CN117742102A - 二氧化硅粒子、调色剂、静电潜像显影剂、调色剂盒、处理盒、图像形成装置及方法 - Google Patents
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Abstract
一种二氧化硅粒子、调色剂、静电潜像显影剂、调色剂盒、处理盒、图像形成装置及方法，所述二氧化硅粒子具有：二氧化硅母粒；包覆结构，包覆所述二氧化硅母粒，并且由3官能硅烷化合物的反应产物构成；及含氮元素化合物，附着于所述包覆结构，并且含有钼元素，在利用SEM‑EDX创建的钼元素图中，在钼元素的总面积中所占的形成长径500nm以上的团簇的区域的总面积为5％以下。
Description
技术领域
本发明涉及一种二氧化硅粒子、调色剂、静电潜像显影剂、调色剂盒、处理盒、图像形成装置及方法。
背景技术
专利文献1中公开了一种静电潜像显影调色剂，其混合调色剂粒子和外添用电荷控制粒子而成，外添用电荷控制粒子为由载体粒子和电荷控制剂构成的外添用电荷控制粒子，并且相对于载体粒子1质量份具有1×10-3～1×10-1质量份的范围的电荷控制剂，所述载体粒子由通过对利用溶胶凝胶法获得的亲水性球状二氧化硅微粒的表面进行疏水化处理而得的平均粒径20～500nm的疏水性球状二氧化硅微粒构成，所述电荷控制剂被覆盖在载体粒子的表面上，所述静电潜像显影调色剂相对于调色剂粒子1质量份混合外添用电荷控制粒子0.001～0.05质量份而成。
专利文献2中公开了一种二氧化硅粒子，其含有季铵盐，由清洗前的二氧化硅粒子的氮气吸附法的孔分布曲线求出的孔径为2nm以下的频度的最大值FBEFORE与由清洗后的二氧化硅粒子的氮气吸附法的孔分布曲线求出的孔径为2nm以下的频度的最大值FAFTER之比FBEFORE/FAFTER为0.90以上且1.10以下，并且最大值FBEFORE与由将清洗前的二氧化硅粒子在600℃下煅烧后的二氧化硅粒子的氮气吸附法的孔分布曲线求出的孔径为2nm以下的频度的最大值FSINTERING之比FSINTERING/FBEFORE为5以上且20以下。
专利文献1：日本特开2011-185998号公报
专利文献2：日本特开2021-151944号公报
发明内容
本发明的课题在于，提供一种包含含有钼元素的含氮元素化合物且带电量不易随时间发生变化的二氧化硅粒子。
用于解决所述课题的手段包括下述方式。
＜1＞一种二氧化硅粒子，其具有：
二氧化硅母粒；
包覆结构，包覆所述二氧化硅母粒，并且由3官能硅烷化合物的反应产物构成；及
含氮元素化合物，附着于所述包覆结构，并且含有钼元素，
在利用SEM-EDX创建的钼元素图中，在钼元素的总面积中所占的形成长径500nm以上的团簇的区域的总面积为5％以下。
＜2＞根据＜1＞所述的二氧化硅粒子，其中，
所述含有钼元素的含氮元素化合物为选自包括含有钼元素的季铵盐及季铵盐和含有钼元素的金属氧化物的混合物的组中的至少一种。
＜3＞根据＜1＞所述的二氧化硅粒子，其中，
所述含有钼元素的含氮元素化合物为CAS注册号为117342-25-3的化合物。
＜4＞根据＜1＞至＜3＞中任一项所述的二氧化硅粒子，其中，
所述3官能硅烷化合物包含烷基三烷氧基硅烷。
＜5＞根据＜1＞至＜4＞中任一项所述的二氧化硅粒子，其中，
通过荧光X射线分析测定的钼元素的Net强度NMo与硅元素的Net强度NSi之比NMo/NSi为0.035以上且0.45以下。
＜6＞根据＜1＞至＜4＞中任一项所述的二氧化硅粒子，其中，
通过荧光X射线分析测定的钼元素的Net强度NMo与硅元素的Net强度NSi之比NMo/NSi为0.05以上且0.35以下。
＜7＞根据＜1＞至＜6＞中任一项所述的二氧化硅粒子，其中，
当将由350℃煅烧前后的氮气吸附法的孔分布曲线求出的孔径为1nm以上且50nm以下的孔体积分别设为A及B时，B/A为1.2以上且5以下，并且B为0.2cm3/g以上且3cm3/g以下。
＜8＞根据＜1＞至＜7＞中任一项所述的二氧化硅粒子，其平均一次粒径为10nm以上且200nm以下。
＜9＞根据＜1＞至＜8＞中任一项所述的二氧化硅粒子，其粒度分布指标为1.1以上且2.0以下。
＜10＞根据＜1＞至＜9＞中任一项所述的二氧化硅粒子，其平均圆度为0.60以上且0.96以下。
＜11＞一种静电潜像显影用调色剂，其含有调色剂粒子和外添于所述调色剂粒子的＜1＞至＜10＞中任一项所述的二氧化硅粒子。
＜12＞一种静电潜像显影剂，其含有＜11＞所述的静电潜像显影用调色剂。
＜13＞一种调色剂盒，其容纳＜11＞所述的静电潜像显影用调色剂，并且
装卸于图像形成装置。
＜14＞一种处理盒，其具备显影构件，
所述显影构件容纳＜12＞所述的静电潜像显影剂，且通过所述静电潜像显影剂将形成在图像保持体的表面上的静电潜像显影为调色剂图像，
所述处理盒装卸于图像形成装置。
＜15＞一种图像形成装置，其具备：
图像保持体；
充电构件，使所述图像保持体的表面带电；
静电潜像形成构件，在带电的所述图像保持体的表面上形成静电潜像；
显影构件，容纳＜12＞所述的静电潜像显影剂，且通过所述静电潜像显影剂将形成在所述图像保持体的表面上的静电潜像显影为调色剂图像；
转印构件，将形成在所述图像保持体的表面上的调色剂图像转印到记录媒体的表面上；及
定影构件，将转印到所述记录媒体的表面上的调色剂图像定影。
＜16＞一种图像形成方法，其包括：
充电工序，使图像保持体的表面带电；
静电潜像形成工序，在带电的所述图像保持体的表面上形成静电潜像；
显影工序，通过＜12＞所述的静电潜像显影剂将形成在所述图像保持体的表面上的静电潜像显影为调色剂图像；
转印工序，将形成在所述图像保持体的表面上的调色剂图像转印到记录媒体的表面上；及
定影工序，将转印到所述记录媒体的表面上的调色剂图像定影。
发明效果
根据＜1＞、＜2＞、＜3＞、＜4＞、＜8＞、＜9＞及＜10＞所涉及的发明，提供一种相较于在利用SEM-EDX创建的钼元素图中，在钼元素的总面积中所占的形成长径500nm以上的团簇的区域的总面积超过5％的二氧化硅粒子，带电量不易随时间发生变化的二氧化硅粒子。
根据＜5＞所涉及的发明，提供一种相较于比NMo/NSi小于0.035或超过0.45的二氧化硅粒子，带电量不易随时间发生变化的二氧化硅粒子。
根据＜6＞所涉及的发明，提供一种相较于比NMo/NSi小于0.05或超过0.35的二氧化硅粒子，带电量不易随时间发生变化的二氧化硅粒子。
根据＜7＞所涉及的发明，提供一种相较于B/A小于1.2或B小于0.2cm3/g的二氧化硅粒子，带电量不易随时间发生变化的二氧化硅粒子。
根据＜11＞所涉及的发明，提供一种相较于含有如下二氧化硅粒子的静电潜像显影用调色剂，带电量不易随时间发生变化的静电潜像显影用调色剂，所述二氧化硅粒子在利用SEM-EDX创建的钼元素图中，在钼元素的总面积中所占的形成长径500nm以上的团簇的区域的总面积超过5％。
根据＜12＞所涉及的发明，提供一种相较于含有如下静电潜像显影用调色剂的静电潜像显影剂，带电量不易随时间发生变化的静电潜像显影剂，所述静电潜像显影用调色剂含有如下二氧化硅粒子，所述二氧化硅粒子在利用SEM-EDX创建的钼元素图中，在钼元素的总面积中所占的形成长径500nm以上的团簇的区域的总面积超过5％。
根据＜13＞所涉及的发明，提供一种相较于容纳有含有如下静电潜像显影用调色剂的静电潜像显影剂的情况，容纳有带电量不易随时间发生变化的静电潜像显影剂的调色剂盒，所述静电潜像显影用调色剂含有如下二氧化硅粒子，所述二氧化硅粒子在利用SEM-EDX创建的钼元素图中，在钼元素的总面积中所占的形成长径500nm以上的团簇的区域的总面积超过5％。
根据＜14＞所涉及的发明，提供一种相较于容纳有含有如下静电潜像显影用调色剂的静电潜像显影剂的情况，容纳有带电量不易随时间发生变化的静电潜像显影剂的处理盒，所述静电潜像显影用调色剂含有如下二氧化硅粒子，所述二氧化硅粒子在利用SEM-EDX创建的钼元素图中，在钼元素的总面积中所占的形成长径500nm以上的团簇的区域的总面积超过5％。
根据＜15＞所涉及的发明，提供一种相较于容纳有含有如下静电潜像显影用调色剂的静电潜像显影剂的情况，容纳有带电量不易随时间发生变化的静电潜像显影剂的图像形成装置，所述静电潜像显影用调色剂含有如下二氧化硅粒子，所述二氧化硅粒子在利用SEM-EDX创建的钼元素图中，在钼元素的总面积中所占的形成长径500nm以上的团簇的区域的总面积超过5％。
根据＜16＞所涉及的发明，提供一种相较于使用含有如下静电潜像显影用调色剂的静电潜像显影剂的情况，使用带电量不易随时间发生变化的静电潜像显影剂的图像形成方法，所述静电潜像显影用调色剂含有如下二氧化硅粒子，所述二氧化硅粒子在利用SEM-EDX创建的钼元素图中，在钼元素的总面积中所占的形成长径500nm以上的团簇的区域的总面积超过5％。
附图说明
根据以下附图，对本发明的实施方式进行详细叙述。
图1是表示本实施方式所涉及的图像形成装置的一例的概略结构图；
图2是表示装卸于本实施方式所涉及的图像形成装置的处理盒的一例的概略结构图。
符号说明
1Y、1M、1C、1K-感光体(图像保持体的一例)，2Y、2M、2C、2K-充电辊(充电构件的一例)，3-曝光装置(静电潜像形成构件的一例)，3Y、3M、3C、3K-激光束，4Y、4M、4C、4K-显影装置(显影构件的一例)，5Y、5M、5C、5K-一次转印辊(一次转印构件的一例)，6Y、6M、6C、6K-感光体清洁装置(清洁构件的一例)，8Y、8M、8C、8K-调色剂盒，10Y、10M、10C、10K-图像形成单元，20-中间转印带(中间转印体的一例)，22-驱动辊，24-支承辊，26-二次转印辊(二次转印构件的一例)，28-定影装置(定影构件的一例)，30-中间转印体清洁装置，P-记录纸(记录媒体的一例)，107-感光体(图像保持体的一例)，108-充电辊(充电构件的一例)，109-曝光装置(静电潜像形成构件的一例)，111-显影装置(显影构件的一例)，112-转印装置(转印构件的一例)，113-感光体清洁装置(清洁构件的一例)，115-定影装置(定影构件的一例)，116-安装导轨，117-框体，118-用于曝光的开口部，200-处理盒，300-记录纸(记录媒体的一例)。
具体实施方式
以下，对本发明的实施方式进行说明。这些说明及实施例用于例示实施方式，并不限制实施方式的范围。
在本发明中，使用“～”表示的数值范围表示包括记载于“～”的前后的数值分别作为最小值及最大值的范围。
在本发明中阶段性地记载的数值范围内，记载于一数值范围内的上限值或下限值可以替换为另一阶段性记载的数值范围的上限值或下限值。并且，在本发明所记载的数值范围内，该数值范围的上限值或下限值也可以被替换为实施例所示的值。
在本发明中，术语“工序”不仅包括独立的工序，而且即使在无法与其他工序明确地区分的情况下，只要能够实现该工序的目的，则也包括在本术语中。
在本发明中参考附图对实施方式进行说明时，该实施方式的结构并不限定于附图所示的结构。并且，各图中的部件的大小是概念性的，部件之间的大小的相对关系并不限定于此。
在本发明中，各成分可以含有多种对应的物质。在本发明中提及组合物中的各成分的量时组合物中存在多种与各成分对应的物质的情况下，若无特别说明，则表示存在于组合物中的该多种物质的总量。
在本发明中，可以含有多种与各成分对应的粒子。在组合物中存在多种与各成分对应的粒子的情况下，若无特别说明，则各成分的粒径表示关于存在于组合物中的该多种粒子的混合物的值。
在本发明中，“(甲基)丙烯酸”为既包括丙烯酸也包括甲基丙烯酸的表述，“(甲基)丙烯酸酯”为既包括丙烯酸酯也包括甲基丙烯酸酯的表述。
在本发明中，将“静电潜像显影用调色剂”还称为“调色剂”，将“静电潜像显影剂”还称为“显影剂”，将“静电潜像显影用载体”还称为“载体”。
＜二氧化硅粒子＞
本实施方式所涉及的二氧化硅粒子具有：二氧化硅母粒；包覆结构，包覆二氧化硅母粒，并且由3官能硅烷化合物的反应产物构成；及含氮元素化合物，附着于包覆结构，并且含有钼元素。
本实施方式所涉及的二氧化硅粒子中，在利用SEM-EDX创建的钼元素图中，在钼元素的总面积中所占的形成长径500nm以上的团簇的区域的总面积为5％以下。
在本发明中，将本实施方式所涉及的二氧化硅粒子称为“二氧化硅粒子(S)”。
在本发明中，将“含有钼元素的含氮元素化合物”称为“含钼氮化合物”。
在本发明中，将“在利用SEM-EDX创建的钼元素图中，形成长径500nm以上的团簇的区域”称为“钼团簇”，将“在利用SEM-EDX创建的钼元素图中，在钼元素的总面积中所占的形成长径500nm以上的团簇的区域的总面积”称为“钼团簇的存在率”。
钼团簇的存在率为通过SEM-EDX(Scanning Electron Microscope-EnergyDispersive X-ray Spectroscopy，扫描型电子显微镜-能量分散型X射线分析)测定的特性，具体测定方法如下。
将二氧化硅粒子洒在碳带上进行固定。此时，尽可能洒成使二氧化硅粒子分散使得彼此不接触或不重叠，并且设为在倍率180倍的SEM的一视场中观察到的二氧化硅粒子成为500个以上且2000个以下的密度。
将碳真空蒸镀于二氧化硅粒子，并将其作为SEM的试样。碳的蒸镀时间为70秒。
使用安装有EDX装置(HORIBA,Ltd.制、EMAX ENERGY、检测器：X-Max80mm2)的SEM(Hitachi High-Technologies Corporation制、S-4800)以180倍的倍率拍摄试样。SEM的加速电压为10kV，EDX的检测时间针对钼元素为300秒。拍摄3个视场，使观察到的二氧化硅粒子的总数成为1500个以上且6000个以下。
用图像处理分析软件WinRoof(MITANI CORPORATION)分析钼元素的EDX映射数据，对提取颜色时的明度(L)及彩度(S)的最高值的10％进行二值化作为阈值，创建经二值化的钼元素图。
在经二值化的钼元素图中，计算钼元素的总面积A1和形成长径(即，轮廓的长轴长度)500nm以上的团簇的区域的总面积A2。将A2在A1中所占的面积比例(百分率)作为“钼团簇的存在率”。
根据钼元素的存在和在SEM图像中观察到的形状及大小，推测二氧化硅粒子的钼元素图中的钼团簇为含钼氮化合物的晶体和/或凝集体。二氧化硅粒子的钼元素图中存在钼团簇表示二氧化硅粒子中混有含钼氮化合物的晶体和/或凝集体。
本实施方式所涉及的二氧化硅粒子(S)的带电量不易随时间发生变化。推测的机理如下。
以往，存在一种表面上附着有作为发挥电荷控制剂的作用的化合物的含钼氮化合物的二氧化硅粒子。使含钼氮化合物附着于二氧化硅粒子表面上的常规方法包括将含钼氮化合物溶解于二氧化硅粒子悬浮液中的方法和干燥二氧化硅粒子悬浮液的方法。
但是，由于含钼氮化合物在二氧化硅粒子悬浮液的介质(通常为水和醇的混合液。)中的溶解度低，因此干燥后的二氧化硅粒子中有时会混有含钼氮化合物析出而成的晶体和/或凝集体。
含钼氮化合物的晶体和/或凝集体具有比二氧化硅粒子高的吸湿性。因此，若在高湿度下放置混有含钼氮化合物的晶体和/或凝集体的二氧化硅粒子，则带电量会发生变化。
相对于此，二氧化硅粒子(S)的钼团簇的存在率为5％以下，即，混有少量的含钼氮化合物的晶体和/或凝集体，或者不含含钼氮化合物的晶体和/或凝集体。因此，即使在高湿度下放置二氧化硅粒子(S)的情况下，其带电量也不易随时间发生变化。
二氧化硅粒子(S)中的钼团簇的存在率的值例如越低越优选。具体地说，例如优选为3％以下，更优选为1％以下，理想的是0％。
通过后述的二氧化硅粒子的制造方法(尤其，附着工序)，能够使二氧化硅粒子(S)中的钼团簇的存在率成为5％以下。
二氧化硅粒子(S)的带电量不易随时间发生变化，因此其流动性等特性不易随时间发生变化。二氧化硅粒子(S)例如可以用作显影剂、粉体涂料、化妆品、橡胶、研磨剂等的添加成分或主成分。
以下，对二氧化硅粒子(S)的成分、结构及制造方法进行详细说明。
[二氧化硅母粒]
二氧化硅母粒可以为干式二氧化硅，也可以为湿式二氧化硅。
作为干式二氧化硅，可举出使硅烷化合物燃烧而得的燃烧法二氧化硅(气相二氧化硅)；使金属硅粉爆炸燃烧而得的爆燃法二氧化硅。
作为湿式二氧化硅，可举出通过硅酸钠与无机酸的中和反应而得的湿式二氧化硅(在碱条件下合成/凝集的沉淀法二氧化硅、在酸性条件下合成/凝集的凝胶法二氧化硅)；通过使酸性硅酸成为碱性并进行聚合而得的胶体二氧化硅；通过有机硅烷化合物(例如，烷氧基硅烷)的水解而得的溶胶凝胶二氧化硅。
作为二氧化硅母粒，从带电分布窄化的观点出发，例如优选溶胶凝胶二氧化硅。
[包覆结构]
由3官能硅烷化合物的反应产物构成的包覆结构具有比二氧化硅母粒低的密度，并且具有孔结构。并且，由3官能硅烷化合物的反应产物构成的包覆结构与含钼氮化合物具有高亲和性。因此，推测含钼氮化合物会进入包覆结构的内部(即，孔结构的孔内)，使得二氧化硅粒子(S)中所含的含钼氮化合物的含量变得相对较多。
在二氧化硅母粒的表面为负带电性的情况下，通过使正带电性的含钼氮化合物附着，产生抵消二氧化硅母粒的过度的负带电的效果。含钼氮化合物在二氧化硅粒子(S)表面上附着于包覆结构的内部(例如优选为孔结构的孔内)，因此二氧化硅粒子(S)的带电分布不会向正带电侧扩散，而是通过抵消二氧化硅母粒的过度的负带电来实现二氧化硅粒子(S)的带电分布的窄化。
3官能硅烷化合物例如优选为不含N(氮元素)的化合物。作为3官能硅烷化合物，例如优选由下述式(S)表示的硅烷化合物。
式(S)RSiX3
式(S)中，R为碳原子数1以上且6以下的烃基，3个X分别独立地为羟基或可水解基团。
3官能硅烷化合物的反应产物例如可举出式(S)中X的全部或一部分被取代为OH基的反应产物；X被取代为OH基的基团的全部或一部分基团彼此缩聚而成的反应产物；X被取代为OH基的基团的全部或一部分与二氧化硅母粒的SiOH基缩聚而成的反应产物。
作为由式(S)中的R表示的碳原子数1以上且6以下的烃基，可举出脂肪族烃基或苯基。脂肪族烃基的氢原子可以经卤原子的取代。苯基的氢原子可以经卤原子的取代。
当R为脂肪族烃基时，可以为直链状、支链状及环状中的任一种，例如优选为直链状或支链状。脂肪族烃基可以为饱和及不饱和中的任一种，例如优选为饱和脂肪族烃基，即，优选为烷基。
作为碳原子数1以上且6以下的直链状烷基，可举出甲基、乙基、正丙基、正丁基、正戊基、正己基。
作为碳原子数3以上且6以下的支链状烷基，可举出异丙基、异丁基、仲丁基、叔丁基、异戊基、新戊基、叔戊基、异己基、仲己基、叔己基。
作为碳原子数3以上且6以下的环状烷基，可举出环丙基、环丁基、环戊基、环己基、这些单环烷基连接而成的多环烷基。
式(S)中的R例如优选为碳原子数1以上且6以下的直链状烷基或碳原子数3以上且6以下的支链状烷基，更优选为碳原子数1以上且4以下的直链状烷基，进一步优选为甲基或乙基。
作为由式(S)中的X表示的可水解基团，可举出烷氧基。作为烷氧基，可举出碳原子数1以上且6以下的直链状、支链状或环状烷氧基。烷氧基的氢原子可以经卤原子的取代。
作为碳原子数1以上且6以下的直链状烷氧基，可举出甲氧基、乙氧基、正丙氧基、正丁氧基、正戊氧基、正己氧基。
作为碳原子数3以上且6以下的支链状烷氧基，可举出异丙氧基、异丁氧基、仲丁氧基、叔丁氧基、异戊氧基、新戊氧基、叔戊氧基、异己氧基、仲己氧基、叔己氧基。
作为碳原子数3以上且6以下的环状烷氧基，可举出环丙氧基、环丁氧基、环戊氧基、环己氧基。
式(S)中的3个X例如优选分别独立地为碳原子数1以上且6以下的直链状烷氧基或碳原子数3以上且6以下的支链状烷氧基，更优选为碳原子数1以上且4以下的直链状烷氧基，进一步优选为甲氧基或乙氧基。
作为3官能硅烷化合物，例如可举出甲基三甲氧基硅烷、乙基三甲氧基硅烷、丙基三甲氧基硅烷、丁基三甲氧基硅烷、己基三甲氧基硅烷、甲基三乙氧基硅烷、乙基三乙氧基硅烷、丁基三乙氧基硅烷、己基三乙氧基硅烷、苯基三甲氧基硅烷、苯基三乙氧基硅烷等。3官能硅烷化合物可以单独使用一种，也可以同时使用两种以上。
作为3官能硅烷化合物，例如优选烷基三烷氧基硅烷，
更优选选自包括烷基的碳原子数为1以上且6以下的烷基三甲氧基硅烷及烷基三乙氧基硅烷的组中的至少一种，
进一步优选选自包括烷基的碳原子数为1以上且4以下的烷基三甲氧基硅烷及烷基三乙氧基硅烷的组中的至少一种，
尤其优选选自包括甲基三甲氧基硅烷、乙基三甲氧基硅烷、甲基三乙氧基硅烷及乙基三乙氧基硅烷的组中的至少一种。
由3官能硅烷化合物的反应产物构成的包覆结构在整个二氧化硅粒子(S)中所占的质量比例例如优选为5.5质量％以上且30质量％以下，更优选为7质量％以上且22质量％以下。
[含钼氮化合物]
含钼氮化合物为除氨及在25℃以下的温度下为气态的化合物以外的含有钼元素的含氮元素化合物。
含钼氮化合物例如优选附着于由3官能硅烷化合物的反应产物构成的包覆结构的内部(例如优选为孔结构的孔内)。含钼氮化合物可以为一种，也可以为两种以上。
从带电分布窄化及带电分布维持性的观点出发，含钼氮化合物例如优选为选自包括含有钼元素的季铵盐(尤其，钼酸季铵盐)及季铵盐和含有钼元素的金属氧化物的混合物的组中的至少一种。含有钼元素的季铵盐由于含有钼元素的阴离子与季铵阳离子之间的键合较强，因此带电分布维持性较高。
作为含钼氮化合物，例如优选由下述式(1)表示的化合物。
[化学式1]
式(1)
式(1)中，R1、R2、R3及R4分别独立地表示氢原子、烷基、芳烷基或芳基，X-表示含有钼元素的阴离子。其中，R1、R2、R3及R4中的至少一个表示烷基、芳烷基或芳基。R1、R2、R3及R4中的两个以上可以连接形成脂肪族环、芳香环或杂环。在此，烷基、芳烷基及芳基可以具有取代基。
作为由R1～R4表示的烷基，可举出碳原子数1以上且20以下的直链状的烷基、碳原子数3以上且20以下的支链状的烷基。作为碳原子数1以上且20以下的直链状的烷基，例如可举出甲基、乙基、正丙基、正丁基、正戊基、正己基、正庚基、正辛基、正壬基、正癸基、正十一烷基、正十二烷基、正十三烷基、正十四烷基、正十五烷基、正十六烷基等。作为碳原子数3以上且20以下的支链状的烷基，例如可举出异丙基、异丁基、仲丁基、叔丁基、异戊基、新戊基、叔戊基、异己基、仲己基、叔己基、异庚基、仲庚基、叔庚基、异辛基、仲辛基、叔辛基、异壬基、仲壬基、叔壬基、异癸基、仲癸基、叔癸基等。
作为由R1～R4表示的烷基，例如优选甲基、乙基、丁基、十四烷基等碳原子数1以上且15以下的烷基。
作为由R1～R4表示的芳烷基，可举出碳原子数7以上且30以下的芳烷基。作为碳原子数7以上且30以下的芳烷基，例如可举出苄基、苯基乙基、苯基丙基、4-苯基丁基、苯基戊基、苯基己基、苯基庚基、苯基辛基、苯基壬基、萘基甲基、萘基乙基、蒽基甲基、苯基-环戊基甲基等。
作为由R1～R4表示的芳烷基，例如优选苄基、苯基乙基、苯基丙基、4-苯基丁基等碳原子数7以上且15以下的芳烷基。
作为由R1～R4表示的芳基，可举出碳原子数6以上且20以下的芳基。作为碳原子数6～20的芳基，例如可举出苯基、吡啶基、萘基等。
作为由R1～R4表示的芳基，例如优选苯基等碳原子数6以上且10以下的芳基。
作为R1、R2、R3及R4中的两个以上彼此连接形成的环，可举出碳原子数2以上且20以下的脂环、碳原子数2以上且20以下的杂环式胺等。
R1、R2、R3及R4可以分别独立地具有取代基。作为取代基，例如可举出腈基、羰基、醚基、酰胺基、硅氧烷基、甲硅烷基、烷氧基硅烷基等。
R1、R2、R3及R4例如优选分别独立地表示碳原子数1以上且16以下的烷基、碳原子数7以上且10以下的芳烷基或碳原子数6以上且20以下的芳基。
由X-表示的含有钼元素的阴离子例如优选为钼酸根离子，更优选为钼为4价或6价的钼酸根离子，进一步优选为钼为6价的钼酸根离子。作为钼酸根离子，具体地说，例如优选MoO4 2-、Mo2O7 2-、Mo3O10 2-、Mo4O13 2-、Mo7O24 2-、Mo8O26 4-。
从带电分布窄化及带电分布维持性的观点出发，由式(1)表示的化合物例如优选总碳原子数为18以上且35以下，更优选总碳原子数为20以上且32以下。
以下例示出由式(1)表示的化合物。本实施方式并不限定于此。
[化学式2]
作为含有钼元素的季铵盐，可举出[N+(CH)3(C14C29)2]4Mo8O28 4-、[N+(C4H9)2(C6H6)2]2Mo2O7 2-、[N+(CH3)2(CH2C6H6)(CH2)17CH3]2MoO4 2-、[N+(CH3)2(CH2C6H6)(CH2)15CH3]2MoO4 2-等钼酸季铵盐。
作为含有钼元素的金属氧化物，可举出钼氧化物(三氧化钼、二氧化钼、Mo9O26)、碱金属钼酸盐(钼酸锂、钼酸钠、钼酸钾等)、钼碱土类金属盐(钼酸镁、钼酸钙等)、其他复合氧化物(Bi2O3·2MoO3、γ-Ce2Mo3O13等)。
作为含钼氮化合物，例如尤其优选CAS注册号为117342-25-3的化合物。CAS注册号为117342-25-3的化合物也称为TP-415及1-Tetradecanaminium,N,N-dimethyl-N-tetradecyl-,hexa-.mu.-oxotetra-.mu.3-oxodi-.mu.5-oxotetradecaoxooctamolybdate(4-)(4:1)。
二氧化硅粒子(S)在300℃以上且600℃以下的范围的温度区进行加热时会检测出含钼氮化合物。含钼氮化合物可以通过在惰性气体中的300℃以上且600℃以下的加热来检测，例如，使用将He用于载气的加热炉式坠落型热分解气相色谱质谱分析仪来检测。具体地说，将0.1mg以上且10mg以下的二氧化硅粒子导入到热分解气相色谱质谱分析仪中，并根据检测出的峰的MS光谱来确认是否含有含钼氮化合物。作为从含有含钼氮化合物的二氧化硅粒子通过热分解生成的成分，例如可举出由下述式(2)表示的伯胺、仲胺或叔胺、或者芳香族氮气化合物。式(2)的R1、R2及R3的含义分别与式(1)的R1、R2及R3的含义相同。在含钼氮化合物为季铵盐的情况下，侧链的一部分通过600℃的热分解而脱离，从而检测出叔胺。
[化学式3]
式(2)
[不含钼元素的含氮元素化合物]
在二氧化硅粒子(S)中，3官能硅烷化合物的反应产物的包覆结构(例如优选为孔结构)上也可以附着有不含钼元素的含氮元素化合物。
不含钼元素的含氮元素化合物有时例如以控制二氧化硅粒子(S)的带电性或疏水化度的目的导入到二氧化硅粒子(S)中。通过使后述的附着工序中的反应液还含有不含钼元素的含氮元素化合物，能够使不含钼元素的含氮元素化合物附着于3官能硅烷化合物的反应产物的包覆结构的内部(例如优选为孔结构的孔内)。
作为不含钼元素的含氮元素化合物，例如可举出选自包括季铵盐、伯胺化合物、仲胺化合物、叔胺化合物、酰胺化合物、亚胺化合物及腈化合物的组中的至少一种。不含钼元素的含氮元素化合物例如优选为季铵盐。
作为伯胺化合物的具体例，可举出苯乙胺、甲苯胺、儿茶酚胺、2,4,6-三甲基苯胺。
作为仲胺化合物的具体例，可举出二苄胺、2-硝基二苯胺、4-(2-辛基氨基)二苯胺。
作为叔胺化合物的具体例，可举出1,8-双(二甲基氨基)萘、N,N-二苄基-2-氨基乙醇、N-苄基-N-甲基乙醇胺。
作为酰胺化合物的具体例，可举出N-环己基-对甲苯磺酰胺、4-乙酰胺-1-苄基哌啶、N-羟基-3-[1-(苯硫基)甲基-1H-1,2,3-三唑-4-基]苯甲酰胺。
作为亚胺化合物的具体例，可举出二苯甲酮亚胺、2,3-双(2,6-二异丙基苯基亚氨基)丁烷、N,N’-(乙烷-1,2-二亚基)双(2,4,6-三甲基苯胺)。
作为腈化合物的具体例，可举出3-吲哚乙腈、4-[(4-氯-2-嘧啶基)氨基]苯甲腈、4-溴-2,2-二苯基丁腈。
作为季铵盐，可举出由下述式(AM)表示的化合物。由式(AM)表示的化合物可以为一种，也可以为两种以上。
[化学式4]
式(AM)
式(AM)中，R11、R12、R13及R14分别独立地表示氢原子、烷基、芳烷基或芳基，Z-表示阴离子。其中，R11、R12、R13及R14中的至少一个表示是烷基、芳烷基或芳基。R11、R12、R13及R14中的两个以上可以连接形成脂肪族环、芳香环或杂环。在此，烷基、芳烷基及芳基可以具有取代基。
作为由R11～R14表示的烷基，可举出碳原子数1以上且20以下的直链状的烷基、碳原子数3以上且20以下的支链状的烷基。作为碳原子数1以上且20以下的直链状的烷基，例如可举出甲基、乙基、正丙基、正丁基、正戊基、正己基、正庚基、正辛基、正壬基、正癸基、正十一烷基、正十二烷基、正十三烷基、正十四烷基、正十五烷基、正十六烷基等。作为碳原子数3以上且20以下的支链状的烷基，例如可举出异丙基、异丁基、仲丁基、叔丁基、异戊基、新戊基、叔戊基、异己基、仲己基、叔己基、异庚基、仲庚基、叔庚基、异辛基、仲辛基、叔辛基、异壬基、仲壬基、叔壬基、异癸基、仲癸基、叔癸基等。
作为由R11～R14表示的烷基，例如优选甲基、乙基、丁基、十四烷基等碳原子数1以上且15以下的烷基。
作为由R11～R14表示的芳烷基，可举出碳原子数7以上且30以下的芳烷基。作为碳原子数7以上且30以下的芳烷基，例如可举出苄基、苯基乙基、苯基丙基、4-苯基丁基、苯基戊基、苯基己基、苯基庚基、苯基辛基、苯基壬基、萘基甲基、萘基乙基、蒽基甲基、苯基-环戊基甲基等。
作为由R11～R14表示的芳烷基，例如优选苄基、苯基乙基、苯基丙基、4-苯基丁基等碳原子数7以上且15以下的芳烷基。
作为由R11～R14表示的芳基，可举出碳原子数6以上且20以下的芳基。作为碳原子数6～20的芳基，例如可举出苯基、吡啶基、萘基等。
作为由R11～R14表示的芳基，例如优选苯基等碳原子数6以上且10以下的芳基。
作为R11、R12、R13及R14中的两个以上彼此连接形成的环，可举出碳原子数2以上且20以下的脂环、碳原子数2以上且20以下的杂环式胺等。
R11、R12、R13及R14可以分别独立地具有取代基。作为取代基，例如可举出腈基、羰基、醚基、酰胺基、硅氧烷基、甲硅烷基、烷氧基硅烷基等。
R11、R12、R13及R14例如优选分别独立地表示碳原子数1以上且16以下的烷基、碳原子数7以上且10以下的芳烷基或碳原子数6以上且20以下的芳基。
由Z-表示的阴离子可以为有机阴离子及无机阴离子中的任一个。
作为有机阴离子，可举出多氟烷基磺酸根离子、多氟烷基羧酸根离子、四苯基硼酸根离子、芳香族羧酸根离子、芳香族磺酸根离子(1-萘酚-4-磺酸根离子等)等。
作为无机阴离子，可举出OH-、F-、Fe(CN)6 3-、Cl-、Br-、NO2 -、NO3 -、CO3 2-、PO4 3-、SO4 2-等。
从带电分布窄化及带电分布维持性的观点出发，由式(AM)表示的化合物例如优选总碳原子数为18以上且35以下，更优选总碳原子数为20以上且32以下。
以下例示出由式(AM)表示的化合物。本实施方式并不限定于此。
[化学式5]
从带电分布窄化及带电分布维持性的观点出发，二氧化硅粒子(S)中所含的含钼氮化合物及不含钼元素的含氮元素化合物的总含量以氮元素与硅元素的质量比N/Si计例如优选为0.005以上且0.50以下，更优选为0.008以上且0.45以下，更优选为0.015以上且0.20以下，进一步优选为0.018以上且0.10以下。
二氧化硅粒子(S)的上述质量比N/Si使用氧/氮分析装置(例如HORIBA,Ltd.制EMGA-920)以45秒的累计时间进行测定，以N原子与Si原子的质量比例(N/Si)的形式求出。对试样实施100℃、24小时以上的真空干燥作为预处理，去除氨等杂质。
利用氨/甲醇混合溶液从二氧化硅粒子(S)中提取的含钼氮化合物及不含钼元素的含氮元素化合物的总提取量X相对于二氧化硅粒子(S)的质量例如优选为0.1质量％以上。并且，利用氨/甲醇混合溶液从二氧化硅粒子(S)中提取的含钼氮化合物及不含钼元素的含氮元素化合物的总提取量X和利用水从二氧化硅粒子(S)中提取的含钼氮化合物及不含钼元素的含氮元素化合物的总提取量Y(与X相同地为相对于二氧化硅粒子(S)的质量的质量比例)例如优选满足Y/X＜0.3。
上述关系表示二氧化硅粒子(S)中所含的含氮元素化合物具有难以溶解于水的性质(即，难以吸附空气中的水分的性质)。因此，若为上述关系，则二氧化硅粒子(S)的带电分布窄化及带电分布维持性优异。
提取量X相对于二氧化硅粒子(S)的质量例如优选为0.25质量％以上且6.5质量％以下。提取量X与提取量Y之比Y/X理想的是0。
提取量X和提取量Y通过下述方法来测定。
利用热重/质谱分析装置(例如，NETZSCH Japan K.K.制气相色谱质谱分析仪)在400℃下对二氧化硅粒子进行分析，测定碳原子数1以上的烃与氮原子共价键合而成的化合物相对于二氧化硅粒子的质量分率，进行积算，并将其设为W1。
在液温25℃的氨/甲醇溶液(Sigma-Aldrich公司制、氨/甲醇的质量比＝1/5.2)30质量份中添加二氧化硅粒子1质量份，进行30分钟超声波处理之后，分离二氧化硅粉体和提取液。将分离出的二氧化硅粒子用真空干燥机在100℃下干燥24小时，并利用热重/质谱分析装置在400℃下测定碳原子数1以上的烃与氮原子共价键合而成的化合物相对于二氧化硅粒子的质量分数，进行积算，并将其设为W2。
在液温25℃的水30质量份中添加二氧化硅粒子1质量份，进行30分钟超声波处理之后，分离二氧化硅粒子和提取液。将分离出的二氧化硅粒子用真空干燥机在100℃下干燥24小时，并利用热重/质谱分析装置在400℃下测定碳原子数1以上的烃与氮原子共价键合而成的化合物相对于二氧化硅粒子的质量分数，进行积算，并将其设为W3。
根据W1和W2来计算提取量X＝W1-W2。
根据W1和W3来计算提取量Y＝W1-W3。
[疏水化处理结构]
在二氧化硅粒子(S)中，由3官能硅烷化合物的反应产物构成的包覆结构上也可以附着有疏水化处理结构(用疏水化处理剂对二氧化硅粒子进行处理而成的结构)。
作为疏水化处理剂，适用3官能硅烷化合物以外的化合物，例如可举出六甲基二硅氮烷、四甲基二硅氮烷等硅氮烷化合物、钛酸酯系偶联剂、铝系偶联剂。
[二氧化硅粒子(S)的特性]
从带电分布窄化及带电分布维持性的观点出发，二氧化硅粒子(S)例如优选具有下述特性。
-平均圆度、平均一次粒径、粒度分布指标-
二氧化硅粒子(S)的平均圆度例如优选为0.60以上且0.96以下，更优选为0.65以上且0.94以下，更优选为0.70以上且0.92以下，进一步优选为0.75以上且0.90以下。
二氧化硅粒子(S)的平均一次粒径例如优选为10nm以上且200nm以下，更优选为20nm以上且150nm以下，进一步优选为30nm以上且120nm以下，尤其优选为40nm以上且100nm以下。
二氧化硅粒子(S)的粒度分布指标例如优选为1.1以上且2.0以下，更优选为1.15以上且1.6以下。
二氧化硅粒子(S)的平均圆度、平均一次粒径、粒度分布指标的测定方法如下。
适用扫描型电子显微镜(SEM)(Hitachi High-Technologies Corporation制、S-4800)以4万倍的倍率拍摄二氧化硅粒子。用图像处理分析软件WinRoof(MITANICORPORATION)对至少200个二氧化硅粒子进行分析。求出各一次粒子图像的圆当量直径、面积及周长，进而求出圆度＝4π×(粒子图像的面积)÷(粒子图像的周长)2。在圆度的分布中，将从较小一侧累计至50％时的圆度作为平均圆度。在圆当量直径的分布中，将从小径侧累计至50％时的圆当量直径作为平均一次粒径。在圆当量直径的分布中，将从小径侧累计至16％时的粒径设为D16，将累计至84％时的粒径设为D84，求出粒度分布指标＝(D84/D16)0.5。
-疏水化度-
二氧化硅粒子(S)的疏水化度例如优选为10％以上且60％以下，更优选为20％以上且55％以下，进一步优选为28％以上且53％以下。
二氧化硅粒子的疏水化度的测定方法如下。
在去离子水50ml中加入二氧化硅粒子0.2质量％，一边用磁搅拌器进行搅拌，一边从滴定管滴加甲醇，求出试样总量沉淀的终点的甲醇-水混合溶液中的甲醇质量分数作为疏水化度。
-体积电阻率-
二氧化硅粒子(S)的体积电阻率R例如优选为1.0×107Ω·cm以上且1.0×1012.5Ω·cm以下，更优选为1.0×107.5Ω·cm以上且1.0×1012Ω·cm以下，更优选为1.0×108Ω·cm以上且1.0×1011.5Ω·cm以下，进一步优选为1.0×109Ω·cm以上且1.0×1011Ω·cm以下。二氧化硅粒子(S)的体积电阻率R可以根据含钼氮化合物的含量来调整。
二氧化硅粒子(S)中，当将350℃煅烧前后的体积电阻率分别设为Ra及Rb时，比Ra/Rb例如优选为0.01以上且0.8以下，更优选为0.015以上且0.6以下。
二氧化硅粒子(S)的350℃煅烧前的体积电阻率Ra(含义与所述体积电阻率R相同)例如优选为1.0×107Ω·cm以上且1.0×1012.5Ω·cm以下，更优选为1.0×107.5Ω·cm以上且1.0×1012Ω·cm以下，更优选为1.0×108Ω·cm以上且1.0×1011.5Ω·cm以下，进一步优选为1.0×109Ω·cm以上且1.0×1011Ω·cm以下。
350℃煅烧在氮气环境下以10℃/分的升温速度升温至350℃，在350℃下保持3小时，并以10℃/分的降温速度冷却至室温(25℃)。
二氧化硅粒子(S)的体积电阻率在温度20℃且相对湿度50％的环境下如下测定。
在配置有20cm2的电极板的圆形夹具的表面上载置1mm以上且3mm以下左右的厚度的二氧化硅粒子(S)来形成二氧化硅粒子层。在二氧化硅粒子层上载置20cm2的电极板，夹住二氧化硅粒子层，并且为了消除二氧化硅粒子之间的空隙，在电极板上施加0.4MPa的压力。测定二氧化硅粒子层的厚度L(cm)。利用与二氧化硅粒子层上下的两个电极连接的阻抗分析仪(Solartron Analytical公司制)获得频率为10-3Hz以上且106Hz以下的范围的奈奎斯特图。假设存在体电阻、粒子界面电阻及电极接触电阻这三种电阻成分而将其拟合到等效电路中，求出体电阻R(Ω)。根据体电阻R(Ω)和二氧化硅粒子层的厚度L(cm)，通过式ρ＝R/L来计算二氧化硅粒子的体积电阻率ρ(Ω·cm)。
-OH基量-
二氧化硅粒子(S)的OH基量例如优选为0.05个/nm2以上且6个/nm2以下，更优选为0.1个/nm2以上且5.5个/nm2以下，更优选为0.15个/nm2以上且5个/nm2以下，更优选为0.2个/nm2以上且4个/nm2以下，进一步优选为0.2个/nm2以上且3个/nm2以下。
二氧化硅粒子的OH基量通过西尔斯法如下测定。
将二氧化硅粒子1.5g添加到水50g/乙醇50g混合液中，用超声波均质机搅拌2分钟，制作分散液。在25℃的环境下，一边进行搅拌，一边滴加0.1mol/L的盐酸水溶液1.0g，获得试验液。将试验液放入自动滴定装置中，实施使用0.01mol/L的氢氧化钠水溶液的电位滴定，制作滴定曲线的微分曲线。将滴定曲线的微分值成为1.8以上的拐点中0.01mol/L氢氧化钠水溶液的滴定量变最多的滴定量设为E。
根据下述式来计算二氧化硅粒子的表面硅烷醇基密度ρ(个/nm2)，并将其作为二氧化硅粒子的OH基量。
式：ρ＝((0.01×E-0.1)×NA/1000)/(M×SBET×1018)
E：滴定曲线的微分值成为1.8以上的拐点中0.01mol/L氢氧化钠水溶液的滴定量变最多的滴定量，NA：阿伏加德罗常数，M：二氧化硅粒子量(1.5g)，SBET：通过氮气吸附三点法测得的二氧化硅粒子的BET比表面积(m2/g)(平衡相对压力设为0.3)。
-Net强度之比NMo/NSi-
二氧化硅粒子(S)中，从带电分布窄化及带电分布维持性的观点出发，通过荧光X射线分析测定的钼元素的Net强度NMo与硅元素的Net强度NSi之比NMo/NSi例如优选为0.035以上且0.45以下。比NMo/NSi例如更优选为0.05以上，进一步优选为0.07以上，尤其优选为0.10以上。比NMo/NSi例如更优选为0.40以下，进一步优选为0.35以下。尤其优选为0.30以下。
从带电分布窄化及带电分布维持性的观点出发，二氧化硅粒子(S)的钼元素的Net强度NMo例如优选为5kcps以上且75kcps以下，更优选为7kcps以上且55kcps以下，进一步优选为8kcps以上且50kcps以下，进一步优选为10kcps以上且40kcps以下。
二氧化硅粒子中的钼元素的Net强度NMo和硅元素的Net强度NSi的测定方法如下。
使用压缩成型机以6t的荷载加压60秒来压缩二氧化硅粒子约0.5g，制作直径50mm且厚度2mm的圆盘。将该圆盘作为试样，使用扫描式荧光X射线分析装置(XRF-1500、SHIMADZU CORPORATION制)在下述条件下进行定性定量元素分析，分别求出钼元素、硅元素的Net强度(单位：kilo counts per second，kcps)。
·管电压：40kV
·管电流：90mA
·测定面积(分析直径)：直径10mm
·测定时间：30分钟
·对阴极：铑
-孔径-
二氧化硅粒子(S)在氮气吸附法的孔分布曲线中例如优选在孔径0.01nm以上且2nm以下的范围内具有第一峰且在孔径1.5nm以上且50nm以下的范围内具有第二峰，更优选在2nm以上且50nm以下的范围内具有第二峰，进一步优选在2nm以上且40nm以下的范围内具有第二峰，进一步优选在2nm以上且30nm以下的范围内具有第二峰。
通过第一峰及第二峰在上述范围内，含钼氮化合物进入到包覆结构的孔深处，带电分布窄化。
求出氮气吸附法的孔分布曲线的方法如下。
将二氧化硅粒子冷却至液氮温度(-196℃)，并导入氮气，利用定容法或重量法求出氮气的吸附量。缓慢增加导入的氮气的压力，并描绘相对于各平衡压力的氮气的吸附量，由此制作吸附等温线。通过BJH法的计算式，由吸附等温线求出纵轴由频度表示且横轴由孔径表示的孔径分布曲线。由得到的孔径分布曲线求出纵轴由体积表示且横轴由孔径表示的累计孔容积分布，确认孔径的峰的位置。
-方式(A)、方式(B)-
从带电分布窄化及带电分布维持性的观点出发，二氧化硅粒子(S)例如优选满足下述方式(A)及方式(B)中的任一方式。
·方式(A)：当将由350℃煅烧前后的氮气吸附法的孔分布曲线求出的孔径为1nm以上且50nm以下的孔体积分别设为A及B时，B/A为1.2以上且5以下，并且B为0.2cm3/g以上且3cm3/g以下的方式。
以下，将“由350℃煅烧前的氮气吸附法的孔分布曲线求出的孔径为1nm以上且50nm以下的孔体积A”称为“350℃煅烧前的孔体积A”，将“由350℃煅烧后的氮气吸附法的孔分布曲线求出的孔径为1nm以上且50nm以下的孔体积B”称为“350℃煅烧后的孔体积B”。
350℃煅烧在氮气环境下以10℃/分的升温速度升温至350℃，在350℃下保持3小时，并以10℃/分的降温速度冷却至室温(25℃)。
孔体积的测定方法如下。
将二氧化硅粒子冷却至液氮温度(-196℃)，并导入氮气，利用定容法或重量法求出氮气的吸附量。缓慢增加导入的氮气的压力，并描绘相对于各平衡压力的氮气的吸附量，由此制作吸附等温线。通过BJH法的计算式，由吸附等温线求出纵轴由频度表示且横轴由孔径表示的孔径分布曲线。由得到的孔径分布曲线求出纵轴由体积表示且横轴由孔径表示的累计孔容积分布。根据得到的累计孔容积分布，对孔径在1nm以上且50nm以下的范围的孔容积进行累计，将其作为“孔径为1nm以上且50nm以下的孔体积”。
350℃煅烧前的孔体积A与350℃煅烧后的孔体积B之比B/A例如优选为1.2以上且5以下，更优选为1.4以上且3以下，进一步优选为1.4以上且2.5以下。
350℃煅烧后的孔体积B例如优选为0.2cm3/g以上且3cm3/g以下，更优选为0.3cm3/g以上且1.8cm3/g以下，进一步优选为0.6cm3/g以上且1.5cm3/g以下。
方式(A)为足够量的含氮元素化合物吸附于二氧化硅粒子的至少一部分孔的方式。
·方式(B)：在基于交叉极化/魔角旋转(CP/MAS)法的29Si固体核磁共振(NMR)光谱(以下，称为“Si-CP/MAS NMR光谱”)中的化学位移为-50ppm以上且-75ppm以下的范围内观测到的信号的积分值C与在化学位移为-90ppm以上且-120ppm以下的范围内观测到的信号的积分值D的比率C/D为0.10以上且0.75以下的方式。
Si-CP/MAS NMR光谱通过在下述条件下实施核磁共振光谱分析来获得。
·分光器：AVANCE300(Bruker公司制)
·共振频率：59.6MHz
·测定核：29Si
·测定法：CPMAS法(使用Bruker公司的标准parc sequence cp.av)
·等待时间：4秒
·接触时间：8毫秒
·累计次数：2048次
·测定温度：室温(实测值25℃)
·观测中心频率：-3975.72Hz
·MAS转速：7.0mm-6kHz
·基准物质：六甲基环三硅氧烷
比C/D例如优选为0.10以上且0.75以下，更优选为0.12以上且0.45以下，进一步优选为0.15以上且0.40以下。
当将Si-CP/MAS NMR光谱的所有信号的积分值设为100％时，在化学位移为-50ppm以上且-75ppm以下的范围内观测到的信号的积分值C的比例(信号比(Signal ratio))例如优选为5％以上，更优选为7％以上。信号的积分值C的比例的上限例如为60％以下。
方式(B)为在二氧化硅粒子表面的至少一部分具有能够吸附足够量的含氮元素化合物的低密度的包覆结构的方式。该低密度的包覆结构例如为由3官能硅烷化合物的反应产物构成的孔结构，例如为SiO2/3CH3层。
[二氧化硅粒子(S)的制造方法]
二氧化硅粒子(S)的制造方法的一例包括：包覆工序，在二氧化硅母粒的表面形成由3官能硅烷化合物的反应产物构成的包覆结构；及附着工序，使含钼氮化合物附着于所述包覆结构。以下，对上述工序进行详细说明。
-二氧化硅母粒-
二氧化硅母粒例如通过下述工序(i)或工序(ii)来准备。
工序(i)：混合含有醇的溶剂和二氧化硅母粒来准备二氧化硅母粒悬浮液的工序。
工序(ii)：通过溶胶凝胶法将二氧化硅母粒造粒来获得二氧化硅母粒悬浮液的工序。
用于工序(i)的二氧化硅母粒可以为干式二氧化硅，也可以为湿式二氧化硅。具体地说，可举出溶胶凝胶二氧化硅、水性胶体二氧化硅、醇性二氧化硅、气相二氧化硅、熔融二氧化硅等。
用于工序(i)的含有醇的溶剂可以为醇的单独溶剂，也可以为醇与其他溶剂的混合溶剂。在混合溶剂的情况下，醇的比例例如优选为80质量％以上，更优选为85质量％以上。
作为构成含有醇的溶剂的醇，例如可举出甲醇、乙醇、1-丙醇、异丙醇、1-丁醇(正丁醇)、2-甲基-1-丙醇(异丁醇)、2-丁醇(仲丁醇)、2-甲基-2-丙醇(叔丁醇)等低级醇。其中，从与四烷氧基硅烷及二氧化硅之间的低反应性、二氧化硅粒子的分散稳定性、干燥工序中的易去除性等观点出发，例如优选选自包括甲醇、乙醇、1-丙醇、2-丙醇及2-甲基-2-丙醇的组中的至少一种。
作为构成含有醇的溶剂的醇以外的其他溶剂，可举出水；丙酮、甲基乙基酮、甲基异丁基酮等酮类；甲基溶纤剂、乙基溶纤剂、丁基溶纤剂、乙酸溶纤剂等溶纤剂类；二噁烷、四氢呋喃等醚类；等。
作为含有醇的溶剂，例如优选低级醇和水的混合溶剂，更优选选自包括甲醇、乙醇、1-丙醇、2-丙醇及2-甲基-2-丙醇的组中的至少一种和水的混合溶剂。醇在该混合溶剂中所占的比例例如优选为80质量％以上，更优选为85质量％以上。
在本发明中，将工序(ii)还称为“造粒工序”。二氧化硅粒子(S)的制造方法的一例例如优选在包覆工序之前还包括造粒工序。以下，对造粒工序的细节进行说明。
-造粒工序-
造粒工序为通过溶胶凝胶法将二氧化硅母粒造粒的工序。通过本工序，可获得用于包覆工序的二氧化硅母粒悬浮液。
造粒工序例如优选为包括如下工序的溶胶凝胶法：碱催化剂溶液准备工序，准备在含有醇的溶剂中含有碱催化剂的碱催化剂溶液；及二氧化硅母粒生成工序，向碱催化剂溶液中供给四烷氧基硅烷及碱催化剂来生成二氧化硅母粒。
碱催化剂溶液准备工序例如优选为准备含有醇的溶剂并混合该溶剂和碱催化剂来获得碱催化剂溶液的工序。
含有醇的溶剂可以为醇的单独溶剂，也可以为醇与其他溶剂的混合溶剂。在混合溶剂的情况下，醇的比例例如优选为80质量％以上，更优选为85质量％以上。
作为构成含有醇的溶剂的醇，例如可举出甲醇、乙醇、1-丙醇、异丙醇、1-丁醇(正丁醇)、2-甲基-1-丙醇(异丁醇)、2-丁醇(仲丁醇)、2-甲基-2-丙醇(叔丁醇)等低级醇。其中，从与四烷氧基硅烷及二氧化硅之间的低反应性、二氧化硅粒子的分散稳定性、干燥工序中的易去除性等观点出发，例如优选选自包括甲醇、乙醇、1-丙醇、2-丙醇及2-甲基-2-丙醇的组中的至少一种。
作为构成含有醇的溶剂的醇以外的其他溶剂，可举出水；丙酮、甲基乙基酮、甲基异丁基酮等酮类；甲基溶纤剂、乙基溶纤剂、丁基溶纤剂、乙酸溶纤剂等溶纤剂类；二噁烷、四氢呋喃等醚类；等。
碱催化剂为用于促进四烷氧基硅烷的反应(水解反应和缩合反应)的催化剂，例如可举出氨、尿素、单胺等碱性催化剂，尤其优选氨。
碱催化剂溶液准备工序的一例包括混合醇和氨水的步骤。通过本方式，可获得在醇和水的混合溶剂中溶解有氨的碱催化剂溶液。在此，作为醇，例如优选低级醇，更优选选自包括甲醇、乙醇、1-丙醇、2-丙醇及2-甲基-2-丙醇的组中的至少一种。醇在醇和水的混合溶剂中所占的比例例如优选为80质量％以上，更优选为85质量％以上。
碱催化剂溶液中的碱催化剂的浓度例如优选为0.5mol/L以上且1.5mol/L以下，更优选为0.6mol/L以上且1.2mol/L以下，进一步优选为0.65mol/L以上且1.1mol/L以下。
二氧化硅母粒生成工序为向碱催化剂溶液中分别供给四烷氧基硅烷和碱催化剂以使四烷氧基硅烷在碱催化剂溶液中进行反应(水解反应和缩合反应)来生成二氧化硅母粒的工序。
在二氧化硅母粒生成工序中，在四烷氧基硅烷的供给初期通过四烷氧基硅烷的反应生成核粒子之后(核粒子生成阶段)，历经该核粒子的生长(核粒子生长阶段)，生成二氧化硅母粒。
作为四烷氧基硅烷，例如可举出四甲氧基硅烷、四乙氧基硅烷、四丙氧基硅烷、四丁氧基硅烷等。从反应速度的可控性或生成的二氧化硅母粒的形状的均匀性的观点出发，例如优选四甲氧基硅烷或四乙氧基硅烷。
向碱催化剂溶液中供给的碱催化剂可以为与预先包含在碱催化剂溶液中的碱催化剂相同类型的化合物，也可以为不同类型的化合物，例如优选为相同类型的化合物。
作为向碱催化剂溶液中供给的碱催化剂，例如可举出氨、尿素、单胺等碱性催化剂，尤其优选氨。例如优选通过滴加氨水向碱催化剂溶液中供给氨。
向碱催化剂溶液中分别供给四烷氧基硅烷和碱催化剂的供给方式可以为连续供给的方式，也可以为间歇供给的方式。
在二氧化硅母粒生成工序中，碱催化剂溶液的温度(供给时的温度)例如优选为5℃以上且50℃以下，更优选为15℃以上且45℃以下。
-包覆工序-
包覆工序为在二氧化硅母粒表面的至少一部分(例如优选在二氧化硅母粒的整个表面)形成由3官能硅烷化合物的反应产物构成的包覆结构(例如优选为孔结构)的工序。
在包覆工序中使用的3官能硅烷化合物的非官能团为烷基等疏水性基团的情况下，通过本工序，可形成包覆结构(例如优选为孔结构)，并且二氧化硅粒子表面被疏水化。
包覆工序中，例如在二氧化硅母粒悬浮液中添加3官能硅烷化合物，使3官能硅烷化合物在二氧化硅母粒的表面进行反应，形成由3官能硅烷化合物的反应产物构成的包覆结构(例如优选为孔结构)。
3官能硅烷化合物的反应例如通过在二氧化硅母粒悬浮液中添加3官能硅烷化合物之后一边搅拌悬浮液一边对其进行加热来实施。具体地说，例如，将悬浮液加热至40℃以上且70℃以下，一边进行搅拌，一边添加3官能硅烷化合物，并持续进行搅拌。持续搅拌的时间例如优选为10分钟以上且24小时以下，更优选为60分钟以上且420分钟以下，进一步优选为80分钟以上且300分钟以下。
-附着工序-
附着工序为使含钼氮化合物附着于具有由3官能硅烷化合物的反应产物构成的包覆结构的二氧化硅粒子的该包覆结构上的工序。附着工序例如优选为使含钼氮化合物附着于由3官能硅烷化合物的反应产物构成的孔结构的孔内的工序。
以使二氧化硅粒子(S)中的钼团簇的存在率成为5％以下为目的，附着工序例如优选为以下说明的形式。
即，附着工序例如优选为如下工序：在含有水、醇、具有由3官能硅烷化合物的反应产物构成的包覆结构的二氧化硅粒子、含钼氮化合物以及选自包括氨及胺的组中的至少一种且氨及胺的总量为0.2质量％以上且4.5质量％以下的反应液中，使含钼氮化合物附着于由3官能硅烷化合物的反应产物构成的包覆结构。
在本发明中，将反应液中所含的氨及胺的总量称为“碱浓度”。反应液的碱浓度为相对于反应液整体的质量的氨及胺的总质量(质量％)。
从提高含钼氮化合物(尤其，CAS注册号为117342-25-3的化合物)的溶解度的观点出发，反应液的碱浓度例如优选为0.2质量％以上，更优选为0.5质量％以上，进一步优选为1.0质量％以上。
从反应液中的二氧化硅粒子的分散稳定性的观点出发，反应液的碱浓度例如优选为4.5质量％以下，更优选为4.3质量％以下，进一步优选为4.0质量％以下。
从提高含钼氮化合物(尤其，CAS注册号为117342-25-3的化合物)的溶解度的观点出发，反应液中所含的选自包括氨及胺的组中的至少一种例如优选为选自包括氨、二甲胺及二乙胺的组中的至少一种。即，反应液例如优选含有选自包括氨、二甲胺及二乙胺的组中的至少一种。
从提高含钼氮化合物的溶解度的观点出发，反应液中所含的氨、二甲胺及二乙胺的总量例如优选为0.2质量％以上，更优选为0.5质量％以上，进一步优选为1.0质量％以上。
从反应液中的二氧化硅粒子的分散稳定性的观点出发，反应液中所含的氨、二甲胺及二乙胺的总量例如优选为4.5质量％以下，更优选为4.3质量％以下，进一步优选为4.0质量％以下。
从提高含钼氮化合物(尤其，CAS注册号为117342-25-3的化合物)的溶解度的观点出发，反应液中所含的选自包括氨及胺的组中的至少一种例如尤其优选为氨。即，反应液例如尤其优选含有氨。
从提高含钼氮化合物的溶解度的观点出发，反应液中所含的氨量例如优选为0.2质量％以上，更优选为0.5质量％以上，进一步优选为1.0质量％以上。
从反应液中的二氧化硅粒子的分散稳定性的观点出发，反应液中所含的氨量例如优选为4.5质量％以下，更优选为4.3质量％以下，进一步优选为4.0质量％以下。
反应液中所含的含钼氮化合物的量相对于具有由3官能硅烷化合物的反应产物构成的包覆结构的二氧化硅粒子100质量份例如优选为1质量份以上且5质量份以下，更优选为1.2质量份以上且4.8质量份以下，进一步优选为1.5质量份以上且4.5质量份以下。
作为构成反应液的醇，例如可举出甲醇、乙醇、1-丙醇、异丙醇、1-丁醇(正丁醇)、2-甲基-1-丙醇(异丁醇)、2-丁醇(仲丁醇)、2-甲基-2-丙醇(叔丁醇)等低级醇。其中，从与四烷氧基硅烷及二氧化硅之间的低反应性、二氧化硅粒子的分散稳定性、干燥工序中的易去除性等观点出发，例如优选选自包括甲醇、乙醇、1-丙醇、2-丙醇及2-甲基-2-丙醇的组中的至少一种。
从二氧化硅粒子的分散稳定性的观点出发，反应液中所含的醇的量相对于反应液整体例如优选为45质量％以上且95质量％以下，更优选为46质量％以上且94质量％以下，进一步优选为48质量％以上且92质量％以下。
附着工序例如优选包括：反应液准备工序，准备反应液；及搅拌工序，将反应液的温度保持在所期望的范围内的同时进行搅拌。
反应液准备工序例如通过在使二氧化硅母粒和3官能硅烷化合物反应之后的二氧化硅粒子悬浮液(以下，在反应液准备工序的说明中简称为“悬浮液”。)中添加含钼氮化合物来实施。反应液含有从悬浮液带过来的水、醇、具有由3官能硅烷化合物的反应产物构成的包覆结构的二氧化硅粒子及碱催化剂。
反应液准备工序可以以将反应液的碱浓度调整为0.2质量％以上且4.5质量％以下为目的包括在悬浮液中添加选自包括氨及胺的组中的至少一种化合物的步骤。
反应液准备工序可以以将反应液的碱浓度调整为0.2质量％以上且4.5质量％以下为目的包括在悬浮液中添加醇和/或水的步骤。
反应液准备工序中的成分的混合方法及混合顺序并无限制。
实施方式的一例中，在悬浮液中添加含钼氮化合物之后，进一步在悬浮液中添加选自包括氨及胺的组中的至少一种化合物，将反应液的碱浓度调整为0.2质量％以上且4.5质量％以下。
实施方式的另一例中，在悬浮液中添加选自包括氨及胺的组中的至少一种化合物，然后在悬浮液中添加含钼氮化合物，获得碱浓度为0.2质量％以上且4.5质量％以下的反应液。
在反应液准备工序中，在悬浮液中添加含钼氮化合物例如通过下述(1)和/或(2)来进行。
(1)将含钼氮化合物本身添加到悬浮液中。
(2)预先制备含有含钼氮化合物的醇溶液，并将醇溶液添加到悬浮液中。该醇溶液的醇可以为与悬浮液中所含的醇相同类型，也可以为不同类型，例如优选为相同类型。在该醇溶液中，含钼氮化合物的浓度例如优选为0.05质量％以上且10质量％以下，更优选为0.1质量％以上且6质量％以下。
搅拌工序例如优选将反应液的液温保持在25℃以上且65℃以下的范围内的同时搅拌1小时以上。反应液的液温例如更优选在30℃以上且65℃以下的范围内，进一步优选在35℃以上且65℃以下的范围内。持续搅拌的时间例如优选为1小时以上且24小时以下，更优选为1.5小时以上且12小时以下，进一步优选为2小时以上且6小时以下。在持续搅拌的期间，反应液的液温可以在上述温度范围内恒定，也可以在在上述温度范围内变动。
-疏水化处理工序-
本制造方法可以在附着工序后或附着工序中还包括疏水化处理工序，所述疏水化处理工序对具有由3官能硅烷化合物的反应产物构成的包覆结构的二氧化硅粒子进行疏水化处理。疏水化处理工序为进一步使由疏水化处理剂构成的疏水化处理结构附着于由3官能硅烷化合物的反应产物构成的包覆结构的工序。例如，在包覆工序中使用的3官能硅烷化合物的非官能团为亲水性基团的情况下，或者，在提高二氧化硅粒子(S)的疏水化度的情况下，实施疏水化处理工序。
作为疏水化处理剂，适用3官能硅烷化合物以外的化合物，例如可举出六甲基二硅氮烷、四甲基二硅氮烷等硅氮烷化合物、钛酸酯系偶联剂、铝系偶联剂。
疏水化处理工序例如通过在使二氧化硅母粒和3官能硅烷化合物反应之后的二氧化硅粒子悬浮液中添加含钼氮化合物，并进一步添加疏水化处理剂来实施。在使用疏水化处理剂的情况下，例如优选将悬浮液加热至40℃以上且70℃以下并进行搅拌。持续搅拌的时间例如优选为10分钟以上且24小时以下，更优选为20分钟以上且120分钟以下，进一步优选为20分钟以上且90分钟以下。
-干燥工序-
在实施附着工序或疏水化处理工序之后，或者，在实施附着工序或疏水化处理工序的期间，实施从二氧化硅粒子悬浮液中去除水及醇的干燥工序。作为干燥方法，例如可举出热干燥、喷雾干燥、超临界干燥。
喷雾干燥可以通过使用喷雾干燥机(圆盘旋转式、喷嘴式等)的公知的方法来进行。例如，通过在热风气流中以0.2升/小时以上且1升/小时以下的速度喷射二氧化硅粒子悬浮液。热风的温度例如优选在喷雾干燥机的入口温度为70℃以上且400℃以下、出口温度为40℃以上且120℃以下的范围内。更优选的入口温度例如在100℃以上且300℃以下的范围内。二氧化硅粒子悬浮液的二氧化硅粒子浓度例如优选为10质量％以上且30质量％以下。
作为用作超临界干燥的超临界流体的物质，可举出二氧化碳、水、甲醇、乙醇、丙酮等。作为超临界流体，从处理效率的观点和抑制粗大粒子的产生的观点出发，例如优选超临界二氧化碳。具体地说，使用超临界二氧化碳的工序例如通过以下操作来进行。
在将二氧化硅粒子悬浮液容纳于密闭反应器中，接着导入液化二氧化碳之后，加热密闭反应器，并且利用高压泵使密闭反应器内升压，从而使密闭反应器内的二氧化碳成为超临界状态。然后，使液化二氧化碳流入密闭反应器中，并使超临界二氧化碳从密闭反应器中流出，由此在密闭反应器内向二氧化硅粒子悬浮液流通超临界二氧化碳。在向二氧化硅粒子悬浮液流通超临界二氧化碳的期间，水及醇溶解于超临界二氧化碳中，水及醇伴随向密闭反应器外流出的超临界二氧化碳而被去除。密闭反应器内的温度及压力设为使二氧化碳成为超临界状态的温度及压力。在二氧化碳的临界点为31.1℃/7.38MPa的情况下，例如设为温度40℃以上且200℃以下/压力10MPa以上且30MPa以下的温度及压力。流向密闭反应器的超临界流体的流量例如优选为80mL/秒以上且240mL/秒以下。
例如优选对干燥工序后的二氧化硅粒子进行分解粉碎或筛分以去除粗大粒子和凝集粒子。分解粉碎例如利用喷磨机、振动磨机、球磨机、针磨机等干式粉碎装置来进行。筛分例如利用振动筛、风力筛分机等来进行。
＜静电潜像显影用调色剂＞
本实施方式所涉及的调色剂含有调色剂粒子和外添于调色剂粒子的二氧化硅粒子(S)。
[调色剂粒子]
调色剂粒子例如构成为含有粘结树脂且根据需要含有着色剂、脱模剂及其他添加剂。
-粘结树脂-
作为粘结树脂，例如可举出由苯乙烯类(例如，苯乙烯、对氯苯乙烯、α-甲基苯乙烯等)、(甲基)丙烯酸酯类(例如，丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、丙烯酸正丙酯、丙烯酸正丁酯、丙烯酸月桂酯、丙烯酸2-乙基己酯、甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸正丙酯、甲基丙烯酸月桂酯、甲基丙烯酸2-乙基己酯等)、烯属不饱和腈类(例如，丙烯腈、甲基丙烯腈等)、乙烯基醚类(例如，乙烯基甲基醚、乙烯基异丁基醚等)、乙烯基酮类(例如，乙烯基甲基酮、乙烯基乙基酮、乙烯基异丙烯基酮等)、烯烃类(例如，乙烯、丙烯、丁二烯等)等单体的均聚物或组合两种以上的这些单体而成的共聚物构成的乙烯基系树脂。
作为粘结树脂，例如还可举出环氧树脂、聚酯树脂、聚氨酯树脂、聚酰胺树脂、纤维素树脂、聚醚树脂、改性松香等非乙烯基系树脂、它们和所述乙烯基系树脂的混合物或在它们共存的条件下聚合乙烯基类单体而得的接枝聚合物等。
这些粘结树脂可以单独使用一种，也可以同时使用两种以上。
作为粘结树脂，例如优选聚酯树脂。
作为聚酯树脂，例如可举出公知的聚酯树脂。
作为聚酯树脂，例如可举出多元羧酸与多元醇的缩聚物。作为聚酯树脂，可以使用市售品，也可以使用合成的树脂。
作为多元羧酸，例如可举出脂肪族二羧酸(例如，草酸、丙二酸、马来酸、富马酸、柠康酸、衣康酸、戊烯二酸、琥珀酸、烯基琥珀酸、己二酸、癸二酸等)、脂环式二羧酸(例如，环己烷二羧酸等)、芳香族二羧酸(例如，对苯二甲酸、间苯二甲酸、邻苯二甲酸、萘二甲酸等)、它们的酐或它们的低级(例如，碳原子数1以上且5以下)烷基酯。其中，作为多元羧酸，例如优选芳香族二羧酸。
作为多元羧酸，可以与二羧酸一并使用具有交联结构或分支结构的3元以上的羧酸。作为3元以上的羧酸，例如可举出偏苯三酸、苯均四酸、它们的酸酐或它们的低级(例如，碳原子数1以上且5以下)烷基酯等。
多元羧酸可以单独使用一种，也可以同时使用两种以上。
作为多元醇，例如可举出脂肪族二醇(例如，乙二醇、二乙二醇、三乙二醇、丙二醇、丁二醇、己二醇、新戊二醇等)、脂环式二醇(例如，环己二醇、环己烷二甲醇、氢化双酚A等)、芳香族二醇(例如，双酚A的环氧乙烷加成物、双酚A的环氧丙烷加成物等)。其中，作为多元醇，例如优选芳香族二醇、脂环式二醇，更优选芳香族二醇。
作为多元醇，可以与二醇一并使用具有交联结构或分支结构的3元以上的多元醇。作为3元以上的多元醇，例如可举出丙三醇、三羟甲基丙烷、季戊四醇。
多元醇可以单独使用一种，也可以同时使用两种以上。
聚酯树脂的玻璃化转变温度(Tg)例如优选为50℃以上且80℃以下，更优选为50℃以上且65℃以下。
玻璃化转变温度由通过示差扫描热量测定(DSC)得到的DSC曲线求出，更具体地说，根据JIS K7121-1987“塑料的转变温度测定方法”的求出玻璃化转变温度的方法中记载的“外推玻璃化转变起始温度”来求出。
聚酯树脂的重均分子量(Mw)例如优选为5000以上且1000000以下，更优选为7000以上且500000以下。
聚酯树脂的数均分子量(Mn)例如优选为2000以上且100000以下。
聚酯树脂的分子量分布Mw/Mn例如优选为1.5以上且100以下，更优选为2以上且60以下。
重均分子量及数均分子量通过凝胶渗透色谱(GPC)来测定。通过GPC进行的分子量测定中，将TOSOH CORPORATION制GPC·HLC-8120GPC用作测定装置，使用TOSOHCORPORATION制管柱·TSKgel SuperHM-M(15cm)，以THF溶剂进行。重均分子量及数均分子量使用根据其测定结果由单分散聚苯乙烯标准试样制作的分子量校准曲线来计算。
聚酯树脂通过公知的制造方法来获得。具体地说，例如通过如下方法来获得：将聚合温度设为180℃以上且230℃以下，根据需要将反应系统内减压，一边去除缩合时产生的水和醇，一边进行反应。
在原料的单体在反应温度下不溶解或不相溶的情况下，可以添加高沸点的溶剂作为助溶剂来进行溶解。在该情况下，缩聚反应在蒸馏去除助溶剂的同时进行。在存在相溶性差的单体的情况下，例如可以预先使相溶性差的单体和要与该单体进行缩聚的酸或醇缩合之后，与主成分缩聚。
粘结树脂的含量相对于调色剂粒子整体例如优选为40质量％以上且95质量％以下，更优选为50质量％以上且90质量％以下，进一步优选为60质量％以上且85质量％以下。
-着色剂-
作为着色剂，例如可举出炭黑、铬黄、汉撒黄、联苯胺黄、还原黄、喹啉黄、颜料黄、永久橙GTR、吡唑啉酮橙、伏尔甘橙、万赤洋红、永久红、亮胭脂红3B、亮胭脂红6B、杜邦油红、吡唑啉酮红、立索红、罗丹明B色淀、色淀红C、颜料红、孟加拉玫瑰红、苯胺蓝、组青蓝、铜油蓝、氯化亚甲基蓝、酞菁蓝、颜料蓝、酞菁绿、孔雀石绿草酸盐等颜料；吖啶系、呫吨系、偶氮系、苯醌系、吖嗪系、蒽醌系、硫靛系、二噁嗪系、噻嗪系、偶氮甲碱系、靛青系、酞菁系、苯胺黑系、聚甲炔系、三苯基甲烷系、二苯基甲烷系、噻唑系等染料；钛化合物、二氧化硅等无机颜料。
着色剂可以单独使用一种，也可以同时使用两种以上。
着色剂并不限定于在可见光区域具有吸收的物质。着色剂例如也可以为在近红外区域具有吸收的物质，也可以为荧光着色剂。
作为在近红外区域具有吸收的着色剂，可举出铵盐系化合物、萘酞菁系化合物、方酸菁系化合物、克酮酸系化合物等。
作为荧光着色剂，可举出日本特开2021-127431号公报的0027段中记载的荧光着色剂。
着色剂可以为具有光亮性的着色剂。作为具有光亮性的着色剂，可举出铝、黄铜、青铜、镍、不锈钢、锌等金属粉末；包覆着氧化钛或氧化铁黄的云母；硫酸钡、层状硅酸盐、层状铝的硅酸盐等包覆薄片状无机晶体基质；单晶板状氧化钛、碱性碳酸盐、氯氧化铋、天然鸟嘌呤、薄片状玻璃粉、经金属蒸镀的薄片状玻璃粉；等。
着色剂可以单独使用一种，也可以同时使用两种以上。
着色剂可以根据需要使用经表面处理的着色剂，也可以与分散剂同时使用。
在本实施方式中，调色剂粒子可以含有着色剂，也可以不含着色剂。本实施方式所涉及的调色剂也可以为调色剂粒子不含着色剂的调色剂(所谓的透明调色剂)。
在本实施方式中，在调色剂粒子含有着色剂的情况下，着色剂的含量相对于整个调色剂粒子例如优选为1质量％以上且30质量％以下，更优选为3质量％以上且15质量％以下。
-脱模剂-
作为脱模剂，例如可举出烃系蜡；巴西棕榈蜡、米糠蜡、小烛树蜡等天然蜡；褐煤蜡等合成或矿物/石油系蜡；脂肪酸酯、褐煤酸酯等酯系蜡；等。脱模剂并不限定于此。
脱模剂的熔融温度例如优选为50℃以上且110℃以下，更优选为60℃以上且100℃以下。
熔融温度根据JIS K7121-1987“塑料的转变温度测定方法”的求出熔融温度的方法中记载的“熔融峰温度”从通过示差扫描热量测定(DSC)得到的DSC曲线求出。
脱模剂的含量相对于调色剂粒子整体例如优选为1质量％以上且20质量％以下，更优选为5质量％以上且15质量％以下。
-其他添加剂-
作为其他添加剂，例如可举出磁性体、电荷控制剂、无机粉体等公知的添加剂。这些添加剂作为内添剂包含在调色剂粒子中。
-调色剂粒子的特性等-
调色剂粒子可以为单层结构的调色剂粒子，也可以为由芯部(核粒子)和包覆芯部的包覆层(壳层)构成的所谓的核/壳结构的调色剂粒子。
核/壳结构的调色剂粒子例如优选由构成为含有粘结树脂且根据需要含有着色剂及脱模剂等其他添加剂的芯部和构成为含有粘结树脂的包覆层构成。
调色剂粒子的体积平均粒径(D50v)例如优选为2μm以上且10μm以下，更优选为4μm以上且8μm以下。
调色剂粒子的各种平均粒径及各种粒度分布指标使用Coulter Multisizer II(Beckman Coulter,Inc.制)来测定，电解液使用ISOTON-II(Beckman Coulter,Inc.制)来测定。
测定时，作为分散剂，在表面活性剂(例如优选为烷基苯磺酸钠)的5质量％水溶液2ml中添加0.5mg以上且50mg以下的测定试样。将其添加到100ml以上且150ml以下的电解液中。
通过超声波分散器对悬浮有试样的电解液进行1分钟分散处理，并通过CoulterMultisizer II，使用孔径100μm的孔来测定2μm以上且60μm以下的范围的粒径的粒子的粒度分布。要采样的粒子数为50000个。
从小径侧对以测得的粒度分布为基础分割的粒度范围(通道)分别描绘体积、数量的累计分布，将累计至16％时的粒径定义为体积粒径D16v、数均粒径D16p，将累计至50％时的粒径定义为体积平均粒径D50v、累计数均粒径D50p，将累计至84％时的粒径定义为体积粒径D84v、数均粒径D84p。
使用它们，由(D84v/D16v)1/2计算体积粒度分布指标(GSDv)，由(D84p/D16p)1/2计算数均粒度分布指标(GSDp)。
调色剂粒子的平均圆度例如优选为0.94以上且1.00以下，更优选为0.95以上且0.98以下。
调色剂粒子的平均圆度由(圆当量周长)/(周长)[(具有与粒子图像相同的投影面积的圆的周长)/(粒子投影图像的周长)]求出。具体地说，是通过如下方法测定的值。
首先，抽吸采集作为测定对象的调色剂粒子，形成扁平流，通过瞬间频闪发光以静止图像的形式捕获粒子图像，利用对该粒子图像进行图像分析的流动式粒子图像分析装置(Sysmex Corporation制FPIA-3000)求出平均圆度。并且，求出平均圆度时的采样数设为3500个。
在调色剂具有外添剂的情况下，将作为测定对象的调色剂(显影剂)分散于含有表面活性剂的水中之后，进行超声波处理，获得去除外添剂后的调色剂粒子。
[外添剂]
本实施方式所涉及的调色剂含有二氧化硅粒子(S)作为外添剂。二氧化硅粒子(S)的外添量相对于调色剂粒子100质量份例如优选为0.1质量份以上且3.0质量份以下，更优选为0.2质量份以上且2.0质量份以下，进一步优选为0.3质量份以上且1.5质量份以下。
本实施方式所涉及的调色剂也可以含有二氧化硅粒子(S)以外的二氧化硅粒子作为外添剂。作为该二氧化硅粒子，例如优选用疏水化处理剂(例如，硅烷系偶联剂、硅油、钛酸酯系偶联剂、铝系偶联剂、硅氮烷化合物)对溶胶凝胶二氧化硅、水性胶体二氧化硅、醇性二氧化硅、气相二氧化硅、熔融二氧化硅等二氧化硅粒子表面进行了表面处理的疏水性二氧化硅粒子。
在本实施方式所涉及的调色剂含有二氧化硅粒子(S)以外的二氧化硅粒子的情况下，该二氧化硅粒子的外添量相对于调色剂粒子100质量份例如优选为0.1质量份以上且3.0质量份以下，更优选为0.2质量份以上且2.0质量份以下，进一步优选为0.3质量份以上且1.5质量份以下。
本实施方式所涉及的调色剂也可以含有二氧化硅粒子以外的外添剂。作为二氧化硅粒子以外的外添剂，例如可举出TiO2、Al2O3、CuO、ZnO、SnO2、CeO2、Fe2O3、MgO、BaO、CaO、K2O、Na2O、ZrO2、CaO·SiO2、Al2O3·2SiO2、CaCO3、MgCO3、BaSO4、MgSO4等无机粒子；用疏水化处理剂(例如，硅烷系偶联剂、硅油、钛酸酯系偶联剂、铝系偶联剂、硅氮烷化合物)对这些无机粒子进行了表面处理的疏水性无机粒子；聚苯乙烯、聚甲基丙烯酸甲酯、三聚氰胺树脂等树脂粒子；氟系高分子量体等清洁助剂；等。
[调色剂的制造方法]
本实施方式所涉及的调色剂通过在制造调色剂粒子之后对调色剂粒子外添外添剂来获得。
调色剂粒子可以通过干式制法(例如，混炼粉碎法等)、湿式制法(例如，凝集合体法、悬浮聚合法、溶解悬浮法等)中的某种方法来制造。这些制法并无特别限制，可采用公知的制法。其中，例如优选通过凝集合体法来获得调色剂粒子。
具体地说，例如，在通过凝集合体法来制造调色剂粒子的情况下，
经如下工序来制造调色剂粒子：准备分散有成为粘结树脂的树脂粒子的树脂粒子分散液的工序(树脂粒子分散液准备工序)；在树脂粒子分散液中(在根据需要混合其他粒子分散液之后的分散液中)，使树脂粒子(根据需要，还使其他粒子)凝集，形成凝集粒子的工序(凝集粒子形成工序)；及对分散有凝集粒子的凝集粒子分散液进行加热，使凝集粒子熔融/合体，形成调色剂粒子的工序(熔融/合体工序)。
以下，对各工序的细节进行说明。
在以下说明中，对获得含有着色剂及脱模剂的调色剂粒子的方法进行说明，但着色剂、脱模剂是根据需要使用的。当然也可以使用着色剂、脱模剂以外的其他添加剂。
-树脂粒子分散液准备工序-
与分散有成为粘结树脂的树脂粒子的树脂粒子分散液一并准备例如分散有着色剂粒子的着色剂粒子分散液、分散有脱模剂粒子的脱模剂粒子分散液。
树脂粒子分散液例如通过利用表面活性剂将树脂粒子分散于分散介质中来制备。
作为树脂粒子分散液中使用的分散介质，例如可举出水系介质。
作为水系介质，例如可举出蒸馏水、去离子水等水、醇类等。它们可以单独使用一种，也可以同时使用两种以上。
作为表面活性剂，例如可举出硫酸酯盐系、磺酸盐系、磷酸酯系、皂系等阴离子表面活性剂；胺盐型、季铵盐型等阳离子表面活性剂；聚乙二醇系、烷基酚环氧乙烷加成物系、多元醇系等非离子系表面活性剂等。其中，尤其可举出阴离子表面活性剂、阳离子表面活性剂。非离子系表面活性剂也可以与阴离子表面活性剂或阳离子表面活性剂同时使用。
表面活性剂可以单独使用一种，也可以同时使用两种以上。
在树脂粒子分散液中，作为将树脂粒子分散于分散介质的方法，例如可举出旋转剪切型均质机或具有介质的球磨机、砂磨机、DYNO-MILL等通常的分散方法。并且，根据树脂粒子的种类，也可以通过转相乳化法将树脂粒子分散于分散介质中。转相乳化法是指如下方法：将要分散的树脂溶解于可溶解该树脂的疏水性有机溶剂中，在有机连续相(O相)中添加碱进行中和之后，投入水系介质(W相)，由此从W/O向O/W进行转相，从而将树脂在水系介质中分散成粒子状。
作为分散于树脂粒子分散液中的树脂粒子的体积平均粒径，例如优选为0.01μm以上且1μm以下，更优选为0.08μm以上且0.8μm以下，进一步优选为0.1μm以上且0.6μm以下。
关于树脂粒子的体积平均粒径，从小粒径侧对使用通过激光衍射式粒度分布测定装置(例如，HORIBA,Ltd.制LA-700)的测定得到的粒度分布分割的粒度范围(通道)描绘体积的累计分布，并测定相对于所有粒子累计至50％时的粒径作为体积平均粒径D50v。其他分散液中的粒子的体积平均粒径也同样地进行测定。
树脂粒子分散液中所含的树脂粒子的含量例如优选为5质量％以上且50质量％以下，更优选为10质量％以上且40质量％以下。
以与树脂粒子分散液相同的方式，例如还制备着色剂粒子分散液、脱模剂粒子分散液。即，关于树脂粒子分散液中的粒子的体积平均粒径、分散介质、分散方法及粒子的含量，也同样地适用于分散于着色剂粒子分散液中的着色剂粒子及分散于脱模剂粒子分散液中的脱模剂粒子。
-凝集粒子形成工序-
接着，混合树脂粒子分散液、着色剂粒子分散液及脱模剂粒子分散液。
然后，在混合分散液中，使树脂粒子、着色剂粒子及脱模剂粒子异质凝集，形成具有接近目标调色剂粒子直径的直径且含有树脂粒子、着色剂粒子及脱模剂粒子的凝集粒子。
具体地说，例如，在混合分散液中添加凝集剂，并且将混合分散液的pH调整为酸性(例如，pH为2以上且5以下)，根据需要添加分散稳定剂之后，加热至接近树脂粒子的玻璃化转变温度的温度(具体地说，例如为树脂粒子的玻璃化转变温度-30℃以上且玻璃化转变温度-10℃以下)，使分散于混合分散液中的粒子凝集，形成凝集粒子。在凝集粒子形成工序中，例如也可以在用旋转剪切型均质机搅拌混合分散液的同时，在室温(例如，25℃)下添加凝集剂，将混合分散液的pH调整为酸性(例如，pH为2以上且5以下)，根据需要添加分散稳定剂之后，进行加热。
作为凝集剂，例如可举出极性与混合分散液中所含的表面活性剂相反的表面活性剂、无机金属盐、2价以上的金属络合物。在将金属络合物用作凝集剂的情况下，可减少表面活性剂的使用量，提高带电特性。
可以根据需要与凝集剂一并使用与该凝集剂的金属离子形成络合物或相似的键的添加剂。作为该添加剂，可使用螯合剂。
作为无机金属盐，例如可举出氯化钙、硝酸钙、氯化钡、氯化镁、氯化锌、氯化铝、硫酸铝等金属盐；聚氯化铝、聚氢氧化铝、多硫化钙等无机金属盐聚合物；等。
作为螯合剂，可以使用水溶性螯合剂。作为螯合剂，例如可举出酒石酸、柠檬酸、葡萄糖酸等羟基羧酸；亚氨基二乙酸(IDA)、次氮基三乙酸(NTA)、乙二胺四乙酸(EDTA)等氨基羧酸；等。
螯合剂的添加量相对于树脂粒子100质量份例如优选为0.01质量份以上且5.0质量份以下，更优选为0.1质量份以上且小于3.0质量份。
-熔融/合体工序-
接着，将分散有凝集粒子的凝集粒子分散液例如加热至树脂粒子的玻璃化转变温度以上(例如，比树脂粒子的玻璃化转变温度高10℃至30℃的温度)，使凝集粒子熔融/合体，形成调色剂粒子。
经以上工序获得调色剂粒子。
也可以经如下工序来制造调色剂粒子：在得到分散有凝集粒子的凝集粒子分散液之后，进一步混合该凝集粒子分散液和分散有树脂粒子的树脂粒子分散液，凝集成树脂粒子进一步附着于凝集粒子的表面，形成第2凝集粒子；及对分散有第2凝集粒子的第2凝集粒子分散液进行加热，使第2凝集粒子熔融/合体，形成核壳结构的调色剂粒子。
在熔融/合体工序结束之后，对分散液中的调色剂粒子实施公知的清洗工序、固液分离工序及干燥工序来获得干燥状态的调色剂粒子。从带电性的观点出发，清洗工序例如优选充分实施用去离子水进行的置换清洗。从生产率的观点出发，固液分离工序例如优选实施抽吸过滤、加压过滤等。从生产率的观点出发，干燥工序例如优选冷冻干燥、气流干燥、流化干燥、振动型流化干燥等。
并且，本实施方式所涉及的调色剂例如通过对得到的干燥状态的调色剂粒子添加外添剂并进行混合来制造。混合例如优选通过V混合机、亨舍尔混合机、罗地格混合机等来进行。根据需要，也可以使用振动筛分机、风力筛分机等来去除调色剂的粗大粒子。
＜静电潜像显影剂＞
本实施方式所涉及的静电潜像显影剂至少含有本实施方式所涉及的调色剂。
本实施方式所涉及的静电潜像显影剂可以为仅含有本实施方式所涉及的调色剂的单成分显影剂，也可以为混合该调色剂和载体而成的双成分显影剂。
作为载体，并无特别限制，可举出公知的载体。作为载体，例如可举出用树脂包覆由磁性粉构成的芯材的表面而成的包覆载体；在基体树脂中分散磁性粉来配制的磁性粉分散型载体；使树脂含浸于多孔磁性粉中而成的树脂含浸型载体；等。
磁性粉分散型载体及树脂含浸型载体可以为以该载体的构成粒子为芯材且用树脂包覆其表面而成的载体。
作为磁性粉，例如可举出铁、镍、钴等磁性金属；铁氧体、磁铁矿等磁性氧化物；等。
作为包覆用树脂及基体树脂，例如可举出聚乙烯、聚丙烯、聚苯乙烯、聚乙酸乙烯酯、聚乙烯醇、聚乙烯醇缩丁醛、聚氯乙烯、聚乙烯醚、聚乙烯酮、氯乙烯-乙酸乙烯酯共聚物、苯乙烯丙烯酸酯共聚物、构成为含有有机硅氧烷键的直链硅酮树脂或其改性产物、氟树脂、聚酯、聚碳酸酯、酚醛树脂、环氧树脂等。包覆用树脂及基体树脂可以含有导电性粒子等其他添加剂。作为导电性粒子，可举出金、银、铜等金属、炭黑、氧化钛、氧化锌、氧化锡、硫酸钡、硼酸铝、钛酸钾等粒子。
用树脂包覆芯材的表面的方法可举出利用将包覆用树脂及各种添加剂(根据需要使用)溶解于适当的溶剂中而成的包覆层形成用溶液进行包覆的方法等。作为溶剂，并无特别限定，只要考虑所使用的树脂的种类和涂布适合性等来选择即可。
作为具体的树脂包覆方法，可举出将芯材浸渍在包覆层形成用溶液中的浸渍法；在芯材表面上喷涂包覆层形成用溶液的喷涂法；在利用流动空气使芯材悬浮的状态下喷涂包覆层形成用溶液的流化床法；在捏合涂布机中混合载体的芯材和包覆层形成用溶液之后去除溶剂的捏合涂布法；等。
双成分显影剂中的调色剂与载体的混合比(质量比)例如优选为调色剂:载体＝1:100至30:100，更优选为3:100至20:100。
＜图像形成装置、图像形成方法＞
对本实施方式所涉及的图像形成装置及图像形成方法进行说明。
本实施方式所涉及的图像形成装置具备：图像保持体；充电构件，使图像保持体的表面带电；静电潜像形成构件，在带电的图像保持体的表面上形成静电潜像；显影构件，容纳静电潜像显影剂，且通过静电潜像显影剂将形成在图像保持体的表面上的静电潜像显影为调色剂图像；转印构件，将形成在图像保持体的表面上的调色剂图像转印到记录媒体的表面上；及定影构件，将转印到记录媒体的表面上的调色剂图像定影。并且，作为静电潜像显影剂，适用本实施方式所涉及的静电潜像显影剂。
在本实施方式所涉及的图像形成装置中，实施包括如下工序的图像形成方法(本实施方式所涉及的图像形成方法)：充电工序，使图像保持体的表面带电；静电潜像形成工序，在带电的图像保持体的表面上形成静电潜像；显影工序，通过本实施方式所涉及的静电潜像显影剂将形成在图像保持体的表面上的静电潜像显影为调色剂图像；转印工序，将形成在图像保持体的表面上的调色剂图像转印到记录媒体的表面上；及定影工序，将转印到记录媒体的表面上的调色剂图像定影。
本实施方式所涉及的图像形成装置适用如下公知的图像形成装置：将形成在图像保持体的表面上的调色剂图像直接转印到记录媒体上的直接转印方式的装置；将形成在图像保持体的表面上的调色剂图像一次转印到中间转印体的表面上，并将转印到中间转印体的表面上的调色剂图像二次转印到记录媒体的表面上的中间转印方式的装置；具备在转印调色剂图像之后清洁带电前的图像保持体的表面的清洁构件的装置；具备在转印调色剂图像之后且带电之前对图像保持体的表面照射除电光来除电的除电构件的装置；等。
在本实施方式所涉及的图像形成装置为中间转印方式的装置的情况下，转印构件例如适用具有如下构件的结构：中间转印体，将调色剂图像转印到表面上；一次转印构件，将形成在图像保持体的表面上的调色剂图像一次转印到中间转印体的表面上；及二次转印构件，将转印到中间转印体的表面上的调色剂图像二次转印到记录媒体的表面上。
在本实施方式所涉及的图像形成装置中，例如，包括显影构件的部分可以为装卸于图像形成装置的盒结构(处理盒)。作为处理盒，例如优选使用具备容纳本实施方式所涉及的静电潜像显影剂的显影构件的处理盒。
以下，示出本实施方式所涉及的图像形成装置的一例，但并不限定于此。在以下说明中，对图中所示的主要部分进行说明，并省略其他部分的说明。
图1是表示本实施方式所涉及的图像形成装置的概略结构图。
图1所示的图像形成装置具备打印基于经分色的图像数据的黄色(Y)、品红色(M)、青色(C)、黑色(K)的各颜色图像的电子照相方式的第1至第4图像形成单元10Y、10M、10C、10K(图像形成构件)。这些图像形成单元(以下，有时简称为“单元”)10Y、10M、10C、10K以在水平方向上彼此相隔预先设定的距离的方式并列设置。这些单元10Y、10M、10C、10K可以为装卸于图像形成装置的处理盒。
在各单元10Y、10M、10C、10K的上方，以经过各单元的方式延伸设置有中间转印带(中间转印体的一例)20。中间转印带20设置成缠绕在驱动辊22及支承辊24上，并且向从第1单元10Y朝向第4单元10K的方向行进。支承辊24被未图示的弹簧等向远离驱动辊22的方向施力，从而对缠绕在两者上的中间转印带20施加张力。在中间转印带20的图像保持面侧，以与驱动辊22对置的方式设置有中间转印体清洁装置30。
容纳于调色剂盒8Y、8M、8C、8K中的黄色、品红色、青色、黑色的各调色剂分别供给至各单元10Y、10M、10C、10K的显影装置(显影构件的一例)4Y、4M、4C、4K。
第1至第4单元10Y、10M、10C、10K具有相等的结构及动作，因此在此以配设于中间转印带行进方向上的上游侧的形成黄色图像的第1单元10Y为代表进行说明。
第1单元10Y具有发挥图像保持体的作用的感光体1Y。在感光体1Y的周围依次配置有：充电辊(充电构件的一例)2Y，使感光体1Y的表面带预先设定的电位的电；曝光装置(静电潜像形成构件的一例)3，利用基于经分色的图像信号的激光束3Y对带电的表面进行曝光来形成静电潜像；显影装置(显影构件的一例)4Y，向静电潜像供给带电的调色剂将静电潜像显影；一次转印辊(一次转印构件的一例)5Y，将显影后的调色剂图像转印到中间转印带20上；及感光体清洁装置(清洁构件的一例)6Y，在一次转印之后去除残留在感光体1Y的表面上的调色剂。
一次转印辊5Y配置于中间转印带20的内侧，并且设置在与感光体1Y对置的位置。各单元的一次转印辊5Y、5M、5C、5K上分别连接有施加一次转印偏压的偏压电源(未图示)。各偏压电源在未图示的控制部的控制下改变施加于各一次转印辊的转印偏压的值。
以下，对在第1单元10Y中形成黄色图像的动作进行说明。
首先，在进行动作之前，通过充电辊2Y使感光体1Y的表面带-600V至-800V的电位的电。
感光体1Y通过在导电性(例如，20℃下的体积电阻率为1×10-6Ω·cm以下)的基体上层叠感光层来形成。通常，该感光层为高电阻(一般树脂的电阻)，但具有照射激光束时被照射激光束的部分的电阻率发生变化的性质。因此，根据从未图示的控制部发送过来的黄色用图像数据从曝光装置3对带电的感光体1Y的表面照射激光束3Y。由此，黄色图像图案的静电潜像形成在感光体1Y的表面上。
静电潜像是指通过带电而形成在感光体1Y的表面上的图像，是所谓的负潜像，其如下形成：利用激光束3Y来降低感光层的被照射部分的电阻率，从而使感光体1Y的表面的带电的电荷流动，另一方面，则使未照射激光束3Y的部分的电荷残留。
形成在感光体1Y上的静电潜像随着感光体1Y的行进而旋转至预先设定的显影位置。然后，在该显影位置，通过显影装置4Y将感光体1Y上的静电潜像显影为调色剂图像，使其可视化。
显影装置4Y内例如容纳有至少含有黄色调色剂和载体的静电潜像显影剂。黄色调色剂通过在显影装置4Y的内部进行搅拌而摩擦带电，并且带有与感光体1Y上所带的电荷相同极性(负极性)的电荷而保持在显影剂辊(显影剂保持体的一例)上。通过使感光体1Y的表面经过显影装置4Y，黄色调色剂静电附着于感光体1Y表面上的被除电的潜像部，从而通过黄色调色剂将潜像显影。形成有黄色调色剂图像的感光体1Y继续以预先设定的速度行进，从而显影在感光体1Y上的调色剂图像被传送至预先设定的一次转印位置。
若感光体1Y上的黄色调色剂图像被传送至一次转印位置，则一次转印辊5Y上被施加一次转印偏压，从感光体1Y朝向一次转印辊5Y的静电力作用于调色剂图像，将感光体1Y上的调色剂图像转印到中间转印带20上。此时施加的转印偏压为与调色剂的极性(-)相反的极性的(+)极性，在第1单元10Y中，被控制部(未图示)控制为例如+10μA。
残留在感光体1Y上的调色剂被感光体清洁装置6Y去除并回收。
施加于第2单元10M之后的一次转印辊5M、5C、5K上的一次转印偏压也以第1单元为基准来控制。
如此，通过第1单元10Y转印黄色调色剂图像之后的中间转印带20以经过第2至第4单元10M、10C、10K的方式依次进行传送，并以叠加各颜色的调色剂图像的方式进行多次转印。
经过第1至第4单元多次转印四种颜色的调色剂图像之后的中间转印带20到达由中间转印带20、与中间转印带的内表面接触的支承辊24及配置于中间转印带20的图像保持面侧的二次转印辊(二次转印构件的一例)26构成的二次转印部。另一方面，在预先设定的时刻将记录纸(记录媒体的一例)P经由供给机构供给至二次转印辊26和中间转印带20所接触的间隙，并将二次转印偏压施加于支承辊24。此时施加的转印偏压为与调色剂的极性(-)相同极性的(-)极性，从中间转印带20朝向记录纸P的静电力作用于调色剂图像，将中间转印带20上的调色剂图像转印到记录纸P上。此时的二次转印偏压根据由检测二次转印部的电阻的电阻检测构件(未图示)检测出的电阻来确定，其是电压控制的。
然后，记录纸P被传送至定影装置(定影构件的一例)28的一对定影辊的压接部(压合部)，将调色剂图像定影到记录纸P上，形成定影图像。
作为转印调色剂图像的记录纸P，例如可举出电子照相方式的复印机、打印机等中使用的普通纸。作为记录媒体，除记录纸P以外，还可举出OHP片材等。
为了进一步提高定影后的图像表面的平滑性，例如优选记录纸P的表面也平滑，例如优选使用用树脂等涂布普通纸的表面而成的涂布纸、印刷用铜版纸等。
完成彩色图像的定影后的记录纸P向排出部传送，从而结束一连串的彩色图像形成动作。
＜处理盒、调色剂盒＞
对本实施方式所涉及的处理盒进行说明。
本实施方式所涉及的处理盒具备显影构件，所述显影构件容纳本实施方式所涉及的静电潜像显影剂，且通过静电潜像显影剂将形成在图像保持体的表面上的静电潜像显影为调色剂图像，所述处理盒装卸于图像形成装置。
本实施方式所涉及的处理盒并不限于上述结构，也可以为具备显影构件和选自根据需要设置的其他构件中的至少一个构件的结构，所述其他构件例如为图像保持体、充电构件、静电潜像形成构件及转印构件等。
以下，示出本实施方式所涉及的处理盒的一例，但并不限定于此。在以下说明中，对图中所示的主要部分进行说明，并省略其他部分的说明。
图2是表示本实施方式所涉及的处理盒的概略结构图。
图2所示的处理盒200例如构成为通过设置有安装导轨116及用于曝光的开口部118的框体117将感光体107(图像保持体的一例)、设置于感光体107的周围的充电辊108(充电构件的一例)、显影装置111(显影构件的一例)及感光体清洁装置113(清洁构件的一例)组合成一体来保持，从而作成盒。
图2中，109表示曝光装置(静电潜像形成构件的一例)，112表示转印装置(转印构件的一例)，115表示定影装置(定影构件的一例)，300表示记录纸(记录媒体的一例)。
接着，对本实施方式所涉及的调色剂盒进行说明。
本实施方式所涉及的调色剂盒为容纳本实施方式所涉及的调色剂且装卸于图像形成装置的调色剂盒。调色剂盒容纳用于向设置于图像形成装置内的显影构件供给的补充用调色剂。
图1所示的图像形成装置为具有装卸调色剂盒8Y、8M、8C、8K的结构的图像形成装置，显影装置4Y、4M、4C、4K通过未图示的调色剂供给管连接于与各显影装置(颜色)对应的调色剂盒。当容纳于调色剂盒内的调色剂变少时，可更换该调色剂盒。
实施例
以下，通过实施例对发明的实施方式进行详细说明，但发明的实施方式并不受这些实施例的限定。
在以下说明中，若无特别说明，则“份”及“％”以质量为基准。
若无特别说明，则合成、处理、制造等在室温(25℃±3℃)下进行。
＜二氧化硅粒子的制造＞
[实施例1]
-造粒工序-
在具备金属制搅拌棒、滴加喷嘴及温度计的玻璃制容器中放入表1所示的量及浓度的甲醇及氨水，进行搅拌混合，制备出碱催化剂溶液。将碱催化剂溶液的温度调整为25℃，并对碱催化剂溶液进行了氮置换。一边将碱催化剂溶液的液温保持在25℃进行搅拌，一边同时滴加表1所示的量及浓度的四甲氧基硅烷(TMOS)及氨水，得到二氧化硅母粒悬浮液。
-包覆工序-
将二氧化硅母粒悬浮液的液温调整为60℃，并一边将其保持在60℃进行搅拌，一边历时120分钟添加表1所示的量的甲基三甲氧基硅烷(MTMS)，使MTMS进行反应，从而在二氧化硅母粒表面上形成了由MTMS的反应产物构成的包覆结构。
-附着工序-
将使二氧化硅母粒和MTMS反应之后的二氧化硅粒子悬浮液的液温调整为表1所示的温度。一边保持二氧化硅粒子悬浮液的液温进行搅拌，一边根据需要添加氨水、二甲胺水溶液或二乙胺水溶液，并进一步添加表1所示的量的TP-415(HODOGAYA CHEMICAL CO.,LTD.、CAS注册号为117342-25-3的化合物)，得到附着工序的反应液。将反应液的组成示于表2。在保持反应液的液温的同时搅拌了60分钟。
-干燥工序-
将反应液移到干燥用容器中。一边搅拌反应液，一边向干燥用容器中注入液化二氧化碳，并将干燥用容器内升温升压至150℃及15MPa，保持温度及压力，并在维持二氧化碳的超临界状态的状态下持续进行了反应液的搅拌。使二氧化碳以5L/min的流量流入及流出，历时120分钟去除水及醇，得到二氧化硅粒子。
-二氧化硅粒子的特性的测定-
通过已叙述的测定方法测定了二氧化硅粒子所涉及的平均一次粒径、粒度分布指标、平均圆度、NMo/NSi、B/A、钼团簇的存在率。表2中示出结果。
-带电分布的测定-
混合二氧化硅粒子2质量份和交联丙烯酸树脂粒子(NIPPON SHOKUBAI CO.,LTD.制、MA1010)100质量份，并混合该混合物5质量份和铁氧体粒子(JFE ChemicalCorporation制、KNI-106GSM)50质量份，作为测定电荷的试样。
在温度20℃且相对湿度50％的腔室内，使用Turbula Shaker(TURBULA公司制、Turbula Shaker Mixer)将试样搅拌5分钟，并通过CSG(电荷摄谱法)的图像分析进行了评价。
电荷分布的宽窄是根据电荷分布的累计积算的20％带电量Q(20)与80％带电量Q(80)的差除以50％带电量Q(50)而得的值(即，(Q(80)-Q(20))/Q(50)的值)判断的。该值越小，电荷分布越窄。如下对该值进行了分类。表2中示出结果。
A：(Q(80)-Q(20))/Q(50)值为0.75以下
B：(Q(80)-Q(20))/Q(50)值超过0.75且为0.85以下
C：(Q(80)-Q(20))/Q(50)值超过0.85且为1.0以下
D：(Q(80)-Q(20))/Q(50)值超过1.0
-带电量的变动率的测定-
混合二氧化硅粒子2质量份和交联丙烯酸树脂粒子(NIPPON SHOKUBAI CO.,LTD.制、MA1010)100质量份，并混合该混合物5质量份和铁氧体粒子(JFE ChemicalCorporation制、KNI-106GSM)50质量份，作为测定带电量的试样。
将试样在高温高湿下(温度30℃且相对湿度90％)放置了7天。在放置前后，使用泄放带电量测定装置(Toshiba Chemical Corporation、TB-200)测定了试样的带电量。积算带电量的变动率的绝对值|(放置前的带电量-放置后的带电量)/放置前的带电量|，如下进行了分类。表2中示出结果。
A：0以上且小于0.2
B：0.2以上且小于0.35
C：0.35以上且小于0.5
D：0.5以上
[实施例2～33、比较例1～3]
如表1中记载那样变更了各工序的各条件，除此之外，以与实施例1相同的方式分别制造出二氧化硅粒子。以与实施例1相同的方式测定了二氧化硅粒子的特性、带电分布及带电量的变动率。表2中示出结果。
[表1]
[表2]
＜调色剂及显影剂的制造以及基于实际设备的图像形成＞
如下制造含有实施例1～33的二氧化硅粒子中的任一种二氧化硅粒子的显影剂，形成了图像。
[树脂粒子分散液(1)的制备]
·乙二醇 ：37份
·新戊二醇 ：65份
·1,9-壬二醇：32份
·对苯二甲酸：96份
将上述材料装入烧瓶中，历时1小时升温至200℃，确认在反应系统内被搅拌均匀之后，投入了1.2份二丁基氧化锡。一边蒸馏去除生成的水，一边历时6小时升温至240℃，在240℃下持续搅拌4小时，得到聚酯树脂(酸值9.4mgKOH/g、重均分子量13,000、玻璃化转变温度62℃)。将该聚酯树脂在熔融状态下以每分钟100g的速度直接转送至乳化分散机(Cavitron CD1010、EUROTEC公司)。另外，将用去离子水稀释试剂氨水而得的0.37％浓度的稀氨水放入罐中，一边用热交换器加热至120℃，一边以每分钟0.1升的速度与聚酯树脂一并转送至乳化分散机。在转子的转速60Hz、压力5kg/cm2的条件下运行乳化分散机，得到体积平均粒径160nm、固体成分30％的树脂粒子分散液(1)。
[树脂粒子分散液(2)的制备]
·癸二酸：81份
·己二醇：47份
将上述材料装入烧瓶中，历时1小时升温至160℃，确认在反应系统内被搅拌均匀之后，投入了0.03份二丁基氧化锡。一边蒸馏去除生成的水，一边历时6小时升温至200℃，在200℃下持续搅拌了4小时。接着，冷却反应液，进行固液分离，在温度40℃/减压下对固体物质进行干燥，得到聚酯树脂(C1)(熔点64℃、重均分子量15,000)。
·聚酯树脂(C1)：50份
·阴离子性表面活性剂(NEOGEN SC、DKS Co.Ltd.制)：2份
·去离子水：200份
将上述材料加热至120℃，用均质机(ULTRA TURRAX T50、IKA公司)充分分散之后，用压力吐出型均质机进行了分散处理。当体积平均粒径成为180nm时进行回收，得到固体成分20％的树脂粒子分散液(2)。
[着色剂粒子分散液(1)的制备]
·青色颜料(颜料蓝(Pigment Blue)15:3、Dainichiseika Color&ChemicalsMfg.Co.,Ltd.制)：50份
·阴离子性表面活性剂(NEOGEN SC、DKS Co.Ltd.制)：2份
·去离子水：200份
混合上述材料，并利用高压冲击式分散机(ULTIMAIZER HJP30006、SuginoMachine Limited)分散1小时，得到体积平均粒径为180nm、固体成分为20％的着色剂粒子分散液(1)。
[脱模剂粒子分散液(1)的制备]
·石蜡(HNP-9、NIPPON SEIRO CO.,LTD.制)：50份
·阴离子性表面活性剂(NEOGEN SC、DKS Co.Ltd.制)：2份
·去离子水：200份
将上述材料加热至120℃，用均质机(ULTRA TURRAX T50、IKA公司)充分分散之后，用压力吐出型均质机进行了分散处理。当体积平均粒径成为200nm时进行回收，得到固体成分20％的脱模剂粒子分散液(1)。
[调色剂粒子(1)的制作]
·树脂粒子分散液(1)：150份
·树脂粒子分散液(2)：50份
·着色剂粒子分散液(1)：25份
·脱模剂粒子分散液(1)：35份
·聚氯化铝：0.4份
·去离子水：100份
将上述材料投入到圆形不锈钢制烧瓶中，使用均质机(ULTRA TURRAX T50、IKA公司)充分混合分散之后，一边对烧瓶内进行搅拌，一边用加热用油浴加热至48℃。将反应系统内在48℃下保持60分钟之后，缓慢追加了70份树脂粒子分散液(1)。接着，使用0.5mol/L的氢氧化钠水溶液将pH调整为8.0，密封烧瓶，并磁力密封搅拌轴，一边持续进行搅拌，一边加热至90℃，保持了30分钟。接着，以5℃/分的降温速度进行冷却，进行固液分离，并用去离子水充分进行了清洗。接着，进行固液分离，并在30℃的去离子水中进行再分散，以300rpm的转速搅拌15分钟，并进行了清洗。再重复6次该清洗操作，在滤液的pH成为7.54且电导率成为6.5μS/cm时进行了固液分离。将固体成分真空干燥24小时，得到调色剂粒子(1)。调色剂粒子(1)的体积平均粒径为5.7μm。
[载体的制造]
·甲基丙烯酸环己酯树脂(重均分子量5万)：54份
·炭黑(Cabot Corporation制、VXC72)：6份
·甲苯：250份
·异丙醇：50份
将上述材料和玻璃珠(直径1mm、与甲苯相同的量)投入到砂磨机中，以190rpm的转速搅拌30分钟，得到涂层剂。
将铁氧体粒子(体积平均粒径35μm)1000份和涂层剂150份投入到捏合机中，在室温(25℃)下混合了20分钟。接着，加热至70℃，并进行了减压，以使其干燥。将干燥物冷却至室温(25℃)，并从捏合机中取出干燥物，用孔径75μm的筛网过筛，去除粗粉，得到载体。
[调色剂及显影剂的制造]
·调色剂粒子(1)：100份
·实施例1～33的二氧化硅粒子中的任一种二氧化硅粒子：1.0份
·二甲基硅油处理二氧化硅粒子：1.0份
用亨舍尔混合机混合上述材料，并用孔径45μm的振动筛进行筛分，得到调色剂。将调色剂8份和载体100份放入V混合机中进行搅拌，并用孔径212μm的筛进行筛分，得到显影剂。
[基于实际设备的图像形成]
准备图像形成装置ApeosPort-VI C7771(FUJIFILM Business Innovation Corp.制)，并在显影器中填充了显影剂中的任一种。利用各例子的显影剂在A4尺寸的普通纸上形成了图像。
(1)一种二氧化硅粒子，其具有：
二氧化硅母粒；
包覆结构，包覆所述二氧化硅母粒，并且由3官能硅烷化合物的反应产物构成；及
含氮元素化合物，附着于所述包覆结构，并且含有钼元素，
在利用SEM-EDX创建的钼元素图中，在钼元素的总面积中所占的形成长径500nm以上的团簇的区域的总面积为5％以下。
(2)根据(1)所述的二氧化硅粒子，其中，
所述含有钼元素的含氮元素化合物为选自包括含有钼元素的季铵盐及季铵盐和含有钼元素的金属氧化物的混合物的组中的至少一种。
(3)根据(1)所述的二氧化硅粒子，其中，
所述含有钼元素的含氮元素化合物为CAS注册号为117342-25-3的化合物。
(4)根据(1)至(3)中任一项所述的二氧化硅粒子，其中，
所述3官能硅烷化合物包含烷基三烷氧基硅烷。
(5)根据(1)至(4)中任一项所述的二氧化硅粒子，其中，
通过荧光X射线分析测定的钼元素的Net强度NMo与硅元素的Net强度NSi之比NMo/NSi为0.035以上且0.45以下。
(6)根据(1)至(4)中任一项所述的二氧化硅粒子，其中，
通过荧光X射线分析测定的钼元素的Net强度NMo与硅元素的Net强度NSi之比NMo/NSi为0.05以上且0.35以下。
(7)根据(1)至(6)中任一项所述的二氧化硅粒子，其中，
当将由350℃煅烧前后的氮气吸附法的孔分布曲线求出的孔径为1nm以上且50nm以下的孔体积分别设为A及B时，B/A为1.2以上且5以下，并且B为0.2cm3/g以上且3cm3/g以下。
(8)根据(1)至(7)中任一项所述的二氧化硅粒子，其平均一次粒径为10nm以上且200nm以下。
(9)根据(1)至(8)中任一项所述的二氧化硅粒子，其粒度分布指标为1.1以上且2.0以下。
(10)根据(1)至(9)中任一项所述的二氧化硅粒子，其平均圆度为0.60以上且0.96以下。
(11)一种静电潜像显影用调色剂，其含有调色剂粒子和外添于所述调色剂粒子的(1)至(10)中任一项所述的二氧化硅粒子。
(12)一种静电潜像显影剂，其含有(11)所述的静电潜像显影用调色剂。
(13)一种调色剂盒，其容纳(11)所述的静电潜像显影用调色剂，并且
装卸于图像形成装置。
(14)一种处理盒，其具备显影构件，
所述显影构件容纳(12)所述的静电潜像显影剂，且通过所述静电潜像显影剂将形成在图像保持体的表面上的静电潜像显影为调色剂图像，
所述处理盒装卸于图像形成装置。
(15)一种图像形成装置，其具备：
图像保持体；
充电构件，使所述图像保持体的表面带电；
静电潜像形成构件，在带电的所述图像保持体的表面上形成静电潜像；
显影构件，容纳(12)所述的静电潜像显影剂，且通过所述静电潜像显影剂将形成在所述图像保持体的表面上的静电潜像显影为调色剂图像；
转印构件，将形成在所述图像保持体的表面上的调色剂图像转印到记录媒体的表面上；及
定影构件，将转印到所述记录媒体的表面上的调色剂图像定影。
(16)一种图像形成方法，其包括：
充电工序，使图像保持体的表面带电；
静电潜像形成工序，在带电的所述图像保持体的表面上形成静电潜像；
显影工序，通过(12)所述的静电潜像显影剂将形成在所述图像保持体的表面上的静电潜像显影为调色剂图像；
转印工序，将形成在所述图像保持体的表面上的调色剂图像转印到记录媒体的表面上；及
定影工序，将转印到所述记录媒体的表面上的调色剂图像定影。
根据(1)、(2)、(3)、(4)、(8)、(9)及(10)所涉及的发明，提供一种相较于在利用SEM-EDX创建的钼元素图中，在钼元素的总面积中所占的形成长径500nm以上的团簇的区域的总面积超过5％的二氧化硅粒子，带电量不易随时间发生变化的二氧化硅粒子。
根据(5)所涉及的发明，提供一种相较于比NMo/NSi小于0.035或超过0.45的二氧化硅粒子，带电量不易随时间发生变化的二氧化硅粒子。
根据(6)所涉及的发明，提供一种相较于比NMo/NSi小于0.05或超过0.35的二氧化硅粒子，带电量不易随时间发生变化的二氧化硅粒子。
根据(7)所涉及的发明，提供一种相较于B/A小于1.2或B小于0.2cm3/g的二氧化硅粒子，带电量不易随时间发生变化的二氧化硅粒子。
根据(11)所涉及的发明，提供一种相较于含有如下二氧化硅粒子的静电潜像显影用调色剂，带电量不易随时间发生变化的静电潜像显影用调色剂，所述二氧化硅粒子在利用SEM-EDX创建的钼元素图中，在钼元素的总面积中所占的形成长径500nm以上的团簇的区域的总面积超过5％。
根据(12)所涉及的发明，提供一种相较于含有如下静电潜像显影用调色剂的静电潜像显影剂，带电量不易随时间发生变化的静电潜像显影剂，所述静电潜像显影用调色剂含有如下二氧化硅粒子，所述二氧化硅粒子在利用SEM-EDX创建的钼元素图中，在钼元素的总面积中所占的形成长径500nm以上的团簇的区域的总面积超过5％。
根据(13)所涉及的发明，提供一种相较于容纳有含有如下静电潜像显影用调色剂的静电潜像显影剂的情况，容纳有带电量不易随时间发生变化的静电潜像显影剂的调色剂盒，所述静电潜像显影用调色剂含有如下二氧化硅粒子，所述二氧化硅粒子在利用SEM-EDX创建的钼元素图中，在钼元素的总面积中所占的形成长径500nm以上的团簇的区域的总面积超过5％。
根据(14)所涉及的发明，提供一种相较于容纳有含有如下静电潜像显影用调色剂的静电潜像显影剂的情况，容纳有带电量不易随时间发生变化的静电潜像显影剂的处理盒，所述静电潜像显影用调色剂含有如下二氧化硅粒子，所述二氧化硅粒子在利用SEM-EDX创建的钼元素图中，在钼元素的总面积中所占的形成长径500nm以上的团簇的区域的总面积超过5％。
根据(15)所涉及的发明，提供一种相较于容纳有含有如下静电潜像显影用调色剂的静电潜像显影剂的情况，容纳有带电量不易随时间发生变化的静电潜像显影剂的图像形成装置，所述静电潜像显影用调色剂含有如下二氧化硅粒子，所述二氧化硅粒子在利用SEM-EDX创建的钼元素图中，在钼元素的总面积中所占的形成长径500nm以上的团簇的区域的总面积超过5％。
根据(16)所涉及的发明，提供一种相较于使用含有如下静电潜像显影用调色剂的静电潜像显影剂的情况，使用带电量不易随时间发生变化的静电潜像显影剂的图像形成方法，所述静电潜像显影用调色剂含有如下二氧化硅粒子，所述二氧化硅粒子在利用SEM-EDX创建的钼元素图中，在钼元素的总面积中所占的形成长径500nm以上的团簇的区域的总面积超过5％。
上述本发明的实施方式是以例示及说明为目的而提供的。另外，本发明的实施方式并不全面详尽地包括本发明，并且并不将本发明限定于所公开的方式。很显然，对本发明所属的领域中的技术人员而言，各种变形及变更是自知之明的。本实施方式是为了最容易理解地说明本发明的原理及其应用而选择并说明的。由此，本技术领域中的其他技术人员能够通过对假定为各种实施方式的特定使用最优化的各种变形例来理解本发明。本发明的范围由以上的权利要求书及其等同物来定义。
Claims (16)
1.一种二氧化硅粒子，其具有：
二氧化硅母粒；
包覆结构，包覆所述二氧化硅母粒，并且由3官能硅烷化合物的反应产物构成；及
含氮元素化合物，附着于所述包覆结构，并且含有钼元素，
在利用SEM-EDX创建的钼元素图中，在钼元素的总面积中所占的形成长径500nm以上的团簇的区域的总面积为5％以下。
2.根据权利要求1所述的二氧化硅粒子，其中，
所述含有钼元素的含氮元素化合物为选自包括含有钼元素的季铵盐及季铵盐和含有钼元素的金属氧化物的混合物的组中的至少一种。
3.根据权利要求1所述的二氧化硅粒子，其中，
所述含有钼元素的含氮元素化合物为CAS注册号为117342-25-3的化合物。
4.根据权利要求1至3中任一项所述的二氧化硅粒子，其中，
所述3官能硅烷化合物包含烷基三烷氧基硅烷。
5.根据权利要求1至4中任一项所述的二氧化硅粒子，其中，
通过荧光X射线分析测定的钼元素的Net强度NMo与硅元素的Net强度NSi之比NMo/NSi为0.035以上且0.45以下。
6.根据权利要求1至4中任一项所述的二氧化硅粒子，其中，
通过荧光X射线分析测定的钼元素的Net强度NMo与硅元素的Net强度NSi之比NMo/NSi为0.05以上且0.35以下。
7.根据权利要求1至6中任一项所述的二氧化硅粒子，其中，
当将由350℃煅烧前后的氮气吸附法的孔分布曲线求出的孔径为1nm以上且50nm以下的孔体积分别设为A及B时，B/A为1.2以上且5以下，并且B为0.2cm3/g以上且3cm3/g以下。
8.根据权利要求1至7中任一项所述的二氧化硅粒子，其平均一次粒径为10nm以上且200nm以下。
9.根据权利要求1至8中任一项所述的二氧化硅粒子，其粒度分布指标为1.1以上且2.0以下。
10.根据权利要求1至9中任一项所述的二氧化硅粒子，其平均圆度为0.60以上且0.96以下。
11.一种静电潜像显影用调色剂，其含有调色剂粒子和外添于所述调色剂粒子的权利要求1至10中任一项所述的二氧化硅粒子。
12.一种静电潜像显影剂，其含有权利要求11所述的静电潜像显影用调色剂。
13.一种调色剂盒，其容纳权利要求11所述的静电潜像显影用调色剂，并且
装卸于图像形成装置。
14.一种处理盒，其具备显影构件，
所述显影构件容纳权利要求12所述的静电潜像显影剂，且通过所述静电潜像显影剂将形成在图像保持体的表面上的静电潜像显影为调色剂图像，
所述处理盒装卸于图像形成装置。
15.一种图像形成装置，其具备：
图像保持体；
充电构件，使所述图像保持体的表面带电；
静电潜像形成构件，在带电的所述图像保持体的表面上形成静电潜像；
显影构件，容纳权利要求12所述的静电潜像显影剂，且通过所述静电潜像显影剂将形成在所述图像保持体的表面上的静电潜像显影为调色剂图像；
转印构件，将形成在所述图像保持体的表面上的调色剂图像转印到记录媒体的表面上；及
定影构件，将转印到所述记录媒体的表面上的调色剂图像定影。
16.一种图像形成方法，其包括：
充电工序，使图像保持体的表面带电；
静电潜像形成工序，在带电的所述图像保持体的表面上形成静电潜像；
显影工序，通过权利要求12所述的静电潜像显影剂将形成在所述图像保持体的表面上的静电潜像显影为调色剂图像；
转印工序，将形成在所述图像保持体的表面上的调色剂图像转印到记录媒体的表面上；及
定影工序，将转印到所述记录媒体的表面上的调色剂图像定影。
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