CN220685238U - 一种内循环式气相沉积反应装置 - Google Patents

Abstract

本实用新型公开了一种内循环式气相沉积反应装置，包括反应管主体和加热装置，所述反应管主体具有反应腔室、进气端和出气端，在进气端一侧设有反应原料放置区，在反应腔室中设有用于进行气相沉积的基底，所述加热装置用于对反应腔室进行加热，所述出气端设有与反应腔室连通的输气管，在加热装置的覆盖区域内还设有回流管，所述回流管的一端与输气管连通，另一端与反应腔室连通，在回流管上设有气泵，所述气泵用于将气体从输气管抽入反应腔室。本实用新型的内循环式气相沉积反应装置，可以改善源物料的利用和沉积均匀性，此外，还能够在大的载气流速下实现二维材料晶圆的批量均匀生长。

Description

一种内循环式气相沉积反应装置

技术领域

本实用新型涉及二维材料气相沉积技术领域，具体涉及一种内循环式气相沉积反应装置。

背景技术

二维材料具有优异的电学和光学性质，广泛的应用于催化，纳米摩擦学，微电子学，锂电池，储氢，医疗和光电领域。二维材料的制备方法有很多，其中，化学气相沉积法由于其低成本和可扩展性而成为生产高质量单层TMD的最公认的方法。

现有技术中，常见的一种气相沉积反应设备的反应装置，包括反应管和设置在反应管中的基体，反应管的一侧进气，另一侧出气。反应物料放置在进气一侧，通过加热使反应原料挥发，进气裹挟挥发的反应原料在基体上沉积，形成二维材料薄膜。但在实际生产过程中，由于反应管本身通常为一根直管，气流仅从进气侧向出气侧单向移动，而反应原料通常只放置在固定位置，导致管内的反应原料加热挥发后，在竖直方向上分布不均匀。很难实现反应原料到达基底时在水平和垂直方向的浓度梯度一致，同时也难以保证二维材料晶圆级的厚度均匀以及到达基底时的反应程度，从而导致单片晶圆级二维材料薄膜的生长可控性低，晶圆级二维材料薄膜的批量高效制备难度高。

实用新型内容

有鉴于此，本实用新型的目的是提供一种内循环式气相沉积反应装置，以解决反应原料在水平方向和垂直方向的空间范围内分布不均匀的问题。

本实用新型通过以下技术手段解决上述问题：

一种内循环式气相沉积反应装置，包括反应管主体和加热装置，所述反应管主体具有反应腔室、进气端和出气端，所述加热装置用于对反应腔室进行加热，在加热装置覆盖区域且靠近进气端一侧的反应腔室中设有反应原料放置区，在反应腔室中设有用于进行气相沉积的基底，所述出气端设有与反应腔室连通的输气管，在加热装置的覆盖区域内还设有回流管，所述回流管的一端与输气管连通，另一端与反应腔室连通，在回流管上设有气泵，所述气泵的输入端与靠近输气管一侧连通，其输出端与靠近反应腔室一侧连通。

本实用新型所述的内循环式气相沉积反应装置，可以实现沉积源气氛的内循环利用，如此不仅能够改善困扰沉积领域的物料利用率低的问题，此外，还能够利于源气氛的均匀性，改善沉积均匀性。

进一步，所述回流管与输气管径向连通，所述回流管与反应腔室径向连通。

进一步，所述回流管的横截面积大于输气管的横截面积。

进一步，所述输气管的横截面积小于反应腔室的横截面积。

进一步，在反应管主体的进气端设有第一密封件和载气管，所述载气管穿过第一密封件与反应腔室连通。

进一步，在反应管主体的进气端设有一个或多个原料控气管，所述原料控气管穿过第一密封件与反应腔室连通，原料控气管在反应腔室中的一端位置设有用于放置反应原料的瓷舟，所述瓷舟处于加热装置覆盖区域。

进一步，所述载气管的输入端与保护性气源连接，所述原料控气管的输入端与保护性气源或反应性气源连接。

进一步，所述保护性气源为氮气或者氩气，所述反应性气源为含氢气气源或者含氧气气源。

进一步，在反应管主体的出气端设有第二密封件和出气管，所述出气管穿过第二密封件与输气管连通。

进一步，所述反应腔室中设有用于放置基底的样品架，所述样品架有多层。每一层可以水平布设，且相邻层之间可以沿竖直方向依次排列。本实用新型所述的装置，其能够实现高载气流量的气相沉积，且能够实现高气流下的批量沉积，并改善批量沉积的材料的均匀性以及制备质量稳定性。

进一步，所述第一密封件和第二密封件均为法兰。

进一步，所述反应管主体为石英管或刚玉管。

本实用新型至少具备以下有益效果：

一、本实用新型的内循环式气相沉积反应装置，通过设置气泵和回流管，使输气管中的气体能够再次回到反应腔室进行沉积，回流气体能够对反应腔室中的气体产生各向扰动，使反应腔室中的气化反应原料在空间中分布更加均匀，提高二维材料的厚度均匀性和域尺寸，提高生长的可控性，提高反应原料的利用率。

二、本实用新型的装置，可以实现大载气流量的沉积，避免大载气所致的物料利用率不高、沉积材料容易出现风蚀等问题，提高了反应原料的利用率和反应程度，控制二维材料的晶畴、生长密度、尺寸不随位置发生变化，晶圆级范围内保持稳定。此外，还能够实现高载气下的高批量的沉积。

附图说明

下面结合附图和实施例对本实用新型作进一步描述。

图1是实施例一公开的反应装置结构示意图；

图2是实施例二公开的反应装置结构示意图。

附图标记：1、反应管主体；101、反应腔室；2、加热装置；3、基底；4、输气管；5、回流管；6、气泵；7、第一密封件；8、第二密封件；9、载气管；10、原料控气管；11、瓷舟；12、出气管；13、样品架。

具体实施方式

下面通过附图和实施例对本实用新型进一步详细说明。通过这些说明，本实用新型的特点和优点将变得更为清楚明确。显然,所描述的实施例仅是本实用新型的一部分实施例,而不是全部的实施例。

在本实用新型的描述中，需要理解的是，术语“中心”、“纵向”、“横向”、“长度”、“宽度”、“厚度”、“上”、“下”、“前”、“后”、“左”、“右”、“竖直”、“水平”、“顶”、“底”“内”、“外”、“顺时针”、“逆时针”、“轴向”、“径向”、“周向”等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系，仅是为了便于描述本实用新型和简化描述，而不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作，因此不能理解为对本实用新型的限制。

此外，术语“第一”、“第二”仅用于描述目的，而不能理解为指示或暗示相对重要性或者隐含指明所指示的技术特征的数量。由此，限定有“第一”、“第二”的特征可以明示或者隐含地包括一个或者更多个该特征。在本实用新型的描述中，“多个”的含义是两个或两个以上，除非另有明确具体的限定。

实施例一

本实施例是一种CVD方法用的反应装置，对两种及以上的反应原料进行化学气相沉积，在本实施例中反应原料选择MoO3和S。如图1所示，本实施例公开了一种内循环式气相沉积反应装置，包括反应管主体1和加热装置2，所述反应管主体1的左端为进气端，右端为出气端，中部为反应腔室101。加热装置2包裹反应腔室101(也即是反应管主体穿过加热装置加热腔室)用于对反应腔室101进行加热，维持反应所需温度。在反应管主体1的进气端设有第一密封件7，出气端设有第二密封件8，第一密封件7和第二密封件8均为法兰。通过左侧的法兰将反应管主体1进气端密封，并在法兰上开设有连接孔用于连接其他气体管路。出气端则连接有输气管4，输气管4和反应管主体1之间可以是一体成型，也可以是固定连接。输气管4的右端通过法兰进行封堵防止漏气，穿过右侧的法兰中连接有出气管12，出气管12与输气管4连通。

在本实施例中，在进气端共设有一根载气管9和两根原料控气管10，各管路分别穿过法兰的连接孔装配。其中，载气管9的输入端与保护性气源连接，原料控气管10的输入端可以根据实际反应需要，选择与保护性气源或反应性气源连接。载气管9和原料控气管10的输出端均伸入到反应管主体1中，在原料控气管10的输出端设有瓷舟11，瓷舟11即为反应原料放置区。在瓷舟11中放置有反应原料，其中一个瓷舟11中放置MoO3，另一个瓷舟11中放置S，瓷舟11处于加热装置2覆盖区域，通过加热可以使瓷舟11中的反应原料挥发。在反应腔室101中设置有样品架13，样品架13有多层，其每一层均为水平布设，相邻层之间沿竖直方向依次排列。各层样品架13上均放置有托板，各托板上放置用于进行气相沉积的基体，基体优选为晶圆。可以理解的是，样品架的结构不会堵塞气流通过。例如样品架采用在细杆上连接多个水平放置的支撑板，各支撑板依次沿竖直方向排布，或者是采用网格板制成的样品架主体，这样都可以对气流通过的影响较小，不会堵塞气流通过。瓷舟11上的反应原料经过加热后挥发，气源中的气体裹挟挥发的反应原料，在基体上沉积形成二维材料薄膜，可以一次性在多片基底3上获得晶圆级二维材料。本实施例中的保护性气源可以选择氮气或者氩气，反应性气源可以选择含氢气气源或者含氧气气源。

为进一步利于保证源气体分子的充分反应，使挥发的反应原料到达基底3表面处在水平和垂直方向上浓度分布均匀，改善沉积的材料的形态以及性能，批量高效制备二维材料薄膜。本实施例在出气端的输气管4管径远远小于反应腔室101的管径大小，可以使得气流在通过输气管4时产生较大的流速。同时在加热装置2的覆盖区域内还设有回流管5，回流管5的一端与输气管4连通，另一端与反应腔室101连通，在回流管5上设有气泵6，所述气泵6的输入端与靠近输气管4一侧连通，其输出端与靠近反应腔室101一侧连通。基于上述改进结构，裹挟反应原料的气体在经过一次沉积反应后并不会全部直接排出，而是通过回流管5和气泵6继续回到反应腔体中进行沉积，提高了原料的利用率。回流管5设置在加热装置2覆盖区域，可以在气体回流过程中维持所需温度。

进一步优选的，回流管5的横截面积大于输气管4的横截面积，使大部分的气体可以继续进行循环。由于气流在内部产生循环，在通入大流速载气时，通过内部气体循环可进一步获得超大气流载速，改善二维材料晶圆级的厚度均匀性以及到达基底3时的反应程度。同时回流的气体在竖直方向上对反应腔体中的气体进行扰动，使得反应腔室101中的反应原料在空间中分布更加均匀，提高二维材料的厚度均匀性和域尺寸，提高生长的可控性。在优选的实施例中，所述回流管5与输气管4径向连通，所述回流管5与反应腔室101径向连通。能够使回流气体对原有气体产生更强的扰动，进一步提高垂直方向原料的均匀性。加热装置2可以选择火炉或者电加热器，气泵6处于加热区域的部分采用耐高温材料制作，避免高温影响气泵6工作。

在本实施例中，反应管主体1优选为石英管或刚玉管。本领域技术人员在本方案的基础上，可以根据使用需求对反应管主体1的长度、内径和壁厚进行调整。例如选择：反应管主体1的外径为50mm～800mm；壁厚为外径的1～15％；输气管4的外径为25mm～50mm；壁厚为外径的1～15％；回流管5的外径40mm～600mm；壁厚为外径的1～15％。

优选的，将加热装置2加热的区域定位为温控区域，定义各腔体和管路的进气端一侧为上游，出气端一侧为下游。本实施例中的，温控区域覆盖了反应腔体的下游部分，还覆盖到了输气管4的上游部分，反应腔体的最上游可以有部分不处于温控区域中，实际使用时可以选择设定温控区域的长度占整个反应管主体1总长度的1/8～7/8。

在本实施例中，反应原料可以为气体原料或者固体原料，其中气体原料通过气源注入反应管主体1中，固体原料则放置在瓷舟11中。固体原料的形态可以是粉末、颗粒、金属线等状态的材料，例如Se粉、S粉、Te粉，氧化钼等过渡金属化合物或者是可能应用的其他反应原料。可以理解的是，加热装置2所提供的温度应该不低于反应原料挥发所需温度。

本实施例气相沉积反应装置的使用方法为：当进行气相沉积时，将反应原料设置在瓷舟11中，向反应管主体1中通入载气，同时通过加热装置2对反应腔体进行加热，使反应原料挥发，挥发的反应原料随着载气沉积在基体上。未沉积在基体上的部分反应原料，经过输气管4和回流管5再次回到反应腔体中，起到扰流的作用，并提高了反应腔体中的载气流速，使得反应原料在水平和垂直方向上分布均匀，提高二维材料的厚度均匀性和域尺寸，提高生长的可控性。

实施例二

本实施例与实施例一的区别在于：本实施例是一种PVD方法用的反应室，对一种反应原料进行气相沉积，因此仅采用一根载气管9和一根原料控气管10，反应原料选择例如WSe2，同样可以在基底3上一次性获得多片二维材料薄膜。

综上所述，本实用新型公开的内循环式气相沉积反应装置，通过设置反应管主体、输气管和回流管，组合形成异形反应管，在异形反应管中形成大流速载气。其中输气管管径小于反应管主体管径，输气管与反应管主体之间的加热区设有回流管，配合使用气泵装置，将输气管中气体通过回流管恒温回流入反应管，实现反应管中的超大载气流速，如此能够有效控制晶圆级二维材料生长前驱体蒸气的扩散速率和到达基底时水平和竖直方向上的浓度梯度，提高沉积区的前驱体利用率和反应程度，控制二维材料的晶畴、生长密度、尺寸不随位置发生变化，晶圆级范围内保持稳定。本实用新型能够有效地解决生产晶圆级二维材料时样品形状不规则，厚度不均匀，生长可控性差等缺点，利于批量高效生长出大尺寸，均匀的高质量二维材料。

上述本实用新型所公开的任一技术方案除另有声明外，如果其公开了数值范围，那么公开的数值范围均为优选的数值范围，任何本领域的技术人员应该理解：优选的数值范围仅仅是诸多可实施的数值中技术效果比较明显或具有代表性的数值。由于数值较多，无法穷举，所以本实用新型才公开部分数值以举例说明本实用新型的技术方案，并且，上述列举的数值不应构成对本实用新型创造保护范围的限制。

同时，上述本实用新型如果公开或涉及了互相固定连接的零部件或结构件，那么，除另有声明外，固定连接可以理解为：能够拆卸地固定连接(例如使用螺栓或螺钉连接)，也可以理解为：不可拆卸的固定连接(例如铆接、焊接)，当然，互相固定连接也可以为一体式结构(例如使用铸造工艺一体成形制造出来)所取代(明显无法采用一体成形工艺除外)。

另外，上述本实用新型公开的任一技术方案中所应用的用于表示位置关系或形状的术语除另有声明外其含义包括与其近似、类似或接近的状态或形状。本实用新型提供的任一部件既可以是由多个单独的组成部分组装而成，也可以为一体成形工艺制造出来的单独部件。

最后说明的是，以上实施例仅用以说明本实用新型的技术方案而非限制，尽管参照较佳实施例对本实用新型进行了详细说明，本领域的普通技术人员应当理解，可以对本实用新型的技术方案进行修改或者等同替换，而不脱离本实用新型技术方案的宗旨和范围，其均应涵盖在本实用新型的权利要求范围当中。

Claims (10)

1.一种内循环式气相沉积反应装置，包括反应管主体(1)和加热装置(2)，所述反应管主体(1)具有反应腔室(101)、进气端和出气端，所述加热装置(2)用于对反应腔室(101)进行加热，在加热装置(2)覆盖区域且靠近进气端一侧的反应腔室(101)中设有反应原料放置区，在反应腔室(101)中设有用于进行气相沉积的基底(3)，其特征在于：所述出气端设有与反应腔室(101)连通的输气管(4)，在加热装置(2)的覆盖区域内还设有回流管(5)，所述回流管(5)的一端与输气管(4)连通，另一端与反应腔室(101)连通，在回流管(5)上设有气泵(6)，所述气泵(6)的输入端与靠近输气管(4)一侧连通，其输出端与靠近反应腔室(101)一侧连通。

2.根据权利要求1所述的内循环式气相沉积反应装置，其特征在于：所述回流管(5)与输气管(4)径向连通，所述回流管(5)与反应腔室(101)径向连通。

3.根据权利要求1所述的内循环式气相沉积反应装置，其特征在于：所述回流管(5)的横截面积大于输气管(4)的横截面积，所述输气管(4)的横截面积小于反应腔室(101)的横截面积。

4.根据权利要求1所述的内循环式气相沉积反应装置，其特征在于：所述反应腔室(101)中设有用于放置基底(3)的样品架(13)，所述样品架(13)有多层，每一层均为水平布设，相邻层之间沿竖直方向依次排列。

5.根据权利要求1所述的内循环式气相沉积反应装置，其特征在于：在反应管主体(1)的进气端设有第一密封件(7)和载气管(9)，所述载气管(9)穿过第一密封件(7)与反应腔室(101)连通。

6.根据权利要求5所述的内循环式气相沉积反应装置，其特征在于：在反应管主体(1)的进气端设有一个或多个原料控气管(10)，所述原料控气管(10)穿过第一密封件(7)与反应腔室(101)连通，原料控气管(10)在反应腔室(101)中的一端位置设有用于放置反应原料的瓷舟(11)，所述瓷舟(11)处于加热装置(2)覆盖区域。

7.根据权利要求6所述的内循环式气相沉积反应装置，其特征在于：所述载气管(9)的输入端与保护性气源连接，所述原料控气管(10)的输入端与保护性气源或反应性气源连接,所述保护性气源为氮气或者氩气，所述反应性气源为含氢气气源或者含氧气气源。

8.根据权利要求5所述的内循环式气相沉积反应装置，其特征在于：在反应管主体(1)的出气端设有第二密封件(8)和出气管(12)，所述出气管(12)穿过第二密封件(8)与输气管(4)连通。

9.根据权利要求8所述的内循环式气相沉积反应装置，其特征在于：所述第一密封件(7)和第二密封件(8)均为法兰。

10.根据权利要求1所述的内循环式气相沉积反应装置，其特征在于：所述反应管主体(1)为石英管或刚玉管。