CN1961056A - 包含uv-a磷光体的低压汞蒸气放电灯 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及包含透光放电管的低压汞蒸气放电灯,所述放电管以气密方式封闭填充有汞的放电空间,该放电管的壁的至少一部分设有包含通式为(Gd1-x-y-zYxLuy)PO4∶Cez的第一UV-A磷光体的发光成分,其中0≤x<1.0,0≤y<1.0,0<z≤0.2且x+y+z<1,该低压汞蒸气放电灯还包含用于引发和维持该放电管内的放电的放电装置。该灯对于晒黑目的尤其有用,还可用于化妆和医学目的。本发明还涉及一种通式为(Gd1-x-y-zYxLuy)PO4:Cez的UV-A磷光体,其中0≤x<1.0,0≤y<1.0,0<z≤0.2且x+y+z<1。
Description
本发明涉及包含透光放电管(discharge vessel)的低压汞蒸气放电灯,所述放电管以气密方式封闭填充汞的放电空间,该放电管的内壁的至少一部分设有至少一层包含UV-A磷光体(phosphor)的发光材料,该低压汞蒸气放电灯还包含用于引发和维持该放电管内的放电的放电装置。
在汞蒸气放电灯中,汞构成了用于产生紫外辐射的主要放电维持成分。包括发光材料的发光层存在于放电管的内壁上,用于将由汞气放电产生的原始UV辐射转换成其它波长,例如,以晒黑为目的转换成UV-B和UV-A,或以一般照明为目的转换成可见辐射。
本发明尤其涉及一种低压荧光汞蒸气放电灯,其具有特殊类型发光材料,在受到由汞气放电产生的紫外辐射激发时该材料发射晒黑皮肤的辐射。
可用于引起人类皮肤晒黑的大多数荧光灯设计成具有即刻晒黑(immediate pigment darkening,IPD)的光谱,例如DIN直接色素光谱(Direct Pigmentation Spectrum)5031,因此主要发射范围为320纳米至400纳米的UV-A辐射。这种设计的灯一般发射极少的范围为260纳米至320纳米的UV-B辐射,该UV-B辐射被认为导致形成黑色素。主要是在UV-B辐射的影响下形成的皮肤色素黑色素,仅在受UV-A辐射的影响下在晒黑过程中变暗。
由于其在由汞产生的185nm和254nm的辐射激发下的高效率,晒黑灯中用于产生UV-A光的最合适的发光材料包含BaSi2O5:Pb和Sr2MgSi2O7:Pb。这些发光材料的发光峰在约350nm,半高宽为40至50nm。因此,这些磷光体发射的光主要落在UV-A区,从而基本上仅对已经存在的皮肤内的色素的变暗有贡献。
根据DIN5031的用于晒黑目的的灯可包含另外UV-B磷光体,即SrAl12O19:Ce或LaPO4:Ce,目的是增加由该灯发射的UV-B辐射的数量,来在皮肤中形成新的黑色素色素。
UV-A磷光体主要使用BaSi2O5:Pb。从例如WO0217352,一般已知,BaSi2O5:Pb对包含这种磷光体的汞蒸气放电灯的UV-A输出的强烈降低负主要责任。BaSi2O5:Pb包含硅酸盐主晶格,其对放电中存在的汞不是惰性的。这种硅酸盐材料趋于吸收汞,这导致在灯工作期间形成吸收层。
这不仅意味着放电管中必须存在更多的汞以确保该放电灯在其寿命内保持工作,而且意味着该放电灯在其寿命内的效率逐渐降低,因为许多Hg化合物吸收UV与/或可见光。
使用包含BaSi2O5:Pb的UV-A/UV-B磷光体混合物的灯的另外问题为,BaSi2O5:Pb的退化改变了UV内的光谱功率分布,并因此改变了UV-B/UV-A比及其他灯规格。
为了减轻UV光输出降低以及光谱变化,一种广泛采用的方法为添加Al2O3(alon-c)纳米颗粒,添加的数量为1至8%alon-c。
一种更优的方法是使用具有更低汞消耗的发光材料替代例如BaSi2O5:Pb的硅酸盐磷光体。
因此,本发明的目标是提供一种低压汞蒸气放电灯,特别是用于晒黑目的,其具有更高的UV-A和UV-B输出、更长的寿命以及改善的流明维持。
为了实现该目标,本发明提出了一种包含透光放电管的低压汞蒸气放电灯,所述放电管以气密方式封闭填充有汞的放电空间,该放电管的壁的至少一部分设有包含通式为(Gd1-x-y-zYxLuy)PO4:Cez的第一UV-A磷光体的发光材料,其中0≤x<1.0,0≤y<1.0,0<z≤0.2且x+y+z<1,该低压汞蒸气放电灯还包含用于引发和维持该放电管内的放电的放电装置。
根据本发明,包含具有通式为(Gd1-x-y-zYxLuy)PO4:Cez的UV-A磷光体的发光材料的低压汞蒸气放电灯(其中0≤x<1.0,0≤y<1.0,0<z≤0.2且x+y+z<1),似乎对汞-稀有气体气氛的作用具有很强的耐受性,其中在工作时,该气氛在该低压汞蒸气放电灯的放电管内占主导。因此,由于汞和UV-A磷光体之间的相互作用所致的变暗得以降低,导致了维护的改善。在放电灯的使用寿命内,退出放电的汞的数量更少,因此,还实现了该放电灯的汞消耗的减少,且在该低压汞蒸气放电灯的制造中,更小的汞剂量就足够。
优选地,该发光成分还包含第二UV-A磷光体,该磷光体选自包括SrB4O7:Eu、LaMgAl11O19:Ce或其混合物的组。
此外优选地,该发光成分还包含UV-B磷光体。这种UV-B磷光体可选自包括SrAl12O19:Ce、(La1-xGdx)PO4:Ce或其混合物的组。
较传统灯,这种灯在其工作寿命内显示出更稳定的UV光谱功率分布。
该UV-A磷光体可存在于第一发光层内,该UV-B磷光体可存在于第二发光层内。
此外优选地,该发光成分进一步包含选自包括Al2O3、MgO或MgAl2O4的组的添加剂,以防止汞沉积在磷光体以及该放电管的玻璃壁上。
根据本发明的低压汞气灯优选地可用于晒黑目的,还可用于化妆和医学目的。
根据本发明第二方面,提供了一种通式为(Gd1-x-y-zYxLuy)PO4:Cez的UV-A磷光体,其中0≤x<1.0,0≤y<1.0,0<z≤0.2且x+y+z<1。
通式为(Gd1-x-y-zYxLuy)PO4:Cez的UV-A磷光体,其中0≤x<1.0,0≤y<1.0,0<z≤0.2且x+y+z<1,是非常亮的结晶磷光体,即,该发射UV-A辐射的磷光体组合了在VUV范围内非常良好的吸收和非常高的高于80%的发光量子效率。不像其他磷光体,这种磷光体很难被VUV辐射退化。尽管该磷光体不含铅,但具有更长的寿命和改善的亮度。
该UV-A磷光体的主基质(matrix)不含硅酸盐。由于不包含任何硅酸盐的磷光体层对Hg的吸收更少,可以制成具有更低Hg含量的灯。
此外,磷光体成分及其光谱可以被显著改变以满足晒黑灯在光谱的UV-A/UV-B范围内光谱功率分布方面所需的规格。
通过下述UV-A磷光体获得了本发明较现有技术的尤其有利的效果,该磷光体的通式为(Gd1-x-y-zYxLuy)PO4:Cez,其中x=0.5,y=0,0<z≤0.1且x+y+z<1,且在光谱的UV-B范围具有另外的高产出。
在本发明的范围内,该UV-A磷光体优选地在其主晶格内包含选自包括Tb(III)、Eu(II)、Mn(II)和Sb(III)的组的辅助活化剂(co-activator)。
根据本发明的UV-A磷光体可另外包含选自包括砷酸根和钒酸根的组的阴离子。
根据本发明优选实施方案,该UV-A磷光体的晶粒尺寸为10nm<d<500nm。
包含晶粒尺寸在纳米范围内的UV-A磷光体的磷光体层形成非常致密的层,其令人满意地屏蔽该磷光体免受汞等离子体影响。此外,该非常稠密的层减少了汞离子和电子在该磷光层表面上的复合。
本发明的这些和其他方面将从下述实施方案变得显而易见,并结合这些实施方案得到详细描述。
本发明主要涉及稀土金属的铈活化正磷酸盐,该稀土金属选自钆、钇、和镥的组,该盐的通式为(Gd1-x-y-zYxLuy)PO4:Cez,其中0≤x<1.0,0≤y<1.0,0<z≤0.2且x+y+z<1,该盐被用作任意配置的低压汞蒸气放电灯中的磷光体。
包含这种磷光体的根据本发明的UV-A磷光体或者发光材料吸收由该低压汞放电发射的辐射,并将所述辐射转换成更长的波长。通过恰当地选择通式为(Gd1-x-y-zYxLuy)PO4:Cez的发射UV-A辐射的磷光体,其中0≤x<1.0,0≤y<1.0,0<z≤0.2且x+y+z<1,由该低压气体放电灯发射的光可以获得300纳米至325纳米范围内的任意期望波长。
尽管该磷光体可用于范围广泛的照明,特别是用于化妆和医学目的,但本发明的描述特别参考了并特别应用于以晒黑为目的的低压汞蒸气放电灯。
一般而言,本发明使用的UV-A磷光体和发光成分产生类似自然太阳光的光以用于晒黑的灯。
然而,备选地优选使用通式为(Gd1-x-y-zYxLuy)PO4:Cez的UV-A磷光体,其中0≤x<1.0,0≤y<1.0,0<z≤0.2且x+y+z<1,作为发射UV-A的磷光体并用于发光材料中,从而制造用于医学目的的灯,其光谱中UV-A辐射的量更多。
参考图1,示出了根据本发明一个实施方案的低压汞蒸气放电灯。
该低压汞蒸气放电灯包括棒形、环形或U形管状灯泡1,其形成用于低压汞气体放电的气体放电管。
作为放电组件,通常的电极结构2被密封在灯泡的两端,通过该电极结构引发气体放电。两个插脚式灯头3用作连接装置。
密封玻璃管内的放电维持填充物包含少量的汞以及惰性气体,例如氩气或氩气与其他气体的混合物,在低压下提供灯工作的低蒸气压方式。
该低压汞放电灯进一步包含用于产生和维持低压汞气体放电的装置,例如感抗型镇流器(choke)和启动器(starter)。
如果在工作条件下发光,该放电维持填充物发射近似下述波长的Hg谐振线:185.0nm、253.7nm、406nm及436nm,其被包含(Gd1-x-y-zYxLuy)PO4:Cez的发光成分转换成UV-A/UV-B辐射,其中0≤x<1.0,0≤y<1.0,0<z≤0.2且x+y+z<1。
取决于期望的UV-A/UV-B比率,可以使用包含根据本发明的UV-A磷光体的独特的单一紫外发光成分。
此外,可通过将根据本发明的UV-A磷光体与产生不同辐射强度的已知荧光材料混合而容易地获得,产生不同紫外光谱能量分布或晒黑强度的不同发光成分,以提供产生期望辐射强度的涂层。
特别地,SrAl12O19:Ce和(La1-xGdx)PO4:Ce是公知的产生UV-A辐射的荧光磷光体材料,SrB4O7:Eu或LaMgAl11O19:Ce是公知的产生UV-B辐射的荧光磷光体材料。
这些公知的产生UV的荧光磷光体材料可以按照不同比例混合,以产生期望的UV辐射比率和强度,由此产生预定的晒黑强度。
在图1所示的本发明的实施方案中,玻璃管的内部设有第一磷光体层4。所述第一磷光体层4含有UV-A磷光体或UV-A磷光体混合物。该第一磷光体层的外部设有含有UV-B磷光体的第二磷光体层4’。
含有UV-A磷光体的内磷光体层防止外磷光体层受到源于汞放电的辐射的照射。当该UV-A磷光体的晶粒尺寸在纳米范围内,使得该磷光体层非常致密和封闭的时候,尤其如此。
因此,由两个磷光体层组成的磷光体涂层证明是有利的。
备选地,该磷光体涂层可包含该气体放电管内壁上的单一磷光体层,该磷光体层仅包含UV-A磷光体或者还包含第二磷光体。
在本实施方案中,UV-A磷光体可替代填充剂,该填充剂通常被添加到磷光体层以获得均匀的光辐射。当晶粒尺寸在纳米范围内的磷光体被用做UV-A磷光体时,尤其如此。
组成发光材料,以便产生始终具有期望发光的涂层。优选地,相对于磷光体涂层而言,UV-A磷光体的添加量为重量的75~85%。
最优选的,磷光体混合物包含81%的根据本发明的UV-A磷光体,16.5%的UV-B型磷光体,小的余数为发红光的磷光体。
如果对这些电极施加AC电压,可在包含汞和氩的气体填充物内点燃电气体放电。结果为,形成了包含被激发或离化的气体原子或分子的等离子体。当这些原子回到基态时,同时电子和离子复合,大约大部分的势能被转换成波长为104nm(Ar)、106nm(Ar)、185nm(Hg)、254nm(Hg)的UV辐射以及转换成可见辐射。
在低压汞气体放电内,非常高效地发生这种电子能量到UV辐射的转换。
所产生的波长为104nm(Ar)、106nm(Ar)及185nm(Hg)的VUV光子被UV-A磷光体吸收,激发能量在光谱的更长波长的UV-A范围内被再次释放。使用Ce3+活化的磷光体的吸收系数对于光谱的VUV范围内的波长而言是非常高的,且量子效率高。主晶格影响活化剂离子能级的确切位置并因此影响发射光谱。
根据本发明第二方面,提供了一种发光材料,其包含无水的铈活化钆-钇-镥正磷酸盐作为发射UV-A的磷光体。该磷光体满足通式(Gd1-x-y-zYxLuy)PO4:Cez,其中0≤x<1.0,0≤y<1.0,0<z≤0.2且x+y+z<1。
这类磷光体材料是基于三元稀土金属正磷酸盐的受激发光,其包含为稀土金属的钆、铈,并包含选自包含钇和镥的组的至少一种碱土金属。
铈活化的钆钇镥正磷酸盐为结晶固体,其包括钆钇镥正磷酸盐的主晶格,由少量的(例如Ce相对于Lu为0.2原子%)稀土金属掺杂剂铈(Ce)活化该正磷酸盐。
取决于钆、钇和镥的具体比例,主晶格将形成磷钇矿型或独居石型的晶体结构。
这两种晶体结构都属于磷酸盐的非正式群(informal group),与紫磷铁锰矿及锰磷锂矿(lithiophyllite)一起称为无水磷酸盐。还要注意,磷钇矿和独居石是少数几种不包含水分子、氢氧化物或氯化物的磷酸盐矿物。
该结构可包含少量的钒酸根和砷酸根以替代磷酸阴离子。实际上,其和这些阴离子形成了固溶体系(solid solution series)。获得涉及主要阴离子的固溶体系是不常见的,但是在这种情况下其不是完全固溶体系。
其可进一步包含杂质痕迹,例如Ti、Er、La、Al、Si、Zr。
磷钇矿的结晶属性
晶系 | 四方 |
类(class)(H-M) | 4/m-双锥状 |
空间群 | I41/α |
独居石的结晶属性 | |
晶系 | 单斜 |
类(H-M) | 2/m-柱状 |
空间群 | P21/m |
如果较大阳离子即钆在特定磷光体的成分中占多数,则将采取独居石型结构,其中阳离子具有不规则的九配位(nine-foldcoordination)。
如果较小阳离子钇和镥在特定磷光体的成分中占多数,则将采取磷钇矿结构,其中阳离子具有规则的八配位。
通过发射光谱可以容易地看到相变,这是因为存在独居石结构,会出现320nm处的强发射带。对于(Y1-xCex)PO4,如果x大于0.15,即如果Ce3+浓度高于15%,则会出现上述情况。
通式为(Y1-x-y-zGdxLuy)PO4:Cez的UV-A磷光体的主晶格,其中0<x≤0.7,0<y<1,0<z≤0.2且x+y+z<1,掺杂了百分子几的铈作为活化剂。
铈是非常优良的活化剂,因为其基态和激发态都落在主晶格的约6eV的带隙之内。
可存在辅助活化剂。这种辅助活化剂经常是稀土金属离子,例如Eu(II),Tb(III)或者是主族元素,例如Mn(II)或Sb(III)。
根据上述成分的UV-A磷光体表现高量子效率(>80%)以及对185和254nm辐射的强吸收。这些磷光体发射UV-A辐射,包含325至365nm的波长范围内的两个带。
UV-A磷光体(Gd1-x-y-zYy)PO4:Cez的发射光谱类似于YPO4:Ce,即,由于Ce3+的5d4f跃迁而呈现在335和355nm的两个发射带。然而,如果x大于0.5,320nm处出现另一个发射带,表明存在独居石相,该相变得占主导。除此之外,结合Gd3+导致在311nm处出现由于Gd3+的4f-4f跃迁引起的弱发射线。该发射线增强了(Gd1-x-y-zYy)PO4:Cez的发射光谱内UV-B辐射的相对量。
这些发现证实了,系统(Gd1-x-y-zYy)PO4:Cez显示了依赖于x、y和z的发射光谱。尽管x几乎不影响有效发射光谱,发射光谱的相对UV-B含量随y和z的增加而增加。这样,该磷光体成分可以被优化至荧光晒黑灯的期望规格。
下表总结了包含根据(Gd1-x-y-zYy)PO4:Cez的不同成分的单一磷光体的晒黑灯的效率和规格,其中x=0.0。
成分 | UVA[W] | UVB[W] | 总UV[W] | UVB[%总UV] | UVB[%UVA] | UVA1[W] | UVA2[W] | UVAl/UVA2 | EryB[mW] | EryA[mW] | 总Ery[mW] |
Y=0.5,z=0.10Y=0.5,z=0.05 | 26.8827.57 | 0.760.37 | 27.6427.95 | 4.372.18 | 4.562.23 | 15.8917.24 | 10.4110.03 | 1.421.59 | 0.0700.037 | 0.0260.025 | 0.0960.062 |
Y=1.0,z=0.10Y=1.0,z=0.05 | 28.9028.60 | 0.270.38 | 29.1728.97 | 1.552.14 | 1.572.18 | 20.2819.51 | 8.478.87 | 2.242.05 | 0.0290.039 | 0.0230.023 | 0.0520.062 |
表1:与现有技术YPO4:Cez比较,包含根据成分(Gd1-x-y-zYy)PO4:Cez的磷光体作为发光层的晒黑灯的规格。
优选地,这些UV-A磷光体在使用时,其晶粒尺寸分布在纳米范围内且平均晶粒尺寸为10至500nm。
晶粒尺寸由磷光体的性能确定,以吸收UV辐射以及吸收并散射可见辐射,但晶粒尺寸还由磷光体涂层要牢固地结合玻璃壁的必要性确定。只有非常小的晶粒才能满足后一个要求,然而其光输出小于略大的晶粒的光输出。
这些磷光体的制造通常是通过形式为精细晶粒粉末的起始化合物的固态反应实现的,这些粉末的晶粒尺寸分布为0.5至1μm。
为了将磷光体涂敷到气体放电管的壁上,通常采用了溢流(flooding)工艺。用于溢流工艺的涂敷悬浮液包含水或有机化合物(例如醋酸丁酯)作为溶剂。通过添加辅助剂,例如纤维素衍生物、聚甲基丙烯酸或聚环氧丙烷(polypropylene oxide),来稳定该悬浮液,并影响其流变性。通常使用例如分散剂、消泡剂以及粉末调节剂的另外添加剂,例如氧化铝、氧氮化铝或硼酸。通过灌注、冲洗或喷镀,该磷光体悬浮液提供为气体放电管内部上的薄层。随后利用热空气烘干该涂层,并在约600℃下灼烧该涂层。这些层通常厚度为1至50μm。
具体实施方案1
a.合成(Gd0.5Y0.5)PO4:5%Ce
为了制造平均晶粒尺寸为5至10nm的UV-A磷光体(Gd0.5Y0.5)PO4:5%Ce,将起始材料15.00g(41.38mmol)Gd2O3、9.344g(41.38mmol)Y2O3以及3.783g(8.71mmol)Ce(NO3)36(H2O)悬浮在非物质化(dematerialized)水中。该悬浮液用超声波处理10分钟。随后,在剧烈搅拌下添加21.092g(182.94mmol)H3PO4。之后,通过蒸馏除去溶剂。剩余的粉末在100℃下烘干、研磨,并且随后在空气中在600℃退火1小时。在彻底的研磨步骤并添加0.5g的LiF之后,该粉末在空气中在1000℃下进行二次退火持续2小时,其间间歇地进行研磨步骤。
最后,该粉末再次被研磨,在60℃下在650ml水中清洗好几小时,并在100℃下烘干。所述(Gd0.5Y0.5)P04:5%Ce为晶体且平均晶粒尺寸为15nm。
b.包含(Y0.5Gd0.5)P04:5%Ce的晒黑灯
准备包含99%(Y0.5Gd0.5)P04:5%Ce和1%alon-c的醋酸丁酯基磷光体悬浮液,并用36μm的滤网过滤该悬浮液。使用流涂相关工序,该悬浮液被涂敷到290玻璃管的内壁。该悬浮液的粘度被调节成使得所得的磷光体层的筛选重量(screen weight)为0.5至5.0mg/cm2。
在涂敷工艺之后,通过在550至600℃下的退火步骤除去有机残余物(粘合剂等)。该灯随后填充几毫巴的氩以及1至50mgHg。最后,电极连接到灯上,并密封灯管。
这样生产的晒黑灯在CIE色度图上的坐标如下:x=0.300,y=0.232。
使用500小时之后,该灯的流明输出为其初始流明输出的95%,且表现很小的颜色漂移(小于3SDCM)。
这可以与先前最常用于晒黑的灯的流明维持相比,这些灯在500小时之后流明输出变为初始流明输出的82%且颜色漂移大。
从上述具体示例可以理解,本发明提供了一种晒黑辐射,其具有改善的流明输出和维持并表现很小的颜色漂移。
附图中:
图1示出了填充有汞的低压气体放电灯,即,荧光灯的示例,该荧光灯具有两个磷光体层。
图2示出了(Y0.5Gd0.5)PO4:5%Ce的发射光谱。
图3示出了(Y0.5Gd0.5)PO4:10%Ce的发射光谱。
图4示出了包含(Y0.5Gd0.5)PO4:5%Ce的100W晒黑灯的光谱。
图5示出了包含BaSi2O5:Pb的100W晒黑灯的光谱。
Claims (12)
1.一种包含透光放电管的低压汞蒸气放电灯,所述放电管以气密方式封闭填充有汞的放电空间,该放电管的壁的至少一部分设有包含通式为(Gd1-x-y-zYxLuy)PO4:Cez的第一UV-A磷光体的发光成分,其中0≤x<1.0,0≤y<1.0,0<z≤0.2且x+y+z<1,该低压汞蒸气放电灯还包含用于引发和维持该放电管内的放电的放电装置。
2.如权利要求1所述的低压汞蒸气放电灯,其中该发光成分还包含第二UV-A磷光体,该磷光体选自包括SrB4O7:Eu、LaMgAl11O19:Ce或其混合物的组。
3.如权利要求1所述的低压汞蒸气放电灯,其中该发光成分还包含UV-B磷光体。
4.如权利要求3所述的低压汞蒸气放电灯,其中该UV-B磷光体选自包括SrAl12O19:Ce、(La1-xGdx)PO4:Ce或其混合物的组。
5.如权利要求3所述的低压汞蒸气放电灯,其特征在于,该UV-A磷光体存在于第一发光层内,该UV-B磷光体存在于第二发光层内。
6.如权利要求1所述的低压汞蒸气放电灯,其中该发光成分进一步包含选自包括Al2O3、MgO或MgAl2O4的组的添加剂。
7.将如权利要求1所述的低压汞蒸气放电灯,用于化妆和医学目的。
8.一种通式为(Gd1-x-y-zYxLuy)PO4:Cez的UV-A磷光体,其中0≤x<1.0,0≤y<1.0,0<z≤0.2且x+y+z<1。
9.如权利要求10所述的UV-A磷光体,其中x=0.5,y=0,0<z≤0.1且x+y+z<1。
10.如权利要求10所述的UV-A磷光体,包含选自包括Tb(III)、Eu(II)、Mn(II)和Sb(III)的组的辅助活化剂。
11.如权利要求10所述的UV-A磷光体,另外包含选自包括砷酸根和钒酸根的组的阴离子。
12.如权利要求10所述的UV-A磷光体,晶粒尺寸为10nm<d<500nm。
Applications Claiming Priority (2)
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