CN221141431U - 一种纳米曝气电极和电催化臭氧反应装置 - Google Patents
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Abstract
本实用新型公开了一种纳米曝气电极和电催化臭氧反应装置,纳米曝气电极包括纳米孔径无机膜,所述纳米孔径无机膜的一侧负载金属氧化物催化层,所述纳米孔径无机膜的另一侧负载亲水改性层。其中,所述金属氧化物催化层厚度为100‑300微米,所述亲水改性层的厚度为200‑1200纳米,所述纳米孔径无机膜基体为中空管状结构,内径为1‑3cm,壁厚为2‑10mm,长度为5‑300cm。本实用新型的曝气电极能够产生微纳米气泡,显著增强了气体传质,减少副反应的发生,有效提高了采用电催化臭氧氧化技术去除水体污染物的效率。
Description
技术领域
本实用新型属于水处理技术领域,具体涉及一种纳米曝气电极,进一步地,还涉及一种电催化臭氧反应装置。
背景技术
近年来,城市污水再生后补充天然水体,成为应对水资源短缺的重要途径。然而,新污染物随补水进入天然水体累积会对生态环境和人类健康产生潜在影响。臭氧氧化作为城市污水再生常用工艺之一,面临效率低、中间产物比母体毒性大等问题。电催化臭氧原位产H2O2将O3转化为更强大的自由基·OH,可显著增强难降解新污染物的去除,还可有效控制副产物的生成,同时规避外源投加H2O2利用率低和安全问题,且易于在现有臭氧氧化系统改造实施。
目前,在电催化臭氧氧化工艺中,所采用的曝气电极传质受限,不利于提高污染物的去除率,因此,有必要对曝气电极进行研究改进。
实用新型内容
本实用新型是基于发明人对以下事实和问题的发现和认识做出的:高效低耗地在阴极电化学氧还原(ORR)产H2O2是电催化臭氧技术的关键。电化学ORR产H2O2主要依赖于两电子ORR反应,但会伴随四电子ORR产H2O。OOH*是关键反应中间体,既要增强OOH*中O—O键的保护,还需保证氧与活性点位结合形成OOH*,因此阴极材料需兼具ORR高活性和对两电子ORR的高选择性。电催化臭氧具有消除水中新污染物的巨大潜力;氧和过度金属共修饰可协同调控ORR反应;但O2传质受限时会发生副反应影响·OH产量。因此,有必要对电催化臭氧过程的传质进行改进,以提高电催化臭氧氧化技术对水中污染物的去除率。
本实用新型旨在至少在一定程度上解决相关技术中的技术问题之一。
为此,本实用新型的实施例提出一种纳米曝气电极,该曝气电极产生能产生微纳米气泡,可以显著增强气体的传质,减少副反应的发生,有效提高了采用电催化臭氧氧化技术去除水体污染物的效率。
本实用新型实施例提供了一种纳米曝气电极,包括纳米孔径无机膜基体,所述纳米孔径无机膜基体的一侧负载金属氧化物催化层,所述纳米孔径无机膜基体的另一侧负载亲水改性层。
本实用新型实施例的纳米曝气电极带来的优点和技术效果,本实用新型实施例的纳米曝气电极,采用纳米孔径无机膜为基体,能够耐臭氧或臭氧水的腐蚀;2、本发明实施例的纳米曝气电极,在无机膜的一侧设置金属氧化物催化层,有利于表面氧空位的形成与迁移,能够使纳米曝气电极金属氧化物催化层表面产生活性氧物种,尤其是羟基自由基,有利于水中污染物的降解;3、本发明实施例的纳米曝气电极,在无机膜的另一侧设置亲水改性层,能够使纳米曝气电极产生微纳米气泡,显著增强了气体传质,有利于减少电催化臭氧氧化中副反应的发生,并且亲水改性层的设置有利于微纳米气泡的逃逸,防止产生的微纳米气泡快速聚集形成大气泡;4、本发明实施例的纳米曝气电极,集微纳米气泡曝气和催化剂涂层于一体,结构简单,能够用于电催化臭氧氧化过程,能够有效去除水中多种有机污染物,提高了系统的反应效率。
在一些实施例中,所述金属氧化物催化层厚度为100-300微米。
在一些实施例中,所述纳米孔径无机膜包括陶瓷膜、亚氧化钛膜或碳化硅膜中的至少一种。
在一些实施例中,所述纳米孔径无机膜的孔径为300-1200纳米,优选为300-1000nm。
在一些实施例中,所述亲水改性层为二氧化硅或二氧化钛中的一种。
在一些实施例中,所述亲水改性层的厚度为200-1200纳米。
在一些实施例中,所述纳米孔径无机膜基体为中空结构。
在一些实施例中,所述纳米孔径无机膜基体为中空管状结构,内径为1-3cm,壁厚为2-10mm,长度为5-300cm。
本实用新型实施例还提供了一种电催化臭氧反应装置,包括本实用新型实施例的纳米曝气电极。
本实用新型实施例的电催化臭氧反应装置中,同时存在催化臭氧氧化反应、电催化反应、微纳米气泡强化反应,以及它们的耦合加强反应,有效增强了臭氧气体的传质,同时在系统内有多种作用方式引发臭氧链式反应产生更多的活性氧化物种,尤其是羟基自由基,有利于污染物的降解,因而具有优异的污水处理效果。
在一些实施例中,所述纳米曝气电极与电源的负极连接作为阴极。
附图说明
图1是本实用新型实施例的纳米曝气电极的示意图。
图2是本实用新型实施例的电催化臭氧反应装置示意图。
具体实施方式
下面详细描述本发明的实施例,所述实施例的示例在附图中示出。下面通过参考附图描述的实施例是示例性的,旨在用于解释本发明,而不能理解为对本发明的限制。
如图1所示,本实用新型实施例提供了一种纳米曝气电极1,包括纳米孔径无机膜基体11,纳米孔径无机膜基体11的一侧负载金属氧化物催化层12,纳米孔径无机膜基体11的另一侧负载亲水改性层13。
本实用新型实施例的纳米曝气电极,采用纳米孔径无机膜为基体,能够耐臭氧或臭氧水的腐蚀;本发明实施例的纳米曝气电极,在无机膜的一侧设置金属氧化物催化层,有利于表面氧空位的形成与迁移,能够使纳米曝气电极金属氧化物催化层表面产生活性氧物种,尤其是羟基自由基,有利于水中污染物的降解;本发明实施例的纳米曝气电极,在无机膜的另一侧设置亲水改性层,能够使纳米曝气电极产生微纳米气泡,显著增强了气体传质,有利于减少电催化臭氧氧化中副反应的发生,并且亲水改性层的设置有利于微纳米气泡的逃逸,防止产生的微纳米气泡快速聚集形成大气泡;本发明实施例的纳米曝气电极,集微纳米气泡曝气和催化剂涂层于一体,结构简单,能够用于电催化臭氧氧化过程,能够有效去除水中多种有机污染物,提高了系统的反应效率。
在一些实施例中,所述金属氧化物催化层厚度为100-300微米。本发明实施例中,优选了金属氧化物催化层的厚度,有利于使催化层充分发挥作用,提高催化作用生成强氧化性自由基的效果。如果催化层过厚,会增加成本且过厚的催化层内部并没有起到催化作用;如果催化层过薄,催化层能够发挥的作用有限。
在一些实施例中,所述纳米孔径无机膜包括陶瓷膜、亚氧化钛膜或碳化硅膜中的至少一种,和/或,所述纳米孔径无机膜的孔径为300-1200纳米,优选为300-1000nm。本实用新型实施例中优选了无机膜的孔径,有利于曝气电极产生微纳米气泡,提高传质效果。
在一些实施例中,所述亲水改性层包括二氧化硅或二氧化钛中的一种;优选地,所述亲水改性层的厚度为200-1200nm。本发明实施例中,优选了亲水改性层,能够将接触角控制在50-80°。如果亲水改性层过厚,会影响气体的传输和快速通过;如果亲水改性层过薄,会影响气泡的生成和快速逃逸。
在一些实施例中,所述纳米孔径无机膜基体为中空结构,优选地,所述纳米孔径无机膜基体为中空管状结构,内径为1-3cm,壁厚为2-10mm,长度为5-300cm。
如图2所示,本实用新型实施例还提供了一种电催化臭氧反应装置,包括本实用新型实施例的纳米曝气电极1。优选地,电催化臭氧反应装置包括纳米曝气电极1、反应器2、氧气源3、臭氧发生器4、电源7、辅助电极8和尾气检测及吸收装置,其中,纳米曝气电极1与电源7的负极连接作为阴极,辅助电极8与电源7的正极连接作为阳极。
本实用新型实施例的电催化臭氧反应装置中,同时存在催化臭氧氧化反应、电催化反应、微纳米气泡强化反应,以及它们的耦合加强反应,有效增强了臭氧气体的传质,同时在系统内有多种作用方式引发臭氧链式反应产生更多的活性氧化物种,尤其是羟基自由基,有利于污染物的降解,因而具有优异的污水处理效果。
如图2所示,本实用新型的电催化臭氧反应装置的工作过程为:
臭氧发生器4将干燥纯氧气制成含臭氧气体,经气体增压泵增压后经臭氧浓度仪5进入纳米曝气电极1的中心管,在压力作用下从纳米曝气电极1的亲水改性侧以微纳米气泡形式释放入水中,微纳米气泡下臭氧溶解能力高,臭氧保持时间长,臭氧利用效率高,臭氧传质系数快,羟基自由基生成多,因而增强了对水中有机污染物的降解;电源7的负极与纳米曝气电极1相连作为阴极,电源7的正极与辅助电极8相连作为阳极,由于臭氧发生器4制备的含臭氧气体中氧气的含量大于80%,在阴极表面发生氧还原产H2O2的反应,H2O2自身能与水中有机污染物反应,同时也会由于得电子生成羟基自由基,与水中有机污染物反应;在电催化作用下阳极表面会发生羟基化,随后在与臭氧接触性发生催化臭氧氧化反应,产生强氧化性活性氧物种来降解水中有机污染物,同时在阴极的金属氧化物催化层12表面也会发生催化臭氧氧化反应,产生强氧化性活性氧物种来降解水中有机污染物。废水从反应器2的底部进入反应体系,经与臭氧、H2O2及各种活性氧物种反应去除水中有机污染物后,从反应器2上部流出;臭氧尾气从反应器2顶部排出,经臭氧浓度仪6后进行集中处理,例如采用碘化钾溶液吸收或臭氧尾气破坏器处理。
下面结合附图和实施例详细描述本实用新型。
实施例1
(1)、用亲水二氧化钛溶胶浸渍500nm孔径的亚氧化钛膜基体的一侧,采用的纳米孔径亚氧化钛膜基体为中空管状结构,内径为2cm,壁厚为4mm,长度为80cm,将浸渍后的纳米孔径亚氧化钛膜基体在80℃下干燥30min,然后以3℃/min的升温速率升至500℃,煅烧处理2h,制得亲水改性层,其厚度为300nm;
(2)、将金属氧化物催化层材料(如活性成分为Mn和Ce的催化层材料)与有机溶剂混合搅拌,形成溶胶状胶体,涂覆纳米孔径亚氧化钛膜的一侧,形成金属氧化物催化层,催化层厚度为200微米,制得图1所示的纳米曝气电极。
实施例2
与实施例1的方法相同,不同之处在于步骤(3)中,制得的催化层的厚度为100微米。
实施例3
与实施例1的方法相同,不同之处在于步骤(3)中,制得的催化层的厚度为300微米。
实施例4
与实施例1的方法相同,不同之处在于步骤(1)中,亲水改性层的厚度为200纳米。
实施例5
与实施例1的方法相同,不同之处在于步骤(1)中,亲水改性层的厚度为1200纳米。
实施例6
与实施例1的方法相同,不同之处在于步骤(1)中,亚氧化钛膜基体的孔径为1200nm。
实施例7
与实施例1的方法相同,不同之处在于步骤(1)中,亚氧化钛膜基体的孔径为85nm。
对比例1
与实施例1的方法相同,不同之处在于取消步骤(1),不负载亲水改性层。
对比例2
与实施例1的方法相同,不同之处在于取消步骤(2),不负载金属氧化物催化层。
对比例3
与实施例1的方法相同,不同之处在于步骤(1)中,亚氧化钛膜基体的孔径为8200nm。
一、对实施例1-7和对比例1-3的纳米曝气电极进行性能测试,测试结果见表1。
1、曝气气泡测试
测试方法:采用高速摄像机进行拍摄,然后采用Image Pro Plus 6.0软件进行微气泡直径的测量分析;测试结果见表1。
表1
无机膜基体孔径 | 曝气气泡直径 | |
实施例1-5 | 500nm | 2-8μm |
实施例6 | 1200nm | 14-50μm |
实施例7 | 85nm | 300-800nm |
对比例1 | 500nm | 90-150μm |
对比例2 | 500nm | 2-8μm |
对比例3 | 8200nm | 200-700μm |
通过表1可以看出,实施例1-7制得的纳米曝气电极经过曝气后,气泡大小基本在50微米以内,形成了微纳米气泡,有利于增强气体传质。
二、应用试验测试
1、处理城市污水二级生化出水,污水中各污染物浓度为:避蚊胺1530ng/L、布洛芬307.3ng/L、阿替洛尔3.8ng/L、卡马西平41.3ng/L、舒必利65.8ng/L、苯扎贝特28.1ng/L、磺胺甲噁唑304.3ng/L。
如图2所示,在电催化臭氧反应装置中采用实施例1-7以及对比例1-3的曝气电极进行污水处理,结果见表2。
试验条件:臭氧投加量为3.0mg·min-1,反应时间20min。
表2
2、处理模拟试验用水
配置试验用污水:污水中避蚊胺浓度为10mg/L。
试验条件:臭氧气体流量为60mL/min,臭氧气体浓度为50mg/L。
如图2所示,在电催化臭氧反应装置中采用实施例1-7以及对比例1-3中的曝气电极进行试验用污水处理,结果见表3。
表3
3、处理煤焦化废水,煤焦化废水中通常含有复杂的无机和有机污染物,如酚类、氰化物、硫氰化物、氨、多环芳烃(PAHs)、多环含氮芳烃、含氧和含硫杂环化合物和无环化合物等,其中大部分是难降解的、有毒的、变异的和致癌的,煤焦化废水即使经过生化处理后仍然含有大量难降解物质。本试验采用的是经生化处理后的焦化废水,COD约120-150mg/L。
如图2所示,在电催化臭氧反应装置中采用实施例1-7以及对比例1-3中的曝气电极进行焦化废水处理,结果见表4。
试验条件:臭氧投加量为180mg/L,反应时间90min。
表4
通过表1-4可以看出,对比例1中,对无机膜基体的一侧未设置亲水改性层,产生的气泡属于微气泡,不利于臭氧的传质。对比例2中,未负载金属氧化物催化层,没有催化作用的存在,因而氧化性物种的产生量少,导致处理效果较差。对比例3中,采用的亚氧化钛膜基体的孔径过大,产生的气泡较大,从而影响了传质效果,造成处理效果下降。
在本实用新型中,术语“一个实施例”、“一些实施例”、“示例”、“具体示例”、或“一些示例”等意指结合该实施例或示例描述的具体特征、结构、材料或者特点包含于本发明的至少一个实施例或示例中。在本说明书中,对上述术语的示意性表述不必须针对的是相同的实施例或示例。而且,描述的具体特征、结构、材料或者特点可以在任一个或多个实施例或示例中以合适的方式结合。此外,在不相互矛盾的情况下,本领域的技术人员可以将本说明书中描述的不同实施例或示例以及不同实施例或示例的特征进行结合和组合。
尽管上面已经示出和描述了本发明的实施例,可以理解的是,上述实施例是示例性的,不能理解为对本发明的限制,本领域的普通技术人员在本发明的范围内可以对上述实施例进行变化、修改、替换和变型。
Claims (10)
1.一种纳米曝气电极,其特征在于,包括纳米孔径无机膜基体,所述纳米孔径无机膜基体的一侧负载金属氧化物催化层,所述纳米孔径无机膜基体的另一侧负载亲水改性层。
2.根据权利要求1所述的纳米曝气电极,其特征在于,所述金属氧化物催化层厚度为100-300微米。
3.根据权利要求1所述的纳米曝气电极,其特征在于,所述纳米孔径无机膜包括陶瓷膜、亚氧化钛膜或碳化硅膜中的至少一种。
4.根据权利要求1或3所述的纳米曝气电极,其特征在于,所述纳米孔径无机膜的孔径为300-1200纳米。
5.根据权利要求1所述的纳米曝气电极,其特征在于,所述亲水改性层为二氧化硅或二氧化钛中的一种。
6.根据权利要求1或5所述的纳米曝气电极,其特征在于,所述亲水改性层的厚度为200-1200纳米。
7.根据权利要求1所述的纳米曝气电极,其特征在于,所述纳米孔径无机膜基体为中空结构。
8.根据权利要求7所述的纳米曝气电极,其特征在于,所述纳米孔径无机膜基体为中空管状结构,内径为1-3cm,壁厚为2-10mm,长度为5-300cm。
9.一种电催化臭氧反应装置,其特征在于,包括权利要求1-8中任一项所述的纳米曝气电极。
10.根据权利要求9所述的电催化臭氧反应装置,其特征在于,所述纳米曝气电极与电源的负极连接作为阴极。
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