CN217334172U - 一种全固态电芯结构 - Google Patents

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陈少杰
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黄海强
袁文森
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Abstract

本实用新型提供了一种全固态电芯结构，所述全固态电芯结构包括依次层叠的若干单元电芯，所述单元电芯包括依次层叠的负极活性层、电解质层和正极活性层；相邻两个单元电芯之间设置有中间集流体，最外侧的两个单元电芯的负极侧和正极侧分别设置有负极集流体和正极集流体。为了适应正负极两侧同时存在的高低电压，本实用新型在电芯内串时在正极活性层与负极活性层之间设置中间集流体。

Description

一种全固态电芯结构
技术领域
本实用新型属于固态电池技术领域，涉及一种全固态电芯结构。
背景技术
随着电动汽车和消费电子产品的日益发展，开发高能量密度、长循环寿命、安全性高的储能技术具有重大的社会与经济效益。固态电池采用不可燃的固态电解质替换了可燃性的有机液态电解质，大幅提升了电池系统的安全性，实现能量密度同步提升，因而受到了人们的广泛关注。在各类新型电池体系中，固态电池是距离产业化最近的下一代技术，这已成为产业与科学界的共识。
其中，硫化物电解质具有比较高的锂离子电导率，主要包括thio-LISICON、Li10GeP2S12、Li6PS5Cl、Li10SnP2S12、Li2S-P2S5、Li2S-SiS2、LiI-LiBr-Li2S-P2S5或Li2S-B2S3等，室温离子电导率可以达到10-3～10-2S/cm，接近甚至超过有机电解液，同时具有热稳定高、安全性能好、电化学稳定窗口宽(达5V以上)的特点，在高功率以及高低温固态电池方面优势突出，目前制备硫化物全固态电芯内部叠片与传统液态类似，采用多个单元电芯并联组装单体电芯，单体电芯的开路电压与单元电芯一致。如果想获得高的开路电压，就需要串联这种单体电芯，成组效率低，不利于提高电池包的能量密度。
CN113782840A公开了一种全固态电芯及全固态锂离子电池。该全固态电芯包括叠置的至少一个电芯单元，电芯单元包括依次叠置的第一正极片、第一电解质膜、负极片、第二电解质膜、第二正极片，第一正极片包括叠置的第一正极集流体与第一正极活性物质层，第一正极活性物质层与第一电解质膜接触设置；第二正极片包括叠置的第二正极集流体与第二正极活性物质层，第二正极活性物质层与第二电解质膜接触设置；负极片包括负极集流体和设置在负极集流体相对两个表面的负极活性物质层，一个负极活性物质层与第一电解质膜接触设置，另一个负极活性物质层与第二电解质膜接触设置。
CN214043744U公开了一种堆叠式全固态储能设备，通过在双极集流体的两侧分别设置第一活性材料层或第二活性材料层，如此，可在全固态电芯内形成至少两个电芯单元，所有的电芯单元之间并联，增大输出电流；同时，在相邻两个全固态电芯中，当双极集流体的数量为奇数个时，将其中一个全固态电芯的第一集流体和第二集流体上设置第一活性材料层，将另一个全固态电芯的第一集流体和第二集流体上设置第二活性材料层；从而使相邻的全固态电芯之间形成串联关系，能够增大输出电压；当双极集流体的数量为偶数个时，将相邻的两个全固态电芯的第一集流体和第二集流体相邻设置并堆叠在一起，从而使相邻的全固态电芯之间形成串联关系，能够增大输出电压。
CN113659192A公开了一种硫化物全固态电芯及其制备方法、全固态锂离子电池。该述硫化物全固态电芯包括交替叠置的全固态单元电芯和聚合物膜片，全固态单元电芯与聚合物膜片之间通过胶层粘结，其中，全固态单元电芯包括依次叠置的第一正极、第一电解质层、双面负极、第二电解质层、第二正极。
目前制备硫化物全固态电芯内部叠片与传统液态类似，采用多个单元电芯并联组装单体电芯，单体电芯的开路电压与单元电芯一致。如果想获得高的开路电压，就需要串联这种单体电芯，成组效率低，不利于提高电池包的能量密度，而液态电池由于电解液电化学窗口窄的原因无法制备内串结构电芯来提高单体电芯的开路电压。
实用新型内容
针对现有技术存在的不足，本实用新型的目的在于提供一种全固态电芯结构，为了适应正负极两侧同时存在的高低电压，本实用新型在电芯内串时在正极活性层与负极活性层之间设置中间集流体。
为达此目的，本实用新型采用以下技术方案：
第一方面，本实用新型提供了一种全固态电芯结构，所述全固态电芯结构包括依次层叠的若干单元电芯，所述单元电芯包括依次层叠的负极活性层、电解质层和正极活性层；相邻两个单元电芯之间设置有中间集流体，最外侧的两个单元电芯的负极侧和正极侧分别设置有负极集流体和正极集流体。
为了适应正负极两侧同时存在的高低电压，本实用新型在电芯内串时在正极活性层与负极活性层之间设置中间集流体。
作为本实用新型一种优选的技术方案，所述中间集流体为不锈钢箔。
所述中间集流体的两侧表面均设置有碳层。
本实用新型为了提高活性层附着力，在中间集流体的两侧表面均设置有碳层。
作为本实用新型一种优选的技术方案，所述正极集流体为铝箔。
所述正极集流体贴近单元电芯的一侧表面设置有碳层。
作为本实用新型一种优选的技术方案，所述负极集流体为铜箔。
所述负极集流体贴近单元电芯的一侧表面设置有碳层。
作为本实用新型一种优选的技术方案，所述碳层的厚度为0.5～1.5μm，例如可以是0.5μm、0.6μm、0.7μm、0.8μm、0.9μm、1.0μm、1.1μm、1.2μm、1.3μm、1.4μm或1.5μm，但并不仅限于所列举的数值，该数值范围内其他未列举的数值同样适用。
作为本实用新型一种优选的技术方案，所述负极活性层的面积大于正极活性层的面积。
所述负极活性层外缘超出所述正极活性层外缘1～2mm，例如可以是1.0mm、1.1mm、1.2mm、1.3mm、1.4mm、1.5mm、1.6mm、1.7mm、1.8mm、1.9mm或2.0mm，但并不仅限于所列举的数值，该数值范围内其他未列举的数值同样适用。
所述电解质层的面积与负极活性层的面积相同。
作为本实用新型一种优选的技术方案，所述正极活性层的外周套设有绝缘圈。
由于电芯结构中正极活性层的面积小于负极活性层的面积，为了防止组装、测试及使用过程中的压力造成电解质层和中间集流体向正极活性层小于负极活性层的部分弯折变形，从而可能造成短路的风险，本实用新型在正极活性层周围套设有绝缘圈。
所述绝缘圈的厚度为正极活性层厚度的50～80％，例如可以是50％、55％、60％、65％、70％、75％或80％，但并不仅限于所列举的数值，该数值范围内其他未列举的数值同样适用。
所述绝缘圈的外周面尺寸与负极活性层的外周尺寸相同。
可选地，所述绝缘圈的材料包括PET、PI、PP、PE或固体电解质膜，进一步优选为PI或固体电解质膜。
作为本实用新型一种优选的技术方案，所述电解质层的厚度为10～50μm，例如可以是10μm、15μm、20μm、25μm、30μm、35μm、40μm、45μm或50μm，但并不仅限于所列举的数值，该数值范围内其他未列举的数值同样适用。
可选地，所述电解质层包括硫化物电解质；所述硫化物电解质包括thio-LISICON、Li10GeP2S12、Li6PS5Cl、Li10SnP2S12、Li2S-P2S5、Li2S-SiS2、LiI-LiBr-Li2S-P2S5或Li2S-B2S3中的任意一种或至少两种的组合。
作为本实用新型一种优选的技术方案，所述正极活性层采用正极活性浆料制备得到。
所述正极活性浆料包括正极活性物质、电解质、导电剂和正极粘结剂。
作为本实用新型一种优选的技术方案，所述正极活性物质包括正极活性颗粒和包覆于所述正极活性颗粒表面的包覆层。
所述包覆层的厚度为1～10nm，例如可以是1nm、2nm、3nm、4nm、5nm、6nm、7nm、8nm、9nm或10nm，但并不仅限于所列举的数值，该数值范围内其他未列举的数值同样适用。
可选地，所述正极活性颗粒的化学式为LiNixCoyMzO2，x≥0，y≥0，z≥0，且x+y+z＝1，其中M选自Mn、Al、Zr、Ti、V、Mg、Fe或Mo中的任意一种。
可选地，所述包覆层的材料为离子导体材料，进一步优选为Li2TiO3、LiNbO3、Li3BO3、Li2ZrO3、LiCoO3、LiPO3、Li2MnO4、Al(PO3)3、La(PO3)3或NaPO3中的任意一种或至少两种的组合。
可选地，所述导电剂包括零维导电剂、一维导电剂和二维导电剂。
可选地，所述零维导电剂为点状导电剂，进一步地，所述零维导电剂包括导电炭黑和/或AB。
可选地，所述一维导电剂为线状导电剂和/或管状导电剂，进一步地，所述一维导电剂包括碳纳米管和/或碳纤维。
可选地，所述二维导电剂包括石墨烯。
可选地，所述正极粘结剂包括PVDF5130、PVDF75130、PVDF21216、PVD、F6020、PVDF-HVS900、PVDF-HFP、PVDF-LBG、NBR、HNBRSBR、SBS、SEBS或PTFE中的任意一种或至少两种的组合。
可选地，所述正极浆料中还包括溶剂。
可选地，所述正极溶剂包括二氯甲烷、四氢呋喃、正己烷、正庚烷、甲苯、2，4-二甲基-3-戊酮、一氯代苯、二甲苯、苯甲醚、环己酮、1，3，5-三甲苯、正癸烷或甲基甲酰胺中的任意一种或至少两种的组合。
可选地，所述负极活性层锂金属负极，或者采用负极活性浆料制备得到。
可选地，所述负极活性浆料包括负极活性物质、电解质、导电剂和负极粘结剂。
可选地，所述负极活性物质包括合金、碳材料、氧化物或锂金属负极。
可选地，所述合金包括硅合金和/或锡合金。
可选地，所述碳材料包括硬碳、软碳或石墨中的任意一种或至少两种的组合，进一步地，所述石墨包括人造石墨和/或天然石墨。
可选地，所述负极粘结剂包括PAA、Li-PAA、SBR、NBR、HNBR、SBS、SEBS、PTFE或PEO中的任意一种或至少两种的组合。
可选地，所述负极活性浆料中还包括负极溶剂。
可选地，所述负极溶剂包括纯水、二氯甲烷、四氢呋喃、正己烷、正庚烷、甲苯、2，4-二甲基-3-戊酮、一氯代苯、二甲苯、苯甲醚、环己酮、1，3，5-三甲苯、正癸烷或甲基甲酰胺中的任意一种或至少两种的组合。
需要说明的是，如果负极溶剂包括纯水，则不与硫化物电解质共同使用。
示例性地，本实用新型提供了一种全固态电芯结构的制备方法，所述制备方法包括：
(Ⅰ)分别制备负极活性浆料、正极活性浆料；将负极活性浆料涂覆于负极集流体表面，经烘干、辊压和模切后得到结构Ⅰ，将正极活性浆料涂覆于正极集流体表面，经烘干、辊压和模切后得到结构Ⅱ；
(Ⅱ)制备电解质浆料，并将电解质浆料涂覆于基膜表面，烘干后得到电解质膜，电解质膜包括基膜以及在基膜表面形成的电解质层；
(Ⅲ)将负极活性浆料和正极活性浆料分别涂覆于中间集流体的两侧表面，经烘干、辊压和模切得到结构Ⅲ；在结构Ⅲ的两侧表面分别贴合电解质膜，经温等静压处理后使得电解质层转移至结构Ⅲ的表面，去除基膜后得到结构Ⅳ，将若干结构Ⅳ依次叠片内串联后得到结构Ⅴ；
(Ⅳ)在结构Ⅴ的两侧分别贴合结构Ⅰ和结构Ⅱ，随后依次进行焊接极耳、真空封装和温等静压后得到所述的全固态电芯结构。
本实用新型提供的制备方法用来制备高开路电压的全固态电芯，组装便捷，可有效提高电池包的成组效率，可与并联结构电芯灵活组成电池包，有效提高电池包能量密度，从而有利于推进硫化物全固态电池尽早进入行业应用。
可选地，步骤(Ⅰ)中，所述辊压温度为40～200℃，例如可以是40℃、60℃、80℃、100℃、120℃、140℃、160℃、180℃或200℃，但并不仅限于所列举的数值，该数值范围内其他未列举的数值同样适用。
可选地，步骤(Ⅱ)中，所述基膜包括金属箔材或聚合物膜材。
可选地，所述聚合物膜材包括PTFE、PI、PET或PA。
可选地，所述金属箔材包括铝箔或不锈钢箔。
可选地，步骤(Ⅲ)中，所述烘干温度为50～100℃，例如可以是50℃、55℃、60℃、65℃、70℃、75℃、80℃、85℃、90℃、95℃或100℃，但并不仅限于所列举的数值，该数值范围内其他未列举的数值同样适用。
可选地，所述温等静压的压力为5～700MPa，例如可以是5MPa、50MPa、100MPa、150MPa、200MPa、250MPa、300MPa、350MPa、400MPa、450MPa、500MPa、550MPa、600MPa、650MPa或700MPa，但并不仅限于所列举的数值，该数值范围内其他未列举的数值同样适用。
可选地，所述温等静压的温度为40～120℃，例如可以是40℃、50℃、60℃、70℃、80℃、90℃、100℃、110℃或120℃，但并不仅限于所列举的数值，该数值范围内其他未列举的数值同样适用。
可选地，所述温等静压的保压时间为1～720min，例如可以是1min、10min、50min、100min、200min、300min、400min、500min、600min、700min或720min，但并不仅限于所列举的数值，该数值范围内其他未列举的数值同样适用。
可选地，所述温等静压的施压次数为1～5次，例如可以是1次、2次、3次、4次或5次，但并不仅限于所列举的数值，该数值范围内其他未列举的数值同样适用。
可选地，模切后的结构Ⅲ中，正极活性层边缘小于负极活性层边缘1～2mm，并在正极活性层外周套设绝缘圈，绝缘圈的外周面与负极活性层外周对齐。
可选地，步骤(Ⅳ)中，所述温等静压的压力为5～700MPa，例如可以是5MPa、50MPa、100MPa、150MPa、200MPa、250MPa、300MPa、350MPa、400MPa、450MPa、500MPa、550MPa、600MPa、650MPa或700MPa，但并不仅限于所列举的数值，该数值范围内其他未列举的数值同样适用。
可选地，所述温等静压的温度为40～120℃，例如可以是40℃、50℃、60℃、70℃、80℃、90℃、100℃、110℃或120℃，但并不仅限于所列举的数值，该数值范围内其他未列举的数值同样适用。
可选地，所述温等静压的保压时间为1～720min，例如可以是1min、10min、50min、100min、200min、300min、400min、500min、600min、700min或720min，但并不仅限于所列举的数值，该数值范围内其他未列举的数值同样适用。
可选地，所述温等静压的施压次数为1～5次，例如可以是1次、2次、3次、4次或5次，但并不仅限于所列举的数值，该数值范围内其他未列举的数值同样适用。
与现有技术相比，本实用新型的有益效果为：
本实用新型提供的制备方法用来制备高开路电压的全固态电芯，组装便捷，可有效提高电池包的成组效率，可与并联结构电芯灵活组成电池包，有效提高电池包能量密度，从而有利于推进硫化物全固态电池尽早进入行业应用。
附图说明
图1为本实用新型一个具体实施方式提供的单元电芯的结构示意图；
图2为本实用新型一个具体实施方式提供的全固态电芯的结构示意图；
图3为本实用新型一个具体实施方式提供的全固态电芯的串联组装示意图；
图4为本实用新型一个具体实施方式提供的全固态电芯的制备流程图；
其中，1-负极集流体；2-负极活性层；3-电解质层；4-绝缘圈；5-正极活性层；6-正极集流体；7-中间集流体。
具体实施方式
下面通过具体实施方式来进一步说明本实用新型的技术方案。
实施例1
本实施例提供了一种全固态电芯的制备方法，如图4所示，所述的制备方法包括如下步骤：
(1)取纳米硅和石墨作为负极活性物质，Li6PS5Cl作为电解质，CNT作为导电剂，SBR作为粘结剂，使用二甲苯溶解SBR得到胶液，将以上材料混合后球磨匀浆得到负极活性浆料，将负极活性浆料涂覆于涂炭铜箔的一侧表面并烘干形成负极活性层，随后在60℃下热辊压后模切成9.3cm×15.3cm的薄片，记为结构Ⅰ，备用；
(2)取NCM811(表面包覆LiNbO3)作为正极活性物质，Li10SnP2S12作为电解质，SP和VGCF作为复合导电剂，PVDF21216作为粘结剂，使用四氢呋喃溶解PVDF21216得到胶液，将以上材料混合后球磨匀浆得到正极活性浆料，将正极活性浆料涂覆于涂炭铝箔的一侧表面并烘干，随后在60℃下热辊压后，模切后使得负极活性层的外缘超出正极活性层外缘1.5mm，记为结构Ⅱ，备用；
(3)将步骤(1)中制备得到的负极活性浆料和步骤(2)中制备得到的正极活性浆料分别涂覆于涂碳不锈钢箔的两侧表面，在80℃下烘干后模切，记为结构Ⅲ，模切后使得负极活性层的外缘超出正极活性层外缘1.5mm；在结构Ⅲ的正极活性层外周套设1.5mm宽的绝缘圈，绝缘圈的厚度为正极活性层厚度的60％，绝缘圈的外缘与负极活性层的外缘对齐；
(4)在PI膜表面涂覆硫化物电解质浆料，烘干后模切得到电解质膜，模切后的尺寸与结构Ⅲ的负极活性层一致；在结构Ⅲ的两侧表面分别贴合一层电解质膜，真空封装后在200MPa、80℃条件下进行温等静压处理，保压时间2min，施压2次后后使得电解质层转移至结构Ⅲ的表面，去除PI膜后得到结构Ⅳ；
(5)在结构Ⅳ的负极侧和正极侧分别贴合结构Ⅰ和结构Ⅱ，焊接极耳，真空封装后300MPa、70℃条件下进行温等静压处理，保压时间5min，施压2次后，得到由两块单元电芯(如图1所示)内串的全固态电芯(如图2所示)，其开路电压是一块单元电芯的两倍。
实施例2
本实施例提供了一种全固态电芯的制备方法，所述的制备方法包括如下步骤：
(1)取硬碳作为负极活性物质，Li10SnP2S12作为电解质，VGCF作为导电剂，PAA作为粘结剂，使用一氯代苯溶解PAA得到胶液，将以上材料混合后球磨匀浆得到负极活性浆料，将负极活性浆料涂覆于涂炭铜箔的一侧表面并烘干形成负极活性层，随后在50℃下热辊压后模切成9.3cm×15.3cm的薄片，记为结构Ⅰ，备用；
(2)取NCM811(表面包覆Li2TiO3)作为正极活性物质，Li10GeP2S12作为电解质，SP、VGCF和石墨烯作为复合导电剂，PVDF-HFP作为粘结剂，使用苯甲醚溶解PVDF-HFP得到胶液，将以上材料混合后球磨匀浆得到正极活性浆料，将正极活性浆料涂覆于涂炭铝箔的一侧表面并烘干形成正极活性层，随后在50℃下热辊压后模切，模切后使得负极活性层的外缘超出正极活性层外缘1mm，记为结构Ⅱ，备用；
(3)将步骤(1)中制备得到的负极活性浆料和步骤(2)中制备得到的正极活性浆料分别涂覆于涂碳不锈钢箔的两侧表面，在50℃下烘干后模切，记为结构Ⅲ，模切后使得负极活性层的外缘超出正极活性层外缘1mm；在结构Ⅲ的正极活性层外周套设1.5mm宽的绝缘圈，绝缘圈的厚度为正极活性层厚度的50％，绝缘圈的外缘与负极活性层的外缘对齐；
(4)在铝箔表面涂覆硫化物电解质浆料，烘干后模切得到电解质膜，模切后的尺寸与结构Ⅲ的负极活性层一致；在结构Ⅲ的两侧表面分别贴合一层电解质膜，真空封装后在100MPa、120℃条件下进行温等静压处理，保压时间500min，施压5次后，使得电解质层转移至结构Ⅲ的表面，去除铝箔后得到结构Ⅳ；
(5)在结构Ⅳ的负极侧和正极侧分别贴合结构Ⅰ和结构Ⅱ，焊接极耳，真空封装后在100MPa、120℃条件下进行温等静压处理，保压时间500min，施压5次后，得到由两块单元电芯(如图1所示)内串的全固态电芯(如图2所示)，其开路电压是一块单元电芯的两倍。
实施例3
本实施例提供了一种全固态电芯的制备方法，所述的制备方法包括如下步骤：
(1)取石墨作为负极活性物质，Li2S-P2S5作为电解质，石墨烯作为导电剂，Li-PAA作为粘结剂，使用正己烷溶解Li-PAA得到胶液，将以上材料混合后球磨匀浆得到负极活性浆料，将负极活性浆料涂覆于涂炭铜箔的一侧表面并烘干形成负极活性层，随后在70℃下热辊压后模切成9.3cm×15.3cm的薄片，记为结构Ⅰ，备用；
(2)取NCM811(表面包覆Li2ZrO3)作为正极活性物质，thio-LISICON作为电解质，SP、VGCF和石墨烯作为复合导电剂，PVDF5130作为粘结剂，使用甲基甲酰胺溶解PVDF5130得到胶液，将以上材料混合后球磨匀浆得到正极活性浆料，将正极活性浆料涂覆于涂炭铝箔的一侧表面并烘干，随后在70℃下热辊压后模切，模切后使得负极活性层的外缘超出正极活性层外缘1.2mm，记为结构Ⅱ，备用；
(3)将步骤(1)中制备得到的负极活性浆料和步骤(2)中制备得到的正极活性浆料分别涂覆于涂碳不锈钢箔的两侧表面，在70℃下烘干后模切，记为结构Ⅲ，模切后使得负极活性层的外缘超出正极活性层外缘1.2mm；在结构Ⅲ的正极活性层外周套设1.5mm宽的绝缘圈，绝缘圈的厚度为正极活性层厚度的65％，绝缘圈的外缘与负极活性层的外缘对齐；
(4)在PET膜表面涂覆硫化物电解质浆料，烘干后模切得到电解质膜，模切后的尺寸与结构Ⅲ的负极活性层一致；在结构Ⅲ的两侧表面分别贴合一层电解质膜，真空封装后在200MPa、100℃条件下进行温等静压处理，保压时间100min，施压2次后，使得电解质层转移至结构Ⅲ的表面，去除PET膜后得到结构Ⅳ；
(5)在结构Ⅳ的负极侧和正极侧分别贴合结构Ⅰ和结构Ⅱ，焊接极耳，真空封装后在200MPa、100℃条件下进行温等静压处理，保压时间100min，施压2次后，得到由两块单元电芯(如图1所示)内串的全固态电芯(如图2所示)，其开路电压是一块单元电芯的两倍。
实施例4
本实施例提供了一种全固态电芯的制备方法，所述的制备方法包括如下步骤：
(1)取软碳作为负极活性物质，Li10SnP2S12作为电解质，SP作为导电剂，NBR作为粘结剂，使用一氯代苯溶解NBR得到胶液，将以上材料混合后球磨匀浆得到负极活性浆料，将负极活性浆料涂覆于涂炭铜箔的一侧表面并烘干形成负极活性层，随后在80℃下热辊压后模切成9.3cm×15.3cm的薄片，记为结构Ⅰ，备用；
(2)取NCM811(表面包覆LiCoO3)作为正极活性物质，Li6PS5Cl作为电解质，SP、碳纳米管和石墨烯作为复合导电剂，PVD作为粘结剂，使用甲苯溶解PVD得到胶液，将以上材料混合后球磨匀浆得到正极活性浆料，将正极活性浆料涂覆于涂炭铝箔的一侧表面并烘干，随后在80℃下热辊压后模切，模切后使得负极活性层的外缘超出正极活性层外缘1.8mm，记为结构Ⅱ，备用；
(3)将步骤(1)中制备得到的负极活性浆料和步骤(2)中制备得到的正极活性浆料分别涂覆于涂碳不锈钢箔的两侧表面，在90℃下烘干后模切，记为结构Ⅲ，模切后使得负极活性层的外缘超出正极活性层外缘1.8mm；在结构Ⅲ的正极活性层外周套设1.5mm宽的绝缘圈，绝缘圈的厚度为正极活性层厚度的70％，绝缘圈的外缘与负极活性层的外缘对齐；
(4)在PP膜表面涂覆硫化物电解质浆料，烘干后模切得到电解质膜，模切后的尺寸与结构Ⅲ的负极活性层一致；在结构Ⅲ的两侧表面分别贴合一层电解质膜，真空封装后在300MPa、80℃条件下进行温等静压处理，保压时间20min，施压2次后，使得电解质层转移至结构Ⅲ的表面，去除PP膜后得到结构Ⅳ；
(5)在结构Ⅳ的负极侧和正极侧分别贴合结构Ⅰ和结构Ⅱ，焊接极耳，真空封装后在300MPa、80℃条件下进行温等静压处理，保压时间20min，施压2次后，得到由两块单元电芯(如图1所示)内串的全固态电芯(如图2所示)，其开路电压是一块单元电芯的两倍。
实施例5
本实施例提供了一种全固态电芯的制备方法，所述的制备方法包括如下步骤：
(1)取石墨作为负极活性物质，Li2S-B2S3作为电解质，AB作为导电剂，PTFE作为粘结剂，使用二氯甲烷溶解PTFE得到胶液，将以上材料混合后球磨匀浆得到负极活性浆料，将负极活性浆料涂覆于涂炭铜箔的一侧表面并烘干形成负极活性层，随后在100℃下热辊压后模切成9.3cm×15.3cm的薄片，记为结构Ⅰ，备用；
(2)取NCM811(表面包覆Li2MnO4)作为正极活性物质，LiI-LiBr-Li2S-P2S5作为电解质，SP、碳纳米管和石墨烯作为复合导电剂，PVDF75130作为粘结剂，使用正己烷溶解PVDF75130得到胶液，将以上材料混合后球磨匀浆得到正极活性浆料，将正极活性浆料涂覆于涂炭铝箔的一侧表面并烘干，随后在100℃下热辊压后模切，模切后使得负极活性层的外缘超出正极活性层外缘2mm，记为结构Ⅱ，备用；
(3)将步骤(1)中制备得到的负极活性浆料和步骤(2)中制备得到的正极活性浆料分别涂覆于涂碳不锈钢箔的两侧表面，在100℃下烘干后模切，记为结构Ⅲ，模切后使得负极活性层的外缘超出正极活性层外缘2mm；在结构Ⅲ的正极活性层外周套设1.5mm宽的绝缘圈，绝缘圈的厚度为正极活性层厚度的80％，绝缘圈的外缘与负极活性层的外缘对齐；
(4)在PE膜表面涂覆硫化物电解质浆料，烘干后模切得到电解质膜，模切后的尺寸与结构Ⅲ的负极活性层一致；在结构Ⅲ的两侧表面分别贴合一层电解质膜，真空封装后在300MPa、80℃条件下进行温等静压处理，保压时间20min，施压2次后，使得电解质层转移至结构Ⅲ的表面，去除PE膜后得到结构Ⅳ；
(5)在结构Ⅳ的负极侧和正极侧分别贴合结构Ⅰ和结构Ⅱ，焊接极耳，真空封装后5～700MPa、40～120℃下进行温等静压处理，保压时间1～720min，施压1～5次后，得到由两块单元电芯内串的全固态电芯，其开路电压是一块单元电芯的两倍。
实施例6
本实施例提供了一种全固态电芯的制备方法，所述的制备方法包括如下步骤：
(1)取纳米硅和石墨作为负极活性物质，Li6PS5Cl作为电解质，CNT作为导电剂，SBR作为粘结剂，使用二甲苯溶解SBR得到胶液，将以上材料混合后球磨匀浆得到负极活性浆料，将负极活性浆料涂覆于涂炭铜箔的一侧表面并烘干形成负极活性层，随后在60℃下热辊压后模切成9.3cm×15.3cm的薄片，记为结构Ⅰ，备用；
(2)取NCM811(表面包覆LiNbO3)作为正极活性物质，Li10SnP2S12作为电解质，SP和VGCF作为复合导电剂，PVDF21216作为粘结剂，使用四氢呋喃溶解PVDF21216得到胶液，将以上材料混合后球磨匀浆得到正极活性浆料，将正极活性浆料涂覆于涂炭铝箔的一侧表面并烘干，随后在60℃下热辊压后，模切后使得负极活性层的外缘超出正极活性层外缘1.5mm，记为结构Ⅱ，备用；
(3)将步骤(1)中制备得到的负极活性浆料和步骤(2)中制备得到的正极活性浆料分别涂覆于涂碳不锈钢箔的两侧表面，在80℃下烘干后模切，记为结构Ⅲ，模切后使得负极活性层的外缘超出正极活性层外缘1.5mm；在结构Ⅲ的正极活性层外周套设1.5mm宽的绝缘圈，绝缘圈的厚度为正极活性层厚度的60％，绝缘圈的外缘与负极活性层的外缘对齐；
(4)在PI膜表面涂覆硫化物电解质浆料，烘干后模切得到电解质膜，模切后的尺寸与结构Ⅲ的负极活性层一致；在结构Ⅲ的两侧表面分别贴合一层电解质膜，真空封装后在200MPa、80℃条件下进行温等静压处理，保压时间2min，施压2次后后使得电解质层转移至结构Ⅲ的表面，去除PI膜后得到结构Ⅳ，将n个结构Ⅳ依次叠片内串联后得到结构Ⅴ(如图3所示)；
(5)在结构Ⅴ的负极侧和正极侧分别贴合结构Ⅰ和结构Ⅱ，焊接极耳，真空封装后300MPa、70℃条件下进行温等静压处理，保压时间5min，施压2次后，得到由n个单元电芯内串的全固态电芯，其开路电压是一块单元电芯的n倍。
申请人声明，以上所述仅为本实用新型的具体实施方式，但本实用新型的保护范围并不局限于此，所属技术领域的技术人员应该明了，任何属于本技术领域的技术人员在本实用新型揭露的技术范围内，可轻易想到的变化或替换，均落在本实用新型的保护范围和公开范围之内。

Claims (10)

1.一种全固态电芯结构，其特征在于，所述全固态电芯结构包括依次层叠的若干单元电芯，所述单元电芯包括依次层叠的负极活性层、电解质层和正极活性层；相邻两个单元电芯之间设置有中间集流体，最外侧的两个单元电芯的负极侧和正极侧分别设置有负极集流体和正极集流体。
2.根据权利要求1所述的全固态电芯结构，其特征在于，所述中间集流体为不锈钢箔；
所述中间集流体的两侧表面均设置有碳层。
3.根据权利要求1所述的全固态电芯结构，其特征在于，所述正极集流体为铝箔；
所述正极集流体贴近单元电芯的一侧表面设置有碳层。
4.根据权利要求1所述的全固态电芯结构，其特征在于，所述负极集流体为铜箔；
所述负极集流体贴近单元电芯的一侧表面设置有碳层。
5.根据权利要求2、3或4所述的全固态电芯结构，其特征在于，所述碳层的厚度为0.5～1.5μm。
6.根据权利要求1所述的全固态电芯结构，其特征在于，所述负极活性层的面积大于正极活性层的面积；
所述负极活性层外缘超出所述正极活性层外缘1～2mm；
所述电解质层的面积与负极活性层的面积相同。
7.根据权利要求1所述的全固态电芯结构，其特征在于，所述正极活性层的外周套设有绝缘圈；
所述绝缘圈的厚度为正极活性层厚度的50～80％；
所述绝缘圈的外周面尺寸与负极活性层的外周尺寸相同。
8.根据权利要求1所述的全固态电芯结构，其特征在于，所述电解质层的厚度为10～50μm。
9.根据权利要求1所述的全固态电芯结构，其特征在于，所述正极活性层采用正极活性浆料制备得到；
所述正极活性浆料包括正极活性物质、电解质、导电剂和正极粘结剂。
10.根据权利要求9所述的全固态电芯结构，其特征在于，所述正极活性物质包括正极活性颗粒和包覆于所述正极活性颗粒表面的包覆层；
所述包覆层的厚度为1～10nm。
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