CN117110412A - 一种氖同位素比值质量歧视效应校准的方法 - Google Patents

一种氖同位素比值质量歧视效应校准的方法 Download PDF

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Abstract

本发明涉及同位素测量领域,特别是涉及一种氖同位素比值质量歧视效应校准的方法,包括提供N种不同气体信号量的标准气体(空气),采用质谱仪分别测试N种标准气体(空气)中的20Ne和22Ne,将S1步骤中的N个数据组,采用数学拟合方法获得函数方程(20Ne/22Ne)air20Ne/22Ne=A(22Ne)+B,提供测试样品,采用质谱仪测试样品中20Nesample22Nesample,令式22Ne与22Nesample相等获得函数方程(20Ne/22Ne)air(sample)=A(22Nesample)+B,根据D=(20Ne/22Ne)air(sample)/(20Ne/22Ne)standard获得质量歧视因子,根据(20Ne/22Ne)sample real=(20Nesample/22Nesample)/D获得样品真实值。本发明方法通过标气的校准实验来消除或者说尽可能的减小样品测量时因气体信号量导致质量歧视效应不同带来的影响。

Description

一种氖同位素比值质量歧视效应校准的方法
技术领域
本发明涉及同位素测量领域,特别是涉及一种氖同位素比值质量歧视效应校准的方法。
背景技术
氖(Ne)具有三种同位素,20Ne、21Ne和22Ne,其相对简单的同位素分馏过程和易于区分的端元特征使得氖同位素被广泛应用于地壳、地幔、行星、大气、太阳风、宇宙射线等端元的识别。由此,对氖同位素更高精度的测量方法需要被开发,苏菲等开发了一种Ne气同位素测量方法,主要针对稀有气体质谱仪静态测量时40Ar2+20Ne+的干扰提出了相关的校准和解决方案;等开发了一种高精度测量21Ne的方法,主要针对稀有气体质谱仪静态测量时20NeH+21Ne+测量时的干扰提出了相关的校准和解决方案,目前缺乏一种方法对稀有气体质谱仪测量本身导致的质量歧视效应进行校准。
发明内容
鉴于以上所述现有技术中存在不足,本发明的目的在于提供一种氖同位素比值质量歧视效应校准的方法,通过标准气体(空气)的校准实验来消除或者说尽可能的减小样品测量时质量歧视效应不同带来的影响。
为实现上述目的及其他相关目的,本发明提供一种氖同位素比值质量歧视效应校准的方法,包括如下步骤:
S1、提供N种不同气体信号量的标准气体,采用质谱仪分别测试N种标准气体(空气)中的20Ne和22Ne,获得N个数据组,N为大于3的整数;
S2、将S1步骤中的N个数据组,采用数学拟合方法获得如式(1)所示的函数方程;
(20Ne/22Ne)air20Ne/22Ne=A(22Ne)+B(1),其中A、B均为常数;
S3、提供测试样品,采用质谱仪测试样品中20Nesample22Nesample
S4、令式(1)中的22Ne与22Nesample相等,获得如式(2)所示的函数方程:
(20Ne/22Ne)air(sample) = A(22Nesample)+B (2)
S5、根据式(3)获得质量歧视因子:
D=(20Ne/22Ne)air(sample)/(20Ne/22Ne)standard(3),其中,(20Ne/22Ne)standard为标准(空气)中20Ne和22Ne同位素的丰度比;
S6、根据式(4)获得样品真实值;
(20Ne/22Ne)sample real=(20Nesample/22Nesample)/D (4)。
在本发明一些实施方式中,还包括如下步骤:
S7、计算式(1)所示函数方程的均方根误差RMSE;
S8、根据式(5)获得误差百分比:
Error(20Ne/22Ne)sample real(%)=RMSE/(20Ne/22Ne)air(sample)*100。
在本发明一些实施方式中,N种不同气体信号量的标准气体对应获得22Ne的信号量为3000~200000cps;20Ne的信号量为30000~2000000cps(不可超过电子倍增器的测量极限)。
在本发明一些实施方式中,步骤S1中,20Ne为扣除本底后的信号量;
在本发明一些实施方式中,20Ne为扣除本底后并对40Ar2+进行校准后的信号量,为方便区分,进行如上扣除本底和校准后的20Ne在本申请具体实施例中用20Ne*表示。
在本发明一些实施方式中,步骤S1中,22Ne为扣除本底后的信号量,为方便区分,进行如上扣除本底后的22Ne本申请具体实施例中用22Ne*表示。
在本发明一些实施方式中,20Nesample为扣除本底后的信号量;22Nesample为扣除本底后的信号量,仍用22Nesample表示。
在本发明一些实施方式中,20Nesample为扣除本底后并对40Ar2+进行校准后的信号量,仍用20Nesample表示。
在本发明一些实施方式中,所述数学拟合方法为最小二乘法。
在本发明一些实施方式中,质谱仪的离子源选用Nier型离子源。
在本发明一些实施方式中,所述标准气体为空气。
本发明第二方面提供一种计算机可读存储介质,其上存储有计算机程序,所述程序被处理器执行时实现所述的氖同位素比值质量歧视效应校准的方法。
本发明第三方面提供一种终端,包括:处理器和存储器,所述存储器用于存储计算机程序,所述处理器用于执行所述存储器存储的计算机程序,以使所述终端执行所述的所述的氖同位素比值质量歧视效应校准的方法。
附图说明
图1显示为本发明实施例所述的氖同位素比值质量歧视效应校准的方法的标准流程图。
图2显示为本发明实施例所述的22Ne*-(20Ne*/22Ne*)air的函数方程。
图3显示为本发明实施例应用于氖同位素比值质量歧视效应校准的方法的终端示意图。
图中标记:
100 激光测量终端
101 处理器
102 存储器
1021 操作系统
1022 应用程序
103 网络接口
104 用户接口
105 总线系统
具体实施方式
本发明发明人基于高精度测量氖同位素的目标,经过探索研究发现稀有气体质谱仪往往采用对气体压力敏感的Nier型离子源,这使得Ne同位素在测量时可能因为气体压力的影响发生质量歧视效应(测量值可能会因为轻离子或重离子的损失而“偏离”真实值),这种现象在使用电子倍增器进行测量时尤为显著,而大多数岩石或矿物样品均采用电子倍增器进行测量。如果标准气体(通常为空气)和样品的氖同位素测量气体压力存在显著差异,那么该质量歧视效应将会显著影响样品20Ne/22Ne比值真实值的校准,进而影响样品端元特征的确定和区分。在测量一系列未知样品(岩石、矿物等)时,样品和样品间氖存在气体压力的差异是普遍的,如果采用统一的标气气体压力,对于样品和标气气体不匹配的情况,其最终校准结果将导致样品测量结果偏离真实值。由于无法预知待测样品的气体压力,故本发明旨在提出一种氖同位素比值质量歧视效应校准的方法,使得通过标准气体(空气)的校准实验来尽可能消除和减小样品测量时质量歧视效应不同带来的影响。在此基础上完成了本发明。
本发明第一方面提供一种氖同位素比值质量歧视效应校准的方法,包括如下步骤:
S1、提供N种不同气体信号量的标准气体,采用质谱仪分别测试N种标准气体(空气)中的20Ne和22Ne,获得N个数据组,N为大于3的整数;
其中,不同气体压力(信号量)的标准气体的氖气通过纯化系统的控制获取,氖气在稀有气体质谱仪测量前,往往要进行氖气的纯化和分离,该过程在稀有气体纯化系统上进行(该过程为现有技术,例如参考微量陨石激光熔样稀有气体测定方法)。具体的,纯化系统通常由多级的气动阀门或手动阀控制,而标准气体的气体压力和纯化系统阀门与阀门间的体积已知,这使得氖气的分离量可以通过阀门进行控制,并且纯化系统配备有分子泵和离子泵,通过泵的抽送和阀门的配合可以进一步实现氖气的稀释。
在一优选实施例中,对不同气体压力的氖气用质谱仪的电子倍增器分别进行氖同位素(20Ne、21Ne和22Ne)的测量,各同位素在质谱仪的测量结果中以CPS表示(Counts persecond,每秒计数)信号量。为了增加测试精准度对氖的所有同位素均进行本底的扣除,本底为不进入标准气体(空气)时,质谱仪电子倍增器测量的氖同位素,因质谱仪虽处于10-7Pa以下的超高真空,但并非绝对真空,因此存在漏率,漏率是指在已知漏泄处两侧压差的情况下,单位时间内流过漏泄处的给定温度的干燥气体量。特别的,对20Ne同位素在进行本底扣除后,需进行CN107037112 B中所述的方法对40Ar2+加以校准,结果以20Ne*表示。22Ne*在本实例中表示为22Ne测量结果扣除本底后的结果。随后计算获得不同气体信号量的氖气的(20Ne*/22Ne*)air比值的校准测量值(20Ne*/22Ne*)air=20Ne*/22Ne*。值得说明的是,以上的结果尽可能保证有10个数据点以上,及N优选10或大于10。
在一优选实施例中,N种不同气体信号量的标准气体(空气)对应获得的20Ne的信号量为3000~200000cps,22Ne的信号量为30000~2000000cps,即在静态测量条件下,某同位素Cps计数可以等效为质谱仪中某同位素的压力高低。N种不同标准气体使得各个20Ne的信号量相差至少1个数量级、使得各个22Ne信号量相差至少1个数量级。
S2、将S1步骤中的N个数据组,采用数学拟合方法获得如式(1)所示的函数方程;
(20Ne/22Ne)air20Ne/22Ne=A(22Ne)+B (1),
其中A、B均为常数,和拟合数据相关。
值得说明的是,当20Ne同位素在进行本底扣除后,需进行CN107037112 B中所述的方法对40Ar2+加以校准后,用20Ne*表示,22Ne扣除本底后用22Ne*表示,具体的,如下:将不同气体信号量的氖气对应的22Ne*作为x轴和其对应的(20Ne*/22Ne*)air比值的作为y轴进行投图,作图软件采用Datagraph,我们对不同气体信号量的氖气对应的22Ne*和其对应的(20Ne*/22Ne*)air比值进行数学方法线性最小二乘法拟合,通过最小化误差的平方和寻找数据的最佳函数匹配拟合函数,由此获得了(20Ne*/22Ne*)air比值关于22Ne*信号量的线性表达式,(20Ne*/22Ne*)air=A(22Ne*)+B。
S3、提供测试样品,采用质谱仪测试样品中20Nesample22Nesample
具体的,在获取了(20Ne*/22Ne*)air比值关于22Ne*信号量的线性表达式和均方根误差后,对于样品测量获取的20Ne同位素,在进行CN107037112 B中所述的方法和扣除本底后得到了20Nesample,通过和样品的22Nesample同位素(扣除22Ne本底)作比得到了(20Ne/22Ne)sample比值。
S4、令式(1)中的22Ne*与22Nesample相等,获得如式(2)所示的函数方程:
(20Ne/22Ne)air(sample)=A(22Nesample)+B (2)
具体的,将样品的22Nesample值,代入由步骤S2获得的标准气体拟合的线性函数关系中22Ne*的位置:(20Ne*/22Ne*)air=A(22Ne*)+B,得到和(22Ne)sample信号量相同时,标准气体(空气)对应的理论预测的仪器测量校准后的(20Ne/22Ne)air(sample)比值。
S5、根据式(3)获得质量歧视因子:
D=(20Ne/22Ne)air(sample)/(20Ne/22Ne)standard(3),其中,(20Ne/22Ne)standard为标准气体(空气)中20Ne和22Ne同位素的丰度比。
具体的,根据国际纯化学和应用化学联合会公布的气体(空气)中20Ne和22Ne同位素(标准值)的丰度作比,得到空气的标准值(20Ne/22Ne)standard真实值为9.78。
S6、根据式(4)获得样品真实值;
(20Ne/22Ne)sample real=(20Nesample/22Nesample)/D (4)
S7、计算式(1)所示函数方程的均方根误差RMSE(Root Mean Square Error),RMSE是残差(预测误差)的标准偏差。
S8、根据式(5)获得误差百分比:
Error(20Ne/22Ne)sample real(%)=RMSE/(20Ne/22Ne)air(sample)*100。
如上,本发明提供的氖同位素比值质量歧视效应校准的方法能够在现有的仪器和质谱仪参数的基础上,仅通过不同气体信号量的标准气体测量就通过分析和数学方法消除和减小了由于样品和标气由于气体信号量不同导致测量时质量歧视效应不同带来的影响,并考虑了质量歧视效应引入的误差,保证了样品(20Ne/22Ne)sample real结果的可靠性。
再次说明,在本发明中,20Ne*表示不同气体信号量的标准气体(空气),扣除完本底,校准完40Ar2+后的结果;(20Ne*/22Ne*)air表示不同气体信号量的标准气体(空气)的测量校准值20Ne*22Ne*的比值;拟合函数指(20Ne*/22Ne*)air=A(22Ne*)+B,均方根误差指拟合RMSE值;20Nesample22Nesample表示样品,扣除完本底,校准完40Ar2+后的结果;(20Ne/22Ne)sample表示样品的测量校准值20Nesample22Nesample的比值;(20Ne/22Ne)air(sample)表示根据(20Ne*/22Ne*)air=A(22Ne*)+B求得的和样品气体量对应的标准气体(空气)的理论预测的仪器测量校准后的值;D表示质量歧视因子;(20Ne/22Ne)sample real表示样品校准完质量歧视效应后的真实值。在本申请中不同气体信号量的标准气体(空气)中所述的信号量为实验中电子倍增器得到的信号量,且不同信号量的标准气体(空气)对应为不同压力的标准气体(空气)。
本发明第二方面提供一种计算机可读存储介质,其上存储有计算机程序,所述程序被处理器执行时实现如本发明第一方面所提供的氖同位素比值质量歧视效应校准的方法。
本发明第三方面提供一种终端,包括:处理器和存储器,所述存储器用于存储计算机程序,所述处理器用于执行所述存储器存储的计算机程序,以使所述终端执行本发明第一方面所提供的氖同位素比值质量歧视效应校准的方法。
就进行氖同位素比值质量歧视效应校准的方法终端硬件结构而言,请参阅图3,终端100的一个可选的硬件结构示意图,该终端100可以是移动电话、计算机设备、平板设备、个人数字处理设备、工厂后台处理设备等。终端100包括:至少一个处理器101、存储器102、至少一个网络接口103和用户接口104。装置中的各个组件通过总线系统105耦合在一起。可以理解的是,总线系统105用于实现这些组件之间的连接通信。总线系统105除包括数据总线之外,还包括电源总线、控制总线和状态信号总线。
其中,用户接口104可以包括显示器、键盘、鼠标、轨迹球、点击枪、按键、按钮、触感板或者触摸屏等。可以理解,存储器102可以是易失性存储器或非易失性存储器,也可包括易失性和非易失性存储器两者。其中,非易失性存储器可以是只读存储器(ROM,Read OnlyMemory)、可编程只读存储器(PROM,Programmable Read-Only Memory),其用作外部高速缓存。通过示例性但不是限制性说明,许多形式的RAM可用,例如静态随机存取存储器(SRAM,StaticRandom Access Memory)、同步静态随机存取存储器(SSRAM,Synchronous StaticRandomAccess Memory)。本发明实施例描述的存储器旨在包括但不限于这些和任意其它适合类别的存储器。
本发明实施例中的存储器102用于存储各种类别的数据以支持终端100的操作。这些数据的示例包括:用于在终端100上操作的任何可执行程序,如操作系统1021和应用程序1022;操作系统1021包含各种系统程序,例如框架层、核心库层、驱动层等,用于实现各种基础业务以及处理基于硬件的任务。应用程序1022可以包含各种应用程序,例如媒体播放器(MediaPlayer)、浏览器(Browser)等,用于实现各种应用业务。实现本发明实施例提供的内镜检测肿物大小的激光测量方法可以包含在应用程序1022中。
上述本发明实施例揭示的方法可以应用于处理器101中,或者由处理器101实现。处理器101可能是一种集成电路芯片,具有信号的处理能力。在实现过程中,上述方法的各步骤可以通过处理器101中的硬件的集成逻辑电路或者软件形式的指令完成。上述的处理器101可以是通用处理器、数字信号处理器(DSP,Digital Signal Processor),或者其他可编程逻辑器件、分立门或者晶体管逻辑器件、分立硬件组件等。处理器101可以实现或者执行本发明实施例中的公开的各方法、步骤及逻辑框图。通用处理器101可以是微处理器或者任何常规的处理器等。结合本发明实施例所提供的配件优化方法的步骤,可以直接体现为硬件译码处理器执行完成,或者用译码处理器中的硬件及软件模块组合执行完成。软件模块可以位于存储介质中,该存储介质位于存储器,处理器读取存储器中的信息,结合其硬件完成前述方法的步骤。
在示例性实施例中,终端100可以被一个或多个应用专用集成电路(ASIC,Application Specific Integrated Circuit)、DSP、可编程逻辑器件(PLD,ProgrammableLogic Device)、复杂可编程逻辑器件(CPLD,Complex Programmable LogicDevice),用于执行前述方法。
以下通过特定的具体实例说明本发明的实施方式,本领域技术人员可由本说明书所揭露的内容轻易地了解本发明的其他优点与功效。本发明还可以通过另外不同的具体实施方式加以实施或应用,本说明书中的各项细节也可以基于不同观点与应用,在没有背离本发明的精神下进行各种修饰或改变。
实施例1
S1、通过阀门和分子泵,离子泵的协同工作,获取了20组不同气体信号量的标准气体(空气)的氖,经过质谱仪测量,本底的扣除和对20Ne同位素在进行本底扣除后,进行CN107037112B中所述的方法对40Ar2+的校准后,得到了不同信号量的22Ne*和其信号量对应的(20Ne*/22Ne*)air比值,数据结果如表1所示:
表1
No. 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10
22Ne* 2.10E+05 2.09E+05 1.09E+05 9.87E+03 4.39E+04 4.90E+03 9.97E+03 3.68E+03 3.12E+03 1.87E+03
20Ne*/22Ne* 8.87 8.90 9.26 9.67 9.46 9.66 9.63 9.67 9.63 9.77
No. 11 12 13 14 15 16 17 18 19 20
22Ne* 6.07E+03 8.64E+04 2.05E+05 1.68E+05 4.39E+04 4.24E+04 2.01E+05 1.99E+05 1.98E+05 1.98E+05
20Ne*/22Ne* 9.67 9.36 8.94 9.08 9.52 9.53 8.95 8.94 8.97 8.98
S2、将步骤S1中20组不同气体信号量的氖气对应的22Ne*作为x轴和其对应的(20Ne*/22Ne*)air比值的作为y轴进行投图,投图软件采用Datagraph,投图结果如图2所示:
对不同气体信号量的氖气对应的22Ne*和其对应的(20Ne*/22Ne*)air比值进行数学方法线性最小二乘法(least squares method)拟合,由此获得了(20Ne*/22Ne*)air比值关于22Ne信号量的线性表达式,(20Ne*/22Ne*)air=-3.70069e-6(22Ne*)+9.68439,并计根据计算了拟合均方根偏差RMSE=0.0324122
S3、以样品18的测量值扣除本底并对20Ne进行CN107037112 B中所述的方法对40Ar2 +的校准后的得到的20Nesample22Nesample结果为例。样品18:20Nesample=1.77E+05 22Nesample=1.41E+04,求得样品18的测量校准值为(20Ne/22Ne)sample=12.55,将22Nesample=1.41E+04代入(20Ne*/22Ne*)air=-3.70069e-6(22Ne*)+9.68439;
求得(20Ne/22Ne)air(sample)=9.63;
S4、根据步骤S3求得的样品18的22Nesample气体量(1.41E+04)对应的标准气体(空气)的理论预测的仪器测量校准后的值(20Ne/22Ne)air(sample)=9.63和国际纯化学和应用化学联合会公布的标准空气中(20Ne/22Ne)standard的比值(9.78)作比得到样品18的质量歧视校准因子D为:
D=(20Ne/22Ne)air(sample)/(20Ne/22Ne)standard=9.63/9.78=0.985
S5、根据步骤S3得到的样品18的测量校准值(20Ne/22Ne)sample=12.55,和根据步骤S4得到的样品18的质量歧视校准因子D作比得到样品18进行质量歧视效应校准后的样品18的真实值为:
(20Ne/22Ne)sample real=(20Ne/22Ne)sample/D=12.55/0.985=12.74
相应的,根据样品18的真实值和步骤S2中计算给出的拟合均方根偏差RMSE计算得到了样品18的真实值的误差百分比为:
Error(20Ne/22Ne)sample real(%)=RMSE/(20Ne/22Ne)air(sample)=0.0324122/9.63*100=0.34%;
最终的样品18的真实值(20Ne/22Ne)sample real可表示为12.74±0.04。
如果我们用样品和标准气体信号量不匹配的常规方式来进行质量歧视效应的校准,以标准气体(空气)22Ne*=2.0e+5信号量为例,(20Ne*/22Ne*)air=8.94,将最终样品18的(20Ne/22Ne)sample real值为13.73,这种忽略不同气体信号量导致的质量歧视效应不同的常规校准方式,将使得样品的校准结果偏离真实值约10%。
值得说明的是,本申请首次通过标准气体(空气)的校准实验来尽可能消除和减小样品测量时质量歧视效应不同带来的影响,采用如CN107037112 B中所述的方法对40Ar2+加以校准的目的在于使得测试结果更加准确。
综上所述,本发明通过标气的校准实验来消除或者说尽可能的减小样品测量时质量歧视效应不同带来的影响
上述实施例仅例示性说明本发明的原理及其功效,而非用于限制本发明。任何熟悉此技术的人士皆可在不违背本发明的精神及范畴下,对上述实施例进行修饰或改变。因此,举凡所属技术领域中具有通常知识者在未脱离本发明所揭示的精神与技术思想下所完成的一切等效修饰或改变,仍应由本发明的权利要求所涵盖。

Claims (10)

1.一种氖同位素比值质量歧视效应校准的方法,包括如下步骤:
S1、提供N种不同气体信号量的标准气体(空气),采用质谱仪分别测试N种标准气体(空气)中的20Ne和22Ne,获得N个数据组,N为大于3的整数;
S2、将S1步骤中的N个数据组,采用数学拟合方法获得如式(1)所示的函数方程;
(20Ne/22Ne)air20Ne/22Ne=A(22Ne)+B(1),其中A、B均为常数;
S3、提供测试样品,采用质谱仪测试样品中20Nesample22Nesample
S4、令式(1)中的22Ne与22Nesample相等,获得如式(2)所示的函数方程:
(20Ne/22Ne)air(sample) = A(22Nesample)+B (2)
S5、根据式(3)获得质量歧视因子:
D=(20Ne/22Ne)air(sample)/(20Ne/22Ne)standard(3),其中,(20Ne/22Ne)standard为标准气体(空气)中20Ne和22Ne同位素的丰度比;
S6、根据式(4)获得样品真实值;
(20Ne/22Ne)samplereal=(20Nesample/22Nesample)/D (4)。
2.根据权利要求1所述的氖同位素比值质量歧视效应校准的方法,其特征在于,还包括如下步骤:
S7、计算式(1)所示函数方程的均方根误差RMSE;
S8、根据式(5)获得误差百分比:
Error(20Ne/22Ne)samplereal(%)=RMSE/(20Ne/22Ne)air(sample)*100。
3.根据权利要求1所述的氖同位素比值质量歧视效应校准的方法,其特征在于,N种不同气体信号量的标准气体(空气)对应获得的22Ne的信号量为3000~200000cps,20Ne的信号量为30000~2000000cps。
4.根据权利要求1所述的氖同位素比值质量歧视效应校准的方法,其特征在于,步骤S1中,20Ne为扣除本底后的信号量;22Ne为扣除本底后的信号量。
5.根据权利要求4所述的氖同位素比值质量歧视效应校准的方法,其特征在于,20Ne为扣除本底后并对40Ar2+进行校准后的信号量。
6.根据权利要求1所述的氖同位素比值质量歧视效应校准的方法,其特征在于,20Nesample为扣除本底后的信号量;22Nesample为扣除本底后的信号量。
7.根据权利要求6所述的氖同位素比值质量歧视效应校准的方法,其特征在于,20Nesample为扣除本底后并对40Ar2+进行校准后的信号量。
8.根据权利要求1所述的氖同位素比值质量歧视效应校准的方法,其特征在于,还包括如下技术特征中的至少一项:
a1)所述数学拟合方法为最小二乘法;
a2)质谱仪的离子源选用Nier型离子源;
a3)所述标准气体为空气。
9.一种计算机可读存储介质,其上存储有计算机程序,其特征在于,所述程序被处理器执行时实现如权利要求1-8任一权利要求所述的氖同位素比值质量歧视效应校准的方法。
10.一种终端,包括:处理器和存储器,所述存储器用于存储计算机程序,所述处理器用于执行所述存储器存储的计算机程序,以使所述终端执行如1-8任一权利要求所述的氖同位素比值质量歧视效应校准的方法。
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