CN1195899A - 用于锂离子电池的电流集电器 - Google Patents

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Abstract

用于锂离子电池的改进的电流集电器,包括用于制造传统电流集电器的铝栅格,该铝栅格用锌层涂覆,其最外层被氧化成氧化锌。通过首先在碱性水溶液中清洗铝栅格并去除氧化铝外层制成电流集电器,然后通过与氧化锌水溶液接触将已清洗的铝栅格用锌涂覆,漂洗已涂覆的铝栅格并在空气中干燥以氧化锌的外表面并形成氧化锌外层。最终涂锌层的电流集电器可被制成与由传统的铝电流集电器制成的电池相比在电流集电器与电极活性材料之间界面具有更高导电性能的电池。涂锌层的电流集电器还具有粗糙外表面上,该粗糙外表面可改善其与用于构造塑性锂离子电池的聚合物层的粘合性。

Description

用于锂离子电池的 电流集电器
本发明涉及用于锂离子电池的改进的电流集电器以及用于制造这种电流集电器的方法。特别地涉及用锌涂层的铝电流集电器和制造这种涂锌层铝电流集电器的方法。
锂离子电池有用是因为它们具有高能量密度且能够充放电上千次。塑性锂离子电池通常由电极和含电解质的聚合物元件互相叠层制成。铝栅格经常用作这种锂离子电池的正极电流集电器。美国专利号5470357提出了制造锂离子电池的方法，在此引入作参考。从美国专利号5470357可知，通过改善形成锂离子电池的层间的粘合力，能够改善电池的可靠性。当然，仍希望进一步改善锂离子电池的性能。
用在锂离子电池中的这种铝电流集电器一般包括非导体氧化铝外层。该氧化铝层帮助保护电流集电器免受溶解。但是，由于它的电阻率相对较高，该氧化铝层的存在对电池性能也有不利影响。
根据本发明，象那些用于制造传统铝电流集电器的典型铝栅格首先清除非导体氧化铝表面层。这种栅格的详细情况在现有技术中是众所周知的。选择的栅格包括扩展金属栅格和穿孔箔栅格。通过将铝栅格与清洗液接触完成铝栅格的清洗，优选用每升含氢氧化纳约40-50克的碱性水溶液作为清洗液。通常通过将铝栅格浸入清洗液中约20-40秒完成清洗步骤。
清洗铝栅格后，将其与涂覆液接触来涂覆锌。优选涂覆液是含氧化锌的水涂液。通过将如氢氧化纳这样的碱液加到溶液中使氧化锌保留在溶液中。优选的涂覆液每升含氧化锌约50-100克、含氢氧化纳约400-500克。将铝栅格浸泡在这种溶液中约2-20秒来完成铝栅格涂覆。
铝栅格涂上锌层后，然后用在水中漂洗并在热空气中干燥。除干燥涂锌层的铝栅格外，此步骤还在栅格的外涂层表面上形成氧化锌层。氧化锌作为保护层是有用的，且提供了与传统的铝电流集电器上存在的氧化铝层相似的作用。但是，氧化锌本质上比氧化铝更易导电，导电性比氧化铝大约1014。因此，采用本发明电流集电器的电池比传统电池改善了性能。
通过在铝栅格表面涂上第一锌层，第一锌层在其外表面被氧化以形成第二氧化锌层来形成改善的电流集电器益处还在于锌层和氧化锌层帮助使电流集电器的外表面粗糙。通过粗糙其外表面，将大大改善电流集电器与用于形成电池的聚合层之间的粘合力，这样还进一步改善了电池性能。
性能上一个具体的改进是本发明由涂锌层电流集电器制造的电池充放电特性比传统的电池好。特别是，这些电池比带有传统的铝集电器的电池有更高的放电容量和较低的阻抗。另外，利用改进的电流集电器的电池比传统的铝电流集电器电池具有低得多的容量衰减和更好的循环寿命。最终结果是这样的电池比现有技术的锂离子电池更经济、更可靠。
本发明将参照附图来描述，其中：
图1是本发明涂锌层电流集电器截面图；
图2显示根据本发明的涂锌层电流集电器电池与传统铝电流电流集电器电池比较的充放电曲线；
图3显示根据本发明的涂锌层电流集电器电池与传统铝电流电流集成电池比较的作为充放电循环次数函数的放电容量；
图4显示根据本发明的涂锌层电流集电器电池与传统铝电流电流集电器电池比较的放电衰退曲线。
根据本发明，通过用锌涂用于制传统电流集电器的传统铝栅格来制成改进的电流集电器。铝栅格可具有多种形式，选择的栅格由穿孔箔或由康涅狄格州Naugatuck的Exmet公司或日本Thank有限公司制造的多孔金属制成。
作为第一步，为了清除在铝栅格外表面可能存在的任何氧化铝，清洗铝栅格。此步骤最好通过铝栅格接触清洗液来完成。优选清洗液是碱性水溶液。含氢氧化钠、氢氧化钾、氢氧化锂、氢氧化铯、氢氧化铵或它们的混合物的溶液作为清洗液是有用的。当然，由于经济原因，目前优选含氢氧化钠的清洗液。
在优选实施例中，清洗液由每升含40-50克氢氧化钠制备。铝栅格短时间浸泡这种清洗液中，优选约20-40秒。在使用氢氧化钠清洗液的清洗步骤中，根据下列反应部分溶解氧化铝薄层。
根据下面发生在铝栅格和碱性清洗液之间的反应，氢气放出造成的氧化铝剥落也加快了氧化铝清除。
一旦清洗铝栅格除去非导体氧化铝层，然后用锌对它涂覆。通过将它与涂覆液接触来完成该涂覆过程，优选用氧化锌水溶液作为涂覆液。为改善涂层液中氧化锌的溶解性，使用一种碱液。选择的加入氧化锌的碱液包括氢氧化钠、氢氧化钾、氢氧化锂、氢氧化铯、氢氧化铵水溶液或它们的混合物。作为清洗液，由于经济原因优选氢氧化钠水溶液。在最优选的实施例中，涂覆液每升含约400-500克氢氧化钠及约50-100克氧化锌。
涂覆步骤非常快，且通过将铝栅格浸泡在这种涂覆液中约2-20秒来完成涂覆过程。该步骤中，锌涂覆按以下反应发生：
该涂覆步骤造成在铝栅格外表面上沉积几微米厚的锌层。
铝栅格用锌涂覆后，清洗并在热空气中干燥。涂锌层铝栅格经在空气中干燥，涂锌层表面的最外表面被氧化以形成氧化锌保护层。该氧化锌外层有益于保护电流集电器免受溶解，这与存在于传统的铝电流集电器上的的氧化铝作用相似。当然，在电流集电器上包含氧化锌的结果显示出比传统的铝电流集电器有很大改进，因为氧化锌的导电性能远比氧化铝好。
本发明的经涂覆的电流集电器的另一个优点是涂锌层电流集电器往往具有粗糙的外表面。这种粗糙的外表面大大改善聚合物层与电流集电器的粘合力。通过改善聚合物层的粘合力，改进电极活性质量和提高电池总体可靠性。
本发明的电流集电器的层状构造如图1所示，该图是用于锂离子电池的电流集电器的部分横截面图。电流集电器包括上面涂有锌(Zn)层的铝基底面，锌被部分氧化形成氧化锌(ZnO)外层。聚合物材料层，在这种情况下即聚偏二氟乙烯(PVDF)被粘结到电流集电器的氧化锌层上。
本发明将参照下列实施例进一步说明。这些例子是示意性的，但不仅限于此。
[实施例1]
两片30×80毫米铝栅格，在厚度约80微米的扩展金属栅格(日本Thank有限公司)形状中，每片在一端剪切形成接片作为电池端。第一铝栅格表面首先用丙酮(美国Aldrich化学公司)清洗，然后为了去除存在于第一铝栅格上的氧化铝外层，将它浸泡在每升含氢氧化钠(Aldrich化学公司)40克的清洗水溶液中约40秒。
从清洗中取出已清洗的铝栅格，并立即浸泡到每升含100克氧化锌(Aldrich化学公司)和500克氢氧化钠的涂覆液中。铝栅格浸泡在涂层液中约8秒以在其外表面形成锌薄层。
从涂覆液中取出已涂覆的铝栅格，在蒸馏水中洗涤3次并在热空气流中干燥，以形成本发明的涂锌铝电流集电器。干燥步骤使涂锌的铝栅格最外表面氧化产生氧化锌层。
然后如美国专利号5470357提出的那样用在丙酮中0.5％的聚偏二氟乙烯(Kunar 2801，Elf Atochem North America，Inc.)溶液涂敷电流集电体。
与第一铝栅格相同，第二铝栅格首先在丙酮中清洗，然后将没有用锌首先涂覆的第二铝栅格用聚偏二氟乙烯涂敷以形成传统的铝电流集电器。
[实施例2]
根据相同的装配程序，装配两个具有相同表面积和相同电极重量的锂离子塑性电池。
阴极浆由包括65wt％的LiMn2O4(CHEMETALS，Inc.，U.S.A)、20wt％的邻苯二甲酸二丁酯(DBP，Aldrich Chemical Company)、10wt％的聚偏二氟乙烯(Kynar 2801)及5wt％的Super P黑碳(M.M.M.Carbon，Belgium)制备。
阳极浆由包括65wt％的石墨中间碳微粒(mesocarbon microbead)(MCMB2528，Osaka Gas，Japan)、20wt％的邻苯二甲酸二丁酯、10wt％的聚偏二氟乙烯(Kynar 2801)及5wt％的Super P黑碳制备。
分离浆由包括40wt％的聚偏二氟乙烯(Kynar 2801)、40wt％的邻苯二甲酸二丁酯及20wt％的烟化二氧化硅(CAB-O-SLL TS-530，Cabot Co.U.S.A.)制备。对于三种浆液的每一种，丙酮(Aldrich Chemical Co.)作为溶剂。
然后通过利用已知的现有技术将上述浆液在玻璃表面上浇铸制成膜来制成阴极、阳极及分离器的薄膜。这些已干燥膜的厚度分别为100微米、100微米及80微米。
两个电池的每个正电极质量为2.32克。两个电池的每个负电极质量的重为0.88克。通过在130℃时在多孔铜(Thank Co.LTD.，Japan)栅格的其中一侧上层叠两片阳极模制成阳极。对于铝栅格，穿孔铜箔可作为铜栅格代替多孔金属栅格。
以实施例1中提出的同样方法，制备两个阴极：本发明的第一涂锌层铝电流集电器和传统的未涂覆铝电流集电器。
根据下列构造以三明治结构通过层叠两个阴极、一个阳极及两片分离器制成两个单元电池：阴极/分离器/阳极/分离器/阴极。第一单元电池用涂锌层电流集电器和第二单元电池用传统的未涂覆电流集电器。层叠的电池浸泡在乙醚(Aldrich Chemical CO.)中以提取DBP塑化剂。然后通过浸泡在以2∶1比例EC/DMC中的1.0M LiPF6电解质溶液(Mitsubishi化学公司，日本)中激活电池并由聚乙烯/铝箔密封袋密封。
通过以0.42mA/cm2低电流将电池充电到4.5V电压并以同样的电流放电到3.0V，均匀制成碳阳极的每个表面上的固体电解质界面层。
两个电池的充放电曲线如图2所示。对于图2-4，参考数字1表示本发明利用涂锌层电流集电器的电池的测试数据，而参考数字2表示利用传统的铝电流集电器的电池的测试数据。从图2中可看到，涂锌层电流集电器的电池的阻抗比传统的铝电流集电器的电池的阻抗抵得多，因为前者的充电电压比后者的低，而放电电压比后者高。具体地说，在充电期间，涂锌层电流集电器的电池的电压比传统的铝电流集电器的电池的电压低110-115mV，而在放电期间高约115-184mV。
然后，电池以1.46mA/cm2重复在3.0-4.5V之间充放电。对于这两个电池的放电容量与充放电循环次数之间的曲线如图所示。根据图3，涂锌层电流集电器的电池的容量在第一次放电时比传统的电池高21.6％。图3也显示在整个充放点循环测试范围内，涂锌层电流集电器的电池保留较高的容量。
[实施例3]
根据实施例2制备两个锂离子塑性电池。使用涂锌层电流集电器电池中的正电极质量重为2.36克，而使用传统铝电流集电器的电池的正电极质量重为2.24克。使用涂锌层电流集电器电池中的负电极质量重为0.88克，而使用传统铝电流集电器的电池的负极质量重为0.84克。这些电池是连续循环的。恒电流1.25mA/cm2下进行充电至电压限值4.3V，而恒电压下至电流限值0.31mA/cm2。恒电流1.25mA/cm2下进行放电至电压限值2.5V。对于这种试验的循环结果如图4所示。
根据图4，使用涂锌层电流集电器的电池容量衰退比使用传统铝电流集电器的电池低得多。具体地说，使用传统铝电流集电器的电池在循环88次时电池容量利用率为48.6％，而使用涂锌层电流集电器的电池在循环88次时电池容量利用率为84.3％。根据本发明利用涂锌层电流集电器，在循环88次时容量利用率改善了173％。图4也显示了利用传统的铝电流集电器的电池仅循环31次后降低到起始容量的85％，而利用涂锌层电流集电器的电池直到循环84次后容量才降到85％。这表明利用涂锌层电流集电器电池比利用传统的铝电流集电器的电池的循环寿命改善了271％。
总之，根据本发明的利用涂锌层电流集电器的电池不仅比利用传统铝电流集电器的电池容量高，而且对于较多次数循环后可保留更高的容量。最终结果是利用涂锌层电流集电器的电池可靠性和有效性均比利用传统铝电流集电器的电池高。

Claims (24)

1.一种制造用于锂离子电池的电流集电器的方法，包括步骤：
提供铝栅格；
清洗铝栅格去除存在该栅格表面的氧化铝层；及
用锌涂覆已清洗的铝栅格。
2.根据权利要求1的方法，其中涂覆步骤包括将已清洗的铝栅格与氧化锌水溶液接触的步骤。
3.根据权利要求2的方法，其中氧化锌水溶液是每升含约50-100克氧化锌的碱液。
4.根据权利要求3的方法，其中碱是从一组包含氢氧化钠、氢氧化钾、氢氧化锂、氢氧化铯、氢氧化铵和它们的混合物中选取。
5.根据权利要求4的方法，其中氧化锌水溶液每升含约400-500克氢氧化钠。
6.根据权利要求2的方法，其中通过将已清洗的铝栅格与氧化锌水溶液接触约2-20秒来完成涂覆步骤。
7.根据权利要求1的方法，其中清洗步骤包括将铝栅格与碱液接触的步骤，而其中碱液从一组包括氢氧化钠、氢氧化钾、氢氧化锂、氢氧化铯、氢氧化铵溶液和它们的混合物中选取。
8.根据权利要求7的方法，其中碱液每升含约40-50克氢氧化钠。
9.根据权利要求8的方法，其中通过将铝栅格与氢氧化钠碱液接触约20-40秒来完成清洗步骤。
10.根据权利要求1的方法，另外包括氧化锌外层的步骤。
11.根据权利要求10的方法，另外包括粘合聚合物层至已涂覆的铝栅格的步骤。
12.一种制造用于锂离子电池的电流集电器方法，包括步骤：
提供铝栅格；
通过将铝栅格与碱性清洗液接触清洗铝栅格；及
通过将铝栅格与氧化锌涂覆液接触用锌对已清洗的铝栅格涂覆。
13.根据权利要求12的方法，另外包括在空气中干燥已涂覆的铝栅格以氧化锌外层的步骤。
14.根据权利要求12的方法，其中涂覆液是每升含约50-100克氧化锌和碱的碱性涂覆液。
15.根据权利要求14的方法，其中用于碱性涂覆液的碱由一组包括氢氧化钠、氢氧化钾、氢氧化锂、氢氧化铯、氢氧化铵和它们的混合物中选取。
16.根据权利要求15的方法，其中涂覆液每升含约400-500克氢氧化钠。
17.根据权利要求12的方法，其中通过将已清洗的铝栅格与涂覆液接触约2-20秒来完成涂覆步骤。
18.根据权利要求12的方法，其中用于碱性清洗液的碱由一组包括氢氧化钠、氢氧化钾、氢氧化锂、氢氧化铯、氢氧化铵和它们的混合物中选取。
19.根据权利要求18的方法，其中清洗液每升含约40-50克氢氧化钠。
20.根据权利要求19的方法，其中通过将铝栅格与氢氧化钠水溶液接触约20-40秒来完成清洗步骤。
21.根据权利要求12的方法，其中在每升含约40-50克氢氧化钠的清洗液中的第一时段约20-40秒期间完成清洗步骤，而在每升含约50-100克氧化锌及含约400-500克氢氧化钠的涂覆液中在第二时段约2-20秒期间完成涂覆步骤。
22.根据权利要求12的方法，另外包括氧化已涂覆的铝栅格的外表面的步骤。
23.根据权利要求22的方法，另外包括粘合聚合物层至已涂覆的铝栅格的步骤。
24.一种用于锂离子电池的电流集电器，包括用锌层涂覆的铝栅格，该锌层具有氧化锌外表面层。
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