CS225490B1 - Způsob výroby dimethyltereftalátu - Google Patents

Způsob výroby dimethyltereftalátu Download PDF

Info

Publication number
CS225490B1
CS225490B1 CS376282A CS376282A CS225490B1 CS 225490 B1 CS225490 B1 CS 225490B1 CS 376282 A CS376282 A CS 376282A CS 376282 A CS376282 A CS 376282A CS 225490 B1 CS225490 B1 CS 225490B1
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
methanol
oxidation
distillation
crystallization
toluylate
Prior art date
Application number
CS376282A
Other languages
English (en)
Inventor
Jaromir Ing Seitl
Miroslav Pilny
Lubos Ing Sadlo
Original Assignee
Jaromir Ing Seitl
Miroslav Pilny
Sadlo Lubos
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Jaromir Ing Seitl, Miroslav Pilny, Sadlo Lubos filed Critical Jaromir Ing Seitl
Priority to CS376282A priority Critical patent/CS225490B1/cs
Publication of CS225490B1 publication Critical patent/CS225490B1/cs

Links

Landscapes

  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Vynález se týká způsobu výroby dimethyltereftalátu oxidací směsi p-xylenu a cirkulujícího methyl-p-toluylátu vzdušným kyslíkem za přítomnosti katalyzátoru, obsahujícího kobalt a mangan, případně další kovy s měnitelnou valencí, jako nikl, olovo, chrom, železo, esterifikací směsi získaných kyselin metha nolem a čištěním surového dimethyltereftalátu.
Dimethyltereftalát /dále DMT/ se vyrábí celosvětově ve velkém měřítku jako surovina pro výrobu polyesterových vláken a folií. V Evropě se vyrábí převážně technologií, která spočívá v katalytické oxidaci směsi p-xylenu a cirkulujícího methyl-p-toluýlátu vzdušným kyslíkem za zvýšené teploty a tlaku a v následující esterifikaci oxidací vzniklých kyselin methanolem. Reakční směs, vzniklá esterifikaci, se destilací za sníženého tlaku rozdělí na netěkavý zbytek, frakci methyl-p-toluylátu, která se vrací do oxidace, a na frakci DMT, který se dále čistí krystalizací z methanolu a destilací za sníženého tlaku, šupinkuje a balí·
Jedním z hlavních stupňů výrony DMI je oxidace směsi p-xylenu a methyl-p-toluylátu, který se do oxidace vrací z výrobního řetězce. Jako katalyzátorů se při oxidaci používá solí kovů s měnitelnou valencí, které jsou alespoň částečně rozpustné v reakční směsi. Nejdříve byl používán jako katalyzátor samotný kobalt, později byl k němu přidáván mangan, který pozitivně ovlivňoval průběh reakce. Během další doby byly s úspěchem přidávány další kovy s měnitelnou valencí, jako olovo, železo, chrom, nikl apod.
Pro přípravu se používají čisté soli zmíněných kovů s měnitelnou valencí, které se vnášejí do oxidační násady. Rovněž byl popsán způsob regenerace oxidačního katalyzátoru ze zbytků z destilace za sníženého tlaku produktu esterifikace, který spo čivá v extrakci kovových iontů zředěnými kyselinami, jejich vysrážení ze zředěného extraktu a převedení na formu použitelnou opět jako oxidační katalyzátor. Jiný způsob regenerace spočívá v zahuštění kyselých vodných extraktů. Provozní ztráty se hradí dodáváním čistých solí.
Úspěšné vracení destilačních zbytků z destilace produktu esterifikace, obsahujících katalyzátor, je možné jen u procesů, u nichž je oxidace katalyzována kobaltem a manganem, případně dalšími kovy s měnitelnou valencí. V těchto případech je omezena tvorba vedlejších produktů, které působí jako inhibitory oxidace a které znemožňovaly vracení destilačních zbytků při oxidaci, katalyzované samotným kobaltem.
Z provozních zkušeností i z literatury je známo, že při tepelné expozici meziproduktů a vedlejších produktů výroby DMT, které jsou na DMT v dalším procesu převeditelné, dochází k jejich přeměně na pryskyřičnaté látky, jejichž využití je obtížné nebo zcela nemožné. Proto je žádoucí tepelnou expozici co nejvíce omezit. Hlavními místy vé výrobním procesu DMT, kde k tepelné expozici dochází, jsou esterifikace a destilace produktu, který z ní odchází.
Nyní bylo zjištěno, že u výrobních procesů, které používají v oxidaci jako katalyzátoru kobaltu a manganu, případně další kovy s měnitelnou valencí, jako chrom, nikl, olovo, železo, lze zajistit vracení převážné části katalyzátoru do oxidace bez složité regenerace a současně omezit tepelnou expozici ve výrobním řetězci způsobem, který je předmětem vynálezu a jehož podstata spočívá v tom, že se produkt esterifikace podrobí krystalizací z methanolu, výhodně z methanolických matečných louhů, postupujících protiproudně z druhé krystalizace dimethyltereftalátu při jeho čištění, načež se oddělí pevná fáze, obsahující dimethyltereftalát, matečné louhy se zbaví methanolu destilací a 20 až 95 % hmotnostních destilačního zbytku, obsahujícího methyl-p-toluylát a oxidační katalyzátor v aktivní formě, se vrací do oxidace.
Při doposud známém způsobu se produkt esterifikace nejprve destiluje za sníženého tlaku, přičemž se nejdříve oddělují netěká vé podíly na flešovací komoře, vytíperié na 230 až 240 °C, které obsahují pryskyřičnaté látky a katalyzátor. Doba pobytu těchto netěkavých podílů ve vyspěném zařízení je okolo 25 hodin. Doposud se tyto destilační zbytky zčásti vracejí do oxidace, zčásti zpracovávají extrakcí kobaltu a přeháněním parami methanolu.
Ve druhé části destilace se těkavý podíl, získaný na flešovací komoře, který obsahuje hlavně methyl-p-toluylát a dimethyltereftalát, rozdělí na patrové koloně na frakci methyl-p-toluylátu, která odchází přes hlavu kolony a vrací se do oxidace a na surový DMT, který se čistí dále dvojnásobnou krystalizací a suspendací z methanolu, který postupuje protiproudně·
Naproti tomu se podle vynálezu produkt z esterifikace nasadí přímo do protíproudné krystalizace a suspendace z methanolu.
Je třeba provést p' o · příslušnou změnu v poměru nasazovaných matečných methanolických louhů a frakce, obsahující DMT. Oproti produktu z paty kolony, který obsahuje kromě DMT zhruba 10 % hmot. nečistot, má produkt z esterifikace navíc 20 až 25 % hmot. methyl-p-toluylátu a kolem 3 % hmot. netěkavých látek včetně katalyzátoru. Při stejném objemu násady do krystalizátoru se však snížením množství matečných louhů a zvýšením esterové složky zvýší výtěžek DMT po krystalizací cca o 25 % hmot. Získaný produkt je čistší než při doposud známém postupu, posuzováno podle teploty tuhnutí a čísla kyselosti.
Získaný DMT se zpracuje dále ve výrobním řetězci běžným postupem. Matečné louhy v doposud používaném procesu obsahují nečxstoty a vedlejší produkty, které lze vracením do oxidace z valné části přeměnit na DMT. V případě postupu podle vynálezu obsahují matečné louhy navíc methyl-p-toluylát, katalyzátor a netěkavé látky. Všechny tyto složky se vracejí do oxidace i při doposud známém způsobu, dochází zde však při destilaci produktu esterifikace k tepelné expozici, která množství pryskyřičnatých látek zvyšuje.
Při obou způsobech, jak při stávajícím, tak podle vynálezu, je nutno z procesu odtahovat část destilačních zbytků, aby nedocházelo k hromadění nezpracovatelných látek ve výrobním řetězci. Zatímco u doposud známého postupu je nutno odtahování provádět na dvou místech /destilační zbytek z flešovací komory a z destilace methanolu z matečných louhů/, u způsobu podle vynálezu se odtahuje pouze z destilace methanolu z matečných louhů. Další zpracováni odtahované frakce je v obou případech, stejné.
Jak vyplývá z uvedeného, má postup podle vynálezu řadu předností.
Vypustí se destilace produktu esterifikace, čímž se zjednoduší technologický postup, strojní zařízení a požadavky na obsluhu. Na tomto místě je třeba zdůraznit, že destilace produktu esterifikace /surového esteru/ patří k nejnáročnějším úsekům výroby DMT.
Ušetří se tepelná energie, potřebná pro destilaci produktu esterifikace. Vypuštěním destilace produktu esterifikace se sníží tepelná expozice produktu, čímž se omezí tvorba nezužitkobatelmých pryskyřičnatých látek. Vracení katalyzátoru bez jakékoliv regenerace se umožní ve zvýšené míře. Zjednoduší se zpracování z procesu odtahovaných zbytků, které jsou při způsobu podle vynálezu soustředěny do jediného proudu. Zvýší se využití aparatury v prvé krystalizaci. možností zvětšení výtěžků DMT z operace při stejném objemu.
Změnu postupu lze realizovat jednoduchým potrubním propojením.
Pro bližší objasnění podstaty vynálezu a jeho výhodnosti jsou dále uvedeny příklady provedení.
Příklad 1 Podle doposud používaného způsobu výroby DMT se při jeho Čištění do prvního krystalizátoru nasadí 2 350 kg surového DMT o složení 3,5 % hmot. methylaldehydobenzoátu, 89 % hmot. DMT, 5,8 % hmot. dimethylisoftalátu a 5 200 kg methanolických matečných louhů z druhé krystalizace, které mají odparek 20,2 g/^ a obsahem 4,1 % hmot. methylaldehydobenzoátu, 39,1 % hmot. DMT a 19,8 % hmot. dimethylisoftalátu. Krystalizace se provede zahřétím na 100 °C a ochlazením na 30 °C.
objemu
srovnatelné podmínky s postupem podle vynálezu, který je uveden v dalším příkladu.
litr této suspenze, kteiý má hmotnost 900 g, se zpracuje filtrací a rozmícháním získaného vlhkého DMT s 240 g methanolu. Po další filtraci se surový DMT na filtru prámyje ještě 40 g methanolu a usuší.
Získá se 218 g suchého surového DMT o teplotě tuhnutí 139,7 °0 a čísle kyselosti 0,186 mg KOH/g.
Z 1 litru /900 g/ zpracované suspenze, 240 g suspendačního aethanolu a 40 g promývacího aethanolu se získá 832 g matečných louhů. Ovlhčení ΏΜΤ činí 66 g, ztráty při manipulaci 64 g methanolu.
Ze získaných matečných louhů se oddestiluje methanol, a získá se 54,8 g destilačního zbytku, který obsahuje 1,2 % hmot. merny' -p-toluylátu, 6,6 % hmot. methylaldehydobenzoátu, 27,5 % hmot.DMi a 24,5 % hmot. dimethylisoJřtalátii.
Destilační zbytky se shromažďují, aby mohly být provedeny srovnatelné pokusy.
200 g tohoto destilačního zbytku se nasadí spolu s 300 g p- ' -xylenu a 700 g methyl-p-toluylátu k oxidaci do nerezového laboratorního oxidátoru o objemu 2 litry, který je opatřen přívodem tlakového vzduchu, chladícím a topným systémem a je napojen na zpětný kondenzátor se separátorem reakční vody. Jako katalyzátor se přidají octany kobaltnatý, manganatý a olovnatý v množství 100, 3 a 0,3 mg. Oxidace se provádí za tlaku 0,7 MPa a při teplotě 150 °C uváděním proudu vzduchu rychlostí 400 Z za hodinu. Dobá' oxidace byla 7 hodin.
Při pokusech bylo měřeno množství odplynu a stanoven v něm obsah CO a 00£. Bylo měřeno také množství reakční vody a v ní stanoveno číslo kyselosti. Moly uhlíku byly vypočteny za předpokladu, že kyselina octová a mravenčí jsou v reakční vodě přítomny v molárním poměru 1:1. Ztráty v molech uhlíku v odplynu a v reakční vodě byly vzaty jako měřítko ztrát, poněvadž výtěžky oxidátu nebylo možno stanovit s dostatečnou přesností. Stupeň oxidace byl kontro, láván číslem kyselosti. Pokus byl proveden 3j£· Výsledky jsou uvedeny v následující tabulcet
Moly C
č.kys. v odplynu v reakční vodě c elkem
274 0,856 0,132 0,988
273 0,852 0,135 0,987
276 0,858 0,130 0,988
Příklad 2 Při postupu podle vynálezu se do laboratorního autoklávu popsaného v příkladu 1 nasadí 750 g produktu esterifikace o složení 1,1 % hmot. methylbenzoátu, 22,3 % hmot. methyl-p-toluylátu, 1,7 % hmot. methylaldehyíobenzoátu, 65,3 % hmot.DMT a 4,1 % hmot. dimethylisoftalátu spolu s 800 g matečných louhů z 2. krystalizace, jejichž složení je uvedeno v příkladu 1.
Stejným způsobem, jak je popsáno u příkladu 1, se provede krystalizace, suspendace a promytí surového DMT.
Z 1 litru suspenze o hmotnosti 950 g se získá 278 g surovéh© DMT o teplotě tuhnutí 139,9 °C a čísle kyselosti 0,103 mg KOH/g.
Z 1. litru suspenze, 240 g suspendačního a 40 g promývacího methanolu se získá dále 797 g matečných louhů, ovlhčení DMT činí 85 g, ztráty při manipulaci 70 g. methanolu.
Ze. získaných matečných louhů se oddestiluje methanol a zídká se 258 g destilačního zbytku, který obsahuje 1,8 % hmot. methylbenzoátu, 63,4 % hmot. methyl-p-toluylátu, 3,6 % limot. methylaldehydobenzoátu, 11,4 % hmot. DMT, 5,9 % hmot. dimethylisoftalátu a 0,0093 % hmot. Co, Mh a Pb v poměru 100 : 3 : 0,3·
Destilační zbytky z více operací se shromažďují.
Do oxidace, popsané v příkladu 1, se nasadí 300 g p-xylenu,
560 g methyl·^-toluylátu a 221 g destilačního zbytku po oddestílování methanolu z matečných louhů, kteiý obsahuje 140 g methyl-p-toluylátu, 20 mg Co, 0,6 mg fc a 0,06 mg Pb. Toto množství dešti lačních zbytků odpovídá 20 % hmot. nasazeného methyl-p-toluylátu i katalyzátoru. Katalyzátor se doplní 80 mg Co, 2,4 mg Mn a 0,24 Jag Pb ve formě uhličitanů.
Oxidace se provede stejně jako v příkladu 1 s tímto výsledkem?
Μ o 1 y C
č.kys. v odplynu v reakční vodě celkem
275 0,853 0,133 0,986
278 0,850 0,136 0,986
270 0,856 0,134 0,990
Příklad 3 Do oxidace, popsané v příkladu 1 se nasadí 300 g p-xylenu, 35 g methyl-p-toluylátu a 1 047 g destilačního zbytku po oddestilování methanolu z matečných louhů, jehož složení je uvedeno v příkladu 2 a který obsahuje 665 g methyl-p-toluylátu, mg Co, 2,85 »g li a 0,285 mg Pb a odpovídá 95 % hmot. destilačního zbytku. Katalyzátor se doplní 5 mg Go, v,15 ag ia a 0,015 mg Pb ve formě uhličitanů.
Po provedení oxidace postupem popsaným v příkladu 1 se dosáhne těchto výsledků!
Moly 0
č.kys. v odplynu v reakč. vodě eelka
272 0,850 0,133 0,983
275 0,854 0,132 0,986
276 0,856 0,133 0,989
Z provedených pokusů vyplývá, že vracení zbytku po oddestilo· vání methanolu z matečných louhů po krystalizaci produktu esterifikaee v matečných louzích z 2. krystalizace je bez negativního vlivu na průběh oxidace, že však přináší řadu výhod při krystalizaci.

Claims (1)

  1. Způsob výroby dimethyltereftalátu oxidací směsi p-xylenu a cirkulujícího methyl-p-toluylátu vzdušným kyslíkem za přítomnosti katalyzátoru, obsahujícího kobalt a mangan, případně další kovy s měnitelnou valencí, jako chrom, nikl, olovo, železo, esterifikací směsi získaných kyselin methanolem, s použitím izoláce dimethyltereftalátu krystalizaci z methanolu a vracení destilačního zbytku z destilace methanolu z matečných louhů po krystalizaci, a čištěním surového dimethyltereftalátu, vyznačující se tím, že se produkt esterifikace podrobí krystalizaci z methanolu, výhodně z aethanolických matečných louhů, postupujících protiproudně z druhá krystalizace dimethyltereftalátu při jeho čištění, načež se oddělí pevná fáze, obsahující dimethyltereftalát, matečné louhy se zbaví methanolu destilací a 20 až 95 % hmotnostních destilačního zbytku, obsahujícího methyl-p-toluylát a oxidační katalyzátor v aktivní formě, se vrací do oxidace
CS376282A 1982-05-21 1982-05-21 Způsob výroby dimethyltereftalátu CS225490B1 (cs)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS376282A CS225490B1 (cs) 1982-05-21 1982-05-21 Způsob výroby dimethyltereftalátu

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS376282A CS225490B1 (cs) 1982-05-21 1982-05-21 Způsob výroby dimethyltereftalátu

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CS225490B1 true CS225490B1 (cs) 1984-02-13

Family

ID=5378644

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS376282A CS225490B1 (cs) 1982-05-21 1982-05-21 Způsob výroby dimethyltereftalátu

Country Status (1)

Country Link
CS (1) CS225490B1 (cs)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
EP0764627B1 (en) Process for producing highly pure terephthalic acid
US4497967A (en) Process for the preparation of ethanol from methanol, carbon monoxide _and hydrogen
CN105001073B (zh) 低能耗物耗、少废物排放的pta生产方法和系统
EP0066436B1 (en) A method of recovering a catalytic metal
EP1214285B1 (en) Process for producing pure terephthalic acid with improved recovery of precursors, solvent and methyl acetate
EP0818434B1 (en) Process for the production of high-purity isophthalic acid
US5892107A (en) Method for the production of levulinic acid
WO2011089070A1 (de) Verfahren zur herstellung von vinylacetat
US4464477A (en) Process for the recovery and reuse of heavy metal oxidation catalyst from residues in the Witten DMT process
US4438279A (en) Fiber-grade terephthalic acid recovered from the effluent from paraxylene oxidation in acetic acid and the catalytic hydrogenation of the oxidation effluent in the presence of metallic platinum family metals
JP2000509650A (ja) 触媒の回収
US3258481A (en) Preparation of levulinic acid from hexose-containing material
CN100402482C (zh) 芳香羧酸的制备方法
CA1145739A (en) Method for obtaining and reusing of oxidation catalyst in the written dmt process
CS225490B1 (cs) Způsob výroby dimethyltereftalátu
US4098838A (en) Process for obtaining sulfur free pure naphthalene from bituminous coal tar and thionaphthene as a by-product
EP0497759B1 (en) Process for the recovery of catalyst values
CN112745214B (zh) 一种从季戊四醇母液中分离纯化甲酸钠的方法
JPS6312460B2 (cs)
KR19990078263A (ko) 로듐 촉매 회수방법
US3931259A (en) Process for the preparation of carboxylic acids
SU753069A1 (ru) Способ получени этилового эфира @ -аминобензойной кислоты
SU1038335A1 (ru) Способ получени сложных эфиров
JPH066551B2 (ja) メタクリル酸の精製分離方法
SU143791A1 (ru) Способ получени оксикислот