CN1423686A - 循环油和催化石脑油的混合物再裂化使轻烯烃产率最大 - Google Patents
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Abstract
通过将轻催化石脑油和催化循环油与水蒸汽一起注入FCC提升管反应器的上游反应区提高C3和C4烯烃产率的方法。所述上游反应区的产物引入下游反应区并在所述下游反应区与新进料混合。
Description
发明领域
本发明涉及一种流化催化裂化方法。更特别地,将循环油、轻催化石脑油、和水蒸汽加入反应区以改善轻烯烃的产率。
发明背景
流化催化裂化(FCC)是用于使高沸点烃原料转化成更有价值的低沸点产品的公知方法。所述FCC方法中,使所述高沸点原料在高温下在基本上不存在氢气的情况下与流化的催化剂粒子接触。所述裂化反应典型地在催化裂化反应器的提升管部分内发生。利用旋风分离器使裂化产物与催化剂分离,焦化的催化剂粒子汽提然后送入再生器,在其中烧掉所述催化剂上的焦炭。然后所述再生催化剂再循环至所述提升管的起始端接触高沸点原料。
典型的FCC催化剂包含活性的结晶硅铝酸盐如沸石和活性的无机氧化物组分如高岭土型粘土,分散在由干燥时将所述组分粘合在一起的非晶形凝胶或溶胶形成的无机金属氧化物基体内。希望所述基体是活性的、耐磨的、在不过度焦化的情况下对烃的生产有选择性、而且不易被金属钝化。目前的FCC催化剂可包含超过40%(重)的沸石。
用重质物流作为FCC装置的进料的需求日益增加,因为此物流比常用的FCC进料成本更低而且金属如钠、铁、镍和钒的含量高。镍和钒可导致催化裂化过程中产生过多的“干气”。钒沉积在沸石催化剂上时可迁移至沸石的催化部位而破坏所述催化部位。高碳进料导致形成过多焦炭。这些因素导致FCC装置的操作者不得不取出过量的催化剂以保持催化剂活性。这又因新催化剂的补充和失活催化剂的处置导致成本更高。
US4 051 013描述了一种催化裂化方法,同时使瓦斯油进料裂化和提高汽油程进料的品质产生高质量的动力燃料。使所述汽油程进料与新再生的催化剂在保持在第一催化裂化条件下的瞬间稀相提升管反应器区的较上游部分内接触,而所述瓦斯油进料与用过的催化剂在保持在第二催化裂化条件下的所述提升管反应区的较下游部分内接触。US5 043 522涉及链烷烃至烯烃的转化。使饱和的链烷烃进料与烯烃进料混合,使所述混合物与沸石催化剂接触。所述进料混合物可还包含水蒸汽。US4 892 643公开一种利用单提升管反应器的催化裂化操作,其中较高沸点的进料在较低位置在第一催化裂化催化剂存在下引入所述提升管中,石脑油进料在较高位置在第二催化裂化催化剂存在下引入。US5 846 403公开一种FCC反应,其中将轻催化裂化石脑油(“轻催化石脑油”或“LCN”)与水蒸汽的混合物在瓦斯油或残油注射点上游处注入FCC提升管中。此LCN和水蒸汽的共注射导致所述FCC装置中轻烯烃产量增加。
希望有改进的FCC法,能提高轻烯烃产率同时减少干气。
发明概述
已发现在FCC过程中向上游反应区加入循环油、轻催化石脑油、和水蒸汽的混合物导致轻烯烃产率比基本操作改善而干气比纯轻催化石脑油循环减少。因此,本发明涉及一种用于提高原料品质增加C3和C4烯烃产率的流化催化裂化方法,所述方法包括:
将热的再生催化剂引入有至少一个包含下游和上游反应区的提升管反应器的FCC装置;
使热催化剂与循环油、轻催化石脑油、和水蒸汽在所述上游反应区在约620至775℃的温度和少于1.5秒的循环油、石脑油和水蒸汽的蒸气停留时间下接触,其中使所述轻催化石脑油中存在的C5-C9烯烃的至少一部分裂化成C3和C4烯烃,并使所述循环油的饱和物质的至少一部分转化成包括C2-C5烯烃的较低沸点产物;
使来自所述上游反应区的所述催化剂、裂化的循环油产物、裂化的石脑油产物、和水蒸汽与重质原料在所述下游反应区在约600至750℃的初始温度下用少于约20秒的蒸气停留时间接触;
将来自所述第一和第二反应区的废催化剂、裂化产物和水蒸汽引入分离区;
使来自所述裂化产物的循环油馏分、轻催化石脑油馏分、和水蒸汽与废催化剂分离,使所述循环油馏分和轻催化石脑油馏分的至少一部分循环至步骤(b)中所述上游反应区;
将废催化剂引入汽提区并在汽提条件下汽提废催化剂;和
将汽提后的废催化剂引入再生区并在再生条件下使废催化剂再生。
另一实施方案中,本发明涉及按此方法形成的产品。
附图简述
图1为所述提升管反应器中两区进料注射系统的流程图。
图2示出不同LCN:循环油比下相对于干气的烯烃选择性。
发明详述
本发明基于以下发现:通过在重质进料注射点上游注入循环油、LCN和水蒸汽可获得比传统(即基本)FCC操作增加的C3和C4烯烃产量和比FCC工艺中纯LCN循环减少的干气产量。更特别地,本发明涉及一种有至少一个双区提升管反应器的FCC提升管反应器,其中循环油、LCN和水蒸汽注入第一区上游的第二区,所述重质进料注入所述第一区。
典型FCC装置的提升管反应器从再生器接收热的再生催化剂。新催化剂可包含在供入所述提升管反应器的催化剂进料中。提升用气体如轻质烃蒸气或水蒸汽可加入所述提升管反应器以使所述热催化剂粒子流化。本发明方法中,循环油、轻催化石脑油、和水蒸汽在所述提升管反应器的上游区加入。所述循环油可包括重循环油、轻循环油、及其混合物。重循环油意指在240至370℃(约465至约700°F)范围内沸腾的烃流。轻循环油意指在190至240℃(约375至约465°F)范围内沸腾的烃流。轻催化石脑油意指终沸点低于约150℃(300°F)的包含C5-C9烯烃、单环芳烃(C6-C9)和C5-C9链烷烃的烃流。循环油和轻催化石脑油(“LCN”)与基于循环油和LCN之总重2至50%(重)的水蒸汽一起注入所述上游反应区。所述循环油、LCN和水蒸汽在所述上游区的蒸气停留时间少于约1.5秒,优选少于约1.0秒,更优选少于0.5秒。在100-400kPa的压力和620-775℃的温度下催化剂/油之比在75-150(重/重)的范围内。在此上游区加入循环油、水蒸汽和LCN通过使所述LCN进料中的C5-C9烯烃裂化和使循环油中的大体上饱和的物质裂化产生石脑油和更轻的产物导致C3和C4烯烃产率提高。
沸点在220-575℃范围内的传统重质FCC原料如瓦斯油和真空瓦斯油在所述下游提升管反应区注入。少量(1-15wt%)的较高沸点馏分如减压渣油可掺混至所述传统原料中。所述下游反应区的反应条件包括:初始温度600-750℃,平均温度525-575℃,压力100-400kPa,催化剂/油之重量比4-10,蒸气停留时间2-20秒、优选少于6秒。
适用的催化剂包括典型地用于使烃进料催化裂化的任何催化剂。优选所述催化裂化催化剂包含结晶四面体骨架氧化物组分。此组分用于催化所述催化裂化反应的初产物断裂成洁净产物如用作燃料的石脑油和用作化学原料的烯烃。优选所述结晶四面体骨架氧化物组分选自沸石、构造硅酸盐、四面体磷铝酸盐(ALPOs)和四面体磷酸硅铝(SAPOs)。更优选所述结晶骨架氧化物组分是沸石。
可用于本发明的沸石包括天然和合成沸石。这些沸石包括钠菱沸石、菱沸石、环晶石、斜发沸石、八面沸石、片沸石、方沸石、插晶菱沸石、毛沸石、方钠石、钙霞石、霞石、天青石、钙沸石、菱钾沸石、中沸石、丝光沸石、锶沸石、和镁碱沸石。所述合成沸石中包括X、Y、A、L、ZK-4、ZK-5、B、E、F、H、J、M、Q、T、W、Z、α和β、ZSM-型和ω-沸石。
一般地,硅铝酸盐沸石有效地用于本发明。但可用其它骨架组分代替所述铝以及硅组分。例如,所述铝部分可被硼、镓、钛或比铝重的三价金属组合物型取代。可用锗代替所述硅部分。
用于本发明的催化裂化催化剂可还包含活性的多孔无机氧化物催化剂骨架组分和惰性的催化剂骨架组分。优选通过用无机氧化物基体组分附着使所述催化剂的每种组分结合在一起。
所述活性的多孔无机氧化物催化剂骨架组分通过使太大而不能进入所述四面体氧化物组分内的烃分子裂化而催化所述初产物的生成。本发明所述活性的多孔无机氧化物催化剂骨架组分优选为与可接受的热坯料(thermal blank)相比使较大量的烃裂化成较低分子量烃的多孔无机氧化物。低表面积的氧化硅(例如石英)是一类可接受的热坯。可在各种ASTM试验如所述MAT(微型活性试验,ASTM#D3907-8)之任一中测量裂化程度。例如Greensfelder,B.S.,et al.,Industrial andEngineering Chemistry,pp.2573-83,Nov.1949中公开的那些化合物是理想的。优选氧化铝、氧化硅-氧化铝和氧化硅-氧化铝-氧化锆化合物。
所述惰性催化剂骨架组分起密化、增强和保护受热体的作用。用于本发明的所述惰性催化剂骨架组分优选有不明显高于所述可接受的热坯料的催化活性。高岭土和其它粘土以及α-氧化铝、氧化钛、氧化锆、石英和氧化硅是优选惰性组分的例子。
所述无机氧化物基体组分将所述催化剂组分粘结在一起使所述催化剂产品足够硬能经得住粒间和反应器壁的碰撞。所述无机氧化物基体可由无机氧化物溶胶或凝胶制备,使之干燥将所述催化剂粒子的组分“胶粘”在一起。优选所述无机氧化物基体由硅和铝的氧化物组成。还优选在所述无机氧化物基体中掺入单独的氧化铝相。可使用羟基氧化铝物质γ-氧化铝、勃姆石、水铝石、和过渡氧化铝如α-氧化铝、β-氧化铝、γ-氧化铝、δ-氧化铝、ε-氧化铝、κ-氧化铝、和ρ-氧化铝。优选所述氧化铝物质是三氢氧化铝如三水铝石、三羟铝石、诺三水铝石、或doyelite。
来自所述提升管反应器中上游和下游反应区的焦化催化剂粒子和裂化的烃产物从提升管反应器引入含旋风分离器的主反应容器。所述旋风分离器使所述裂化的烃产物与焦化的催化剂粒子分离。焦化的催化剂粒子从旋风分离器引入汽提区,在汽提条件下从焦化的催化剂粒子中汽提出可汽提的烃。在汽提区,焦化的催化剂典型地与水蒸汽接触。汽提出的烃可与裂化的烃产物混合,回收用于储存或进一步处理。
所述焦化的催化剂汽提出可汽提的烃之后,将所述催化剂引入再生器。适合的再生条件包括温度在约1100至约1500°F(593至约816℃)的范围内,压力在约0至约150psig(101至约1136kPa)的范围内。用于接触所述焦化的催化剂的氧化剂一般为含氧气体如空气、氧气及其混合物。所述焦化的催化剂与氧化剂接触足够长时间以通过燃烧除去至少一部分碳质沉积,从而使催化剂再生。
参见图1,来自再生器(未示出)的热催化剂10通过再生催化剂立管12和滑阀14引入连接再生器立管12与提升管反应器32的J型弯管16。提升用气体20通过注射喷嘴18注入管16中使热催化剂粒子10流化。循环油和轻催化石脑油22与水蒸汽24一起通过喷嘴26注入上游反应区34中;可采用多个注射喷嘴。在反应区34中,所述LCN中的C5-C9烯烃裂化成C3和C4烯烃。此外,所述循环油中存在的饱和物质至少一部分转化成包括轻烯烃的较低沸石产物。短停留时间和高温有利于此反应。来自反应区34的裂化烃产物、部分失活的催化剂和水蒸汽引入下游反应区36。在反应区36中,通过多个注射喷嘴30注入传统的重质FCC原料28,与来自反应区的所述裂化烃产物、催化剂和水蒸汽混合。反应区36中的停留时间较长,有利于进料28的转化。然后来自反应区34和36的裂化产物与焦化的催化剂和水蒸汽一起引入包含旋风分离器(未示出)的反应容器,使裂化产物与焦化的催化剂粒子分离。
注射的LCN:循环油之比基于循环油和LCN之总重应在0.1至0.75的范围内。优选此比例在约0.1至约0.6的范围内,更优选约0.2至约0.5。
结合以下实施例将进一步理解本发明。
实施例
用基于现有FCC装置的工艺模型评价短接触时间的FCC装置的对比循环选项。从而,所述计算直接对比现有装置的性能与反映LCN和循环油与所述重质进料混合在所述原始进料注射器上游约2米处注入的计算结果。此实施例中使用沸程为240/370℃的催化循环油(“CCO”)、沸程为10/100℃的轻催化石脑油(LCN)、172m3/hr的恒定新进料速度、和10m3/hr的标称循环速度。所用重质进料包含VGO和约4wt%减压渣油。
原料性质示于表I中。
表I:原料性质
VGO | 减压渣油 | |
比重,API | 23.8 | 11.4 |
硫,wt% | 1.10 | 1.40 |
噻吩类硫,wt% | 0.88 | 1.12 |
氮,wppm | 1369 | 4111 |
碱性氮,wppm | 413 | 1247 |
Conradson碳,wt% | N.A. | 15.3 |
催化剂性质示于表II中:
表II:催化剂性质
晶胞, | 24.27 |
表面积,m2/gm | 0.80 |
ABD,gm/cc | 0.40 |
孔体积,cc/gm | 1.52 |
REO,wt% | 1930 |
V,wppm | 4150 |
Ni,wppm | 61 |
采用循环时,空气鼓风速度比基本情况高约4%。最大催化剂循环速度为19ton/min。表III示出纯LCN、纯CCO、和其共混物的几个实施例的模拟结果。
表III
实施例# | 1基本 | 2LCN循环 | 3CCO循环 | 4LCN&CCO循环 | 5LCN&CCO循环 | 6LCN&CCO循环 | 7LCN&CCO循环 |
新进料速度,T/HR | 157.1 | 157.1 | 157.1 | 157.1 | 157.1 | 157.1 | 157.1 |
总进料速度,T/HR | 157.1 | 164.2 | 166.2 | 164.8 | 164.5 | 164.3 | 164 |
进料温度,℃ | 270 | 270 | 270 | 270 | 270 | 269 | 269 |
反应器温度,℃ | 525 | 525 | 525 | 525 | 525 | 525 | 525 |
再生温度,℃ | 706 | 698 | 702 | 700 | 700 | 699 | 699 |
催化剂循环速度,T/M | 17.27 | 18.86 | 18.47 | 18.6 | 18.6 | 18.7 | 18.8 |
催化剂/油重量比(总进料) | 6.6 | 6.89 | 6.67 | 6.76 | 6.8 | 6.84 | 6.86 |
总空气,KNM3/HR | 84.63 | 87.91 | 88.48 | 87.97 | 87.97 | 87.97 | 87.97 |
LCN循环,T/HR | 0 | 7.1 | 0 | 2.3 | 3.5 | 4.6 | 5.2 |
CCO循环,T/HR | 0 | 0 | 9.1 | 5.4 | 3.9 | 2.6 | 1.8 |
预注射蒸气停留时间,秒 | N/A | 0.35 | 0.4 | 0.39 | 0.38 | 0.37 | 0.37 |
预注射温度,℃ | N/A | 691 | 698 | 695 | 694 | 693 | 693 |
430°F转化率,WT% | 72 | 70 | 71.87 | 71.24 | 70.96 | 70.67 | 70.5 |
O2-干气 | 3.63 | 4.49 | 3.94 | 4.1 | 4.2 | 4.29 | 4.34 |
丙烯,WT%FF | 3.94 | 4.38 | 4.08 | 4.18 | 4.23 | 4.28 | 4.3 |
丙烷,WT%FF | 1.28 | 1.43 | 1.41 | 1.42 | 1.42 | 1.43 | 1.43 |
丁烯,WT%FF | 5.41 | 6.06 | 5.67 | 5.8 | 5.87 | 5.94 | 5.96 |
丁烷,WT%FF | 2.83 | 2.93 | 2.89 | 2.9 | 2.91 | 2.92 | 2.92 |
LCN(5/100℃)WT%FF | 25.04 | 20.02 | 24.35 | 22.96 | 22.22 | 21.52 | 21.17 |
CCO(240/370℃)WT%FF | 16.39 | 17.25 | 14.93 | 15.77 | 16.13 | 16.49 | 16.7 |
BTMS(370℃+)WT%FF | 9.37 | 10.55 | 10.82 | 10.69 | 10.64 | 10.59 | 10.56 |
焦炭,WT%FF | 4.83 | 4.98 | 5.02 | 4.99 | 4.99 | 4.99 | 4.99 |
各实施例中进料预热和提升管出口温度是恒定的。在近似恒定的总循环速度下,在LCN和CCO循环的情况下获得最高的轻烯烃产率和最高的烯烃/干气选择性。LCN和CCO物流与基本瓦斯油进料混合循环的情况下导致不明显的改善。增加LCN循环,干气产率增加。在纯LCN循环(和大的LCN体积降)的情况下有2%(重)430°F转化率的代价,而纯CCO循环得到最小的转化率代价。本质上,实施例2和3为理想情况,其中在无大的干气代价的情况下提高轻烯烃产率并使新进料的转化率最大。
图2显示可通过按本发明包括循环油与LCN循环调节轻烯烃产率增量与干气产率增量之比。图2中纵坐标表示针对横坐标上的不同LCN:循环油之比绘制的轻烯烃产率增量除以干气产率增量。对于LCN和CCO的共混物而言,优选的共混组合物包含约30%(重)LCN。
所有实施例中计算的预注射蒸气停留时间近似恒定在0.35-0.4秒。在这些高温下实现极高(120-160)的催化剂/油之比,催化和热裂化反应都发生。虽然不希望受任何理论限制,但相信CCO注入上游区可就地使以此超常强度裂化的LCN骤冷。
应注意催化剂在注射基本进料之前“预焦化”导致430°F转化率下降。但在相同的焦化率下CCO与LCN相比所述转化率下降较小。虽然不希望受理论限制,但相信在体积流量相同的情况下循环CCO使油脚产率比循环LCN稍高,但循环油转化率提高。
Claims (6)
1.一种提高C3和C4烯烃产率的流化催化裂化方法,包括:
(a)将热的再生催化剂引入有至少一个包含下游和上游反应区的提升管反应器的FCC装置;
(b)使热催化剂与循环油、轻催化石脑油、和水蒸汽在所述上游反应区在约620至775℃的温度和少于1.5秒的循环油、石脑油和水蒸汽的蒸气停留时间下接触,其中使所述轻催化石脑油中存在的C5-C9烯烃的至少一部分裂化成C3和C4烯烃,并使所述循环油中至少一部分饱和物质转化成包括C3和C4烯烃的较低沸点产物;
(c)至少使来自所述上游反应区的循环油和石脑油裂化的所述催化剂产物和水蒸汽与重质原料在所述下游反应区在约600至750℃的初始温度下用少于约20秒的蒸气停留时间接触;
(d)将来自所述第一和第二反应区的废催化剂、裂化产物和水蒸汽引入分离区;
(e)使来自所述裂化产物的循环油馏分、轻催化石脑油馏分、和水蒸汽与废催化剂分离,使所述循环油馏分和轻催化石脑油馏分的至少一部分循环至步骤(b)中所述上游反应区;
(f)将废催化剂引入汽提区并在汽提条件下汽提废催化剂;和
(g)将汽提后的废催化剂引入再生区并在再生条件下使废催化剂再生。
2.权利要求1的方法,其中所述上游反应区中水蒸汽的量基于轻催化石脑油和循环油之总重为2至50%(重)。
3.权利要求1的方法,其中所述循环油、石脑油和水蒸汽在所述上游反应区的停留时间少于约1秒。
4.权利要求1的方法,其中步骤(b)中工艺条件包括在100-400kPa的压力下催化剂/油之重量比为75-150。
5.权利要求1的方法,其中步骤(c)中工艺条件包括在100-400kPa的压力和2-20秒的蒸气停留时间下催化剂/油之重量比为4-10。
6.权利要求1的方法,其中步骤(c)中所述原料包括基于原料1至15%(重)的初沸点高于565℃的高沸点馏分。
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