CN220951181U - 通过氨热重整制氢的设备 - Google Patents
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Abstract
本实用新型提供了一种通过氨热重整制氢的设备(1)，包括：(i)燃烧装置(2)，其具有燃料进口(21)和含氧流进口(22)及位于其下游的急冷流体流进口(24)和烟气出口(23)；及(ii)氨裂解反应器(3)，其与来自所述燃烧装置的高温烟气的所述出口(23)相连，并设有低温烟气出口(33)、及与含有氨裂解催化剂的反应区相连的氨进口(31)和热裂解流出口(32)。
Description
技术领域
本实用新型涉及一种通过氨的热重整(thermal reforming，也被称为分解或裂解)生产氢气的设备。
背景技术
全球对可再生能源的关注再次激发了人们对使用氨(NH3)作为合适的氢载体的兴趣：
从各种文献中可以了解到通过氨热重整制氢的工艺，其中，催化剂室是借助外部燃烧装置的热烟气间接加热的。本实用新型的重点同样是通过在借助于外部燃烧装置的热烟气间接加热的催化剂室中进行的热重整由氨生产氢气。但应注意的是，可不需要分离(纯)氢气流。裂解气可以直接使用，也可以在去除其中的部分氮气后使用(能量含量更高)。
有必要改进氨制氢工艺，特别是需要在能耗和制氢方面高效的工艺，同时减少或消除燃烧化石燃料的需求。此外，还需要最大限度地减少氨损失或NOx排放。而反常识地，由于使用了下文所述的急冷(quench)步骤，本发明人设计出了一种可提供此类改进的设备。
虽然有关热交换器的技术已经非常广泛，但问题仍然是如何以最少的燃料和可控的方式加热氨裂解反应器，以确保裂解在氨裂解反应器中所用催化剂的最佳温度下进行。此外，还希望限制反应器热交换器部件(通过这些部件将烟气中的可用热量传递给氨和裂化催化剂)的材料峰值温度。另一目的是为材料提供难度较低、更均匀的温度曲线，并防止经常出现的材料因温度过高而失效的情况。本实用新型的设备也能实现这一目的。
发明内容
因此，本实用新型提供了一种通过氨热重整制氢的设备，包括：
(i)燃烧装置，其具有燃料进口和含氧流进口及位于其下游的急冷流体进口和烟气出口；及
(ii)氨裂解反应器，其与来自燃烧装置的高温烟气的出口相连，并设有低温烟气出口、及与含有氨裂解催化剂的反应区相连的氨进口和热裂解流出口。
附图简要说明
图1是现有技术的示意图，示出了通过氨热重整制氢的设备。
图2是根据本实用新型的示意图，示出了通过氨热重整制氢的设备，包括单独的燃烧装置，其中，该燃烧装置包含急冷流体进口。
图3是根据本实用新型的一优选实施例的示意图，其中使用了分级燃烧装置，另外还有空气进料流作为急冷流体。
图4是根据本实用新型的一更优选实施例的示意图，其中使用了氨作为分级燃烧装置的燃料，此外还提供了氨裂解反应器的详细信息。
具体实施方式
在下面对本实用新型实施例的讨论中，除非另有说明，否则所给出的压力均为绝对压力。
本设备非常适用于在氨裂解反应器的催化剂室中通过氨热重整制氢的改进方法，其中，该反应器借助来自外部燃烧装置的热烟气间接加热，该方法包括以下步骤：
a)在外部燃烧装置中燃烧燃料，以提供温度T1较高的烟气流，其温度范围为600℃～2000℃，优选温度范围为1200℃～2000℃；更优选温度范围为1500℃～2000℃；
c)将来自步骤a)的烟气与氨裂解反应器进行热交换，以将催化剂室的温度升高至催化裂化温度T2，其范围为400℃～1000℃，更优选为600℃～800℃；
d)对步骤c)的加热的氨裂解反应器中的氨流进行催化氨裂解步骤，以产生包含氢气的热裂解流(thermally cracked stream)；及
e)可选地将热裂解流分离为废气流(reject gas stream)和富氢气流(enrichedhydrogen stream)，并提取该富氢气流；
其特征在于，该方法还包括：
b)在步骤c)之前，向步骤a)的烟气流中加入一定量的急冷流体(quench fluid)，以使其绝热温度降低到温度T3，其中，T3比T2高至少50℃，最高不超过1600℃，优选T3比T2高至少100℃，最高不超过1200℃，并且，T3比T1低至少50℃，优选T3比T1低至少100℃。
图1是现有技术的示意图，示出了通过氨热重整制氢的设备1，该设备包括一个或多个与氨裂解反应器20相连的燃烧器10，该反应器包括一个或多个燃烧器产生的火焰区，其与一个或多个装有催化剂的反应器管36间接热接触。燃料通过进口21进入，含氧气体(通常为空气)通过进口22进入。氨被引入装有催化剂的反应器管36，在这里发生催化氨裂解步骤，产生热裂解流，从出口32排出。冷却后的烟气从出口33排出氨裂解反应器。通常，热裂解流被送到氢分离装置4。在出口41处，可回收富氢气流，而废气可再循环到燃烧器10。富氢气流包括大于50％(体积)的氢气，更优选大于75％的氢气，更优选大于90％的氢气，更优选大于95％的氢气，更优选大于99％的的氢气。图中未示出各种额外的可选组件，如热交换器、洗涤器(scrubbers)和储罐(tanks)。
图2是根据本实用新型使用外部燃烧装置的示意图。图中所示为通过氨热重整制氢的设备1，包括燃烧装置2，其具有位于内部的一个或多个燃烧器(未示出)并具有用于从温度T1降到温度T3的加热烟气的出口23，该设备还包括氨裂解反应器3和可选的氢分离装置4，其中，燃烧装置2包含用于急冷流体(quench fluid)的进口24。图中还示出了可选的选择性催化还原(SCR)装置5，其具有用于NOx贫废烟气流(NOx lean reject flue gasstream)的出口51。
在本实用新型的一优选实施例中，使用了分级燃烧装置(staged combustionunit)。因此，图3是根据本实用新型的示意图，该分级燃烧装置包括：作为第一级燃烧装置的具有燃料进口21和含氧流进口22的燃烧装置2；以及具有用于急冷流体的进口61、及用于温度降至T3的加热烟气的出口62的第二级燃烧装置6。
在本实用新型一更优选的实施例中，燃料进口21用于引入氨作为燃料。在此更优选的实施例中，进口61用作含氧气体(例如，空气)的进口，其中，第二级燃烧装置6可包括燃烧器(未示出)。可选地，该分级燃烧装置可包括用于额外急冷流体(例如，回收和冷却的烟气等(未示出))的额外进口。
图4是本实用新型更优选实施例的示意图，进一步说明了氨裂解反应器3，其优选形式为刺刀反应器(bayonet type reactor)，包括与装有催化剂的反应室36相连的氨进口31、低温烟气出口33、温度为T3的加热烟气进口62、及与穿过反应室36的内管37相连的出口32。
图中没有示出，但燃烧装置2和/或第二级燃烧装置6可以，而且优选配备有能够分析烟气含量的分析仪以及测量温度的分析仪。图中没有示出的还有可选的流量控制装置，用于调节燃料、含氧气体和/或急冷流体的量。优选地，将分析仪的数据发送到一可选的过程控制单元(process control unit，未示出)，其用于操作和调节流量控制装置。
本实用新型的设备提供了燃料的外部燃烧和对氨裂解反应器的优化加热，可将温度控制在给定催化剂所需的范围内。例如，当氨裂解反应器中使用镍基铵裂解催化剂时，则引入氨裂解反应器的烟气温度T3优选比反应室中的反应温度T2至少高50℃，但优选至少高100℃。为确保热量的有效传递，温度低于50℃较为不可取。烟气进入氨裂解反应器的温度T3优选低于1600℃，优选低于1200℃。这样做的优点是可以更好地控制催化剂，并限制对氨裂解反应器的要求。如果在氨裂解反应器中使用镍基催化剂，则T3的合适范围为500℃～1600℃，优选为750℃～1200℃。当使用钌基催化剂时，优选温度范围为550℃～1000℃。应该意识到，这个温度比燃烧装置内的点火温度要低。
在本实用新型的设备中，可使用在焚烧(incineration)条件下可燃且为气态的任何形式的燃料。可使用任何形式的含氧气体。例如，可以是纯氧、富氧气流(oxygen-enriched stream ofair)、甚至是富氮气流。优选使用空气。
燃烧是一种非常放热的反应。虽然可通过热交换器利用部分剩余能量，但本实用新型通过将烟气与温度较低的急冷流体混合，更有效地解决了这一问题。这样就避免了能源浪费，并能更好地控制用于加热氨裂解反应器的烟气温度。
急冷流体可以是气体或液体，例如，水(蒸汽)。急冷流体可以是惰性的，也可以参与燃烧反应。惰性急冷流体的一个例子是，来自出口33或51的去除了空气和可燃成分的回收烟气，在其将部分热量传递给氨裂解反应器后。例如，可将部分回收烟气引入火焰区下游的燃烧装置。急冷流体本身可以是常温或高温。例如，其温度范围可为20℃～500℃。
图3与图2类似，但现在使用了分级燃烧装置(staged combustion unit)。在本实施例中，急冷流体是含氧流的额外进料流，引入分级燃烧装置的第二级燃烧装置，在此参与在分级燃烧装置中燃烧的燃料的燃烧。在本实施例中，燃烧分两个阶段进行，第一阶段的氧气量小于化学计量，第二阶段的氧气量大于化学计量。这两种情况下的氧气源可以是任何含氧流，但优选是空气。通过在(至少)两个阶段中燃烧燃料，并在第二阶段中使用过剩的氧气，可以有效地控制从燃烧装置中排出的烟气温度，并将其调节到氨裂解反应器中所需的温度T3。此外，这样还可以减少NOx和氨的排放。
在本实用新型的优选实施例中，燃料包括氨或由氨组成。优选地，燃料的碳含量为零。优选使用二次燃料源。优选地，该二次燃料源包括含氨和氢气的废气或由含氨和氢气的废气组成，即从氨裂解后的裂解气中除去富氢的尾气。这种更优选的实施例可以在图4所示的设备中进行。
在这个更优选的实施例中使用的分级燃烧装置与上述分级燃烧装置类似。不过，在这种特殊情况下，燃烧装置2的第一级优选包括分析仪，用于在烟气流进入第二级燃烧装置6之前分析烟气流中的氨含量和/或NOx含量。此外，在这种情况下，优选使用过程控制单元，其被编程为控制装置2中的部分氧化在低于化学计量的条件下进行，以避免产生氮氧化物，并控制装置6中的完全氧化，以确保不排放氨。
由EP2753416可知一种两级燃烧装置，通过引用将其包括在本文中。该专利公开了一种在氨焚烧炉中焚烧氨的装置，包括在受控的亚化学计量焚烧条件下的第一焚烧步骤和氧气量大于化学计量的第二焚烧步骤，由此产生的产物流减少了NOx的形成。虽然利用本专利所示的分析仪来避免NOx的产生是有益的，但应该认识到，在本装置中，分级燃烧装置配备有温度分析仪，并对烟气温度进行优化，以便可用于加热氨裂解反应器。
为了在优选的两级燃烧装置中开始反应，优选在燃烧装置2的第一级中将燃料流与氧气一起点燃，以达到理想的焚烧条件。在分级燃烧装置2中燃烧氨时，温度范围为750℃～2000℃，优选为1200℃～2000℃。低于750℃的含氨气流的稳定燃烧可通过添加氢气等方式实现，但较难控制。在2000℃以上，但通常在1800℃以上，用于隔热的常用耐火衬里材料就不太适用了。达到合适的温度后，引入含氨流。额外的燃料可与含氨流混合，然后与第一含氧气流发生共反应。例如，将氢气分离流的尾气流(其将包含残留的氨和氢)再循环是有益的。
在两级燃烧装置中，如果除氨之外没有其他可燃成分进入装置2，则在第一级燃烧装置提供氧气的比率达到焚烧所有氨所需的化学计量比的95％至98％。如果含氨流或二次燃料流中含有额外的可燃成分(如氢)，则氧气量应相应调整，优选增加到相对于燃料流中存在的可燃成分的化学计量的50％至99％的范围内。根据本实用新型的优选实施例使用分析仪的优点是，尽管当存在多种成分并因此在变化的焚烧条件下发生多种反应时相互关系相当复杂，但反应物的量可以调整。例如，可通过改变氧气与含氨气流的重量比来调整氧气量。另外，用作氧气流的空气可富含氧气或富含氮气。
含氧气流可通过一个或多个进口(22a、22b等)引入，但通过一个进口引入足以。反应物在分级燃烧装置的第一级2中的停留时间可以很短，即1秒或更短，甚至0.2秒或更短。
根据本实用新型的该更优选的实施例，氨在装置2中的焚烧接近完成，但不完全，烟气流中仍有一些残留氨含量。残留氨含量优选小于100ppm，优选小于50ppm。如果装置2中的焚烧时间不够长，那么气流中的氨含量就会很高，当该气流在第二级燃烧装置6中燃烧时，就会导致NOx含量很高。换句话说，本发明人发现，为了降低最终产物中的NOx含量，从而避免对SCR装置的潜在需要，第一阶段的反应应持续直到产生可忽略不计的10ppm～小于200ppm、优选小于100ppm的NOx为止。
在分级燃烧装置的第二级燃烧装置6中，优选温度保持在800℃～1200℃的范围内，更优选在850℃～1000℃的范围内。氧气的供应量要确保充分焚烧。如果反应温度因第一级2中可燃成分的焚烧降到下限以下，则添加燃料是有利的。用额外的急冷流体(如，加水)来降低第二级燃烧装置6的温度也是有利的。
分级燃烧装置第一级2的焚烧炉燃烧器和第二级燃烧装置6的可选焚烧炉燃烧器的设计并不特别重要。可使用各种类型的焚烧炉燃烧器。优选使用将可燃气流和含氧气流混合的燃烧器。燃烧器可配备点火器。包括燃烧装置2和第二级燃烧装置6的分级燃烧装置的设计也不特别重要。事实上，分级燃烧装置可将这两个单元作为一个反应器的一部分，也可以包括两个相连的独立反应器。
氨气转化为氮气和氢气的过程可根据公共领域的技术进行。图4提供了管中管(pipe-in-pine)布置示意图，示出了刺刀反应器这一优选形式的氨裂解反应器。如图4所示，该反应器包括装有催化剂的反应室36。该反应器还可包括其他反应室(36a、36b等)。使用这种刺刀反应器，可以在氨气通过反应器期间和裂解之前将大量热量传递到氨气中。
可使用各种催化剂。例如，可使用催化固定床。催化剂可以是Al2O3上的Ni、Ru和Pt。如果使用Ni以外的催化剂，则最好调节反应室的温度。
如上所述，本实用新型的工艺可产生含氢的裂解流。裂解流的各种用途已在引言中提及。对于需要富氢气的应用，本实用新型的设备优选包括用于从裂解流中分离氢气的装置4。富氢气流可通过膜技术、洗涤器(用于去除残留氨)或变压吸附装置(PressureSwingAbsorption units)等方式获得。
如上所述，富氢气流优选含有95％(体积)或更多的氢气。这意味着剩余部分的氢仍留在裂解流中。如果裂解流被用来作为燃烧装置的燃料，并且本实用新型的设备被设计成循环使用该气流，这就意味着氢气仍然可以被有效地利用。
本工艺的优点是，即使使用氨，焚烧过程也能得到很好的控制，从而降低废气中氮氧化物的风险。进一步降低NOx含量是有利的。选择性催化还原(SCR)被认为特别适用于这一目的，它在固体催化剂的作用下，在高温下使烟气中的氮氧化物与氧气和添加的氨发生化学反应，生成氮气和水，这样处理过的烟气随后就可以排放到大气中。
Claims (6)
1.一种通过氨热重整制氢的设备(1)，其特征在于，其包括：
(i)燃烧装置(2)，其具有燃料进口(21)和含氧流进口(22)及位于其下游的急冷流体流进口(24)和烟气出口(23)；及
(ii)氨裂解反应器(3)，其与来自所述燃烧装置的高温烟气的所述出口(23)相连，并设有低温烟气出口(33)、及与含有氨裂解催化剂的反应区相连的氨进口(31)和热裂解流出口(32)。
2.根据权利要求1所述的设备(1)，其特征在于，其包括：
(i)分级燃烧装置，所述分级燃烧装置包括：作为第一级燃烧装置的具有燃料进口(21)和含氧流进口(22)的所述燃烧装置(2)，以及具有用于急冷流体和/或含氧气体的进口(61)的第二级燃烧装置(6)；及
(ii)氨裂解反应器(3)，其与来自所述分级燃烧装置的高温烟气的出口(23)相连，并设有低温烟气出口(33)、及与含有氨裂解催化剂的反应区相连的氨进口(31)和热裂解流出口(32)。
3.根据权利要求1或2所述的设备(1)，其特征在于，所述氨裂解反应器(3)为刺刀反应器形式，包括与装有催化剂的反应室(36)相连的氨进口(31)、低温烟气出口(33)、加热烟气进口(62)及与穿过所述反应室(36)的内管(37)相连的出口(32)。
4.根据权利要求1或2所述的设备(1)，其特征在于，其进一步包括氢分离装置(4)。
5.根据权利要求4所述的设备(1)，其特征在于，所述氢分离装置(4)为变压吸附装置。
6.根据权利要求1或2所述的设备(1)，其特征在于，其进一步包括用于去除NOx的装置(5)。
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| GR01 | Patent grant | ||
| GR01 | Patent grant |