CN117133957A - 铁铬液流电池 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种铁铬液流电池，包括：电池电解液，所述电池电解液包括Fe2+、Cr3+、H+以及金属离子，其中所述金属离子包括Li+、Na+、K+和NH4 +中的至少一种；电池电极，包括电极材料和位于所述电极材料表面的催化剂，所述催化剂包括Pb和X，其中X包括Bi，In和Au中的至少一种。本发明的铁铬液流电池可以在不牺牲能量转化效率的前提下，使铁铬液流电池充放电过程无析氢副反应的发生，提升电解液循环稳定性，从而达到铁铬液流电池高效稳定运行的目的。
Description
技术领域
本发明属于液流电池领域，具体涉及一种铁铬液流电池。
背景技术
随着化石能源的不断消耗及环境污染日益严重，太阳能、风能等可再生能源受到广泛应用。然而这些可再生能源发电的不稳定性和不连续性制约了其进一步的发展。为提高可再生能源发电的电力品质和可靠性，规模储能技术是有效的解决方法之一。铁铬液流电池由于其具有系统能源和功率相互独立、响应速度快、安全可靠、循环寿命长、能量效率高等优点，而成为可再生能源发电等规模化储能中最具发展前景的技术之一。
作为铁铬液流电池的关键部件，电解液在很大程度上决定了电池的性能及稳定性。在实际运行过程中，铁铬液流电池一般采用含有铁离子和铬离子的盐酸水溶液，为提高电解液的电导率，通常会采用较高浓度的盐酸水溶液。然而由于负极电解液中铬离子反应的电极电位与析氢电位接近，较高的氢离子浓度会使充电过程中的析氢反应加剧，直接降低电池的性能。此外，铁铬液流电池通常采用较高的工作温度，又加剧了析氢反应，导致在多循环运行时，电池的容量衰减较快。更为紧要的是，氢的析出产生重大安全隐患。因此，无氢气析出显得尤其重要。
目前一些技术方案通过降低酸度来降低氢析出，但同时又会造成能量转化效率较低、电池综合性能差的问题。
发明内容
本发明技术方案要解决的技术问题是在不牺牲能量转化效率的前提下，使铁铬液流电池充放电过程无析氢副反应的发生，提升电解液循环稳定性，从而达到铁铬液流电池高效稳定运行的目的。
为解决上述技术问题，本发明技术方案提供一种铁铬液流电池，包括：电池电解液，所述电池电解液包括Fe2+、Cr3+、H+以及金属离子，其中所述金属离子包括Li+、Na+、K+和NH4 +中的至少一种；电池电极，包括电极材料和位于所述电极材料表面的催化剂，所述催化剂包括Pb和X，其中X包括Bi，In和Au中的至少一种。
可选的，所述催化剂包括：Pb 1～20mg/cm2；X 0.01～2mg/cm2。
可选的，所述催化剂包括：Pb 1～10mg/cm2；Bi或In 0.1～1.5mg/cm2；Au 0.01～0.1mg/cm2。
可选的，所述电池电解液为盐酸体系、氢溴酸体系、盐酸与氢溴酸混酸体系中的一种。
可选的，所述电池电解液包括：Fe2+ 0.5～2mol/L；Cr3+ 0.5～2mol/L；H+ 0.1～1mol/L；金属离子1.0～2.5mol/L。
可选的，所述电池电解液包括：Fe2+ 0.8～1.5mol/L；Cr3+ 0.8～1.5mol/L；H+ 0.2～0.8mol/L；金属离子1.0～1.8mol/L。
可选的，所述电极材料包括碳毡，且所述碳毡的氧化温度不超过1850℃。
可选的，提供所述K+的物质包括KCl、KNO3、K2SO4、KBr和CH3COOK中的至少一种，提供所述Na+的物质包括NaCl、NaNO3、Na2SO4、NaBr和CH3COONa中至少一种，提供所述Li+的物质包括LiCl、LiNO3、LiBr和CH3COOLi中的至少一种，提供所述NH4+的物质包括NH4Cl、NH4NO3、(NH4)2SO4、NH4Br和CH3COONH4中的至少一种。
可选的，所述电池电解液为负极电解液和/或正极电解液。
可选的，所述铁铬液流电池还包括：电池隔膜和双极板，其中所述电池隔膜的材料包括离子交换膜，所述双极板的材料包括石墨。
本发明的铁铬液流电池可以在不牺牲能量转化效率的前提下，在充放电过程中，无析氢副反应发生，提升了电解液循环稳定性，从而达到铁铬液流电池高效稳定运行的目的。
本发明的铁铬液流电池无氢气析出，避免了电解质再生，降低了维护费用，还可以避免安装再平衡电池，减少电堆1％的投资，同时还可以避免因氢气逸出至电池外空间后，导致操作安全性低的问题。
附图说明
图1为实施例1的铁铬液流电池的电压效率、库伦效率及能量效率的曲线图；
图2为实施例1的铁铬液流电池的充电容量和放电容量的曲线图；
图3为实施例2的铁铬液流电池的电压效率、库伦效率及能量效率的曲线图；
图4为实施例2的铁铬液流电池的充电容量和放电容量的曲线图；
图5为实施例3的铁铬液流电池的电压效率、库伦效率及能量效率的曲线图；
图6为实施例3的铁铬液流电池的充电容量和放电容量的曲线图；
图7为比较例1的铁铬液流电池的电压效率、库伦效率及能量效率的曲线图；
图8为比较例1的铁铬液流电池的充电容量和放电容量的曲线图；
图9为比较例2的铁铬液流电池的电压效率、库伦效率及能量效率曲线图；
图10为比较例2的铁铬液流电池的充电容量和放电容量的曲线图。
具体实施方式
为了使本领域技术领域人员更好地理解本申请中的技术方案，下面将结合下面结合实施例对本发明作进一步说明，显然，所描述的实施例仅仅是本申请一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本申请中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其它实施例，都应当属于本申请保护的范围。
铁铬液流电池采用含有铁离子和铬离子的盐酸水溶液作为电解液，为提高电解液的电导率，可以采用较高浓度的盐酸水溶液，同时为了改善铬离子在负极反应的可逆性较差的问题，提高能量转化效率，可以在负极上沉积催化剂。然而由于负极电解液中铬离子反应的电极电位与析氢电位接近，较高的氢离子浓度和催化剂的存在会使充电过程中产生氢析出，使电池的容量衰减(一般会衰减0.3％)，还会带来重大的安全隐患。一种解决办法是通过降低酸度、补充盐来降低氢析出，但是单纯的改变酸度来降低析氢量是没有意义的。当酸度在0.1～2.0mol/L时，固然可以降低氢析出，但能量转化效率很低，电池综合性能差；当酸度在2.0～3.0mol/L时，由于溶解度的关系，添加的无机盐很少(＜1mol/L)，对改变溶液电导率的影响不大。
鉴于此，本发明技术方案通过降低酸度来降低氢析出，同时在负极材料上沉积催化剂以提高Cr3+在负极的反应效率，使得铁铬液流电池在充放电过程无析氢副反应的发生，还能保持较高的能量转化效率。
本发明实施例的铁铬液流电池包括：电池电解液和电池电极，其中所述电池电解液包括Fe2+、Cr3+、H+以及金属离子，其中所述金属离子包括Li+、Na+、K+和NH4 +中的至少一种。所述电池电解液中各离子的浓度如下：Fe2+为0.5～2mol/L；Cr3+为0.5～2mol/L；H+为0.1～1mol/L；金属离子为1.0～2.5mol/L。其中H+的浓度较低，有利于降低氢析出，同时增加金属离子以弥补H+的浓度降低导致的电导率降低的缺陷。优选地，所述电池电解液中各离子的浓度如下：Fe2+为0.8～1.5mol/L；Cr3+为0.8～1.5mol/L；H+为0.2～0.8mol/L：金属离子为1.0～1.8mol/L。
虽然增加了金属离子后，可以弥补一部分电导率降低的缺陷，但是仍然无法全部弥补，本发明实施例进一步在电池电极上增加催化剂，进而提高电池效率。本发明实施例的电池电极包括电极材料和位于所述电极材料表面的催化剂，所述催化剂包括Pb和X，其中X包括Bi，In和Au中的至少一种，其中Pb的含量为1～20mg/cm2，X的含量为0.01～2mg/cm2。优选地，Pb的含量为1～10mg/cm2，Bi或In的含量为0.1～1.5mg/cm2，Au的含量为0.01～0.1mg/cm2。
在所述电极材料上形成催化剂层的方法可以是传统的电化学沉积法。
本发明实施例的电池电解液可以为盐酸体系、氢溴酸体系、盐酸与氢溴酸混酸体系中的一种。所述电池电解液可以作为负极电解液和/或正极电解液。所述电池电解液的使用温度为30～80℃，优选为50～65℃。
在所述电池电解液中，提供所述K+的物质可以包括KCl、KNO3、K2SO4、KBr和CH3COOK中的至少一种，提供所述Na+的物质可以包括NaCl、NaNO3、Na2SO4、NaBr和CH3COONa中至少一种，提供所述Li+的物质包括LiCl、LiNO3、LiBr和CH3COOLi中的至少一种，提供所述NH4+的物质包括NH4Cl、NH4NO3、(NH4)2SO4、NH4Br和CH3COONH4中的至少一种。
所述电极材料可以包括碳毡，且所述碳毡的氧化温度不超过1850℃，优选为1650～1800℃。
以下通过一些具体实例对本发明技术方案的铁铬液流电池作进一步说明。
实施例1
分别取80-100mL待测电解液作为电池正极电解液和负极电解液，组装成铁铬液流电池。所述待测电解液的组成包括：1.0mol/L的FeCl2、1.0mol/L的CrCl3、0.3mol/L的HCl及1.5mol/L的LiCl。其中，电池隔膜为离子交换膜86μm(采用上海锦新新材料-86，电导率为0.15S.cm-1；Fe3+的渗透率为2x10-5～4x10-5cm2/min)，电池隔膜的有效面积为50cm2，电池电极为石墨毡，且石墨毡的氧化温度为1800℃。通过传统电化学沉积的方式在石墨毡上分别沉积8.2mg/cm2的Pb、0.05mg/cm2的Au以及1.0mg/cm2的Bi，沉积的量可以通过电量精确控制，沉积后经漂洗、烘干。双极板为石墨板，电流密度为70～100mA/cm2。单电池在65℃条件下进行恒流充放电，截止电压为0.7V～1.25V，利用VSP-300电化学工作站，进行电池充放电循环测试，观察系统效率、容量衰减等性能参数变化情况及析氢情况，析氢情况通过在负极储罐安装压力传感器，测量负极吸氢量获得，测试结果见表1。图1为本实施例铁铬液流电池的电压效率、库伦效率及能量效率的曲线图。图2为本实施例铁铬液流电池的充电容量和放电容量的曲线图。
实施例2
分别取80-100mL待测电解液作为电池正极电解液和负极电解液，组装成铁铬液流电池。所述待测电解液的组成包括：1.0mol/L的FeCl2、1.0mol/L的CrCl3、0.3mol/L的HCl及1.5mol/L的KCl。其中，电池隔膜为离子交换膜86μm(采用上海锦新新材料-86，电导率为0.15S.cm-1；Fe3+的渗透率为2x10-5～4x10-5cm2/min)，电池隔膜的有效面积为50cm2，电池电极为石墨毡，且石墨毡的氧化温度为1800℃。通过传统电化学沉积的方式在石墨毡上分别沉积5.3mg/cm2的Pb和0.5mg/cm2的In，沉积的量可以通过电量精确控制，沉积后经漂洗、烘干。双极板为石墨板，电流密度为70～100mA/cm2。单电池在65℃条件下进行恒流充放电，截止电压为0.7V～1.25V，利用VSP-300电化学工作站，进行电池充放电循环测试，观察系统效率、容量衰减等性能参数变化情况及析氢情况，析氢情况通过在负极储罐安装压力传感器，测量负极吸析氢量获得，测试结果见表1。图3为本实施例铁铬液流电池的电压效率、库伦效率及能量效率的曲线图。图4为本实施例铁铬液流电池的充电容量和放电容量的曲线图。
实施例3
分别取80-100mL待测电解液作为电池正极电解液和负极电解液，组装成铁铬液流电池。所述待测电解液的组成包括：1.0mol/L的FeCl2、1.0mol/L的CrCl3、0.8mol/L的HCl及1.0mol/L的NaCl。其中，电池隔膜为离子交换膜86μm(采用上海锦新新材料-86，电导率为0.15S.cm-1；Fe3+的渗透率为2x10-5～4x10-5cm2/min)，电池隔膜的有效面积为50cm2，电池电极为石墨毡，且石墨毡的氧化温度为1900℃。通过传统电化学沉积的方式在石墨毡上分别沉积10.3mg/cm2的Pb和1.5mg/cm2的Bi，沉积的量可以通过电量精确控制，沉积后经漂洗、烘干。双极板为石墨板，电流密度为70～100mA/cm2。单电池在65℃条件下进行恒流充放电，截止电压为0.7V～1.25V，利用VSP-300电化学工作站，进行电池充放电循环测试，观察系统效率、容量衰减等性能参数变化情况及析氢情况，析氢情况通过在负极储罐安装压力传感器，测量负极吸氢量获得，测试结果见表1。图5为本实施例铁铬液流电池的电压效率、库伦效率及能量效率的曲线图。图6为本实施例铁铬液流电池的充电容量和放电容量的曲线图。
比较例1
分别取80-100mL待测电解液作为电池正极电解液和负极电解液，组装成铁铬液流电池。所述待测电解液的组成包括：1.0mol/L的FeCl2、1.0mol/L的CrCl3和3mol/L的HCl。其中，电池隔膜为86μm离子交换膜(采用上海锦新新材料-86，电导率为0.15S.cm-1；Fe3+的渗透率为2x10-5～4x10-5cm2/min)，电池隔膜的有效面积为50cm2，电池电极为石墨毡，且石墨毡的氧化温度为2100℃。通过传统电化学沉积的方式在石墨毡上分别沉积8.2mg/cm2的Pb和1mg/cm2的Bi，沉积的量可以通过电量精确控制，沉积后经漂洗、烘干。双极板为石墨板，电流密度为70～100mA/cm2。单电池在65℃条件下进行恒流充放电，截止电压为0.7V～1.25V，利用VSP-300电化学工作站，进行电池充放电循环测试，观察系统效率、容量衰减等性能参数变化情况及析氢情况，析氢情况通过在负极储罐安装压力传感器，测量负极吸氢量获得，测试结果见表1。图7为本比较例铁铬液流电池的电压效率、库伦效率及能量效率的曲线图。图8为本比较例铁铬液流电池的充电容量和放电容量的曲线图。
比较例2
分别取80-100mL待测电解液作为电池正极电解液和负极电解液，组装成铁铬液流电池。所述待测电解液的组成包括：1.0mol/L的FeCl2、1.0mol/L的CrCl3、0.3mol/L的HCl及1.5mol/L的KCl。其中，电池隔膜为86μm离子交换膜(采用上海锦新新材料-86，电导率为0.15S.cm-1；Fe3+的渗透率为2x10-5～4x10-5cm2/min)，电池隔膜的有效面积为50cm2，电池电极为石墨毡，且石墨毡的氧化温度为1850℃。通过传统电化学沉积的方式在石墨毡上分别沉积6.3mg/cm2的Pb，沉积的量可以通过电量精确控制，沉积后经漂洗、烘干。双极板为石墨板，电流密度为70～100mA/cm2。单电池在65℃条件下进行恒流充放电，截止电压为0.7V～1.25V，利用VSP-300电化学工作站，进行电池充放电循环测试，观察系统效率、容量衰减等性能参数变化情况及析氢情况，析氢情况通过在负极储罐安装压力传感器，测量负极吸氢量获得，测试结果见表1。图9为本比较例铁铬液流电池的电压效率、库伦效率及能量效率曲线图。图10为本比较例铁铬液流电池的充电容量和放电容量的曲线图。
表1实施例和比较例的测试结果
本发明虽然已以较佳实施方式公开如上，但其并不是用来限定本发明，任何本领域技术人员在不脱离本发明的精神和范围内，都可以利用上述揭示的方法和技术内容对本发明技术方案做出可能的变动和修改，因此，凡是未脱离本发明技术方案的内容，依据本发明的技术实质对以上实施方式所作的任何简单修改、等同变化及修饰，均属于本发明技术方案的保护范围。
Claims (10)
1.一种铁铬液流电池，其特征在于，包括：
电池电解液，所述电池电解液包括Fe2+、Cr3+、H+以及金属离子，其中所述金属离子包括Li+、Na+、K+和NH4 +中的至少一种；
电池电极，包括电极材料和位于所述电极材料表面的催化剂，所述催化剂包括Pb和X，其中X包括Bi，In和Au中的至少一种。
2.如权利要求1所述的铁铬液流电池，其特征在于，所述催化剂包括：
Pb 1～20mg/cm2；
X 0.01～2mg/cm2。
3.如权利要求2所述的铁铬液流电池，其特征在于，所述催化剂包括：
Pb 1～10mg/cm2；
Bi或In 0.1～1.5mg/cm2；
Au 0.01～0.1mg/cm2。
4.如权利要求1所述的铁铬液流电池，其特征在于，所述电池电解液为盐酸体系、氢溴酸体系、盐酸与氢溴酸混酸体系中的一种。
5.如权利要求1所述的铁铬液流电池，其特征在于，所述电池电解液包括：
6.如权利要求1所述的铁铬液流电池，其特征在于，所述电池电解液包括：
7.如权利要求1所述的铁铬液流电池，其特征在于，所述电极材料包括碳毡，且所述碳毡的氧化温度不超过1850℃。
8.如权利要求1所述的铁铬液流电池，其特征在于，提供所述K+的物质包括KCl、KNO3、K2SO4、KBr和CH3COOK中的至少一种，提供所述Na+的物质包括NaCl、NaNO3、Na2SO4、NaBr和CH3COONa中至少一种，提供所述Li+的物质包括LiCl、LiNO3、LiBr和CH3COOLi中的至少一种，提供所述NH4 +的物质包括NH4Cl、NH4NO3、(NH4)2SO4、NH4Br和CH3COONH4中的至少一种。
9.如权利要求1所述的铁铬液流电池，其特征在于，所述电池电解液为负极电解液和/或正极电解液。
10.如权利要求1所述的铁铬液流电池，其特征在于，所述铁铬液流电池还包括：电池隔膜和双极板，其中所述电池隔膜的材料包括离子交换膜，所述双极板的材料包括石墨。
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