CN117558986B - 一种锂离子电池用电解液及其制备方法和应用 - Google Patents
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Abstract
本发明属于电池材料技术领域，具体公开一种锂离子电池用电解液及其制备方法和应用。本发明通过选择含有取代呋喃基、苯并呋喃基或取代噻唑基的硼酸频哪醇酯作为成膜添加剂添加至电解液中，特定的杂环化合物和硼酸频哪醇酯协同作用，使其在充放电过程中不仅可在正极和负极材料表面形成具有电子和离子导电性的CEI和SEI膜，还能够提高Li+从正极到负极的迁移能力以及降低阻抗。将其应用于锂离子电池中不仅提高了电池的效率，还提高了锂离子电池在高温高压条件下循环容量的保持率，并且将电解液应用于锂离子电池中，其在高温条件搁置后，还具有极低的厚度变化率，明显提高锂离子电池的性能和使用寿命。
Description
技术领域
本发明属于储能材料技术领域，特别涉及一种锂离子电池用电解液及其制备方法和应用。
背景技术
随着新能源纯电动汽车（EVs）及混合电动汽车（HEVs）的快速发展，锂离子动力电池作为新能源汽车的核心部件之一，其在整车成本中占比超过40%，是目前市场占有份额最大的动力电池。而能量密度作为动力锂电池性能的第一指标，使高比能量锂离子电池成为近年来研究的热点。
目前，提升锂离子电池能量密度的方法主要以下两个方面，第一个方面是通过提升电极材料的比容量比来提高能量密度，如采用高镍材料或富锂材料；第二个方面可以通过提高正极材料的电压，例如选择LiNi0.5Mn1.5O4、LiNiPO4或LiNiVO4等材料。但是，现有技术中提供的电极材料以及电解液成分在高温高压下使用时对电池的能量密度的提升还有一定的限制，当电池在高温高压环境下，电极材料会发生不可逆的化学变化，从而降低电池的寿命，并且，常规的电解液在高温高压条件下还会发生氧化分解反应，从而在正极和负极表面形成较厚的固体电解质膜，导致电池增大容量衰减，甚至还会出现电池鼓包现象。因此，提供一种电解液，能够提高电池在高温和高电压条件下的容量保持率，同时降低厚度变化率具有重要意义。
发明内容
鉴于此，本发明提供一种锂离子电池用电解液及其制备方法和应用，通过选择含有特定杂环的硼酸频哪醇酯添加至电解液中，这类多功能添加剂能够优先在正负极发生氧化和还原反应，不仅在正极形成具有电子和离子导电性的CEI膜，还能够在负极形成具有离子导电性的SEI膜，特定的杂环化合物和硼酸频哪醇酯的协同作用，提高Li+从正极到负极的迁移能力以及降低电池阻抗。将其应用于锂离子电池中不仅提高了电池的平均效率，还提高了锂离子电池在高温高压条件下循环容量的保持率，并且将电解液应用于锂离子电池中，其在高温条件搁置后，还具有极低的厚度变化率，明显提高锂离子电池的性能和使用寿命。
为解决上述技术问题，本发明提供的技术方案是：
一种锂离子电池用电解液，所述锂离子电池用电解液中含有式Ⅰ所示的成膜添加剂：
式Ⅰ；
其中，R1选自取代呋喃基、苯并呋喃基或取代噻唑基中任一种。
目前已有报道将含硼酸频哪醇酯类成膜添加剂应用于高镍体系、钴酸锂体系以及富锂材料电池中，但是，现有的硼酸频哪醇酯类添加剂仅能在常温常压下表现出较为优异的循环性能，当电压高于4.9V时，锂离子电池在充放电过程中，含有硼酸频哪醇酯类成膜添加剂的电解液在正极表面形成的CEI膜和负极表面形成的SEI膜会增厚，阻碍Li+传输，从而导致锂离子电池内阻增加，尤其在高温充放电过程中，上述现象更为明显，电池的循环性能显著降低；并且，由于现有的含有硼酸频哪醇酯类添加剂的电解液易发生氧化分解反应，这会造成锂离子电池发生鼓包现象，不仅严重影响电池的使用寿命，还会造成严重的安全隐患。因此，本发明跳出现有技术思路，设计一种功能型含硼酸频哪醇酯类添加剂的电解液，不仅明显地提高了锂离子电池在高温和高压条件下的循环性能，还进一步降低了高温下锂离子电池的厚度变化率，提高了锂离子电池的高温搁置性能。
相对于现有技术，本发明提供的锂离子电池用电解液，选择含有取代呋喃基的硼酸频哪醇酯、含有苯并呋喃基的硼酸频哪醇酯或含有取代噻唑基的硼酸频哪醇酯作为电解液添加剂，其具有较高的HOMO能级和较低的LUMO能级；在高温高压充放电过程中，硼酸频哪醇酯类添加剂中的杂环部分和硼酸频哪醇酯会优先于溶剂发生氧化聚合反应和分解反应，在正极表面形成较薄的CEI膜，其形成的CEI膜具有优异的导电性和导锂性，提高Li+迁移能力，降低界面阻抗，并且还能有效抑制金属离子溶出；硼酸频哪醇酯与电解液中PF6-发生络合反应，进而提高Li+传输能力，并且硼酸频哪醇酯部分还能优先于电解液中溶剂在负极表面被还原生成含B衍生物的SEI膜进一步降低非导电物质LiF的含量以及促进锂离子迁移；通过选择含有特定杂环的硼酸频哪醇酯添加至电解液中，不仅能够可在正极形成具有电子和离子导电性的CEI膜，还能够在负极形成具有离子导电性的SEI膜，因此特定的杂环化合物和硼酸频哪醇酯协同作用，能够在正负极材料表面分别形成具有导电性且较薄的膜，提高Li+从正极到负极的迁移能力，并降低界面阻抗，将其应用于锂离子电池中不仅提高了电池的平均效率，还提高了锂离子电池在高温高压条件下循环容量的保持率，并且，将电解液应用于锂离子电池中，其在高温条件搁置后，还具有极低的厚度变化率，明显提高锂离子电池的性能和使用寿命。
优选的，所述取代呋喃基为甲基取代呋喃基、氟取代呋喃基、苯基取代呋喃基、三氟甲基苯基取代呋喃基、氟代苯基取代呋喃基、甲氧基苯基取代呋喃基、甲苯基取代呋喃基或呋喃基取代呋喃基中至少一种；和/或
优选的，所述取代噻唑基为甲基取代噻唑基、氟取代噻唑基、苯基取代噻唑基、氟代苯基取代噻唑基、甲苯基取代噻唑基、三氟甲基苯基取代噻唑基、甲氧基苯基取代噻唑基、噻吩基取代噻唑基或呋喃基取代噻唑基中至少一种。
优选的，所述取代呋喃基为、/>、、/>、/>、、/>、或/>中至少一种。
优选的，所述取代噻唑基为、/>、/>、/>、、/>、/>、/>或/>中至少一种。
本发明进一步限定杂环衍生物，有利于进一步提高电解液的抗氧化能力，从而提高锂离子电池的平均效率、高温循环性能和高温搁置性能。
优选的，所述成膜添加剂为式1-式19所示的化合物中的至少一种：
。
优选的成膜添加剂能进一步提高锂离子电池的平均效率、高温循环性能和高温搁置性能。
优选的，所述锂离子电池用电解液还包括锂盐、非水有机溶剂和辅助添加剂；其中，所述锂盐在锂离子电池用电解液中的浓度为1mol/L-2mol/L。
优选的，以非水有机溶剂和锂盐的质量之和为100%计，所述成膜添加剂在锂离子电池用电解液中的含量为2%-4%。
优选的，以非水有机溶剂和锂盐的质量之和为100%计，所述辅助添加剂在锂离子电池用电解液中的含量为2%-5%。
优选的，所述非水有机溶剂为链状碳酸酯类溶剂或环状碳酸酯类溶剂中至少一种。
优选的，所述辅助添加剂为氟代碳酸乙烯酯、二(2,2,2-三氟乙基)碳酸酯、三氟乙基甲基碳酸酯或双氟代碳酸乙烯酯中至少一种。
优选的，所述锂盐为六氟磷酸锂、高氯酸锂、四氟硼酸锂或二草酸硼酸锂中至少一种。
优选的，所述链状碳酸酯类溶剂为碳酸二甲酯、碳酸甲乙酯或碳酸二乙酯中至少一种。
优选的，所述环状碳酸酯类溶剂为碳酸乙烯酯或碳酸丙烯酯中至少一种。
优选的，以非水有机溶剂质量为100%计，所述非水有机溶剂包括如下质量百分含量的组分：碳酸甲乙酯50%-70%和碳酸乙烯酯30%-50%。
本发明提供上述锂离子电池用电解液的制备方法，包括如下步骤：按设计配比称取各组分，将称取的非水有机溶剂和锂盐混合均匀，得初级电解液；
在所述初级电解液中加入成膜添加剂和辅助添加剂，混合均匀，得所述锂离子电池用电解液。
本发明还提供一种锂离子电池，所述锂离子电池包括正极、负极、隔膜和上述锂离子电池用电解液；
优选的，所述负极为石墨或金属锂。
优选的，所述正极为镍锰酸锂或磷酸钴锂。
优选的，所述隔膜为聚丙烯膜、聚丙烯-聚乙烯-聚丙烯复合膜或聚乙烯醇膜中至少一种。
本发明提供的锂离子电池，通过添加本发明的锂离子电池用电解液，使锂离子电池的效率可达到99.9%，在高温条件下的电池容量保持率可达到93.5%，通过高温搁置后，厚度变化率低至3.7%，能明显提高锂离子电池的性能和使用寿命。
附图说明
图1为本发明应用例1制备得到的电池在45℃下循环300次后的正极片的TEM图；
图2为本发明对比例4制备得到的电池在45℃下循环300次后的正极片的TEM图；
图3为本发明应用例1制备得到的电池在45℃下循环300次后的负极片的TEM图；
图4为本发明对比例4制备得到的电池在45℃下循环300次后的负极片的TEM图；
图5为本发明应用例1制备得到的电池在45℃下循环300次后的正极片的SEM图；
图6为本发明对比例4制备得到的电池在45℃下循环300次后的正极片的SEM图；
图7为本发明应用例1制备得到的电池在45℃下循环300次后的负极片的SEM图；
图8为本发明对比例4制备得到的电池在45℃下循环300次后的负极片的SEM图。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合实施例和附图，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。
本发明提供一种正极片，具体包括如下制备步骤：
将镍锰酸锂材料、导电剂Super P（SP）、导电石墨（ks-6）、粘结剂聚偏二氟乙烯（PVDF）按质量比93:3:3:2分散于N-甲基吡咯烷酮溶剂中，待充分搅拌和均匀混合，涂覆在正极集流体Al箔上，经烘干辊压后得到正极片。
本发明还提供一种负极片，具体包括如下制备步骤：
将负极活性物质石墨、导电剂Super P（SP）、粘结剂丁苯橡胶（SBR）、增稠剂羧甲基纤维素钠（CMC）按质量比96:1:1.8:1.2分散于去离子水溶剂中，待充分搅拌及均匀混合后，涂覆在负极集流体Cu箔上，经烘干和辊压后得到负极片。
实施例1
本实施例提供一种锂离子电池用电解液，具体制备方法包括如下：
在充满氩气的手套箱（H2O<0.5ppm，O2<0.5ppm）中，将碳酸甲乙酯和碳酸乙烯酯按质量比5:5混合，添加六氟磷酸锂，然后依次加入式1所示化合物和氟代碳酸乙烯酯，搅拌均匀，得所述锂离子电池用电解液；
其中，六氟磷酸锂在碳酸甲乙酯和碳酸乙烯酯混合溶液中的浓度为1mol/L；
以碳酸甲乙酯、碳酸乙烯酯和六氟磷酸锂的质量之和为100%计，式1所示化合物在锂离子电池用电解液中的含量为2%，氟代碳酸乙烯酯在锂离子电池用锂离子电池用电解液中的含量为2%；式1所示化合物的结构如下：。
实施例2
本实施例提供一种锂离子电池用电解液，具体制备方法包括如下：
在充满氩气的手套箱（H2O<0.5ppm，O2<0.5ppm）中，将碳酸甲乙酯和碳酸乙烯酯按质量比5:5混合，添加高氯酸锂，然后依次加入式2所示化合物和二(2,2,2-三氟乙基)碳酸酯，搅拌均匀，得所述锂离子电池用电解液；
其中，高氯酸锂在碳酸甲乙酯和碳酸乙烯酯混合溶液中的浓度为2mol/L；
以碳酸甲乙酯、碳酸乙烯酯和高氯酸锂的质量之和为100%计，式2所示化合物在锂离子电池用电解液中的含量为4%，二(2,2,2-三氟乙基)碳酸酯在锂离子电池用电解液中的含量为5%；式2所示化合物的结构如下：。
实施例3
本实施例提供一种锂离子电池用锂离子电池用电解液，具体制备方法包括如下：
在充满氩气的手套箱（H2O<0.5ppm，O2<0.5ppm）中，将碳酸甲乙酯和碳酸乙烯酯按质量比6:4混合，添加四氟硼酸锂，然后依次加入式3所示化合物和三氟乙基甲基碳酸酯，搅拌均匀，得所述锂离子电池用电解液；
其中，四氟硼酸锂在碳酸甲乙酯和碳酸乙烯酯混合溶液中的浓度为2mol/L；
以碳酸甲乙酯、碳酸乙烯酯和四氟硼酸锂的质量之和为100%计，式3所示化合物在锂离子电池用电解液中的含量为3%，三氟乙基甲基碳酸酯在锂离子电池用电解液中的含量为4%；式3所示化合物的结构如下：。
实施例4
本实施例提供一种锂离子电池用电解液，本实施例与实施例1的区别在于：将式1所示化合物替换为等量的式4所示化合物，其他操作步骤和实施例1相同；式4所示化合物的结构如下：。
实施例5
本实施例提供一种锂离子电池用电解液，本实施例与实施例1的区别在于：将式1所示化合物替换为等量的式5所示化合物，其他操作步骤和实施例1相同；式5所示化合物的结构如下：。
实施例6
本实施例提供一种锂离子电池用电解液，本实施例与实施例1的区别在于：将式1所示化合物替换为等量的式6所示化合物，其他操作步骤和实施例1相同；式6所示化合物的结构如下：。
实施例7
本实施例提供一种锂离子电池用电解液，本实施例与实施例1的区别在于：将式1所示化合物替换为等量的式7所示化合物，其他操作步骤和实施例1相同；式7所示化合物的结构如下：。
实施例8
本实施例提供一种锂离子电池用电解液，本实施例与实施例1的区别在于：将式1所示化合物替换为等量的式8所示化合物，其他操作步骤和实施例1相同；式8所示化合物的结构如下：。
实施例9
本实施例提供一种锂离子电池用电解液，本实施例与实施例1的区别在于：将式1所示化合物替换为等量的式9所示化合物，其他操作步骤和实施例1相同；式9所示化合物的结构如下：。
实施例10
本实施例提供一种锂离子电池用电解液，本实施例与实施例1的区别在于：将式1所示化合物替换为等量的式10所示化合物，其他操作步骤和实施例1相同；式10所示化合物的结构如下：。
实施例11
本实施例提供一种锂离子电池用电解液，本实施例与实施例1的区别在于：将式1所示化合物替换为等量的式11所示化合物，其他操作步骤和实施例1相同；式11所示化合物的结构如下：。
实施例12
本实施例提供一种锂离子电池用电解液，本实施例与实施例1的区别在于：将式1所示化合物替换为等量的式12所示化合物，其他操作步骤和实施例1相同；式12所示化合物的结构如下：。
实施例13
本实施例提供一种锂离子电池用电解液，本实施例与实施例1的区别在于：将式1所示化合物替换为等量的式13所示化合物，其他操作步骤和实施例1相同；式13所示化合物的结构如下：。
实施例14
本实施例提供一种锂离子电池用电解液，本实施例与实施例1的区别在于：将式1所示化合物替换为等量的式14所示化合物，其他操作步骤和实施例1相同；式14所示化合物的结构如下：。
实施例15
本实施例提供一种锂离子电池用电解液，本实施例与实施例1的区别在于：将式1所示化合物替换为等量的式15所示化合物，其他操作步骤和实施例1相同；式15所示化合物的结构如下：。
实施例16
本实施例提供一种锂离子电池用电解液，本实施例与实施例1的区别在于：将式1所示化合物替换为等量的式16所示化合物，其他操作步骤和实施例1相同；式16所示化合物的结构如下：。
实施例17
本实施例提供一种锂离子电池用电解液，本实施例与实施例1的区别在于：将式1所示化合物替换为等量的式17所示化合物，其他操作步骤和实施例1相同；式17所示化合物的结构如下：。
实施例18
本实施例提供一种锂离子电池用电解液，本实施例与实施例1的区别在于：将式1所示化合物替换为等量的式18所示化合物，其他操作步骤和实施例1相同；式18所示化合物的结构如下：。
实施例19
本实施例提供一种锂离子电池用电解液，本实施例与实施例1的区别在于：将式1所示化合物替换为等量的式19所示化合物，其他操作步骤和实施例1相同；式19所示化合物的结构如下：。
实施例20
本实施例提供一种锂离子电池用电解液，本实施例与实施例1的区别在于：将式1所示化合物替换为等量的式20所示化合物，其他操作步骤和实施例1相同；式20所示化合物的结构如下：。
实施例21
本实施例提供一种锂离子电池用电解液，本实施例与实施例1的区别在于：将式1所示化合物替换为等量的式21所示化合物，其他操作步骤和实施例1相同；式21所示化合物的结构如下：。
实施例22
本实施例提供一种锂离子电池用电解液，本实施例与实施例1的区别在于：将式1所示化合物替换为等量的式22所示化合物，其他操作步骤和实施例1相同；式22所示化合物的结构如下：。
应用例1
本实施例提供一种锂离子电池，具体制备方法包括如下：
将制得的上述正极片、聚丙烯膜材质的隔离膜、上述负极片按顺序叠好，使隔离膜处于正负极片之间起到隔离作用，放入软包电池壳体中，并封装得到锂离子电池，所得的锂离子电池的设计容量为800mAh。将上述实施例1制备得到的电解液，封装后得到镍锰酸锂电池。
应用例2
本实施例提供一种锂离子电池，本实施例与应用例1的区别在于：将实施例1制备得到的电解液替换为等量实施例2制备得到的电解液，其他操作步骤和应用例1相同。
应用例3
本实施例提供一种锂离子电池，本实施例与应用例1的区别在于：将实施例1制备得到的电解液替换为等量实施例3制备得到的电解液，其他操作步骤和应用例1相同。
应用例4
本实施例提供一种锂离子电池，本实施例与应用例1的区别在于：将实施例1制备得到的电解液替换为等量实施例4制备得到的电解液，其他操作步骤和应用例1相同。
应用例5
本实施例提供一种锂离子电池，本实施例与应用例1的区别在于：将实施例1制备得到的电解液替换为等量实施例5制备得到的电解液，其他操作步骤和应用例1相同。
应用例6
本实施例提供一种锂离子电池，本实施例与应用例1的区别在于：将实施例1制备得到的电解液替换为等量实施例6制备得到的电解液，其他操作步骤和应用例1相同。
应用例7
本实施例提供一种锂离子电池，本实施例与应用例1的区别在于：将实施例1制备得到的电解液替换为等量实施例7制备得到的电解液，其他操作步骤和应用例1相同。
应用例8
本实施例提供一种锂离子电池，本实施例与应用例1的区别在于：将实施例1制备得到的电解液替换为等量实施例8制备得到的电解液，其他操作步骤和应用例1相同。
应用例9
本实施例提供一种锂离子电池，本实施例与应用例1的区别在于：将实施例1制备得到的电解液替换为等量实施例9制备得到的电解液，其他操作步骤和应用例1相同。
应用例10
本实施例提供一种锂离子电池，本实施例与应用例1的区别在于：将实施例1制备得到的电解液替换为等量实施例10制备得到的电解液，其他操作步骤和应用例1相同。
应用例11
本实施例提供一种锂离子电池，本实施例与应用例1的区别在于：将实施例1制备得到的电解液替换为等量实施例11制备得到的电解液，其他操作步骤和应用例1相同。
应用例12
本实施例提供一种锂离子电池，本实施例与应用例1的区别在于：将实施例1制备得到的电解液替换为等量实施例12制备得到的电解液，其他操作步骤和应用例1相同。
应用例13
本实施例提供一种锂离子电池，本实施例与应用例1的区别在于：将实施例1制备得到的电解液替换为等量实施例13制备得到的电解液，其他操作步骤和应用例1相同。
应用例14
本实施例提供一种锂离子电池，本实施例与应用例1的区别在于：将实施例1制备得到的电解液替换为等量实施例14制备得到的电解液，其他操作步骤和应用例1相同。
应用例15
本实施例提供一种锂离子电池，本实施例与应用例1的区别在于：将实施例1制备得到的电解液替换为等量实施例15制备得到的电解液，其他操作步骤和应用例1相同。
应用例16
本实施例提供一种锂离子电池，本实施例与应用例1的区别在于：将实施例1制备得到的电解液替换为等量实施例16制备得到的电解液，其他操作步骤和应用例1相同。
应用例17
本实施例提供一种锂离子电池，本实施例与应用例1的区别在于：将实施例1制备得到的电解液替换为等量实施例17制备得到的电解液，其他操作步骤和应用例1相同。
应用例18
本实施例提供一种锂离子电池，本实施例与应用例1的区别在于：将实施例1制备得到的电解液替换为等量实施例18制备得到的电解液，其他操作步骤和应用例1相同。
应用例19
本实施例提供一种锂离子电池，本实施例与应用例1的区别在于：将实施例1制备得到的电解液替换为等量实施例19制备得到的电解液，其他操作步骤和应用例1相同。
应用例20
本实施例提供一种锂离子电池，本实施例与应用例1的区别在于：将实施例1制备得到的电解液替换为等量实施例20制备得到的电解液，其他操作步骤和应用例1相同。
应用例21
本实施例提供一种锂离子电池，本实施例与应用例1的区别在于：将实施例1制备得到的电解液替换为等量实施例21制备得到的电解液，其他操作步骤和应用例1相同。
应用例22
本实施例提供一种锂离子电池，本实施例与应用例1的区别在于：将实施例1制备得到的电解液替换为等量实施例22制备得到的电解液，其他操作步骤和应用例1相同。
对比例1
本对比例提供一种电解液，本对比例与实施例1的区别在于：将式1所示化合物替换为等量的式23所示化合物，其他操作步骤和实施例1相同；式23所示化合物的结构如下：。
对比例2
本对比例提供一种电解液，本对比例与实施例1的区别在于：将式1所示化合物替换为等量的式24所示化合物，其他操作步骤和实施例1相同；式24所示化合物的结构如下：。
对比例3
本对比例提供一种电解液，本对比例与实施例1的区别在于：将式1所示化合物替换为等量的式25所示化合物，其他操作步骤和实施例1相同；式25所示化合物的结构如下：。
对比例4
本对比例提供一种锂离子电池，本对比例与应用例1的区别在于：将实施例1制备得到的电解液替换为等量对比例1制备得到的电解液，其他操作步骤和应用例1相同。
对比例5
本对比例提供一种锂离子电池，本对比例与应用例1的区别在于：将实施例1制备得到的电解液替换为等量对比例2制备得到的电解液，其他操作步骤和应用例1相同。
对比例6
本对比例提供一种锂离子电池，本对比例与应用例1的区别在于：将实施例1制备得到的电解液替换为等量对比例3制备得到的电解液，其他操作步骤和应用例1相同。
将本发明应用例1-22和对比例4-6制备得到的锂离子电池，经过密封静置、预充化成、二封分容后在3.5V-4.9V电压区间，在1C倍率下进行45℃高温循环测试和4.9V满电态80℃/3d储存测试，具体操作如下：
高温循环测试：
在45℃条件下，以1C倍率恒流-恒压的方式将电池充电至4.9V，截止电流为0.05C；然后以1C恒流放电至3.5V，完成一次充放电循环，重复上述充放电过程对电池进行300次充放电循环测试，第300次容量保持率(%)＝第300次放电容量/首次放电容量×100%；
平均效率=［第一次放电容量/第一次充电容量*100%+第二次放电容量/第二次充电容量*100%+…第n次次放电容量/第n次充电容量*100%］/n；
高温储存测试：
首先将化成完毕的电池在常温状态下以0.2C充放电3次，再以1C将电池恒流恒压充电至4.9V，截止电流为0.05C，测试电池厚度记为T1，然后将电池放入80℃烘箱中，3天后取出电池，待高温存储完毕电池完全冷却后再次测量 电池厚度记为T2。厚度变化率＝（T2-T1）/T1×100%；
电池的具体检测结果见表1：
表1
| 检测项目 | 容量保持率/% | 平均效率/% | 厚度变化率/% |
| 应用例1 | 93.5 | 99.9 | 3.7 |
| 应用例2 | 90.2 | 99.6 | 4.8 |
| 应用例3 | 91.4 | 99.8 | 4.3 |
| 应用例4 | 89.8 | 99.6 | 5.1 |
| 应用例5 | 90.1 | 99.6 | 5.3 |
| 应用例6 | 92.0 | 99.7 | 4.0 |
| 应用例7 | 88.7 | 99.4 | 5.4 |
| 应用例8 | 90.9 | 99.5 | 4.6 |
| 应用例9 | 91.8 | 99.6 | 4.0 |
| 应用例10 | 92.5 | 99.7 | 3.9 |
| 应用例11 | 93.2 | 99.9 | 3.6 |
| 应用例12 | 90.5 | 99.4 | 4.7 |
| 应用例13 | 88.5 | 99.3 | 4.9 |
| 应用例14 | 89.7 | 99.4 | 5.1 |
| 应用例15 | 91.6 | 99.6 | 4.0 |
| 应用例16 | 88.7 | 99.3 | 4.7 |
| 应用例17 | 88.5 | 99.3 | 5.6 |
| 应用例18 | 91.7 | 99.4 | 3.9 |
| 应用例19 | 92.0 | 99.7 | 3.9 |
| 应用例20 | 80.5 | 98.8 | 8.7 |
| 应用例21 | 78.7 | 98.7 | 9.1 |
| 应用例22 | 83.2 | 99.0 | 7.8 |
| 对比例4 | 70.3 | 97.8 | 12.2 |
| 对比例5 | 68.5 | 97.2 | 13.9 |
| 对比例6 | 71.2 | 98.0 | 11.8 |
表1可知，本发明实施例1-22提供的锂离子电池用电解液，将其应用于锂离子电池中，于45℃下经过1C倍率下循环300次后，其容量保持率能达到93.5%；将含有本发明实施例1-22提供的电解液的锂离子电池在80℃条件下存储3天，其厚度变化率低至3.7%，这也证明了本发明提供电解液，将其应用于锂离子电池中，能使电池兼具优异的高温存储性和高温条件下的容量保持率。
由本发明提供的附图可以看出，图1、图3、图5和图7提供的循环后的正极片和负极片，即本发明实施例制备的电池的正极片和负极片，其表面生成的具有导电性的固体电解质膜较薄且均匀，不仅能够保护高温下正负极材免受保护电解液的进一步侵蚀，避免生成较厚的沉积物，还能够促进锂离子迁移和降低界面阻抗，从而提高电池的循环稳定性；而图2、图4、图6和8提供的循环后的正极片和负极片，即对比例4制备的电池的正极片和负极片，其表面生成的固体电解质膜较厚，且分布不均匀，使材料在高温循环过程中继续受到电解液中HF的侵蚀，从而导致电池内阻增大以及循环性能变差。通过实施例与对比例作对比不难发现含有不是噻吩或噻唑的杂环与硼酸频哪醇酯结合的化合物，在高温下的平均效率和容量保持率要低于本发明实施例中采用的结构式，这证明了本发明中含有取代呋喃的硼酸频哪醇酯、含有苯并呋喃基的硼酸频哪醇酯或含有取代噻唑基的硼酸频哪醇酯添加剂中各部分官能团的发挥协同作用，才能提高电池整体的循环稳定性能。
以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换或改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (8)
1.一种锂离子电池用电解液，其特征在于，所述锂离子电池用电解液中含有式Ⅰ所示的成膜添加剂：
式Ⅰ；
其中，R1选自取代呋喃基、苯并呋喃基或取代噻唑基中任一种；
所述取代呋喃基为甲基取代呋喃基、氟取代呋喃基、苯基取代呋喃基、三氟甲基苯基取代呋喃基、氟代苯基取代呋喃基、甲氧基苯基取代呋喃基、甲苯基取代呋喃基或呋喃基取代呋喃基中至少一种；
所述取代噻唑基为甲基取代噻唑基、氟取代噻唑基、苯基取代噻唑基、氟代苯基取代噻唑基、甲苯基取代噻唑基、三氟甲基苯基取代噻唑基、甲氧基苯基取代噻唑基、噻吩基取代噻唑基或呋喃基取代噻唑基中至少一种。
2.如权利要求1所述的锂离子电池用电解液，其特征在于，所述成膜添加剂为式1-式19所示的化合物中的至少一种：
。
3. 如权利要求1所述的锂离子电池用电解液，其特征在于，所述锂离子电池用电解液还包括锂盐、非水有机溶剂和辅助添加剂；其中，所述锂盐在锂离子电池用电解液中的浓度为1mol/L-2mol/L。
4.如权利要求3所述的锂离子电池用电解液，其特征在于，以非水有机溶剂和锂盐的质量之和为100%计，所述成膜添加剂在锂离子电池用电解液中的含量为2%-4%；和/或
以非水有机溶剂和锂盐的质量之和为100%计，所述辅助添加剂在锂离子电池用电解液中的含量为2%-5%。
5. 如权利要求3所述的锂离子电池用电解液，其特征在于，所述非水有机溶剂为链状碳酸酯类溶剂或环状碳酸酯类溶剂中至少一种；和/或
所述辅助添加剂为氟代碳酸乙烯酯、二(2,2,2-三氟乙基)碳酸酯、三氟乙基甲基碳酸酯或双氟代碳酸乙烯酯中至少一种；和/或
所述锂盐为六氟磷酸锂、高氯酸锂、四氟硼酸锂或二草酸硼酸锂中至少一种。
6.如权利要求5所述的锂离子电池用电解液，其特征在于，所述链状碳酸酯类溶剂为碳酸二甲酯、碳酸甲乙酯或碳酸二乙酯中至少一种；和/或
所述环状碳酸酯类溶剂为碳酸乙烯酯或碳酸丙烯酯中至少一种。
7.一种权利要求1-6任一项所述的锂离子电池用电解液的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：按设计配比称取各组分，将称取的非水有机溶剂和锂盐混合均匀，得初级电解液；
在所述初级电解液中加入成膜添加剂和辅助添加剂，混合均匀，得所述锂离子电池用电解液。
8.一种锂离子电池，其特征在于，所述锂离子电池包括正极、负极、隔膜和权利要求1-6任一项所述的锂离子电池用电解液。
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