CS225437B1 - Aminová tvrdidla pro roztoky epoxidových pryskyřic v nenasycených monomerech - Google Patents

Aminová tvrdidla pro roztoky epoxidových pryskyřic v nenasycených monomerech Download PDF

Info

Publication number
CS225437B1
CS225437B1 CS232782A CS232782A CS225437B1 CS 225437 B1 CS225437 B1 CS 225437B1 CS 232782 A CS232782 A CS 232782A CS 232782 A CS232782 A CS 232782A CS 225437 B1 CS225437 B1 CS 225437B1
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
amine
solutions
polyamine
unsaturated monomers
coordination
Prior art date
Application number
CS232782A
Other languages
English (en)
Inventor
Josef Prof Dr Ing Drsc Mleziva
Richard Ing Milic
Lubos Ing Csc Svoboda
Frantisek Kadlecek
Original Assignee
Mleziva Josef
Richard Ing Milic
Lubos Ing Csc Svoboda
Frantisek Kadlecek
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Mleziva Josef, Richard Ing Milic, Lubos Ing Csc Svoboda, Frantisek Kadlecek filed Critical Mleziva Josef
Priority to CS232782A priority Critical patent/CS225437B1/cs
Publication of CS225437B1 publication Critical patent/CS225437B1/cs

Links

Landscapes

  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
  • Epoxy Resins (AREA)

Description

225 437
Vynález se týká aminových tvrdidel schopných za přítomnosti organických peroxidů vytvrdit roztoky epoxidových pryskyřic v nenasycených, polymerace schopných monomerech ve atav neobsahující větší množství nezreagováných podílů.
V současné době se pro výrobu licích podlahovin, plastbetonů, odlitků, skelných laminátů, tvářecích nástrojů apod. používají roztoky epoxidových pryskyřic v nenasycených monomerech schopných radikálové polymerace. Jako tvrdidlo epoxidové pryskyřice slouží sloučeniny s aminovými funkčními skupinami a pro zpolymerování nenasyceného monomeru se používá organického peroxidu samotného nebo za přítomnosti organických sloučenin kovů IV., V·, Vil. nebo VIII. skupiny periodického systému, případně i v přítomnosti dalších promotorů (AO č. 202446). Známý je i postup používající kovový urychlovač ve formě komplexu, rozpuštěný v polyaminu (AO č. 212008), nebo postup, kdy se v epoxidové pryskyřici s monomerem rozpustí sůl nebo koordinační sloučenina kovu I. až VIII. skupiny periodického aystému a^ng roztok se působí polyaminem a organickým peroxidem
Pro vytvrzování v praxi je žádoucí, aby celý systém sestával z nejmenšího možného počtu složek, které musí zpracovatel při vytvrzování smíchat v předepsaném poměru. Tomu vyhovuje postup podle AO č. 212008, kdy se k^vo^ý^vehlovač radikálové polymerace rozpouští v polyaminu a Φ - 26 βθ £Ονονγ urychlovač rozpouští v epoxidové pryskyřici. Nedostatkem AO č. 212008 je omezená rozpustnost řady jinak vhodných koordinačních sloučenin kovů v poly^jg.i|e^[4lreep. omezená stabilita vzniklého roztoku. Nedostatkem ~ pak je omezená skladovatelnoet roztoku epoxidové pryskyřice obsahujícího sůl nebo koordinační sloučeninu kovu.
Zjistili jsme, že lze připravit stabilní a dlouho skladovatelné aminové tvrdidlo, které za přítomnosti organického
225 437 peroxidu vytvrdí roztok epoxidové pryskyřice v reaktivním monomeru na produkt obsahující velmi málo nezreagovaných produktů tak, že se ve směsi 80-99,7 % hmot. polyaminu o relativní molekulové hmotnosti 60-1000, obsahujícího nejméně tři aminové vodíky v molekule a 20-0,2 % hmot. vody a/nebo alkoholu či jeho esteru β monokarboxylovou kyselinou rozpustí 0,01-10 % hmot. koordinační sloučeniny kovu I.-VIII. skupiny periodického systému. Vzniklý roztok je stabilní a skladovatelný při pokojové teplotě bez ztráty aktivity nejméně 3 měsíce, zpravidla však déle než 1 rok.
Toto aminové tvrdidlo lze smísit s roztokem epoxidové pryskyřice v reaktivním nenasyceném monomeru a organickým peroxidem v libovolném pořadí, po částech i najednou. Nesmí se však smísit přímo β peroxidem.
Jako výchozí polyamiňy lze použít jakékoliv sloučeniny o relativní molekulové hmotnosti 60-1000, obsahující v molekule více než dva dusíkové atomy a více než 3 aminové vodíky jako jsou alifatické polyamiňy, např. ethylendiamin, diethylentriamin, triethylentetramin, dipropylentriamin, tripropylentetramin, tetraethylenpentamin, hexamethylendiamin a jeho methylderiváty, xylylendiaminy, isoforondiamin, cyklické alifatické diaminy jako 2,2-bis(4-aminocyklohexyl)propan, bis(4-amino-3-methylcyklohexyl)methan, aromatické diaminy a jejich směsi, dále modifikované polyaminy jako alkoxylované a kyanethylované polyamiňy, polyaminoamidy připravené z dimerních mastných kyselin a polyaminů, adukty alifatických, cykloalifatických i aromatických polyaminů na epoxidové sloučeniny i Mannichovy báze připravené z fenolů, aldehydu a dialkylaminu nebo polyaminu i jejich směsi.
Jako urychlovače pro radikálovou polymeraci nenasyceného monomeru lze použít koordinačních sloučenin kovů I. až VIII. skupiny periodického systému, jako jsou např. koordinační sloučeniny kovů s enolizovatelnými beta-diketony jako acetylacetonem, 2-acetylcyklopentanonem, N-methyl-3-ethoxalylpyrolidonem-2, 2-hydroxymethylencyklohexanonem, acetoctanem ethylnatým, dále metaloceny jako ferrocen, chromocen, dále (cyklooktatetraen)trikarbonylželezo, tetrathiokyanatokobaltnatan amonný aj. Tyto koordinační sloučeniny lze připravit také in šitu smísením výchozího polyaminu, kovové soli a komplexotvorného činidla, např. uvedených beta-diketonů.
Pro zajištění rozpustnosti a stability roztoku koordinační sloučeniny v polyaminu je nutný přídavek vody a/nebo alkoholu nebo jeho esteru s monokarboxylovou kyselinou, jako jsou alifatické,
225 437 cykloalifatické či heterocyklické alkoholy, dioly, glycerol, aminoalkoholy jako ethanolamin, diethanolamin a triethanolamin, octan ethylnatý, acetoctan ethylnatý, enolizovatelné ketony a diketony aj. v množství 0,2 až 20 % hmot. ve směsi s polyaminem a koordinační kovovou sloučeninou.
Tato tvrdidla lze použít pro epoxidové pryskyřice rozpuštěné v nenasycených reaktivních monomerech. Jako epoxidové pryskyřice lze použít všechny sloučeniny obsahující v molekule více než jednu glycidyletherovou, glycidylesterovou nebo glycidylaminovou skupinu i produkty epoxidace nenasycených sloučenin obsahující více než jednu oxiranovou skupinu v molekule. Jako nenasycený reaktivní monomer může být použit např. styren, jeho alkylnebo halogenderiváty, vinylacetát, estery kyseliny methakrylové, estery kyseliny akrylové, estery kyseliny maleinové a fumarové, divinylbenzen, akrylonitril aj., zpravidla obsahující inhibitory radikálové polymerace k zajištění skladovací stability. Tyto nenasycené monomery lze navzájem kombinovat, nebo je použít ve směsi s monoepoxidovými sloučeninami jako butyl-, fenyl-, kresyl-, laurylglycidyletherem apod.
Pro vytvrzování v kombinaci s polyaminovým tvrdidlem podle vynálezu je nutné použít organické peroxidy, nejlépe hydroperoxidy obsahující na libovolném organickém zbytku skupinu -OOH, např. terč. butylhydroperoxid, alf a-kumenylhydroperoxid, směsné ketonperoxidy aj.
Předmět vynálezu je dále doložen příklady provedeni, jimiž se však jeho rozsah nijak neomezuje.
Příklad 1
V 55 hmot· dílech diethylentriaminu, 3 dílech ethanolu a 2 dílech vody se při 50°C rozpustí 2 díly acetylacetonátu kobaltnatého Co(acac)g^HgO. Vznikne hnědočervený roztok, který je stálý, během 3 měsíců nevzniká zákal ani usazenina a nedochází ke změně aktivity.
K vytvrzení 100 hmot. dílů licí epoxidové pryskyřice získané alkalickou kondenzací dianu s epichlorhydrinem (obsah epoxidových skupin 0,317 gmol~^ ve 100 g), 20 hmot. dílů styrenu a 13 hmot. dílů bis(2-ethylhexyl)ftalátu se za míchání přidá 6,2 hmot. dílů aminového tvrdidla podle příkladu 1 a 1 hmot. díl terc.butylhydroperoxidu (70 %ního). Ke zgelování při 20°C dojde'za 40 až 50 minut.
225 437
Vlastnosti vy tvrzené pryskyřice:
pevnost v tahu 39 MPa
pevnost v ohybu 66 MPa
pevnost v tlaku 177 MPa
rázová houževnatost 5 J.cm
tvarová stálost dle Martense 55°C nasákavost při 23°C 0,3 % rel. permitivita při 50 Hz 3,8 obsah volného styrenu 0,36 %
S aminovým tvrdidlem skladovaným 3 měsíce při 20°C se dosáhne stejných výsledků.
Příklad 2
Ke směsi 19,8 hmot. dílů aminoamidu připraveného z dimerních mastných kyselin C-^ a triethylentetraminu (aminové číslo aminoamidu 300 mg KOH/g) a 5,5 hmot. dílů m-xylylendiaminu se přidá 0,5 hmot. dílů diethanolaminu a 0,2 hmot. dílů acetylaeetonátu měánatého. Po zahřátí na 50°C se získá čirý roztok, který nemění svou účinnost po 6 měsíců.
K vytvrzení 100 hmot. dílů epoxidové pryskyřice uvedené v předcházejícím příkladu se použije 26 hmot. dílů aminového tvrdidla podle přikladu 2 a 1 hmot. díl alfa-kumenylhydr©peroxidu (70 %ního). Ke zgelování dojde za 45-55 minut při 20°G. Vytvrzený produkt obsahuje po 3 dnech uložení 0,6 % hmot. volného styre nu.
Příklad 3
Ke 100 g roztoku epoxidové pryskyřice ve styrenu a dibutylmaleinátu a dibutylftalátu sestávajícímu z 67,5 % hmot. epoxidové pryskyřice podle příkladu 1, 12,5 % hmot. styrenu, 10 % hmot. dibutylmaleinátu a 10 % hmot. dibutylftalátu se za míchání přidá 1 g terc.butylhydroperoxidu (90 %ního) a 9 g aminového tvrdidla sestávajícího ze složek uvedených v tabulce pod označením 1 až 15.
Ke zgelování dojde za 30 až 50 minut. Vzniklý tvrdý a houževnatý produkt obsahuje množství volného styrenu uvedené v tabulce.
225 437
Číslo Diethylentriamin (g) Stabilizační činidlo (g) Kovová sloučenina (g) Volný styren (%)
1 8 ethanol 0,8 Cu(acac)2 0,2 0,5
2 8 glycerol 0,4 acetylaceton 0,4 N 0,88
3 8 ethanolamin 0,8 Zn(acac)2 θ»2 7,11
4 8 ethanol 0,5 voda 0,3 AI(acac)j 0,2 9,32
5 8 ethanol 0,4 acetylaceton 0,4 Zr(acac>2 0,2 8,81
6 8 acetylaceton 0,8 Víacac)^ 0,2 10,25
7 8 ethylacetát 0,7 chromocen 0,3 6,45
8 8 acetylaceton 0,4 voda 0,3 Mn(acac)2 0,3 6,56
9 8 ethanol 0,5 voda 0,3 Co(acac)2 0,2 0,38
10 8 cyklohexanol 0,4 acetylaceton 0,4 n 0,99
11 8 ethanol 0,75 Fe(acac>2 0,25 7,74
12 • 8 ethanol 0,2 acetylaceton 0,6 2-ethylhexanát kobaltnatý 0,2 2,35
13 8 « ethylacetoacetát kobaltnatý 0,2 0,70
14 8 M ferrocen 0,2 5,7
15 8 voda L,8 Ni(acac)2 0,2 4,18

Claims (3)

  1. PŘEDMĚT VYNÁLEZU!
    225 437
    1. Aminová tvrdidla pro roztoky epoxidových pryskýřic v nenasycených monomerech, sestávající z polyaminu a koordinační kovové sloučeniny, schopná zesítovat epoxidové pryskyřice a za přítomnosti organického peroxidu zpolymerovat nenasycený monomer, vyznačená tím, že sestávají z 80 až 99,7 % hmot. polyaminu o relativní molekulové hmotnosti 60 až 1000, obsahujícího nejméně tři aminové vodíky v molekule, 0,2 až 20 % hmot. vody a/nebo alkoholu či jeho esteru s monokarboxylovou kyselinou a 0,01 až 10 % hmot. koordinační sloučeniny kovu I. až Vlil. skupiny periodického systému·
  2. 2. Aminová tvrdidla podle bodu 1^ vyznačená tím, že jako koordinační sloučeninu obsahují acetylacetonát kobaltu, mědi nebo železa·
  3. 3· Aminová tvrdidla podle bodu 1^ vyznačená tím, že vedle acetylacetonátu kobaltu, mědi nebo železa obsahují vodu a/nebo ethainol.
CS232782A 1982-04-01 1982-04-01 Aminová tvrdidla pro roztoky epoxidových pryskyřic v nenasycených monomerech CS225437B1 (cs)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS232782A CS225437B1 (cs) 1982-04-01 1982-04-01 Aminová tvrdidla pro roztoky epoxidových pryskyřic v nenasycených monomerech

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS232782A CS225437B1 (cs) 1982-04-01 1982-04-01 Aminová tvrdidla pro roztoky epoxidových pryskyřic v nenasycených monomerech

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CS225437B1 true CS225437B1 (cs) 1984-02-13

Family

ID=5360082

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS232782A CS225437B1 (cs) 1982-04-01 1982-04-01 Aminová tvrdidla pro roztoky epoxidových pryskyřic v nenasycených monomerech

Country Status (1)

Country Link
CS (1) CS225437B1 (cs)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US5925694A (en) Epoxy and epoxy-polyacrylate dispersions containing reactive diluent processes for their production and their use
EP0188689B1 (en) An aqueous composition comprising a phosphated epoxy and non-self dispersible resin, and method of making it
TWI575018B (zh) 雙重固化系統
Massingill et al. Epoxy resins
CA1111070A (en) N-alkyl polyamines and curing of epoxy resins therewith
US5137990A (en) Heat-curable polyepoxide-(meth)acrylate ester compositions
US6329475B1 (en) Curable epoxy vinylester composition having a low peak exotherm during cure
EP0152425B1 (en) Stable dispersions of organic polymers in polyepoxides
EP0319084B1 (en) Curable epoxy resin composition
JPH08109241A (ja) 安定な水性エポキシ樹脂分散物、その製法およびその用途
US4600754A (en) Phosphate epoxy acrylic copolymers
EP0083813B1 (en) Reaction injection moulding process employing epoxy resin compositions
JPS5910371B2 (ja) 取扱いやすい熱硬化性組成物およびその製造方法
US4195152A (en) N-Alkyl polyamines and curing of epoxy resins therewith
CS225437B1 (cs) Aminová tvrdidla pro roztoky epoxidových pryskyřic v nenasycených monomerech
US5708058A (en) Aqueous coating composition based on low-solvent modified epoxy resin dispersions
FI78308C (fi) Kompositioner innehaollande maleimid-amid-kompositioner aevensom deras framstaellning och anvaendning.
US3303165A (en) Diamine curing agent for epoxy resins
US3932556A (en) Thermosetting resin composition
EP0655075B1 (en) Curable epoxy vinylester resin composition having a low peak exotherm during cure
US4389515A (en) Curable polyepoxide-unsaturated monomer compositions suitable for use in rim processes
US3132115A (en) Composition comprising a liquid 1, 2-epoxy resin and d-limonene
CN102414001B (zh) 制作耐化学性模具和工具的方法
GB1410111A (en) Epoxy resin compositions containing n-alkyl substituted ethylenediamine curing agents
EP0155036A1 (en) Heat-curable polyepoxide-(meth)acrylate ester-styrene composition