CN117776310A - 一种去除水中新污染物的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明属于水处理技术领域,公开了一种去除水中新污染物的方法,通过亚氯酸盐和高锰酸钾产生的高活性中间价态锰和高活性复合物去除水中的有机污染物,包括如下步骤:将含有有机污染物的待处理水体的pH调节至3‑7;将亚氯酸盐以及高锰酸钾加入至调节pH后的所述待处理水体中,在室温条件下搅拌反应5‑60 min,即可实现有机污染物的有效降解。此方法可以氧化高锰酸钾无法氧化的污染物,大大提高了高锰酸钾的氧化能力,拓展了高锰酸钾的应用范围。
Description
技术领域
本发明属于水处理技术领域,具体涉及一种去除水中新污染物的方法。
背景技术
新兴污染物(ECs)广泛存在于环境中,因其强大的环境滞留性、生物蓄积性以及对人类健康和生态系统的潜在威胁而引起人们的持续关注。近年来,由于日常生活中未使用和过期药品、工业废弃物、医院废弃物和垃圾渗滤液的排放,导致新兴污染物(ECs)的水生环境积累量从ng/L增加到μg/L。然而,传统的生活污水处理对它们的去除效率很差。
目前,各种处理技术(比如生物降解、吸附、光催化和高级氧化工艺等)已被开发用于有效地去除新兴污染物。其中,高锰酸盐(Mn(VII))具有多种优势,例如成本适中,易于安全储存和运输,在广泛的pH范围内有效,氯化或溴化副产物的产生潜力可以忽略不计等,使其成为一种非常有吸引力的处理新兴污染物(ECs)的方法。然而,高锰酸盐的氧化速率是高度可变的,对于一些重要的新污染物,它的氧化速率是中等到缓慢的,甚至接近于无反应的。因此,开发了Mn(VII)与活化剂(如亚硫酸氢盐、过氧单硫酸盐、臭氧、超声、紫外照射、腐植酸)和氧化还原介质等一系列组合策略。其中,锰(VII)和亚硫酸氢盐的策略受到了极大的关注,因为它们可以在毫秒内对污染物进行超快速降解。亚硫酸氢盐/锰(VII)工艺虽然具有超快的降解能力,但容易与Cl-等阴离子发生副反应,最终产生低活性中间体,导致降解效果不理想。而实际微污染水体中含有大量无机盐离子及溶解性有机物,极大地削弱了亚硫酸氢盐/锰(VII)工艺去除污染物的能力,限制该技术在实际水处理中的应用
因此,亟需开发一种新型高锰酸钾净水技术,以解决现有技术的不足。
发明内容
本发明的目的是克服现有技术的不足之处,提供一种一种去除水中新污染物的方法,能够抵抗现有技术中环境介质的影响,大大提高高锰酸钾的氧化能力,拓展高锰酸钾的应用范围。
为实现上述目的,本发明采用的技术方案为:
一种去除水中新污染物的方法,包含:
将含有有机污染物的待处理水体的pH调节至3-7;
将亚氯酸盐以及高锰酸钾加入至调节pH后的所述待处理水体中,在室温条件下搅拌反应5-60 min;
其中,所述有机污染物、亚氯酸盐和高锰酸钾的摩尔浓度比为(1-3):(30-50):(20-60)。
优选的,所述有机物包括磺胺甲恶唑、磺胺嘧啶或环丙沙星。
优选的,pH调节方法为添加5-15mM的磷酸二氢钠或磷酸二氢钠-磷酸氢二钠缓冲液至溶液pH为3-7。
优选的,所述亚氯酸盐为预先溶解好的亚氯酸盐储备液,所用溶剂为蒸馏水,采用的原料为亚氯酸钠。
优选的,所述高锰酸钾为预先溶解好的高锰酸钾储备液,所用的溶剂为蒸馏水。
优选的,当反应到预设时间后加入硫代硫酸钠溶液终止反应,得到去除有机污染物的水样。
与现有的水处理方法相比,本发明的有益效果如下:
(1)本发明反应不涉及易受实际水质环境介质影响的自由基途径,大大提高了对水体中背景离子和pH的耐干扰性,显著提升高锰酸钾的氧化能力,实现对水体中有机污染物的高效去除;同时本发明涉及一种与有机物官能团密切相关的质子耦合电子转移机制,意味着选择性更高,对待处理水中目标类别污染物的针对性更强。
(2)本发明涉及的试剂(高锰酸钾和亚氯酸钠)均为绿色安全、方便运输且价格低廉的固体试剂,活化程序简单,操作条件温和。
(3)本发明涉及的反应产物为二氧化锰和无毒无害的氯离子,二氧化锰可以通过其吸附和助凝的作用增强污染物的去除,并且可以通过过滤容易地去除。(4)本发明反应需要的条件温和,不需要强酸性或强碱性条件,易于实际应用。
附图说明
图1 是实施例中磺胺甲恶唑在亚氯酸钠体系、高锰酸钾体系、亚氯酸钠体系/高锰酸钾体系的降解对比图;
图2 是实施例2中诺氟沙星在亚氯酸钠体系、高锰酸钾体系、亚氯酸钠体系/高锰酸钾体系的降解对比图。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施例对本发明进行详细说明。本实施例以本发明技术方案为前提进行实施,给出了详细的实施方式和具体的操作过程,但本发明的保护范围不限于下述的实施例。
本发明实施方式提供了一种去除水中新污染物的方法,包含:
将含有有机污染物的待处理水体的pH调节至3-7;
将亚氯酸盐以及高锰酸钾加入至调节pH后的所述待处理水体中,在室温条件下搅拌反应5-60 min;
其中,所述有机污染物、亚氯酸盐和高锰酸钾的摩尔浓度比为(1-3):(30-50):(20-60)。
本发明降解污染物的原理如下:
亚氯酸盐与高锰酸钾反应迅速生成了自由态Mn(III)(非络合态的)以及被亚氯酸盐稳定的Mn(Ⅵ)。自由态Mn(III)具有超高氧化活性,可以快速氧化去除水中的各种有机污染物。自由态Mn(Ⅵ)极不稳定,在中性至酸性环境中瞬间发生歧化反应而不能有效降解有机物,在亚氯酸盐的稳定下,能够快速氧化降解有机污染物。此外,本发明中污染物的氧化降解原理涉及一种污染物相关的质子耦合电子转移机制,即与特定官能团作用而导致选择性地降解目标污染物。本发明除可以将高锰酸钾不能氧化的污染物迅速氧化,极大地提高了高锰酸钾惰性污染物的氧化速率之外,由于不涉及易受环境介质影响的自由基途径对污染物的降解,大大提高了高工艺对环境介质的耐受性。
本发明实施方式中可以去除的有机物包括磺胺甲恶唑、磺胺嘧啶或环丙沙星。
对于pH的调节方式并无特殊限定,本领域技术人员可根据需要采用现有技术中常用的调节剂或调节手段。例如可以为,添加5-15mM的磷酸二氢钠或磷酸二氢钠-磷酸氢二钠缓冲液至溶液pH为3-7。
可理解的,所述亚氯酸盐为预先溶解好的亚氯酸盐储备液,所用溶剂为蒸馏水,采用的原料为亚氯酸钠。所述高锰酸钾为预先溶解好的高锰酸钾储备液,所用的溶剂为蒸馏水。
在一些优选实施方式中,当反应到预设时间后加入硫代硫酸钠溶液终止反应,得到去除有机污染物的水样。
为使本发明的技术方案更加清晰,以下通过多个具体实施例对去除水中污染物的方法及效果进行说明
实施例1:亚氯酸钠活化高锰酸钾对磺胺甲恶唑的降解
向含有3μM的磺胺甲恶唑的水溶液中加入10 mM的磷酸二氢钠缓冲液,控制反应体系pH为5,依次加入亚氯酸钠和高锰酸钾,控制污染物:亚氯酸盐:高锰酸钾的摩尔浓度比为3:50:30,在室温下,搅拌速率为500 r/min条件下开始反应,分别在0、5、10、15、30、45、60分钟处取样,加入过量硫代硫酸钠溶液终止反应,然后采用液相色谱进行污染物浓度定量测定。
对照组1:向含有3μM的磺胺甲恶唑的水溶液中加入10mM的磷酸二氢钠缓冲液,控制反应体系pH为5,加入亚氯酸钠使其浓度为50 μM,在室温下,搅拌速率为500 r/min条件下开始反应,分别在0、5、10、15、30、45、60分钟处取样,加入过量硫代硫酸钠溶液终止反应,然后采用液相色谱进行污染物浓度定量测定。
对照组2:向含有3μM的磺胺甲恶唑的水溶液中加入10mM的磷酸二氢钠缓冲液,控制反应体系pH为5,加入高锰酸钾使其浓度为30 μM,在室温下,搅拌速率为500 r/min条件下开始反应,分别在0、5、10、15、30、45、60分钟处取样,加入过量硫代硫酸钠溶液终止反应,然后采用液相色谱进行污染物浓度定量测定。
图1是磺胺甲恶唑在单独亚氯酸钠体系、单独高锰酸钾体系、亚氯酸钠/高锰酸钾体系的降解对比图。
从图1可知,在亚氯酸钠/高锰酸钾体系中,磺胺甲恶唑在60分钟内实现81.1%的降解,拟一级反应动力学常数为0.0281 min-1。而单独亚氯酸钠、单独高锰酸钾体系对磺胺甲恶唑的降解率都接近0%,由此可以发现,相较于其他体系,亚氯酸钠/高锰酸钾体系可以在60分钟内高效去除水中磺胺甲恶唑。
实施例2:亚氯酸钠活化高锰酸钾对诺氟沙星的降解
向含有3μM的诺氟沙星的水溶液中加入10mM的磷酸二氢钠缓冲液,控制反应体系pH为5,在依次加入亚氯酸钠和高锰钾储备液,控制污染物:亚氯酸盐:高锰酸钾的摩尔浓度比为3:50:30,在室温下,搅拌速率为500/min条件下开始反应,分别在0、5、10、15、30分钟处取样,加入过量硫代硫酸钠溶液终止反应,然后采用液相色谱进行污染物浓度定量测定。
对照组3:向含有3μM的诺氟沙星的水溶液中加入10mM的磷酸二氢钠缓冲液,控制反应体系pH为5,加入亚氯酸钠使其浓度为50 μM,在室温下,搅拌速率为500/min条件下开始反应,分别在0、5、10、15、30分钟处取样,加入过量硫代硫酸钠溶液终止反应,然后采用液相色谱进行污染物浓度定量测定。
对照组4:向含有3μM的诺氟沙星的水溶液中加入10mM的磷酸二氢钠缓冲液,控制反应体系pH为5,加入高锰酸钾使其浓度为30 μM ,在室温下,搅拌速率为500/min条件下开始反应,分别在0、5、10、15、30分钟处取样,加入过量硫代硫酸钠溶液终止反应,然后采用液相色谱进行污染物浓度定量测定。
图2是诺氟沙星在单独亚氯酸钠体系、单独高锰酸钾体系、亚氯酸钠/高锰酸钾体系的降解对比图。
如图2可知,在亚氯酸钠/高锰酸钾体系中,诺氟沙星在30分钟内实现80.1%的降解,拟一级反应动力学常数为0.0531min-1。而单独亚氯酸钠、单独高锰酸钾对于诺氟沙星的降解率分别为0%和54.9%。由此可以发现,相较于其他体系, 亚氯酸钠/高锰酸钾体系可以在30分钟内高效去除水中诺氟沙星。
实施例3:亚氯酸钠活化高锰酸钾对磺胺嘧啶的降解:
向含有3μM的磺胺嘧啶的水溶液中加入10mM的磷酸二氢钠缓冲液,控制反应体系pH为5,在依次加入亚氯酸钠和高锰钾储备液,控制污染物:亚氯酸盐:高锰酸钾的摩尔浓度比为3:50:30,在室温下,搅拌速率为500/min条件下开始反应,分别在0、5、10、15、30分钟处取样,加入过量硫代硫酸钠溶液终止反应,然后采用液相色谱进行污染物浓度定量测定。
对照组5:向含有3μM的磺胺嘧啶的水溶液中加入10mM的磷酸二氢钠缓冲液,控制反应体系pH为5,加入亚氯酸钠使其浓度为50 μM,在室温下,搅拌速率为500/min条件下开始反应,分别在0、5、10、15、30分钟处取样,加入过量硫代硫酸钠溶液终止反应,然后采用液相色谱进行污染物浓度定量测定。
对照组6:向含有3μM的磺胺嘧啶的水溶液中加入10mM的磷酸二氢钠缓冲液,控制反应体系pH为5,加入高锰酸钾使其浓度为30 μM ,在室温下,搅拌速率为500/min条件下开始反应,分别在0、5、10、15、30分钟处取样,加入过量硫代硫酸钠溶液终止反应,然后采用液相色谱进行污染物浓度定量测定。
以上所述仅为本发明的优选实施例而已,并不用于限制本发明,对于本领域的技术人员来说,本发明可以有各种更改和变化。凡在本发明的精神和原则之内,所作的任何修改、等同替换、改进等,均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (7)
1.一种去除水中新污染物的方法,其特征在于,包含:
将含有有机污染物的待处理水体的pH调节至3-7;
将亚氯酸盐以及高锰酸钾加入至调节pH后的所述待处理水体中,在室温条件下搅拌反应5-60 min;
其中,所述有机污染物、亚氯酸盐和高锰酸钾的摩尔浓度比为(1-3):(30-50):(20-60)。
2.根据权利要求1所述的一种去除水中新污染物的方法,其特征在于,所述有机物包括磺胺甲恶唑、磺胺嘧啶或诺氟沙星。
3.根据权利要求1 所述的一种去除水中新污染物的方法,其特征在于,pH调节方法为添加5-15 mM的磷酸二氢钠或磷酸二氢钠-磷酸氢二钠缓冲液至溶液pH为3-7。
4.根据权利要求1 所述的一种去除水中新污染物的方法,其特征在于,所述亚氯酸盐为溶解于蒸馏水的亚氯酸盐溶液。
5.根据权利要求1或4所述的一种去除水中新污染物的方法,其特征在于,所述亚氯酸盐为亚氯酸钠。
6.根据权利要求1所述的一种去除水中新污染物的方法,其特征在于,所述高锰酸钾为溶解于蒸馏水的高锰酸钾溶液。
7.根据权利要求1所述的一种去除水中新污染物的方法,其特征在于,反应到预设时间后加入硫代硫酸钠溶液终止反应,得到去除有机污染物的水样。
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