CS205110B2 - Způsob výroby esterů 3-substituovaných 2,2-dimethylcyklopropankarboxylových kyselin - Google Patents

Způsob výroby esterů 3-substituovaných 2,2-dimethylcyklopropankarboxylových kyselin Download PDF

Info

Publication number
CS205110B2
CS205110B2 CS749878A CS749878A CS205110B2 CS 205110 B2 CS205110 B2 CS 205110B2 CS 749878 A CS749878 A CS 749878A CS 749878 A CS749878 A CS 749878A CS 205110 B2 CS205110 B2 CS 205110B2
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
formula
ethyl
fluorine
chlorine
dimethyl
Prior art date
Application number
CS749878A
Other languages
English (en)
Inventor
Roger K Huff
Original Assignee
Ici Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Ici Ltd filed Critical Ici Ltd
Publication of CS205110B2 publication Critical patent/CS205110B2/cs

Links

Landscapes

  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Vynález se týká způsobu výroby nových esterů 3-substituo-vaných 2,2-dimethylcyklopropankarboíylových kyselin. Tyto sloučeniny jsou užitečné jako výchozí látky pro přípravu insekticidně účinných cyklopropanových derivátů, popsaných v československém patentním spisu č. 205 108.
Sloušeniny vyráběné způsobem podle vynálezu odpovídají obecnému vzorci I
O
R1RlC~CH~CH~CH-C-<3.
\/
C ve kterém jeden ze symbolů R1 a R2 znamená zbytek vzorce
W—(CF2)m— , kde
W představuje atom vodíku, fluoru nebochloru, a m má hodnotu 1 nebo 2, a druhý z těchto symbolů znamená atom fluoru, chloru nebo bromu nebo zbytek vzorce
Y
X—C— ,
Z kde
X, Y a Z nezávisle na sobě představují vždy atom vodíku, fluoru nebo chloru, a
Q znamená alkoxylovou skupinu obsahující 1 až 6 atomů uhlíku.
Způsob výroby sloučenin shora uvedeného obecného vzorce I spočívá v cyklizaci sloučeniny ohecného vzorce II
W‘ CH3 O
I I II
R1—C—CHz—CH—C—CHz—C—Q ,
R2 W“ CH3 (II) ve kterém
R1, R2 a Q mají shora uvedený význam, a každý ze symbolů W‘ a W“ představuje atom fluoru, chloru nebo bromu s tím, že znamená-li R2 atom bromu, představuje W‘ rovněž atom bromu, působením báze.
205110 3
Mezi vhodné báze pro tuto reakci náležejí terciární aminy, jako například pyridin, triethylamin, diethylanilin a N-methylplperidin, jakož i nižší alkoxidy alkalických kovů, tj. alkoxidy obsahující do 6 atomů uhlíku, jako například methoxid sodný, ethoxid sodný a terc.butoxid sodný nebo draselný. Reakce se účelně provádí v ředidle nebo rozpouštědle výchozí látky a báze. Zvlášť účelně se tato reakce provádí tak, že se jako báze použije alkoxid alkalického kovu, kterým se po dobu od 0,5 do 20 hodin působí na roztok sloučeniny obecného vzorce II v alkoholu odpovídajícím použitému alkoxidu alkalického kovu.
K přeměně sloučenin obecného vzorce II na sloučeniny obecného vzorce I je zapotřebí nejméně 2 molů báze a tato přeměna probíhá přes dva separátní stupně — cyklizaci a β-eliminaci halogenovodíku — není však jisté, v jakém pořadí tyto dva stupně probíhají nebo zda probíhají současně.
Pokud se shora popsaná reakce provede za použití pouze jednoho molekvivalentu báze, získají se tři rozdílné produkty odpovídající obecným vzorcům A, B a C R1 CH3 O
C=CH—CH—C—CHz—C—Q ,
R27 W“ CH3 i(A)
W‘ CH3 O
I I II
Rl—C—CH=CH—C—CHz—C—Q ,
R2 CH3 (B) γ' o
R-C- CK-CH-CI-I-C-&
> V K c ch3 ch3 (C)
Každá z těchto látek poskytne působením dalšího molekvivalentu báze sloučeninu obecného vzorce I a vynález tedy zahrnuje i způsob výroby sloučenin obecného vzorce I, vyznačující se tím, že se na sloučeninu obecného vzorce A, B nebo C působí alespoň jedním molekvivalentem báze.
I když tento postup je možno použít pro přípravu všech sloučenin obecného vzorce 1/ je zvlášť vhodný pro přípravu těch sloučenin, v nichž jeden ze symbolů Rl a R2 znamená atom halogenu.
Sloučeniny obecného vzorce II, potřebné jako výchozí látky pro přípravu sloučenin obecného vzorce I, je možno získat reakcí sloučeniny obecného vzorce III
O
II
CHz=CH—C(CH3)2—CHz—C—Q , (III) ve kterém Q má shora uvedený význam, se sloučeninou obecného vzorce IV
R2
Rl—C—W“ ,
W‘ (IV) ve kterém Rl, R2, W‘ a W“ mají shora uvedený význam, v přítomnosti iniciátoru volných radikálů. Iniciátorem volných radikálů může být v tomto případě iniciátor fyzikálního typu, jako ozáření vhodným zdrojem záření, například ultrafialového záření, nebo běžný chemický iniciátor volných radikálů, jako benzoylperoxld nebo azobisisobutyronitril. Reakci je možno účelně uskutečnit za použití nadbytku sloučeniny obecného vzorce III jako ředidla, při teplotě 50 °C až 150 °C, s výhodou od 80 °C až 120 °C, za použití reakční doby 1 až 20 hodin, popřípadě v uzavřeném reakčním systému a za autogenetického tlaku vznikajícího při reakci.
Zvlášť vhodnou sloučeninou obecného vzorce III je ethyl-3,3-dimethylpent-4-enoát, i když lze použít i jiné alkylestery.
Ester 3,3-dimethylpent-4-enové kyseliny obecného vzorce III je možno nahradit jinými sloučeninami, v nichž karboxylátová funkce je nahrazena funkcí ekvivalentní, jíž se v tomto smyslu míní funkční skupina nezúčastňující se nebo ndbránící shora popsanému postupu, kterou však lze dodatečně chemicky modifikovat oxidací nebo hydrolýzou za vzniku příslušné karboxylové kyseliny, jako například skupina nitrilová, acetylová nebo formylová.
Alternativně je možno sloučeninu obecného vzorce III nahradit sloučeninou obecného vzorce lila
Q“
CHá=CH—C(CH3)2—CH—Q‘ , l(IIIa) ve kterém Q‘ znamená alkoxykarbonylovou skupinu, kyanoskupinu nebo acetylovou skupinu a Q“ představuje kyanoskupinu nebo alkoxykarbonylovou skupinu.
Při práci způsobem podle vynálezu rezultují produkty obecného vzorce I obvykle jako směsi různých geometrických isomerů. Tak může vzniknout směs cis- a trans-isomerů, v níž často jedna forma převládá, a v případech, kdy R1 nemá stejný význam jako R2, mohou vznikat E- a Z-isomery jak cis-, tak trans-formy, kde opět jedna z forem převládá.
203110
Shora uvedené isomerní formy je možno dělit fyzikálními metodami, například frakční krystalizací odpovídajících karboxylových kyselin.
Všechny výše zmíněné isomerní formy spadají do rozsahu vynálezu.
Vynález ilustrují následující příklady provedení, jimiž se však rozsah vynálezu v žádném směru neomezuje.
U NMR spekter mají jednotlivé zkratky následující významy:
s = singlet d = dublet t = triplet q = kvartet m = multiplet.
Příklad 1
Tento příklad ilustruje přípravu ethyl-3,3-dímethyl-4,6,6-trichlor-7,7,7-trfluorheptanoátu vzorce
CF3CCI2CH2CHCIC(CH3J2CH2CO2C2H5 .
Směs 7,0 g ethyl-3,3-dimethylpent-4-enoátu, 20,0 g l,l,l-trichlor-2,2,2-trifluorethanu a 0,1 g benzoylperoxidu se v zatavené skleněné ampuli zahřívá 5 hodin na 100 °C. Získaná směs se opatrně destiluje, přičemž se jako frakce vroucí při 112 až 114 °C/267 Pa získá ethyl-3,3-dimethyl-4,6,6-tnchlor-7,7,7-trifluorheptanoát, jehož identitu potvrzují IČ spektroskopie a NMR spektroskopie.
Příklad 2
Analogickým postupem jako v příkladu 1 se reakcí příslušných halogenalkanů s ethyl-3,3-dimethylpent-4-enoátem získají následující další halogenované estery:
(i)
Z 1,1-difluortetrachlorethanu ethyl-3,3-dimethyl-7,7-difluor-4,6,6,7-tetrachlorheptanoát;
NMR (deuterochloroform, ppm):
1.10 — 1,35 (m, 9H),
2.10 — 3,00 (m, 4H),
4,12 (q, 2Ή),
4,52 (dvojitý d, 1H).
(ii)
Z 1,1,2-trifluortrichlorethanu ethyl-3,3-dimethyl-6,7,7-trifluor-4,6,7-trichlorheptanoát o teplotě varu 75 až 76 °C/6,7 Pa.
(iii)
Z 1,1,1-tribromtrifluorethanu ethyl-3,3-dimethyl-4,6,6-tribrom-7,7,7-trifluorheptanoát;
NMR (deuterocliloroform, ppm):
1,16 — 1,44 (m, 9H),
2,50 (q, 2H),
3,04 (q, 2H),
4,18 (q, 2H),
4,60 — 4,74 (m, 1H).
(iv)
Z 1,1,1-trichlorpentafluorpropanu ethyl-3,3-dimethyl-7,7,8,8,8-pentafluor-4,6,6-trichloroktanoát;
NMR (tetrachlormethan, ppm):
1.13 — 1,40 (m, 9H),
2.14 — 2,92 (m, 4H),
3,96 — 4,25 (q, 2H),
4,5 — 4,62 (m, 1H).
(v)
Z 1,1,1,3-tetrachlortetrafluorpropanu ethyl-3,3-dimethyl-7,7,8,8-tetrafluor-4,6,6,8-tetrachloroktanoát.
Příklad 3
Tento příklad ilustruje přípravu ethyl-( ± )-cis/trans-3-(E/Z-2-chlor-3,3,3-trifluorprop-1-en-l-yl) -2,2-dimethylcyklopr opankarboxylátu.
Ethyl-3,3-dimethyl-4,6,6-trichlor-7,7,7-trifluorheptanoát připravený v příkladu 1 se rozpustí ve 30 ml suchého tetrahydrofuranu a roztok se při teplotě 0°C přikape k suspenzi 2,75 g terc.butoxidu sodného (připraveného in šitu z natriumhydridu a terc.butylalkoholuj ve 120 ml suchého tetrahydrofuranu. Po skončeném přidávání se směs 2 hodiny míchá při teplotě 0°C, pak se okyselí ethanolickým chlorovodíkem', zředí se diethyletherem, promyje se vodou, vysuší se bezvodým síranem hořečnatým a zahustí se odpařením rozpouštědla za sníženého tlaku. Opatrnou destilací žlutého olejovitého zbytku za sníženého tlaku se získá ethyl-( ± )-cis/trans-3- (2-chlor-3,3,3-trif luorprop-1-en-l-yl)-2,2-dimethylcyklopropankarboxylát o teplotě varu 70 °C/67 Pa. Podle NMR spektroskopie je produkt tvořen směsí cca 60 % cis-isomeru a cca 40 % trans-isomeru (napříč cyklopropanového· kruhu), přičemž v každém z těchto případů jde o cca 90 až 95 % isomerů, v němž se trifluormethylová skupina nachází v poloze trans vůči cyklopropanovému kruhu na dvojné vazbě (Z-isomer), a o cca 5 až 10 % isomerů s cis-uspořádáním (E-isomerj.
Příklad 4
Analogickým postupem jako v příkladu 3 se připraví rovněž níže uvedené další ethylestery odpovídající obecnému vzorci I:
(i)
Z ethy 1-3,3-dimethyl-7,7-difluor-4,6,6,7-tetrachlorheptanoátu ethyl-( + )-cis/trans-3-(E/Z-2,3-dichlor-3,3-difluorprop-l-en-l-ylj-2,2-dimethylcyklopropankarboxylát;
NMR (deuterochloroform, ppm):
1.15 — 1,55 (m, 9H),
1,55 — 2,50 (m, 2H),
4,00 — 4,33 (m, 2H),
6,13 a 6,95 (dvojitý d, 1H).
(U)
Z ethyl-3,3-dimethyl-6,7,7-trifluor-4,6,7-trichlorheptanoátu ethyl-( ± )-cis/trans-3-(E/Z-3-chlor-2,3,3-trifluorprop-l-en-1-yl) -2,2-dimethylcyklopropankarboxylát;
NMR (tetrachlormethan, ppm):
1,20 — 1,58 (m, 9H),
1,58 — 2,33 (m, 2H),
4.15 (q, 2H),
5,10 — 5,41, 5,91 a 6,25 (4d, 1H).
(iii)
Z ethyl-3,3-dimethyl-4,6,6,-tribrom-7,7,7-trifluorheptanoátu ethyl-( ± )-cis/trans-3- (2-brom-3,3,3-trif luorpr op-l-en-l-yl) -2,2-dimethylcyklopropankarboxylát.
NMR (tetrachlormethan, ppm):
1,10 — 1,40 (m, 9H],
1,60 — 2,44 (m, 2H),
3.96 — 4,28 (m, 2H),
5.96 — 7,26 (m, 1H).
(iv)
Z ethyl-3,3-dimethyl-7,7,8,8,8-pentafluor-4,6,6,8-tetrachloroktanoátu ethyl-(+g)/trans-3-(2-chlor-3,3,4,4,4-pentafluorbut-1-en-l-yl) -2,2-dimethylcyklopropankarboxylát;
NMR (tetrachlormethan, ppm):
1,15 — 2,53 (složitý signál, 11H),
3,92 — 4,30 (m, 2H),
6,12 a 6,92 (dvojitý d, 1H).
(v)
Z ethyl-3,3-dimethyl-7,7,8,8-tetrafluor-4,6,6,8-tetrachloroktanoátu ethyl-(±g-cis/trans-3- (2,4-dichlor-3,3,4,4-tetr achlorbut-l-en-l-yl)-2,2-dimethyliCyklopropankarboxylát.

Claims (2)

1. Způsob výroby esterů 3-substituovaných 2,2-dimethylcyklopropankarboxylových kyselin obecného vzorce I
O rWc- CH-CH-CH-C-q, \/
A.
CH,
H3C (I) ve kterém jeden ze symbolů R1 a R2 znamená zbytek vzorce
W-(CF2)m- , kde
W představuje atom vodíku, fluoru nebo chloru, a m má hodnotu 1 nebo 2, a druhý z těchto symbolů znamená atom fluoru, chloru nebo bromu nebo zbytek vzorce
Y kde
X, Y a Z nezávisle na sobě představují vždy atom vodíku, fluoru nebo chloru, a
Q znamená alkoxylovou skupinu obsahující 1 až 6 atomů uhlíku, yyznačující se tím, že se na sloučeninu obecného vzorce XII
W‘ CH3 O
I I II
Rl— C—CHz— CH—C—CHz— C—Q ,
R2 W“ CH3 (XII) ve kterém
Ri, R2 a Q mají shora uvedený význam, a každý ze symbolů W‘ a W“ znamená atom fluoru, chloru nebo bromu s tím, že znamená-li R2 atom bromu, představuje W‘ rovněž atom bromu, působí nejméně dvěma molekvivalenty báze.
2. Způsob podle bodu 1, vyznačující se tím, že se jako báze použije alkoxidu alkalického kovu obsahujícího do 6 atomů uhlíku.
X—C— ,
Z
CS749878A 1977-03-23 1978-01-24 Způsob výroby esterů 3-substituovaných 2,2-dimethylcyklopropankarboxylových kyselin CS205110B2 (cs)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
GB1221077 1977-03-23

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CS205110B2 true CS205110B2 (cs) 1981-04-30

Family

ID=10000365

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS749878A CS205110B2 (cs) 1977-03-23 1978-01-24 Způsob výroby esterů 3-substituovaných 2,2-dimethylcyklopropankarboxylových kyselin

Country Status (2)

Country Link
CS (1) CS205110B2 (cs)
PL (1) PL115313B1 (cs)

Also Published As

Publication number Publication date
PL115313B1 (en) 1981-03-31

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US4216172A (en) Preparation of cyclobutanones
EP2513030B2 (en) Beta-gamma unsaturated esters and process of production of beta-gamma unsaturated esters.
CS205110B2 (cs) Způsob výroby esterů 3-substituovaných 2,2-dimethylcyklopropankarboxylových kyselin
EP0221635B1 (en) Fluoro alcohols and insecticidal esters thereof
CS207797B2 (en) Method of making the derivatives of the clorstyrylpropan carboxyl acid
US4415748A (en) Intermediates for insecticidal synthetic pyrethroids
US6049001A (en) Fluorine-containing carboxylic acid compounds, methods for their production, and chemical processes utilizing the same
Harre et al. Convenient Preparation of Dimethyl [(3S)‐3‐Methyl‐2‐oxo‐5‐octynyl]‐phosphonate
CA1090825A (en) 2-(2&#39;,2&#39;-dihalovinyl)-cyclobutanones and 2-(2&#39;,2&#39;,2&#39;- trihaloethyl)-cyclobutanones
DK171797B1 (da) Cyclopropanderivater og fremgangsmåde til fremstilling af cyclopropancarboxylsyrer, ved hvilken disse cyclopropanderivater indgår som mellemprodukter.
EP0007154B1 (en) Process for the preparation of cyclopropane derivatives, intermediates in the synthesis of pyrethroid insecticides
JP3579970B2 (ja) アリールシクロプロピルケトン類の製造方法
Martin et al. A stereoselective versatile synthesis of 3‐(2, 2‐dihalovinyl)‐2, 2‐dimethylcyclopropanecarboxylic acids
Okada et al. Synthesis of Some Novel Carboxylie Acids and Insecticidal Activity of Their Esters
US4474980A (en) Process for the preparation of intermediates for pyrethroids
US4351961A (en) 2-(2&#39;,2&#39;-Dichloro-3&#39;,3&#39;,3&#39;-trifluoropropyl)- and 2-(2&#39;,2&#39;,3&#39;-trichloro-3&#39;,3&#39;-difluoropropyl)-4-chlorocyclobutan-1-ones
CS199523B2 (en) Method of producing 2-/2&#39;,2&#39;,2&#39;,-trihalogenethyl/-4-halogencyclobutane-1-ones
GB2063860A (en) Halogenated esters, their preparation and use as intermediates for insecticides
EP0038575B1 (en) Cyanovinyl-cyclopropanecarboxylic acids and method of preparing these compounds
RU2120936C1 (ru) Способ получения сложных эфиров циклопропана из 3-метилбут-2-ен-1-аля
EP0064781B1 (en) Process for the preparation of cyclopropane compounds
CS199525B2 (en) Method of producing novel 2-/2&#39;,2&#39;-dihalogenvinyl/-and 2-/2&#39;,2&#39;,2&#39;-trihalogenethyl0 cyclobutanones
HU180444B (en) Process for producing esters of cyclopropane-carboxylic acids
JPS5850208B2 (ja) シクロプロパンカルボンサンユウドウタイノ セイゾウホウホウ
Cooke Jr et al. Charge-Directed Conjugate Addition Reactions of Salts of Unsaturated β-Keto-Esters