CS209731B1 - Způsob výroby N-fenyl-N'-sec.alkyl-p-fenylendiaminu reduktivní alkylací 4-aminodifenylaminu ketony - Google Patents

Způsob výroby N-fenyl-N'-sec.alkyl-p-fenylendiaminu reduktivní alkylací 4-aminodifenylaminu ketony Download PDF

Info

Publication number
CS209731B1
CS209731B1 CS959279A CS959279A CS209731B1 CS 209731 B1 CS209731 B1 CS 209731B1 CS 959279 A CS959279 A CS 959279A CS 959279 A CS959279 A CS 959279A CS 209731 B1 CS209731 B1 CS 209731B1
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
aminodiphenylamine
chlorine
crude
reductive alkylation
amine
Prior art date
Application number
CS959279A
Other languages
English (en)
Inventor
Josef Pasek
Original Assignee
Josef Pasek
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Josef Pasek filed Critical Josef Pasek
Priority to CS959279A priority Critical patent/CS209731B1/cs
Publication of CS209731B1 publication Critical patent/CS209731B1/cs

Links

Landscapes

  • Low-Molecular Organic Synthesis Reactions Using Catalysts (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Vynález se týká způsobu výroby N-fenyl-N”-sec-alky1-p_fenylendiaminu reduktivní alkylací 4-amino-difenylaminu ketony za přítomnosti katalyzátoru na bázi mědi.
N-fenyl-N‘ - sec-alkyl-p-fenylendi aminy se často připravují katalytickou reduktivní alkylací 4-aminodifenylaminu různými ketony, nejčastějí acetonem, dále mety1etylketonem, metylízobutylketonem, cyklohexanonem aj. Při alkylací může být principiálně použit každý hydrogenační katalyzátor například *na bázi platiny, palladia, niklu, kobaltu, mědi, ale v praxi se dává přednost levným a selektivním měděným katalyzátorům. Bývá používána měd na nosičích jako je křemelina, silikagel, kysličník chromitý, alumosílikát, popřípadě s dalšími příměsemi.
Při reduktivní alkylací se pracuje vždy s přebytkem ketonu, 2 až 10 mol na 1 mol 4-aminodifenylaminu, při 120 až 180 °C a tlaku 1 až 20 MPa.
Pří reduktivní alkylací vzniká nejdříve kondenzací aminu s ketonem ketimin, který se dále hydrogenuje na žádaný produkt. Vedle toho se vždy část přebytečného ketonu hydrogenuje na alkohol. Za nevhodných podmínek zejména s málo selektivním katalyzátorem, se můře všechen keton přeměnit na alkohol ještě dříve, než je dokončena alkyláce 4-aminodifenylaminu. Jen málo měděných katalyzátorů má z tohoto hlediska dostatečnou selektivitu. Je znám způsob, kdy se snižuje množství vznikajícího alkoholu tím, že se keton přidává do reakční směsi postupně .
Problém selektivity procesu reduktivní alkylace 4-aminodifenylaminu ketony za přítomnosti měděných katalyzátorů s ohledem na rozsah hydrogenace ketonu na alkohol řeší způsob výroby N-fenyl-N '-sec-alkyl-p-fenylen diaminu reduktivní alkylací 4-amínodifenylaminu ketony za přítomnosti katalyzátoru na bázi mědi podle vynálezu. Podstata vynálezu spočívá v tom, že se reduktivní alkylace provádí za přítomnosti látek obsahujících chlor v koncentraci od 0,002 do 0,02 Z hmot. chloru, výhodně 0,005 až 0,01 7 hmot. chloru, vztaženo na 4-aminodifenylamin. Jako látek obsahujících chlor se s výhodou použijí chlorderiváty aromatických uhlovodíků. Je výhodné pro alkylací 4-aminodifenylaminu, obsahujícího jako příměsi chlorované látky, upravit optimální obsah chlorovaných látek bud při rektifikací surového 4-aminodífenylaminu nebo přídavkem 1 až 10 7 hmot. surového aminu k čistému 4-aminodifenylaminu.
Látky obsahující chlor mají obecně dezaktivující účinek na měděný katalyzátor a při reduktivní alkylací 4-aminodifenylaminu vadí Pokud je 4-aminodifenylamin připraven redukcí surovin, obsahujících jako nečistoty chlo· rované látky, jako jsou technický 4-nitrozodifenylamin nebo 4-nitrodifeny1araín, nelze surový amin pro dezaktivující účinek chlorovaných látek vůbec alkylovat. Surový amin se proto obvykle rektifikuje za přídavku hydroxidu sodného, přičemž se získá chlorupros- x tý destilát. Bylo zjištěno, že chlorované Látky, at již v aminu obsažené nebo do něho záměrně zavedené, mají při určité koncentraci příznivý vliv jak na selektivitu, vznik alkoholu, tak na rychlost reduktivní alkylace. Jen úzká oblast obsahu chlorová209731 ných látek, vyjádřená hmot. % chloru na 4-aminodifenylamin má zlepšující efekt, nižší koncentrace než optimální se neprojevuje vůbec, vyšší otráví katalyzátor. Optimální obsah chlorovaných látek a také šíře vhodného rozsahu jejich koncentrace závisí na typu látky obsahující chlor, na obsahu katalyzátoru v reakční směsi a na reakčních podmínkách. Také účinnost různých látek obsahujících chloi je různá. Například chlorovodík i při optimální koncentraci zlepšuje selektivitu jen málo a nadto rozsah použitelné koncentrace je velmi úzký a proto použití chlorovodíku je méně výhodné než jiných látek. Vhodné jsou zejména chlorderiváty aromatických uhlovodíků, jako například chlorbenzen.
Reduktivní alkylace 4-aminodifenylaminu ketony se obvykle provádí při 130 až 170 C, tlaku 2,0 až 20 MPa za přítomnosti 2 až 4 procent hmot, katalyzátoru, vztaženo na výchozí amin. Za takových podmínek je optimální rozsah koncentrace chlorované příměsi 0,002 až 0,01 % hmot. Pro dané podmínky, daný typ kapatyzátoru a druh chlorované látky je třeba obsah chloru vždy upřesnit pokusem.
Již bylo uvedeno, že surový 4-aminodifenylamín připravený redukcí sodné soli 4-nitrozodifenylaminu obsahuje chlorované látky. Tyto nečistoty makromolekulární povahy vznikají při přesmyku N-nitrozodifenylaminu na 4-nitrozodifenylamin působením chlorovodíku a procházejí stadiem redukce až do surového 4-aminodifenylaminu, který obsahuje 0,05 až 0,3 %hmot. chloru. Takový amin lze alkylovat jen za přítomnosti velkého množství katalyzátoru. Při rektifikaci na koloně se větší část chlorovaných látek oddělí a vhodnou kombinací účinnosti kolony a refluxního poměru lze získat destilovaný amin, který obsahuje chlorované látky v optimální koncentraci a který se velmi rychle a přitom selektivně alkyluje. Pro surový 4-aminodifenylamin s obsahem 0,07 až 0,15 % chloru je vhodná rektifikace za tlaku 0,5 až 3 kPa na koloně s účinností až 10 teoretických pater při refluxním poměru 0,5 až 1, přičemž obsah chloru v de stilačním zbytku je kolem 2 % hmot. Optimální koncentraci chlorovaných látek v destilovaném aminodifenylaminu lze nastavit též přídavkem vhodného množství hydroxidu sodného do rektifikováného surového aminu, nejlépe v množství 0,1 až 0,3 % hmot. Optimální přídavek hydroxidu sodného je nutno pro každé rektifikační zařízení a dané složení surového aminu určit experimentálně.
Rekrystali žací destilovaného aminu nebo velmi účinnou rektifikací surového aminu za přídavku většího množství hydroxidu sodného se získá Čistý 4-aminodifenylamin, který se alkyluje méně selektivně a také pomaleji než produkt obsahující přiměřené množství nečistot obsahujících chlor. Uspořádání rektifikace tak, aby se získal destilát s optimálním obsahem nečistot, není jednoduché a za jistých podmínek může být výhodnější alkylace Čistého 4-aminodifenylaminu za přídavku surového aminu vyrobeného katalytickou hydrogenací 4-nitrozodifenylaminu. Množství přidávaného surového aminu se řídí jeho složením a pohybuje se v rozmezí 1 až 10 % hmot. obvykle 2 až % hmot. počítáno na čistý amin.
Vynález blíže objasňují příklady provedení .
Příklad 1
Do autoklávu o objemu 150 ml opatřeného magnetickým míchadlem bylo vloženo 25 g Čistého 4-aminodifeny1 aminu, 30 ml acetonu, 0,5 g průmyslového mědnatoi-chroraitého katalyzátoru a 8 mg chlorbenzenu. Po uzavření autoklávu byl autokláv vyhřát v olejové lázni na 160 °C a zapnuto míchadlo na 2 200 ot.min2 Připouštěním vodíku byl udržován tlak 6 MPa. Po 60 minutách byl pokus ukončen zastavením raíchadla a ochlazením autoklávu. Reakční směs byla analyzována chromatografíčky na obsah nezreagovaného 4-aminodifenylaminu a na poměr aceton : izopropylalkohol. Výsledky jsou uvedeny v souhrnné tabulce, kde je též udán výsledek srovnávacího pokusu bez přídavku chlorbenzenu.
Příklad 2
Za podmínek pokusu 1 jen s tím rozdílem, že reakční doba byla 90 minut, byl alkylován čistý 4-aminodifenylamin. Příměsí byl v tomto pokusu surový 4-aminodifenylamin získaný hydrogenací roztoku sodné soli 4-nitrozodifenylamínu za přítomnosti toluenu. K 25 g čistého aminu bylo přidáno 0,62 gramu surového aminu s obsahem 0,2 % hmot. chloru. Výsledky včetně srovnávacího pokusu jsou uvedeny v souhrnné tabulce.
Příklad 3
Ze surového 4-aminodifenylaminu získaného hydrogenací vodného roztoku sodné soli 4-nítrozodifenylaminu byl rektifikací na koloně o 5 teoretických patrech pří refluxním poměru 1:1 a tlaku 0,6 KPa získán destilát vhodný k alkylaci. Při rektifikací bylo odděleno malé množství předních podílů a 7 % hmot. smolovitého destilačního zbytku s obsahem 2 % hmot. chloru, surový amin obsa hoval 0,15 % chloru. Výsledek reduktivní alkylace za podmínek příkladu 2 bez jakékoliv příměsi je uveden v souhrnné tabulce.
Příklad 4
Surový 4-aminodifenylamin s obsahem 0,25 % hmot. chloru byl rektifikován za podmínek příkladu 3 avšak za přídavku 0,075 gramu hydroxidu sodného. Výsledek alkylace za podmínek příkladu 2 je uveden v souhrnné tabulce.
Příklad 5
Za podmínek příkladu 1, tj. za přídavku chlorbenzenu avšak za přítomnosti 0,75 g katalyzátoru mě3 na křemelině byl alkylován čistý 4-amínodifenylamin acetonem. Výsledek včetně srovnávacího pokusu bez chlorbenzenu je uveden v souhrnné tabulce.
Příklad 6
Za podmínek příkladu 5 avšak s reakční do bou 100 minut byl alkylován Čistý 4-aminodifenylamin metylizobutylketonem, přičemž molový poměr keton : amin byl 3:1. Ve srovnávacím pokusu bez příměsi surového 4-aminodifenylaminu byl obsah nezregovaného 4-aminodifenylaminu 4 % hmot., s příměsí jen 2 % hmot., obsah alkoholu v reakční směsi se snížil ze 65 % na 40 % hmot.
Výsledky pokusů reduktivní alkýlace 4-aminodifenylaminu acetonem
Navážka: 25 g 4-aminodi feny1 aminu, teplota: 160 °C , tlak: 6 MPa, molární poměr aceton/amin «
Pokus Druh 4-amino- Př íměs Katalyzátor Reakční Analýza produktu
č . di feny1 aminu množství množ s tv í dob a 4-amínod i- aceton i zopropy 1
fenylamin a lkoho1
/g/ /g/ /min/ /% hmo t./2 /% hmot . /3 /% hmot./
s rovná- č i s t ý 1 - 0,5 g měSna-
vací tochromitý 60 4,8 38 62
11 II - II 90 2,0 31 69
1 II 0,008 H 1 ,5 5 1 49
chlorbenzén
2 »1 0,62 sur,
aminodifenylamin 90 0,35 63 37
3 rektif. bez - 90 0,40 61 39
NaOH
4 rektif.
s NaOH - II 90 0,80 52 48
5 čistý 0,008 chlorbenzén 0,75 Cu-křemelina 60 2,50 45 55
s rovná-
vac í - II 60 5 ,5 30 70
1/ Čistým 4-aminodifenylaminem se rozumí produkt dvakrát rektifikováný s přídavkem NaOH
2/ Obsah nezreagovaného 4-aminodifeny1 aminu je vztažen na suchý odparek filtrované reakční směsi 3/ Součet obsahu acetonu a alkoholu je vždy 100 %, ostatní látky nejsou zahrnuty

Claims (6)

  1. PŘEDMĚT VYNÁLEZU
    1. Způsob výroby N-feny1-N -sec. aíkyl-p-feny1endlaminu reduktivní alkylací 4-aminodífeny1 aminu ketony za přítomnosti katalyzátoru na bázi mědí, vyznačený tím, že se 4-aminodifenylamin reduktivně alkyluje za přítomností látek obsahujících chlor v koncentraci 0,002 až 0,02 % hmotnostního, výhodně 0,005 až 0,01 % hmotnostního chloru, vztaženo na 4-aminodifenylamin.
  2. 2. Způsob podle bodu 1, vyznačený tím, že jako látek obsahujících chlor se použije chlorderivátů aromatických uhlovodíků.
  3. 3. Způsob podle bodu 1, vyznačený tím, že se použije rektifikací na požadovaný obsah chlorovaných látek upravený surový 4-aminodif enylamín.
  4. 4. Způsob podle bodu 1. vyznačený tím, že se použije přídavkem hydroxidu sodného při destilaci na požadovaný obsah chlorovaných látek upravený surový 4-aminodifenylamin.
  5. 5. Způsob podle bodu 1, vyznačený tím, že se jako látka obsahující chlor použije surový 4-aminodifenylamin v množství 1 až
  6. 10 % hmotnostních, vztaženo na čistý 4-aminodif enylamin .
CS959279A 1979-12-29 1979-12-29 Způsob výroby N-fenyl-N'-sec.alkyl-p-fenylendiaminu reduktivní alkylací 4-aminodifenylaminu ketony CS209731B1 (cs)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS959279A CS209731B1 (cs) 1979-12-29 1979-12-29 Způsob výroby N-fenyl-N'-sec.alkyl-p-fenylendiaminu reduktivní alkylací 4-aminodifenylaminu ketony

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS959279A CS209731B1 (cs) 1979-12-29 1979-12-29 Způsob výroby N-fenyl-N'-sec.alkyl-p-fenylendiaminu reduktivní alkylací 4-aminodifenylaminu ketony

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CS209731B1 true CS209731B1 (cs) 1981-12-31

Family

ID=5445577

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS959279A CS209731B1 (cs) 1979-12-29 1979-12-29 Způsob výroby N-fenyl-N'-sec.alkyl-p-fenylendiaminu reduktivní alkylací 4-aminodifenylaminu ketony

Country Status (1)

Country Link
CS (1) CS209731B1 (cs)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US4740620A (en) Alkylation of aromatic amines in the presence of acidic, crystalline molecular sieves
EP1519912B1 (en) Process for increasing the selectivity of the hydrogenation of 4,4'-diaminodiphenylmethane to 4,4'-diaminodicyclohexylmethane in the presence of an n-alkyl-4,4'-diaminodiphenylmethane
US5773657A (en) Hydrogenation of aromatic compounds in which at least one amino group is bonded to an aromatic nucleus
TW546279B (en) Process for the production of methylenedianilines
EP1296930B1 (de) Verfahren zur herstellung von alkylaminen
US4757144A (en) Preparing tertiary amine from formaldehyde and primary and/or secondary amine
US5410085A (en) Process for the preparation of chlorine-substituted aromatic amines and of catalysts
KR860000751B1 (ko) 시클로 헥실아민의 제조 방법
US4760184A (en) Alkylation of aromatic amines in the presence of non-zeolitic molecular sieves
US5101075A (en) Process for the preparation of bis-and tris-(3-dimethylaminopropyl)amine
JP2813046B2 (ja) 塩素置換芳香族アミンの製法
CS209731B1 (cs) Způsob výroby N-fenyl-N'-sec.alkyl-p-fenylendiaminu reduktivní alkylací 4-aminodifenylaminu ketony
US6982352B2 (en) Process for preparing N-methyldialkylamines from secondary dialkylamines and formaldehyde
US5068435A (en) Ortho-alkylated aromatic amines via gamma alumina catalyst
EP0240018A2 (en) Alkylation of aromatic amines with olefins on partially dealuminated zeolites
EP1238964B1 (de) Verfahren zur Herstellung von n-Butylaminen
EP0286029B1 (en) Alkylation of aromatic amines over a1 exchanged zeolites
JPH0813791B2 (ja) アニリン類の製造方法
US3351661A (en) Dicyclohexylamine
JP3012399B2 (ja) ジシクロヘキシルアミン類の製造方法
JPH10506386A (ja) 芳香族アミンの水素化速度を増す方法
DE69002467T2 (de) Ein anpassungsfähiges Verfahren zur Herstellung von Di- und Trialkylaminen.
DE10030619A1 (de) Verfahren zur Herstellung von Alkylaminen
US5001263A (en) Formation of ortho-alkylated aromatic amines from N-alkylated aromatic amines
CS235833B1 (cs) Způsob zvyšování selektivity měděných katalyzátorů používaných při reduktivní alkylaci aromatických aminů ketony