CN117454670B - 一种基于电化学模型的锂电池老化状态预测方法和装置 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种基于电化学模型的锂电池老化状态预测方法和装置，属于锂离子电池技术领域，包括：建立锂离子电池的电化学机理模型；建立包含负极SEI膜生长与断裂重构模型、负极锂的沉积与可逆溶解模型、正极CEI膜生长模型以及正负极活性材料损失模型的多机制老化模型；耦合电化学机理模型与多机制老化模型，得到锂离子电池的老化机理模型；基于老化机理模型计算任意充放电循环次数下的循环状态初值，并进行迭代更新，得到每循环次数下循环状态初值的实时变化情况，用于预测锂离子电池的老化状态。本发明建立了多机制、强耦合的老化机理模型，实现了精确预测复杂工况下电池的老化状态与退化路径。
Description
技术领域
本发明属于锂离子电池技术领域，具体涉及一种基于电化学模型的锂电池老化状态预测方法和装置。
背景技术
锂离子电池与其它电池相比具有更高的功率、能量密度与可靠性，在储能与动力电池领域发挥着关键作用。尽管锂离子电池表现出优于其它电化学系统的可靠性，但在使用过程中的老化衰减是不可避免的，这将会导致电池的容量与功率等性能存在一定程度上的下降，导致电池系统在实际应用中的误差。因此，必须全面了解其退化机制，准确预测锂电池的老化状态。
公开号为CN116663371A的专利文献公开了一种锂离子电池老化仿真方法、系统及存储介质，包括：1）构建电池的电化学机理模型；2）构建SEI膜生长过程中内部固、液、气相状态的演化方程，所述演化方程考虑SEI膜生长过程电极表面阻抗的增加、对电解液的消耗以及产生乙烯气体对电解液的影响；3）将电化学机理模型与SEI膜生长演化模型耦合，构建锂离子电池老化机理模型；4）通过充放电特性试验、老化试验、半电池开路电势试验以及几何参数测试等数据标定锂离子电池老化机理模型的参数；5）基于已标定参数的锂离子电池老化机理模型，采用有限元方法建模，划分网格，对锂离子电池的老化程度进行准确预测。然而，锂离子电池的老化行为具有多机制、强耦合的特性，该发明仅仅考虑了SEI膜生长的单一老化机制，缺乏老化过程中副反应的耦合，难以反映电池在多工况下的老化行为。
公开号为CN116068408A的专利文献公开了电池老化数据确定方法、装置、计算机设备和存储介质，包括：获取目标电池的耦合老化模型，以及所述目标电池的老化特征参数值，其中，所述耦合老化模型是通过将电化学模型与所述目标电池的老化模型进行耦合获得的；将所述老化特征参数值作为所述耦合老化模型中对应的老化特征参数的参数值，获得所述目标电池的目标老化模型；基于所述目标老化模型进行老化数据计算处理，获得所述目标电池的目标老化数据。但是该发明通过常微分方程设置锂电池老化模型并采用优化策略选择主要老化机制，一方面对数据的依赖性太强，另一方面，选择主要老化机制时相应地会忽略实际工况下锂电池老化机理的相互耦合。
因此，亟需建立多机制全面的老化模型，用于准确预测锂离子电池在复杂条件下的老化状态。
发明内容
本发明的目的是提供一种基于电化学模型的锂电池老化状态预测方法和装置，通过建立锂电池多机制、强耦合的全面退化机制，提高了锂电池老化状态预测的可靠性与适用性。
为实现上述发明目的，本发明提供的技术方案如下：
第一方面，本发明实施例提供的一种基于电化学模型的锂电池老化状态预测方法，包括以下步骤：
步骤1：基于锂离子电池的P2D模型，建立包含固相锂离子质量守恒方程、固相锂离子电荷守恒方程、电解质相锂离子质量守恒方程、电解质相锂离子电荷守恒方程以及电化学反应动力学方程的电化学机理模型；
步骤2：建立负极SEI膜生长与断裂重构模型、负极锂的沉积与可逆溶解模型、正极CEI膜生长模型以及正负极活性材料损失模型的多机制老化模型；
步骤3：耦合电化学机理模型与多机制老化模型，得到锂离子电池的老化机理模型；
步骤4：基于所述老化机理模型计算锂离子电池在任意充放电循环次数下的循环状态初值，通过老化机理模型对循环状态初值进行迭代更新，得到每循环次数下循环状态初值的实时变化情况，用于预测锂离子电池的老化状态。
本发明的技术构思为：本发明首先建立了锂离子电池的电化学机理模型，考虑到在不同工况下锂离子电池内部的化学反应具有多机制、强耦合的特性，因此，本发明基于全面的退化机制，构建了包含负极SEI膜生长与断裂重构模型、负极锂的沉积与可逆溶解模型、正极CEI膜生长模型和正负极活性材料损失模型在内的多机制老化模型，并通过耦合锂离子电池的电化学机理模型和多机制老化模型，得到用于预测锂离子电池老化状态的老化机理模型：通过老化机理模型对每循环次数下的循环状态初值进行迭代更新，基于循环状态初值的实时变化情况预测锂离子电池的老化状态。
进一步的，步骤1中，通过对电池设计参数与试验进行参数辨识，得到锂离子电池内部电化学反应的动力学参数与热力学参数，所述动力学参数与热力学参数作为构建电化学机理模型的模型相关参数。
进一步的，步骤2中，
所述的负极SEI膜生长与断裂重构模型，用于模拟锂离子电池初始SEI膜的生长、负极体积膨胀导致SEI膜断裂暴露电极表面的SEI膜再生长的副反应过程；
所述的负极锂的沉积与可逆溶解模型，用于模拟锂离子在负极过电位小于零时锂离子的沉积、过电位大于零时锂沉积层的可逆溶解的副反应过程；
所述的正极CEI膜生长模型，用于模拟正极在较高电位下的电解质氧化形成类似SEI膜结构的致密界面层的副反应过程；
所述的正负极活性材料损失模型，用于模拟电极在充放电循环中因疲劳效应与扩散诱导应力导致的活性材料损失的副反应过程。
进一步的，负极SEI膜生长与断裂重构模型中，SEI膜形成反应的电流密度为：
，
，
，
其中，j SEI 是SEI膜形成反应的电流密度，a neg 是负极比表面积，F是法拉第常数，c EC 是负极表面EC的浓度，c EC,0是SEI层表面EC的浓度，δ film 是负极表面层的厚度，D EC 是EC在SEI膜中的扩散系数，k SEI 是SEI形成的反应速率常数，α c,SEI 是阴极电荷转移系数，R表示理想气体常数，T表示温度，f crack (x)是膨胀梯度，γ是SEI断裂重构生长校正系数，η SEI1 是SEI膜生长的过电势，η SEI2 是SEI断裂导致电极表面SEI重构的过电势，Φ s 为固相电势，Φ e 为电解液电势，R film 为负极表面层阻抗，U SEI 是SEI形成反应的平衡电位，I是电流，λ limit 是SEI断裂重构随着负极表面层增厚的限制因子。
进一步的，负极锂的沉积与可逆溶解模型中，锂电镀反应和锂电镀剥离反应的电流密度分别为：
，/>,
，/>,
，
，
其中，j LP 是锂电镀反应的电流密度，j SR 是锂电镀剥离反应的电流密度，k LP 是锂电镀的反应速率常数，c Li 是电镀锂的浓度，α a,Li 是阳极电荷转移系数，α c,Li 是阴极电荷转移系数，k SR 是锂电镀剥离的反应速率常数，η Li 是锂电镀和剥离反应的过电势，U Li 是锂离子沉积/溶解反应的平衡电位，为0V，ψ rev 是溶解校正系数，δ neg 是负极表面沉积层的厚度。
进一步的，正极CEI膜生长模型中，CEI膜形成反应的电流密度为：
，
，
其中，j CEI 是CEI形成反应的电流密度，a pos 是正极比表面积，k CEI 是CEI形成的反应速率常数，α a,CEI 是阳极电荷转移系数，η CEI 是CEI生长的过电势，δ CEI 是CEI层的厚度，E pos 表示正极电位，U CEI 是CEI层形成反应的平衡电位，为4.1V，R CEI 是正极表面CEI层阻抗。
进一步的，正负极活性材料损失模型中，正负极活性材料损失的体积分数用公式分别表示为：
，
，
其中，ε s,pos 是正极活性材料体积分数，ε s,neg 是负极活性材料体积分数，d loss,pos 是循环过程中的正极活性材料损失系数，d loss,neg 是循环过程中的负极活性材料损失系数，k loss,pos1 是循环过程中正极活性材料损失率，k loss,pos2 是静置状态正极活性材料损失率，k loss,neg1 是循环过程中负极活性材料损失率，k loss,neg2 是静置状态负极活性材料损失率。
进一步的，步骤4中，多机制老化模型与电化学机理模型耦合时，多机制老化模型对电化学机理模型的影响因素包括：锂离子载量损失、电极表面层厚度增长、电极表面阻抗增加、电极孔隙率降低以及活性材料损失。
进一步的，步骤4中，所述的循环状态初值，包括：锂离子载量、正负极孔隙率、正负极表面层厚度、正负极阻抗以及正负极活性材料的体积分数；电池老化状态通过锂离子电池在充放电循环过程中发生的副反应对电化学机理模型参数进行更正，基于更正后的电化学机理模型参数进行电池老化状态的预测。
第二方面，为实现上述发明目的，本发明实施例还提供了一种基于电化学模型的锂电池老化状态预测装置，包括电化学机理模型建立单元、多机制老化模型建立单元、老化机理模型建立单元、老化状态预测单元；
所述电化学机理模型建立单元用于基于锂离子电池的P2D模型，建立包含固相锂离子质量守恒方程、固相锂离子电荷守恒方程、电解质相锂离子质量守恒方程、电解质相锂离子电荷守恒方程以及电化学反应动力学方程的电化学机理模型；
所述多机制老化模型建立单元用于建立负极SEI膜生长与断裂重构模型、负极锂的沉积与可逆溶解模型、正极CEI膜生长模型以及正负极活性材料损失模型的多机制老化模型；
所述老化机理模型建立单元用于耦合电化学机理模型与多机制老化模型，得到锂离子电池的老化机理模型；
所述老化状态预测单元用于基于所述老化机理模型计算锂离子电池在任意充放电循环次数下的循环状态初值，通过老化机理模型对循环状态初值进行迭代更新，得到每循环次数下循环状态初值的实时变化情况，用于预测锂离子电池的老化状态。
本发明的有益效果如下：
(1)本发明基于锂离子电池多机制、强耦合的特性，建立了多机制老化模型，并通过多机制老化模型和锂离子电池的电化学模型的耦合，充分量化多种老化机制对电化学模型的影响，因此，考虑了耦合作用的电化学模型在对锂离子电池的电池参数进行评估时，能够得到更精准的评估结果；
(2)本发明通过耦合锂离子电池的多机制老化模型和电化学机理模型，得到用于预测锂离子电池老化状态的老化机理模型，由于充分考虑了锂离子电池在不同工况下的老化机制，以及多机制老化模型和电化学机理模型的耦合作用，因此本发明提出的老化机理模型，适用于电池在复杂工作条件与环境下的老化状态预测，可以准确地评估各机制对电池老化程度的影响程度。
附图说明
图1为本发明实施例提供的基于电化学模型的锂电池老化状态预测方法的流程示意图。
图2为本发明实施例提供的基于电化学模型的不同放电倍率的仿真与实验数据曲线对比图。
图3为本发明实施例提供的电化学机理模型与多机制老化模型的耦合关联特性示意图。
图4为本发明实施例提供的2C CC-CV充电、1C放电循环的仿真与实验数据的曲线分布对比图。
图5为本发明实施例提供的基于电化学模型的锂电池老化状态预测装置的结构示意图。
具体实施方式
为使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例对本发明进行进一步的详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施方式仅用以解释本发明，并不限定本发明的保护范围。
如图1所示，实施例提供了一种基于电化学模型的锂电池老化状态预测方法，包括以下步骤：
S110，基于锂离子电池的P2D模型，建立包含固相锂离子质量守恒方程、固相锂离子电荷守恒方程、电解质相锂离子质量守恒方程、电解质相锂离子电荷守恒方程以及电化学反应动力学方程的电化学机理模型。
本实施例中，选用额定容量为5Ah的高镍三元正极(NCM811)与石墨/硅(C6/Si)复合负极的21700圆柱电池为例，在该电池中，负极中的活性材料为石墨和硅的混合物，正极中的活性材料为NCM811。充电(放电)期间，电池内部发生的电化学反应可以表示为：
石墨：，
硅：，
NCM811：
基于上述电化学反应和Newman提出的P2D模型，建立包含固相锂离子质量守恒方程、固相锂离子的电荷守恒方程、电解质相锂离子质量守恒方程、电解质相锂离子的电荷守恒方程和电化学反应动力学方程在内的锂离子电池的电化学机理模型。
其中，固相锂离子质量守恒方程：锂离子在固相和电解质相中的转移仅是扩散和迁移，用菲克第二扩散定律来描述固相锂离子浓度的变化。基于一维球坐标系，Li+在固相中的扩散为：
，
其中，c s 是固相锂离子浓度，r是固相中锂离子扩散距离，t是表征微分方程变量随时间的变化，是有效固相扩散系数，经Bruggeman关系式修正：
，
其中，D s 是固相扩散系数，ε s 为电极体积分数，b为Bruggemann系数。
固相锂离子的电荷守恒方程：正负极固相电荷守恒遵循欧姆定律和法拉第定律：
，
其中，▽·(·)表示求梯度，是固相电势，j tot 是界面总电流密度，/>是固相中的有效电导率，经Bruggeman关系式修正：
，
其中，σ s 是固相电导率。
电解质相锂离子质量守恒方程：对于电解质相中Li+的转移，也用菲克第二定律描述：
，
其中，ε e 为电解质体积分数，c e 是电解质浓度，t + 是Li+转移数，j tot 是界面总电流密度，是有效电解质相扩散系数，F是法拉第常数，经Bruggeman关系式修正：
，
其中，D e 是电解质相扩散系数。
电解质相锂离子的电荷守恒方程：电解质相电荷守恒由修正欧姆定律描述：
，
其中，是电解质有效电导率，/>是液相电势，经Bruggeman关系式修正：
，
其中，K e 是电解质相电导率。
电化学反应动力学方程：通过Butler-Volmer方程得到嵌入多孔电极中的锂离子的电流密度：
，
，
其中，j int 是插层反应电流密度，a是电极比表面积，k int 插层反应速率常数，α a,int 是阳极电荷转移系数，α c,int 是阴极电荷转移系数，η int 是插层反应过电势，U eq 是插层反应的平衡电势，R是理想气体常数，T是温度，R film 是负极表面层阻抗。
电池的端电压根据正负极的电极电位得到：
，
其中，U eq,p 是正极插层反应的平衡电势，η int,p 是正极插层反应过电势，φ e (L)是正极集流体位置的电解质电势，U eq,n 是负极插层反应的平衡电势，η int,p 是负极插层反应过电势，φ e (0)是负极集流体位置的电解质电势，I是输入电流，R ext是由于接触电阻、集流体内阻等产生的额外欧姆电阻。
SOC被定义为剩余容量与最大可用容量的比率，即剩余可用锂离子浓度与最大可用锂离子浓度的比值与该定义一致，电池的SOC被定义为：
，
其中，c n 是负极活性颗粒中的平均锂离子浓度，c n,100%是电池在100%SOC时（即电压上限）的负极活性颗粒中的锂离子浓度，c n,0%是电池在0%SOC时（即电压下限）的负极活性颗粒中的锂离子浓度，c p 是正极活性颗粒中的平均锂离子浓度，c p,0%是电池在0%SOC时（即电压下限）的正极活性颗粒中的锂离子浓度，c p,100%是电池在100%SOC时（即电压上限）的正极活性颗粒中的锂离子浓度。
如图2所示，是新鲜电池的0.5C、1C、1.5C、2C放电倍率的仿真与实验数据的曲线对比图。从图中可以看出：基于电化学模型预测的新鲜电池放电曲线与实验数据吻合良好，最大相对误差保持在1%以内，可以准确预测电池在不同放电倍率下的工况，电化学模型的准确性与外推性良好。
S120，建立负极SEI膜生长与断裂重构模型、负极锂的沉积与可逆溶解模型、正极CEI膜生长模型以及正负极活性材料损失模型的多机制老化模型。
将SEI膜的生长分为界面的正常生长与锂离子嵌入导致颗粒膨胀断裂暴露出的电极材料的SEI膜生长，SEI膜形成反应的电流密度为：
，
，
，
其中，j SEI 是SEI膜形成反应的电流密度，通过电流密度的大小表征SEI膜形成速率的快慢，a neg 是负极比表面积，F是法拉第常数，c EC 是负极表面EC的浓度，c EC,0 是SEI层表面EC的浓度，δ film 是负极表面层的厚度，D EC 是EC在SEI膜中的扩散系数，k SEI 是SEI膜形成的反应速率常数，α c,SEI 是阴极电荷转移系数，R表示理想气体常数，T表示温度，f crack (x)是膨胀梯度，γ是SEI断裂重构生长校正系数，η SEI1 是SEI膜生长的过电势，η SEI2 是SEI断裂导致电极表面SEI重构的过电势，λ limit是SEI断裂重构随着负极表面层增厚的限制因子，φ s 为固相电势，φ e 为电解液电势，R film 为负极表面层阻抗，U SEI 是SEI形成反应的平衡电位，I是电流。
负极表面SEI浓度为：
，
其中，C SEI 是负极表面SEI的浓度。
锂沉积的速率基于浓度依赖性动力学的Butler-Volmer方程：
，/>,
其中，j LP 是锂电镀反应的电流密度，k LP 是锂电镀的反应速率常数，c Li 是电镀锂的浓度，是阳极电荷转移系数，η Li 是锂电镀和剥离反应的过电势，/>是阴极电荷转移系数。
锂沉积层的可逆溶解速率基于浓度依赖性动力学的Butler-Volmer方程：
，/>,
，
，
其中，j SR 是锂电镀剥离反应的电流密度，k SR 是锂电镀剥离的反应速率常数，ψ rev 是电镀溶解校正系数，δ neg 是负极表面沉积层的厚度。U Li 是锂离子沉积/溶解反应的平衡电位，为0V。
负极表面沉积锂的浓度为：
，
其中，C Li 是负极表面沉积锂的浓度。
根据CEI膜副反应的化学反应方程式，当正极电位在4V以上时，CEI膜开始在正极界面生长：
，
，
其中，j CEI 是CEI形成反应的电流密度，a pos 是正极比表面积，k CEI 是CEI形成的反应速率常数，α a,CEI 是阳极电荷转移系数，η CEI 是CEI生长的过电势，δ CEI 是CEI层的厚度，E pos 表示正极电位，U CEI 是CEI层形成反应的平衡电位，为4.1V，R CEI 是正极表面CEI层阻抗。
正极表面CEI浓度为：
，
其中，C CEI 是正极表面CEI的浓度。
电极在充放电过程中受扩散诱导应力的影响，电极颗粒的径向应力与切向应力为：
，
，
其中，是电极颗粒的径向应力，/>是电极颗粒的切向应力，E是材料的杨氏模量，Ω是溶剂的偏摩尔体积，v是泊松比，C av (R)是半径为R的电极颗粒的平均浓度，C av (r)是半径为r的电极颗粒的平均浓度，C(r)是半径在r位置时的电极颗粒的表面浓度。
电极颗粒的弹性应变能密度为：
电极颗粒的总弹性应变能E T 为：
电极颗粒通常被认为是球体，其表征疲劳与失效的冯米塞斯应力为：
电极颗粒的总冯米塞斯应力为：
由于长循环中锂离子嵌入、脱嵌导致扩散诱导应力的影响，使电极材料发生了疲劳，使用冯米塞斯应力的积累表征电池疲劳：
，
，
其中，I fatig 是材料的冯米塞斯应力积累特征量，ζ fatig 是疲劳效应的影响变量，k fatig 是疲劳修正量。
电极疲劳导致了杨氏模量、极限弹性应变能的降低：
，
，
其中，β是极限弹性应变能与标准弹性应变能的比，E lim 是极限弹性应变能，E stn 是标准弹性应变能，E fatig 是受疲劳影响的杨氏模量。
负极活性材料的损失系数与超出极限应变能的部分成正比：
负极活性材料损失的速率为：
，
其中，d loss,neg 是循环过程中的负极活性材料损失系数，E T,neg是负极活性材料的弹性应变能，E stn,neg 是负极活性材料的标准弹性应变能，ε s,neg 是负极活性材料体积分数，k loss,neg1 是循环过程中负极活性材料损失率，k loss,neg2 是静置状态负极活性材料损失率。
正极活性材料的损失系数与超出极限应变能的部分成正比：
正极活性材料损失的速率为：
，
其中，d loss,pos 是循环过程中的正极活性材料损失系数，E T,pos 是正极活性材料的弹性应变能，E stn,pos 是正极活性材料的标准弹性应变能，ε s,pos 是正极活性材料体积分数，k loss,pos1 是循环过程中正极活性材料损失率，k loss,pos2 是静置状态正极活性材料损失率。
S130，耦合电化学机理模型与多机制老化模型，得到锂离子电池的老化机理模型。
如图3所示，展示了锂离子电池多机制老化模型与电化学机理模型的耦合关联特性。
锂离子电池负极的总局部电流密度j tot,neg 由三部分组成：锂离子的正常嵌入和脱嵌过程j int,neg 、SEI层形成过程j SEI 以及锂沉积/溶解过程j LP 和j SR ：
正极的总局部电流密度j tot,pos 由两部分组成：锂离子的正常嵌入和脱嵌过程j int,pos 与CEI层形成过程j CEI ：
根据SEI层的生长，SEI损耗的锂离子为：
此外，锂沉积损耗的锂离子为：
得到老化电池的负极表面沉积层的厚度δ neg 为：
，
其中，M SEI 是SEI的摩尔质量，ρ SEI 是SEI的密度，M Li 是电镀锂的摩尔质量，ρ Li 是电镀锂的密度。
得到老化电池的负极表面阻抗R neg 为：
，
其中，δ SEI,0 是负极表面层初始厚度，κ SEI 是SEI的电导率，κ Li 是沉积锂的电导率。
负极受表面层沉积影响，得到老化电池的负极孔隙率δ neg 为：
，
其中，ε neg,0 是负极初始孔隙率。
根据正极CEI层的生长，损耗的锂离子为：
得到老化电池的正极表面层厚度δ pos 为：
，/>
其中，δ CEI,0 是正极表面SEI层初始厚度，M CEI 是CEI的摩尔质量，ρ CEI 是CEI的密度。
得到老化电池的正极表面阻抗R neg 为：
，
其中，κ CEI 是CEI的电导率。
正极受表面层沉积影响，其孔隙率变为：
，
其中，ε pos,0 是正极初始孔隙率。
电极活性材料损失会造成锂离子载量损失、比表面积变小、固相有效扩散系数与有效电导率造成影响，导致的锂离子损失为：
，
其中，ξ SOC 是材料损失时的电极SOC，V s 是电极活性材料的体积，C s,max 是活性材料最大嵌锂浓度，是锂离子载量损失。
比表面积变为：
最终可知，锂离子载量总损失为：
S140，基于所述老化机理模型计算锂离子电池在任意充放电循环次数下的循环状态初值，通过老化机理模型对循环状态初值进行迭代更新，得到每循环次数下循环状态初值的实时变化情况，用于预测锂离子电池的老化状态。
电池的老化状态被定义为在标准容量测试下的老化电池容量与新电池容量的百分比：
，
其中，是标准容量测试下的老化电池放电量，/>是标准容量测试下的新鲜电池放电量。
随着电池老化副反应的发生，由于锂离子载量的损失，导致电池正负极在100%和0%SOC时的锂离子浓度c n,100%、c n,0%、c p,0%、c p,100%降低，转变为锂化程度较低的状态，使电极的工作范围缩小，与新电池相比，老化电池更容易达到截止电压限制。
此外，由于副反应产物沉积导致电极孔隙率降低影响锂离子在活性电极中的传输，引起浓差极化导致过电位增大，使得老化电池更容易达到截止电压限制；同样的，电极表面层增厚影响了锂离子在固液界面的传输，引起浓差极化导致过电位增大，使得老化电池更容易达到截止电压限制；阻抗增长引起欧姆极化导致过电位增大，老化电池可以比新电池更快地达到较低的截止电压。活性材料的损失同样会导致电池正负极在100%和0%SOC时的锂离子浓度降低，转变为锂化程度较低的状态，使电极的工作范围缩小更容易达到截止电压，并且导致比表面积降低对锂离子的插层反应动力学形成了负面影响。
对锂电池老化状态进行实验和采用本方法进行仿真模拟测试，测试的循环参数为：初始荷电状态为1，电解质浓度1000mol/m3，在2.5V~4.2V的区间内循环，以2C CC-CV充电（CV阶段截止电流0.01C）、1C倍率放电，温度为25℃，设置充放电工况为放电-搁置-充电-搁置为周期。
如图4所示，为以2C CC-CV充电（CV阶段截止电流0.01C）、1C倍率放电循环的容量保持率仿真与实验数据的曲线分布对比图。从图中可以看出：预测的电池容量保持率与实验所得的容量保持率吻合良好，预测与实验的最大相对误差保持在1.5%以内，电池老化机理模型的老化状态预测效果良好。
综上所述，结合老化机理模型，对模型输入电池实际的工况数据，随着任意充放电循环次数的循环，可以得到电池实时老化状态电池的锂离子载量、正负极孔隙率、正负极表面层厚度与阻抗以及正负极活性材料体积分数的实时变化情况，利用具有更新参数的电化学模型来获得老化电池的可用容量值，进而得到锂电池的老化状态。
基于同样的发明构思，本发明实施例还提供了一种基于电化学模型的锂电池老化状态预测装置500，如图5所示，包括电化学机理模型建立单元510、多机制老化模型建立单元520、老化机理模型建立单元530、老化状态预测单元540；
其中，电化学机理模型建立单元510用于基于锂离子电池的P2D模型，建立包含固相锂离子质量守恒方程、固相锂离子电荷守恒方程、电解质相锂离子质量守恒方程、电解质相锂离子电荷守恒方程以及电化学反应动力学方程的电化学机理模型；
多机制老化模型建立单元520用于建立负极SEI膜生长与断裂重构模型、负极锂的沉积与可逆溶解模型、正极CEI膜生长模型以及正负极活性材料损失模型的多机制老化模型；
老化机理模型建立单元530用于耦合电化学机理模型与多机制老化模型，得到锂离子电池的老化机理模型；
老化状态预测单元540用于基于所述老化机理模型计算锂离子电池在任意充放电循环次数下的循环状态初值，通过老化机理模型对循环状态初值进行迭代更新，得到每循环次数下循环状态初值的实时变化情况，用于预测锂离子电池的老化状态。
需要说明的是，上述实施例提供的基于电化学模型的锂电池老化状态预测装置与基于电化学模型的锂电池老化状态预测方法实施例属于同一构思，其具体实现过程详见基于电化学模型的锂电池老化状态预测方法实施例，这里不再赘述。
以上所述，仅为本发明的优选实施案例，并非对本发明做任何形式上的限制。虽然前文对本发明的实施过程进行了详细说明，对于熟悉本领域的人员来说，其依然可以对前述各实例记载的技术方案进行修改，或者对其中部分技术特征进行同等替换。凡在本发明精神和原则之内所做修改、同等替换等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (5)
1.一种基于电化学模型的锂电池老化状态预测方法，其特征在于，包括以下步骤：
步骤1：基于锂离子电池的P2D模型，建立包含固相锂离子质量守恒方程、固相锂离子电荷守恒方程、电解质相锂离子质量守恒方程、电解质相锂离子电荷守恒方程以及电化学反应动力学方程的电化学机理模型；
步骤2：建立负极SEI膜生长与断裂重构模型、负极锂的沉积与可逆溶解模型、正极CEI膜生长模型以及正负极活性材料损失模型的多机制老化模型；
所述的负极SEI膜生长与断裂重构模型，用于模拟锂离子电池初始SEI膜的生长、负极体积膨胀导致SEI膜的断裂暴露电极表面的SEI膜再生长的副反应过程；负极SEI膜生长与断裂重构模型中，SEI膜形成反应的电流密度为：
,
,
,
其中，j SEI 是SEI膜形成反应的电流密度，a neg 是负极比表面积，F是法拉第常数，c EC 是负极表面EC的浓度，c EC,0是SEI层表面EC的浓度，δ film 是负极表面层的厚度，D EC 是EC在SEI膜中的扩散系数，k SEI 是SEI形成的反应速率常数，α c,SEI 是阴极电荷转移系数，R表示理想气体常数，T表示温度，f crack (x)是膨胀梯度，γ是SEI断裂重构生长校正系数，η SEI1 是SEI膜生长的过电势，η SEI2 是SEI断裂导致电极表面SEI重构的过电势，Φ s 为固相电势，Φ e 为电解液电势，R film 为负极表面层阻抗，U SEI 是SEI层形成反应的平衡电位，为0.4V，I是电流，λ limit 是SEI断裂重构随着负极表面层增厚的限制因子；
所述的负极锂的沉积与可逆溶解模型，用于模拟锂离子在负极过电位小于零时锂离子的沉积、过电位大于零时锂沉积层的可逆溶解的副反应过程；负极锂的沉积与可逆溶解模型中，锂电镀反应和锂电镀剥离反应的电流密度分别为：
,
,
,
,
其中，j LP 是锂电镀反应的电流密度，j SR 是锂电镀剥离反应的电流密度，k LP 是锂电镀的反应速率常数，c Li 是电镀锂的浓度，α a,Li 是阳极电荷转移系数，α c,Li 是阴极电荷转移系数，k SR 是锂电镀剥离的反应速率常数，η Li 是锂电镀和剥离反应的过电势，U Li 是锂离子沉积/溶解反应的平衡电位，为0V，ψ rev 是溶解校正系数，δ neg 是负极表面沉积层的厚度；
所述的正极CEI膜生长模型，用于模拟正极在较高电位下的电解质氧化形成类似SEI膜结构的致密界面层的副反应过程；正极CEI膜生长模型中，CEI膜形成反应的电流密度为：
,
,
其中，j CEI 是CEI形成反应的电流密度，a pos 是正极比表面积，k CEI 是CEI形成的反应速率常数，α a,CEI 是阳极电荷转移系数，η CEI 是CEI生长的过电势，δ CEI 是CEI层的厚度，E pos 表示正极电位，U CEI 是CEI层形成反应的平衡电位，为4.1V，R CEI 是正极表面CEI层阻抗；
所述的正负极活性材料损失模型，用于模拟电极在充放电循环中因疲劳效应与扩散诱导应力导致的活性材料损失的副反应过程；正负极活性材料损失模型中，正负极活性材料损失的体积分数用公式分别表示为：
,
,
,
,
,/>,
其中，t 是表征微分方程变量随时间的变化，ε s,pos 是正极活性材料体积分数，ε s,neg 是负极活性材料体积分数，d loss,pos 是循环过程中的正极活性材料损失系数，d loss,neg 是循环过程中的负极活性材料损失系数，k loss,pos1 是循环过程中正极活性材料损失率，k loss,pos2 是静置状态正极活性材料损失率，k loss,neg1 是循环过程中负极活性材料损失率，k loss,neg2 是静置状态负极活性材料损失率，E T,pos 是正极活性材料的弹性应变能，E stn,pos 是正极活性材料的标准弹性应变能，E T,neg 是负极活性材料的弹性应变能，E stn,neg 是负极活性材料的标准弹性应变能，β是极限弹性应变能与标准弹性应变能的比，E lim 是极限弹性应变能，E stn 是标准弹性应变能，E fatig 是受疲劳影响的杨氏模量，E是材料的杨氏模量，ζ fatig 是疲劳效应的影响变量；
步骤3：耦合电化学机理模型与多机制老化模型，得到锂离子电池的老化机理模型；
步骤4：基于所述老化机理模型计算锂离子电池在任意充放电循环次数下的循环状态初值，通过老化机理模型对循环状态初值进行迭代更新，得到每循环次数下循环状态初值的实时变化情况，用于预测锂离子电池的老化状态。
2.根据权利要求1所述的基于电化学模型的锂电池老化状态预测方法，其特征在于，步骤1中，通过对电池设计参数与试验进行参数辨识，得到锂离子电池内部电化学反应的动力学参数与热力学参数，所述动力学参数与热力学参数作为构建电化学机理模型的模型相关参数。
3.根据权利要求1所述的基于电化学模型的锂电池老化状态预测方法，其特征在于，步骤3中，多机制老化模型与电化学机理模型耦合时，多机制老化模型对电化学机理模型的影响因素包括：锂离子载量损失、电极表面层厚度增长、电极表面阻抗增加、电极孔隙率降低以及活性材料损失。
4.根据权利要求1或3所述的基于电化学模型的锂电池老化状态预测方法，其特征在于，步骤4中，所述的循环状态初值，包括：锂离子载量、正负极孔隙率、正负极表面层厚度、正负极阻抗以及正负极活性材料的体积分数；电池老化状态通过锂离子电池在充放电循环过程中发生的副反应对电化学机理模型参数进行更正，基于更正后的电化学机理模型参数进行电池老化状态的预测。
5.一种基于电化学模型的锂电池老化状态预测装置，其特征在于，包括电化学机理模型建立单元、多机制老化模型建立单元、老化机理模型建立单元、老化状态预测单元；
所述电化学机理模型建立单元用于基于锂离子电池的P2D模型，建立包含固相锂离子质量守恒方程、固相锂离子电荷守恒方程、电解质相锂离子质量守恒方程、电解质相锂离子电荷守恒方程以及电化学反应动力学方程的电化学机理模型；
所述多机制老化模型建立单元用于建立负极SEI膜生长与断裂重构模型、负极锂的沉积与可逆溶解模型、正极CEI膜生长模型以及正负极活性材料损失模型的多机制老化模型；
所述的负极SEI膜生长与断裂重构模型，用于模拟锂离子电池初始SEI膜的生长、负极体积膨胀导致SEI膜的断裂暴露电极表面的SEI膜再生长的副反应过程；负极SEI膜生长与断裂重构模型中，SEI膜形成反应的电流密度为：
,
,
,
其中，j SEI 是SEI膜形成反应的电流密度，a neg 是负极比表面积，F是法拉第常数，c EC 是负极表面EC的浓度，c EC,0是SEI层表面EC的浓度，δ film 是负极表面层的厚度，D EC 是EC在SEI膜中的扩散系数，k SEI 是SEI形成的反应速率常数，α c,SEI 是阴极电荷转移系数，R表示理想气体常数，T表示温度，f crack (x)是膨胀梯度，γ是SEI断裂重构生长校正系数，η SEI1 是SEI膜生长的过电势，η SEI2 是SEI断裂导致电极表面SEI重构的过电势，Φ s 为固相电势，Φ e 为电解液电势，R film 为负极表面层阻抗，U SEI 是SEI层形成反应的平衡电位，为0.4V，I是电流，λ limit 是SEI断裂重构随着负极表面层增厚的限制因子；
所述的负极锂的沉积与可逆溶解模型，用于模拟锂离子在负极过电位小于零时锂离子的沉积、过电位大于零时锂沉积层的可逆溶解的副反应过程；负极锂的沉积与可逆溶解模型中，锂电镀反应和锂电镀剥离反应的电流密度分别为：
,
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其中，j LP 是锂电镀反应的电流密度，j SR 是锂电镀剥离反应的电流密度，k LP 是锂电镀的反应速率常数，c Li 是电镀锂的浓度，α a,Li 是阳极电荷转移系数，α c,Li 是阴极电荷转移系数，k SR 是锂电镀剥离的反应速率常数，η Li 是锂电镀和剥离反应的过电势，U Li 是锂离子沉积/溶解反应的平衡电位，为0V，ψ rev 是溶解校正系数，δ neg 是负极表面沉积层的厚度；
所述的正极CEI膜生长模型，用于模拟正极在较高电位下的电解质氧化形成类似SEI膜结构的致密界面层的副反应过程；正极CEI膜生长模型中，CEI膜形成反应的电流密度为：
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其中，j CEI 是CEI形成反应的电流密度，a pos 是正极比表面积，k CEI 是CEI形成的反应速率常数，α a,CEI 是阳极电荷转移系数，η CEI 是CEI生长的过电势，δ CEI 是CEI层的厚度，E pos 表示正极电位，U CEI 是CEI层形成反应的平衡电位，为4.1V，R CEI 是正极表面CEI层阻抗；
所述的正负极活性材料损失模型，用于模拟电极在充放电循环中因疲劳效应与扩散诱导应力导致的活性材料损失的副反应过程；正负极活性材料损失模型中，正负极活性材料损失的体积分数用公式分别表示为：
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其中，t 是表征微分方程变量随时间的变化，ε s,pos 是正极活性材料体积分数，ε s,neg 是负极活性材料体积分数，d loss,pos 是循环过程中的正极活性材料损失系数，d loss,neg 是循环过程中的负极活性材料损失系数，k loss,pos1 是循环过程中正极活性材料损失率，k loss,pos2 是静置状态正极活性材料损失率，k loss,neg1 是循环过程中负极活性材料损失率，k loss,neg2 是静置状态负极活性材料损失率，E T,pos 是正极活性材料的弹性应变能，E stn,pos 是正极活性材料的标准弹性应变能，E T,neg 是负极活性材料的弹性应变能，E stn,neg 是负极活性材料的标准弹性应变能，β是极限弹性应变能与标准弹性应变能的比，E lim 是极限弹性应变能，E stn 是标准弹性应变能，E fatig 是受疲劳影响的杨氏模量，E是材料的杨氏模量，ζ fatig 是疲劳效应的影响变量；
所述老化机理模型建立单元用于耦合电化学机理模型与多机制老化模型，得到锂离子电池的老化机理模型；
所述老化状态预测单元用于基于所述老化机理模型计算锂离子电池在任意充放电循环次数下的循环状态初值，通过老化机理模型对循环状态初值进行迭代更新，得到每循环次数下循环状态初值的实时变化情况，用于预测锂离子电池的老化状态。
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