CN117063099A - 多层光学膜 - Google Patents

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罗伯特·L·布劳特
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Abstract

一种多层光学膜，该多层光学膜包括多个光学重复单元。该光学重复单元中的每个光学重复单元包括至少四个依次布置的第一层至第四层，该第一层至该第四层包括具有相应的f比率f1和f3的第一层和第三层。该光学膜具有反射峰值高度为Rp1的一阶反射带，并且任何二阶反射带具有反射峰值高度Rp2，其中Rp1/Rp2≥5。当f比率f1和f3中的至少一者连续变化0.2时，Rp1/Rp2可保持至少为5。该第二层和该第四层中的每一者的厚度可比该第一层和该第三层中每一者的厚度小，且为该第一层和该第三层中每一者的厚度的至多1/2，或该第一层和该第三层中的同一者的厚度可与每个其他层的厚度相差至少1.5倍。

Description

多层光学膜
背景技术
多层光学膜可包括被布置成光学重复单元的聚合物层叠堆。多层光学膜可为反射偏振器或反射镜。
发明内容
本说明书整体涉及多层光学膜，该多层光学膜具有设置在大于约600nm或大于约700nm波长处的一阶反射带。该光学膜可包括多个光学重复单元，其中每个光学重复单元包括至少四个单独层。光学重复单元可被配置为使得抑制一阶反射带的二阶谐波。
在本说明书的一些方面，提供了包括多个光学重复单元的多层光学膜。该多个光学重复单元中的光学重复单元的总数大于约10。该光学重复单元中的每个光学重复单元可包括至少四个依次布置的第一单独层至第四单独层。对于该光学重复单元中的每个光学重复单元，该第一单独层和该第三单独层在相同的平面内x方向上对于相应的折射率nx1和nx3可具有相应的f比率f1和f3，使得对于沿该x方向偏振的基本上法向入射的光，该多层光学膜具有设置在大于约600nm波长处的一阶反射带。该一阶反射带具有峰值高度为Rp1的第一反射峰，并且该多层光学膜的任何二阶反射带具有峰值高度为Rp2的反射峰。当f比率f1和f3中的至少一者连续变化0.2时，该比率Rp1/Rp2可至少为5，并且可保持至少为5。在一些实施方案中，对于光学重复单元中的每个光学重复单元，该第二单独层和该第四单独层中的每一者的平均厚度比该第一单独层和该第三单独层中的每一者的平均厚度小，且为该第一单独层和该第三单独层中的每一者的平均厚度的至多1/2。在一些实施方案中，对于光学重复单元中的每个光学重复单元，该第一单独层和该第三单独层中的同一者的平均厚度与该第一单独层至该第四单独层中每个其他层的平均厚度相差至少1.5倍。
在本说明书的一些方面，提供了包括多个光学重复单元的多层光学膜。该多个光学重复单元中的光学重复单元的总数大于约10。该光学重复单元中的每个光学重复单元包括至少四个单独层。光学重复单元中的每个光学重复单元的至少四个单独层中的该第一单独层和该第二单独层在相同的平面内x方向上对于相应的折射率具有相应的f比率f1和f2。在一些实施方案中，0.5≤f1≤0.8并且0.02≤f2≤0.3，使得对于沿该x方向偏振的基本上法向入射的光，该多层光学膜具有设置在大于约700nm波长处的一阶反射带，并且至少没有二阶反射带。光学重复单元中的每个光学重复单元的至少四个单独层中的至少第三层可具有小于约75nm的平均厚度。
这些和其它方面将从以下详细描述中变得显而易见。但是，在任何情况下，本简要概述都不应解释为限制可要求保护的主题。
附图说明
图1A是根据一些实施方案的光学膜的示意性剖视图。
图1B是根据一些实施方案的光学膜的一部分的示意性剖视图。
图1C至图1F是根据一些实施方案的光学膜的光学重复单元的示意性剖视图。
图2是光学膜的例示性层的示意性透视图。
图3是根据一些实施方案的光学膜的光学反射率对波长的示意图。
图4是根据一些实施方案的光学膜的光学透射率对波长的示意图。
图5是根据一些实施方案的一阶反射峰与二阶反射峰的比率对f比率变化的示意图。
图6是第一示例性多层光学膜的层厚度分布。
图7是第一示例性多层光学膜的光学透射率的曲线图。
图8是第二示例性多层光学膜的层厚度分布。
图9是第二示例性多层光学膜的光学透射率的曲线图。
图10A至图10B是分别示出对于对应于第一示例性多层光学膜和第二示例性多层光学膜的光学膜的一阶反射带和二阶反射带的相对反射强度的等高线图。
图11是第三示例性多层光学膜的层厚度分布。
图12是第三示例性多层光学膜的光学透射率的曲线图。
图13是第四示例性多层光学膜的层厚度分布。
图14是第四示例性多层光学膜的光学透射率的曲线图。
图15A至图15B是分别示出对于对应于第三示例性多层光学膜和第四示例性多层光学膜的光学膜的一阶反射带和二阶反射带的相对反射强度的等高线图。
图16是第五示例性多层光学膜的层厚度分布。
图17是第五示例性多层光学膜的光学透射率的曲线图。
图18是第六示例性多层光学膜的层厚度分布。
图19是第六示例性多层光学膜的光学透射率的曲线图。
图20A至图20B是分别示出对于对应于第五示例性多层光学膜和第六示例性多层光学膜的光学膜的一阶反射带和二阶反射带的相对反射强度的等高线图。
图21是测试多层光学膜的层间粘合力的示意图。
具体实施方式
在以下说明中参考附图，该附图形成本发明的一部分并且其中以举例说明的方式示出各种实施方案。附图未必按比例绘制。应当理解，在不脱离本说明书的范围或实质的情况下，可设想并进行其他实施方案。因此，以下具体实施方式不应被视为具有限制意义。
包括交替聚合物层的多层光学膜可用于通过适当选择层厚度和折射率差值来在期望的波长范围内提供期望的反射和透射，如美国专利号5,882,774(Jonza等人)；6,179,948(Merrill等人)；6783349(Neavin等人)；6,967,778(Wheatley等人)；和9,162,406(Neavin等人)中大致描述的那样选择性地获得。交替聚合物层通常包括交替的高折射率层和低折射率层，其可被描述为主要通过光学干涉来透射和反射光的光学层。包括交替的高折射率层和低折射率层的多层光学膜可被描述为包括多个光学重复单元，其中每个光学重复单元包括高折射率层和低折射率层。光学重复单元通常是沿光学膜的厚度方向重复的光学层的最小不同单元。除高折射率层和低折射率层之外，每个光学重复单元可包括一个或多个层，如美国专利号5,103,337(Schrenk等人)；例如，5,540,978(Schrenk)和6,207,260(Wheatley等人)中所述。
在一些情况下，可能期望光学膜具有设置在大于约600nm或大于约700nm的波长处的反射带，并且在一些情况下，至多约1300nm或至多约1200nm，同时对于例如约420nm至至少约600nm的可见光波长范围内的波长提供高光学透射率。例如，此类光学膜可用作用于减少红外加热的窗膜。然而，当提供主要(一阶)近红外反射带时，在可见光波长范围内可能存在反射带的二阶或更高阶谐波。因此，可能期望抑制或消除二阶反射带，并且有时是更高阶反射带。二阶谐波和更高阶谐波的强度是光学膜的f比率的函数，如例如美国专利号9,678,252(Kivel等人)中大致描述的，用于双层光学重复单元。光学重复单元的层的f比率是该层的光学厚度除以光学重复单元的光学厚度，其中光学重复单元的每个层的光学厚度是该层的厚度乘以该层沿相同的平面内方向的折射率，并且光学重复单元的光学厚度是层中的每个层的光学厚度的总和。除非另有说明，用于确定折射率的波长为约633nm。对于利用n层光学重复单元的光学膜，由于光学重复单元的各层的f比率的总和是单一的，因此可指定n-1个独立的f比率。一种具有近红外反射带并包括多个光学重复单元的光学膜，其中每个光学重复单元包括依次为A层、B层、C层和另一B层的4个层，当B层的折射率是A层和C层的折射率的几何平均值时，并且当A层和C层的f比率各自为1/3并且B层中的每个B层的f比率都是1/6时，可具有抑制的红外反射带的二阶谐波和三阶谐波。然而，使用具有为A层和C层的折射率的几何平均值的折射率的B层可不期望地限制可选择用于各个层的材料。根据本说明书的一些方面，描述了提供至少二阶谐波的稳健抑制的多层光学膜，该多层光学膜利用基本上不同于1/3的A层和C层的f比率，和/或利用基本上不同于A层和C层的几何平均值的折射率。
根据本说明书的一些方面，已经发现，对于试图抑制二阶谐波的常规多层光学膜，该抑制对f比率的变化很敏感，例如，由于普通的制造变化，f比率的变化可能跨光学膜的宽度和/或长度发生。这可能导致光学膜的一些区域具有二阶谐波和/或更高阶谐波的不期望地低的抑制。根据本说明书的一些实施方案，光学膜具有指定的f比率，该f比率在指定的f比率下并且当f比率中的至少一个f比率连续变化0.2或更大时，导致至少二阶谐波(例如，二阶谐波或二阶谐波和三阶谐波中的每一者)的基本抑制(例如，一阶反射峰值高度与任何二阶反射峰值高度的比率可至少为5)。这可基本上减少或消除光学膜中由于例如制造变化而对二阶谐波和/或更高阶谐波具有不期望地低的抑制的区域。在一些实施方案中，这是通过例如对A层和C层中的一者使用在0.5至0.8的范围内或在本文其他地方描述的另一范围内的f比率，并且对A层和C层中的另一者使用在0.02至0.3的范围内或在本文其他地方描述的另一范围内的f比率来实现的。此外，根据本说明书的一些实施方案，已经发现，可为每个光学重复单元的各层选择材料，以产生对二阶谐波和/或更高阶谐波的期望的、稳健抑制，并产生期望的层间粘合力(例如，当以90度剥离角测量时，至少约14克每英寸)。例如，已经发现，当B层被选择为与A层和C层中的每一者都具有良好的粘结时，将以其他方式具有彼此的差的粘结的A层和C层可用在光学膜中，以使光学膜具有期望的层间粘合力。
图1A是根据一些实施方案的多层光学膜300的示意性剖视图。光学膜300可适于基于波长和/或偏振态选择性地反射和透射光。例如，光学膜300可为反射偏振器或光学反射镜。光学膜300包括多个光学重复单元10，其中每个光学重复单元10包括至少4个单独层。在例示的实施方案中，至少四个单独层包括A层、B1层、C层和B2层。光学膜300可包括比图1A中示意性示出的更多的光学重复单元10。图1B是根据一些实施方案的多层光学膜300的一部分的示意性剖视图，指示了更多数量的光学重复单元10。B1层和B2层中的每一者都可比A层和C层中的每一者薄得多，如图1A至图1B中示意性示出的。在其他实施方案中，A层和C层中的一者可以比光学重复单元10中的其他层中的每个其他层薄得多，如图1C至图1D示意性示出的，或A层和C层中的一者可以比光学重复单元10中的其他层中的每个其他层厚得多，如图1E至图1F示意性示出的，或A层和C层中的一者可比A层和C层中的另一者薄得多，并且比B1层和B2层厚得多(例如，图1E的C层可以比A层薄得多，并且比B1层和B2层厚得多)。
在一些实施方案中，多层光学膜300包括设置在第一表层20和第二表层21之间的多个光学重复单元10，其中每个光学重复单元包括至少一个聚合物A层、至少两个B层(例如，至少B1层和B2层)和至少一个聚合物C层。每对相邻的A层和C层可具有设置在其间的两个B层中的至少一个B层。在一些实施方案中，B层中的每一者是聚合物层。设置在第一表层20和第二表层21之间的多个光学重复单元中的A层和C层的总数可小于约400。例如，A层和C层的总数可在约10或约20至约400或约350的范围内。多个光学重复单元中光学重复单元的总数是指不同光学重复单元的总数(膜中没有一层位于多于一个不同光学重复单元中)。在一些实施方案中，多层光学膜300包括多个光学重复单元，其中多个光学重复单元中的光学重复单元的总数例如小于约200、或小于约175、或小于约150、或小于约130、或小于约120、或小于约115、或小于约110、或小于约105、或小于约100、或小于约95、或小于约90。多个光学重复单元中的光学重复单元的总数可为例如至少约10、或至少约15、或至少约20、或至少约25、或至少约30、或至少约40、或至少约50、或至少约60、或至少约70、或至少约75。例如，多个光学重复单元可具有小于约22微米、或小于约20微米、或小于约19微米、或小于约18微米、或小于约17微米、或小于约16微米的组合平均厚度。例如，光学重复单元的组合平均厚度可大于约5微米或大于约10微米。
在一些实施方案中，每个光学重复单元10由四个单独层(例如，A、B1、C、B2)限定。换句话讲，在一些实施方案中，每个光学重复单元10仅包括四个单独层。在其他实施方案中，每个光学重复单元10包括多于四个单独层。
在一些实施方案中，A层、B1层、B2层和C层中的每一者可具有至少约0.5nm、或至少约1nm、或至少约2nm、或至少约3nm、或至少约5nm或至少约10nm并且不超过约500nm、或不超过约400nm、或不超过约300nm的平均厚度。例如，A层、B层和C层中的每一者可具有在约1nm和约500nm之间，或在约5nm和约400nm之间，或在约10nm和约300nm之间的平均厚度。在一些实施方案中，光学重复单元中的每个光学重复单元的至少四个单独层中的至少一层(例如，B1层或B2层中的至少一者)具有小于约75nm、或小于约60nm、或小于约50nm、或小于约40nm、或小于约30nm、或小于约20nm、或小于约15nm、或小于约10nm、或小于约7.5nm的平均厚度。在一些此类实施方案中，或在其他实施方案中，至少一层的每个层具有至少约0.5nm，或至少约1nm，或至少约2nm，或至少约3nm的平均厚度。
在一些实施方案中，多层光学膜300包括多个光学重复单元10，其中多个光学重复单元中的光学重复单元的总数可大于约10，或可在本文其他地方描述的任何范围内，并且其中光学重复单元中的每个光学重复单元包括至少四个依次布置的第一单独层至第四单独层。例如，第一单独层至第四单独层可在图1B的正或负z方向上依次标记，并且起始(第一)层可为例如A层或C层。例如，A、B1、C、B2可被识别为光学重复单元，包括依次布置的第一单独层至第四单独层；或A、B2、C、B1可被识别为光学重复单元，包括依次布置的第一单独层至第四单独层；或C、B2、A、B1可被识别为光学重复单元，包括依次布置的第一单独层至第四单独层；或C、B1、A、B2可被识别为光学重复单元，包括依次布置的第一单独层至第四单独层。在一些实施方案中(参见例如，图8)，对于光学重复单元10中的每个光学重复单元，第二(例如，B1)单独层和第四(例如，B2)单独层中的每一者的平均厚度比第一(例如，A层和C层中的一者)单独层和第三(例如，A层和C层中的另一者)单独层中的每一者的平均厚度小，且为第一单独层和第三单独层中的每一者的平均厚度的至多1/2，或至多约1/2.25、或至多约1/2.5、或至多约1/2.75、或至多约1/3、或至多约1/3.25、或至多约1/3.5。在一些此类实施方案中，或在其他实施方案中，对于光学重复单元10中的每个光学重复单元，第二(例如，B1)单独层和第四(例如，B2)单独层中的每一者的平均厚度比第一(例如，A层和C层中的一者)单独层和第三(例如，A层和C层中的另一者)单独层中的每一者的平均厚度小，且为第一单独层和第三单独层中的每一者的平均厚度的例如至少约1/20，或至少约1/15，或至少约1/10，或至少约1/8，或至少约1/6，或至少约1/5。在一些实施方案中(参见例如，图6、图11、图13、图16和图18)，对于光学重复单元10中的每个光学重复单元，第一单独层和第三单独层中的同一者(例如，A层和C层中的一者)的平均厚度与第一单独层至第四单独层中的每个其他层(例如，A层和C层中的另一者，以及B1层和B2层中的每一者)的平均厚度相差至少1倍，或至少约1.25倍，或至少约1.5倍，或至少约1.75倍，或至少约2倍，或至少约2.25倍，或至少约2.5倍。在一些此类实施方案中，或在其他实施方案中，对于光学重复单元10中的每个光学重复单元，第一单独层和第三单独层中的同一者(例如，A层和C层中的一者)的平均厚度与第一单独层至第四单独层中的每个其他层(例如，A层和C层中的另一者，以及B1层和B2层中的每一者)的平均厚度相差例如至多约19倍、或至多约14倍、或至多约9倍、或至多约7倍、或至多约5倍、或至多约4倍。第一单独层和第三单独层中的同一者可具有大于第一单独层至第四单独层中的每个其他层的平均厚度，或第一单独层和第三单独层中的同一者可具有小于第一单独层至第四单独层中的每个其他层的平均厚度，或第一单独层和第三单独层中的同一者可具有小于第一单独层至第四单独层中的其他层中的一些其他层并且大于第一单独层至第四单独层中的剩余层的平均厚度。
在一些实施方案中，第一表层20和第二表层21中的每一者具有大于约500nm、或大于约750nm、或大于约1000nm、或大于约1250nm、或大于约1500nm的平均厚度。在一些此类实施方案中，或在其他实施方案中，第一表层20和第二表层21中的每一者具有小于约8微米，或小于约5微米，或小于约4微米的平均厚度。光学膜300可包括附加层，诸如，如本领域中已知的用于保护光学重复单元的分组的保护性边界层120、121，或诸如设置在保护性边界层120、121之间的附加层129、131，或光学重复单元之间的附加层132。附加层129、131、132(如果包括的话)可各自具有小于约500nm的平均厚度，或平均厚度可在针对A、B1、B2或C层中的任何一者描述的任何范围内。例如，保护性边界层120、121(如果包括的话)可各自具有在约500nm或约750nm至约2微米范围内的平均厚度。例如，在一些实施方案中，光学膜300具有小于约28微米，或小于约26微米，或小于约24微米，或小于约22微米，或小于约20微米，或小于约19微米，或小于约18微米，或小于约17微米的平均厚度t。例如，在一些此类实施方案中，或在其他实施方案中，平均厚度t大于约5微米，或大于约10微米，或大于约12微米。平均厚度t可被描述为光学重复单元的组合平均厚度加上表层20、21的平均厚度加上可能包括的任何附加层(例如120、121、129、131、132)的平均厚度。
在一些实施方案中，第二单独层和第四单独层(例如，B1层和B2层)具有相同的组成。在其他实施方案中，第二单独层和第四单独层具有不同的组成。在一些实施方案中，对于光学膜300中的每个光学重复单元或对于光学膜300的至少大多数光学重复单元中的每个光学重复单元，光学重复单元中的第二单独层和第四单独层(例如，B1层和B2层)具有基本上相同的厚度(例如，光学重复单元中的B1层和B2层可具有在彼此的10％内或在彼此的5％内的厚度)。第一光学重复单元中的第二单独层和第四单独层的基本上相同的平均厚度可基本上不同于不同的第二光学重复单元中的第二单独层和第四单独层的基本上相同的平均厚度。在一些实施方案中，对于光学膜300的至少大多数光学重复单元中的每个光学重复单元，光学重复单元中的第二单独层和第四单独层具有不同的厚度。第一单独层和第三单独层(例如，A层和C层)可具有相同的组成或不同的组成。在一些实施方案中，对于光学膜300中的每个光学重复单元或对于光学膜300的至少大多数光学重复单元中的每个光学重复单元，A层和C层具有相同的组成并且具有基本上不同的厚度(例如，厚度相差大于10％)。在一些实施方案中，A层和C层具有不同的组成。
在一些实施方案中，光学膜300一体化形成。如本文使用，与第二元件“一体化形成的”第一元件意味着第一元件和第二元件是一起制造的，而不是分开地制造并且随后进行结合。一体化形成包括制造第一元件，紧接着在该第一元件上制造第二元件。如果将各层一起制造(例如，组合为熔融流，并且然后浇铸到冷却辊上以形成具有这些层中的每一个的流延膜，并且然后对流延膜进行取向)而不是单独地制造并且然后随之接合，则包括多个层的光学膜一体成形。
图1A示意性地示出了入射在光学膜300上的基本上法向入射(例如，法向入射30度、或20度、或10度或5度)的光130和230。光130具有偏振态31(沿平面内x方向偏振)，并且光230具有正交偏振态32(沿平面内y方向偏振)。在一些实施方案中，对于沿x方向偏振的基本上法向入射的光130，多层光学膜300具有预定波长范围(例如，本文其他地方描述的红外波长范围中的任何红外波长范围)内的反射带。在一些实施方案中，多层光学膜300是光学反射镜，其对于沿y方向偏振的基本上法向入射的光230也具有预定波长范围内的反射带。在一些实施方案中，多层光学膜300是反射偏振器，其对于沿y方向偏振的基本上法向入射的光230具有预定波长范围内的至少约70％或至少约80％的平均光学透射率。
用于多层光学膜300中各个层的合适的材料包含例如聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)、coPEN(共聚萘二甲酸对苯二甲酸乙二醇酯共聚物)、聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚萘二甲酸六乙二醇酯共聚物(PHEN)、二醇改性的PET(PETG)、二醇改性的PEN(PENG)、间规立构聚苯乙烯(sPS)、THV(四氟乙烯、六氟丙烯和偏二氟乙烯的三元共聚物)、聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)、coPMMA(甲基丙烯酸甲酯和丙烯酸乙酯的共聚物)、苯乙烯嵌段共聚物(包含苯乙烯嵌段的嵌段共聚物)，诸如基于苯乙烯和乙烯/丁烯的线性三嵌段共聚物、丙烯酸系嵌段共聚物(包含丙烯酸酯或甲基丙烯酸酯嵌段的嵌段共聚物)，诸如基于甲基丙烯酸甲酯和丙烯酸正丁酯的线性三嵌段共聚物、酸酐改性的乙烯醋酸乙烯酯聚合物、酮乙烯酯三元共聚物、聚烯烃热塑性弹性体或它们的共混物。例如，在一些实施方案中，每个A层包括PEN，每个B层包括PETG，并且每个C层包括PMMA或coPMMA。又如，在一些实施方案中，每个A层包括PETG，每个B层包括PEN，并且每个C层包括PMMA或coPMMA。作为另一个实施例，在一些实施方案中，每个A层包括PMMA或coPMMA，每个B层包括PEN，并且每个C层包括PMMA或coPMMA。作为另一个实施例，在一些实施方案中，每个A层包括PEN，每个B层包括coPEN，并且每个C层包括PMMA或coPMMA。
可任选地将无规聚苯乙烯(aPS)与sPS(例如，约5重量％至约30重量％的aPS)共混，以调节所得层的折射率和/或降低该层的雾度(例如，通过降低该层的结晶度)。合适的THV聚合物在例如美国专利申请公布号2019/0369314(Hebrink等人)，并且包括可从3M公司(3M Company)(明尼苏达州圣保罗(St.Paul,MN))以商品名DYNEON THV购得的那些。在一些实施方案中，THV可包含约35摩尔％至约75摩尔％的四氟乙烯、约5摩尔％至约20摩尔％的六氟丙烯以及约15摩尔％至约55摩尔％的偏二氟乙烯。合适的苯乙烯嵌段共聚物包括可从科腾聚合物公司(KRATON Polymers)(德克萨斯州休斯顿(Houston,TX))购得的KRATONG1645和KRATON G1657。合适的丙烯酸系嵌段共聚物包括可从可乐丽株式会社从(KurarayCo.,Ltd.)(日本东京(Tokyo,JP))以商品名KURARITY购得的那些。PETG可被描述为PET，其中聚合物的二醇单元中的一些二醇单元被不同的单体单元取代，通常是那些源自环己烷二甲醇的单体单元。例如，PETG可通过用环己烷二甲醇取代在生产聚酯的酯交换反应中使用的乙二醇的一部分来制备。合适的PETG共聚酯包括购自伊士曼化学品公司(EastmanChemical Company)(田纳西州金斯波特(Kingsport,TN))的GN071。PEN和coPEN可如美国专利号10,001,587(Liu)中所述制备。低熔点PEN是coPEN，其包含基于总羧酸酯基团约90摩尔％的萘二羧酸酯基团，也称为coPEN 90/10。另一种有用的coPEN是coPEN 70/30，其包含基于总羧酸酯基团的约70摩尔％的萘二羧酸酯基团和约30摩尔％的对苯二甲酸酯二羧酸酯基团。更一般地，可使用coPEN Z/100-Z，其中coPEN Z/100-Z包含基于总羧酸酯基团的Z摩尔％的萘二羧酸酯基团(通常大于50摩尔％并且不超过约90摩尔％)和100-Z摩尔％的对苯二甲酸酯二羧酸酯基团。二醇改性的聚萘二甲酸乙二醇酯(PENG)可描述为PEN，其中聚合物的二醇单元中的一些二醇单元被不同的单体单元取代，并且可通过例如用环己烷二甲醇取代在生产聚酯的酯交换反应中使用的乙二醇的一部分来制备。PHEN可例如按照美国专利号10,001,587(Liu)中对PEN的描述来制备，不同之处在于酯交换反应中使用的乙二醇的一部分(例如，约40摩尔％)被己二醇取代。合适PET可例如从南亚塑胶美国公司(Nan YaPlastics Corporation,America)(南卡罗来纳州莱克城(Lake City,SC))获得。合适的sPS可例如从出光兴产株式会社(Idemitsu Kosan Co.,Ltd.)(日本东京)获得。合适的PMMA可例如从宾夕法尼亚州费城的阿科玛股份有限公司(Arkema Inc.,Philadelphia,PA.)获得。合适的酸酐改性的乙烯醋酸乙烯酯聚合物包括例如可从陶氏化学公司(Dow Chemical)(密歇根州米德兰(Midland，MI))以商品名BYNEL购得的那些。合适的酮乙烯酯三元共聚物包括例如可从陶氏化学公司(密歇根州米德兰)以商品名BYNEL购得的那些聚。合适的聚烯烃热塑性弹性体包括可从三井化学公司(Mitsui Chemicals)(东京，日本)以商标名ADMER购得的那些。
在一些实施方案中，每个光学重复单元10包括至少一个含氟聚合物层。含氟聚合物(例如，THV)可用于近红外反射膜，例如，因为其针对紫外光的稳定性和/或因为其低折射率，例如，如在美国专利申请公布号2019/0369314(Hebrink等人)和2019/0111666(Hebrink等人)中描述。在一些实施方案中，每个光学重复单元的至少一层在633nm的波长下在至少一个方向上具有不超过1.4的折射率。在一些实施方案中，每个光学重复单元的至少一层在633nm的波长下在三个相互正交的方向中的每一个方向上具有不超过1.4的折射率。在其他实施方案中，光学重复单元10不包括含氟聚合物层。在一些实施方案中，每个光学重复单元的每个层在633nm的波长下在至少一个方向上具有至少1.45的折射率。在一些实施方案中，每个光学重复单元的每个层在633nm的波长下在三个相互正交的方向中的每一个方向上具有至少1.45的折射率。
在一些实施方案中，每个光学重复单元10包括至少一个双折射热塑性聚合物层。在一些此类实施方案中，或在其他实施方案中，每个光学重复单元10包括至少一个基本上各向同性的(例如，在任何两个相互正交的方向上的折射率的最大差值小于约0.03，或小于约0.02，或小于约0.01)热塑性聚合物层。至少一个双折射热塑性聚合物层可为双轴或单轴取向的。在一些实施方案中，至少一个双折射热塑性聚合物层包括至少一个正双折射(双折射沿拉伸方向增加)热塑性聚合物层。在一些此类实施方案中，或在其他实施方案中，至少一个双折射热塑性聚合物包括至少一个负双折射(双折射沿拉伸方向降低)热塑性聚合物层。PEN、PET和PHEN是正双折射热塑性聚合物的实施例，而sPS是负双折射热塑性聚合物的实施例。例如，如美国专利号9,069,136(Weber等人)中所述，聚合物是否将表现出正或负双折射可取决于聚合物取向时形成的微晶的几何形状。合适的正双折射热塑性聚合物包括那些形成具有基本上与拉伸方向对齐的对称轴的微晶的聚合物，而合适的负双折射热塑性聚合物包括那些形成具有盘状晶胞结构的微晶的聚合物，其中最小晶胞尺寸基本上与拉伸方向对齐。苯乙烯嵌段共聚物、PMMA、coPMMA、THV、丙烯酸系嵌段共聚物、coPEN和PETG是在取向后可基本上各向同性的热塑性聚合物的实施例。基本上各向同性的聚合物通常或在取向时基本上不形成微晶，或在包含聚合物的膜热定形时形成熔化的微晶。正双折射热塑性聚合物和负双折射热塑性聚合物以及各向同性热塑性聚合物的其他实施例在美国专利号9,069,136(Weber等人)中描述。用于多层光学膜300中各个层的其他合适的材料包括在美国专利号5,103,337(Schrenk等人)；5,540,978(Schrenk)；5,882,774(Jonza等人)；6,179,948(Merrill等人)；6,207,260(Wheatley等人)；6783349(Neavin等人)；6,967,778(Wheatley等人)；9,069,136(Weber等人)；和9,162,406(Neavin等人)中大致描述的那样选择性地获得。
光学膜300的各个层可通过其在第一平面内方向(例如，x方向)、正交的第二平面内方向(例如，y方向)和/或沿与平面内方向正交的厚度方向(z方向)的折射率来表征。在其中指定多个层的折射率的实施方案中，沿x方向、y方向和z方向的折射率可分别表示为nxi、nyi、nzi，其中“i”是层数(例如，1、2等)，这可能取决于层是如何编号的(例如，依次或以其他方式)。图2是多层光学膜的层的示意性透视图。对于层“i”指示了沿x方向、y方向和z方向的折射率nxi、nyi、nzi，该层可对应于例如图1A至图1F中示出的层A、B1、C、B2中的任何一者。例如，在一些实施方案中，多层光学膜300包括多个光学重复单元10，其中这些光学重复单元中的每个光学重复单元包括至少四个单独层(例如，A、B1、C、B2)，并且其中这些光学重复单元中的每个光学重复单元中的至少四个单独层中的至少第一单独层(例如，A和C中的一者)和第二单独层(例如，A和C中的另一者)沿相同的平面内x方向具有相应的折射率nx1和nx2，沿与x方向正交的平面内y方向具有相应的折射率ny1和ny2，以及沿与x方向和y方向正交的z方向具有相应的折射率nz1和nz2。各个层的光学厚度和f比率可根据折射率来确定，如本文其他地方进一步描述的。光学重复单元中各个层的f比率可表示为fi，其中指数“i”是层数。例如，对于相应的A层和C层，具体层的f比率可表示为fA或fC。在一些实施方案中，光学重复单元10中的每个光学重复单元包括至少四个单独层(例如，A、B1、C、B2)，其中光学重复单元中的每个光学重复单元的至少四个单独层中的第一(例如，A和C中的一者)单独层和第二(例如，A和C中的另一者)单独层在相同的平面内x方向上对于相应的折射率具有相应的f比率f1和f2。在一些实施方案中，光学重复单元中的每个光学重复单元包括至少四个依次布置的第一单独层至第四单独层。在一些实施方案中，对于光学重复单元10中的每个光学重复单元，第一(例如，A和C中的一者)单独层和第三(例如，A和C中的另一者)单独层在相同的平面内x方向上对于相应的折射率nx1和nx3具有相应的f比率f1和f3。
根据一些实施方案，以下表列出了可用于光学膜300的层的各种示例性材料在约633nm波长下的折射率。对于反射偏振器，双折射材料通常是单轴取向的，并且对于光学反射镜，则是双轴取向的。诸如苯乙烯嵌段共聚物、THV、PMMA、coPMMA、丙烯酸系嵌段共聚物、coPEN和PETG的材料通常是各向同性的，而不管多层光学膜中的其他层是双轴取向还是单轴取向。例如，包括此类材料的层的多层光学膜可在高于这些层中所用材料的玻璃化转变温度的温度下热定形以产生各向同性层。取决于拉伸条件和热定形温度，一些材料(例如PHEN)的层可为单轴取向的、双轴取向的或各向同性的。例如，PHEN层可为双轴或单轴取向的，或PHEN层可在PHEN的玻璃化转变温度以上热定形，以产生各向同性层，即使在这些层已经被单轴或双轴拉伸之后。
材料 取向 nx ny nz
PEN 单轴 1.85 1.60 1.50
PEN 双轴 1.7661 1.7379 1.4917
sPS 单轴 1.51 1.62 1.62
sPS 双轴 1.57 1.57 1.62
PET 单轴 1.68 1.58 1.51
PET 双轴 1.6720 1.6466 1.4927
PET 各向同性 1.574 1.574 1.574
PHEN 单轴 1.83 1.59 1.51
PHEN 双轴 1.71 1.71 1.51
PHEN 各向同性 1.62 1.62 1.62
苯乙烯嵌段共聚物 各向同性 1.49 1.49 1.49
THV 各向同性 1.36 1.36 1.36
PMMA 各向同性 1.49 1.49 1.49
coPMMA 各向同性 1.49 1.49 1.49
丙烯酸系嵌段共聚物 各向同性 1.48 1.48 1.48
coPEN 各向同性 1.60 1.60 1.60
PETG 各向同性 1.56 1.56 1.56
在一些实施方案中，每个光学重复单元的每个单独层在x-反向、y-方向和z-方向中的每一者上具有在约1.3至约1.9的范围内的折射率。在一些实施方案中，对于x方向、y方向和z方向中的任意两个方向，每个光学重复单元的每个单独层具有小于约0.4或小于约0.36的折射率的最大差值。在一些实施方案中，光学重复单元中的单独层沿x方向、y方向和z方向中的每一者的折射率的最大差值小于约0.55，或小于约0.5，或小于约0.45。在一些实施方案中，光学重复单元中的单独层沿相同方向(例如，x方向、y方向和z方向中的一者)的折射率的最大差值大于约0.05，或大于约0.07，或大于约0.1，或大于约0.15，或大于约0.2，或大于约0.22，或大于约0.25。
图3是根据一些实施方案的多层光学膜300对于至少一种偏振态31的基本上法向入射的光130的反射率的示意图。例如，反射率在波长范围λa到λb中具有一阶反射带278，其中λa可在约600nm至约1000nm的范围内，并且λb可在约1100nm至约1300nm的范围内。在一些实施方案中，多层光学膜300是光学反射镜，对于相互正交的偏振态31和32，该光学反射镜对基本上法向入射的光130、230具有基本上相同的反射率。例如，在一些实施方案中，多层光学膜300是反射偏振器，该反射偏振器具有对于具有第二偏振态32的基本上法向入射的光230小于约20％的反射率，例如，在450nm至680nm的可见光波长范围内和/或在800nm至1200nm的红外波长范围内。
图4是根据一些实施方案的多层光学膜300对于基本上法向入射的光130、230的透射率的示意图。透射率342用于沿x方向偏振的基本上法向入射的光130。在光学反射镜的情况下，透射率342也可为沿y方向偏振的基本上法向入射的光230的透射率。在反射偏振器的情况下，透射率344可为沿y方向偏振的基本上法向入射的光230的透射率。对于透射率342，指示了在λ1至λ2的波长范围内的平均光学透射率T1，并且对于相应的透射率344和342，指示了在λ3至λ4的波长范围内的平均光学透射率T2和T3。在一些实施方案中，对于沿x方向偏振的基本上法向入射的光130，多层光学膜300在约450nm至约680nm的可见光波长范围内具有至少约70％的平均光学透射率(例如，T1)和在约1000nm至约1150nm的红外波长范围内具有至少约40％的平均光学反射率(例如，Ravg；参见例如，图3)。例如，在图4中，λ1至λ4可分别为约450nm、约680nm、约1000nm和约1150nm，而图3的λa和λb可分别为约1000nm和约1150nm。平均光学反射率Ravg可为约100％减去相同波长范围内的平均光学透射率(例如，T3)(忽略光学吸收，该光学吸收通常小于2％或小于1％)。在一些实施方案中，平均光学透射率T1为至少约75％，或至少约80％，或至少约85％。在一些实施方案中，平均光学反射率Ravg为至少约50％，或至少约60％，或至少约70％，或至少约80％。在一些实施方案中，对于沿与x方向正交的平面内y方向偏振的基本上法向入射的光230，多层光学膜300在可见光波长范围内具有至少约70％的平均光学透射率(例如，T1)，并且在红外波长范围内具有至少约40％的平均光学反射率(例如，Ravg)。沿平面内y方向偏振的基本上法向入射的光230的平均光学透射率和反射率可在针对沿平面内x方向偏振的基本上法向入射的光130的相应平均光学透射率和反射率描述的任何范围内。在一些实施方案中，对于沿与x方向正交的平面内y方向偏振的基本上法向入射的光230，多层光学膜300在可见光波长范围内具有至少约70％的平均光学透射率(例如T1)，并且在红外波长范围内具有至少约60％、或至少约70％或至少约80％的平均光学透射率(例如T2)。
在一些实施方案中，对于沿x方向偏振的基本上法向入射的光130，多层光学膜300具有设置在大于约600nm或大于约700nm的波长处的一阶反射带278。例如，图3所示的波长λa可大于约600nm或大于约700nm。一阶反射带278可设置在例如小于约2000nm、或小于约1500nm、或小于约1400nm、或小于约1300nm的波长处。例如，图3所示的波长λb可小于约2000nm，或小于约1500nm，或小于约1400nm，或小于约1300nm。在一些实施方案中，一阶反射带278可设置在例如在600nm或700nm至2000nm或1400nm的波长范围内。在一些实施方案中，一阶反射带278具有峰值高度为Rp1的第一反射峰，其中多层光学膜300的任何二阶反射带282具有峰值高度为Rp2的反射峰。反射峰的峰值高度是指反射带中相对于基线反射率的最大反射率，该基线反射率可被视为反射带相对侧的区域中反射率的平均值(参见例如，图7)。一阶反射带278具有峰值高度为Rp1的第一反射峰，并且可具有附加的更小的第二反射峰(例如，由于反射率的振荡；参见例如，图7)。基线反射率可主要由于光学膜最外主表面的菲涅耳反射率。在一些实施方案中，Rp1/Rp2≥5，或Rp1/Rp2≥8，或Rp1/Rp2≥10，或Rp1/Rp2≥15，或Rp1/Rp2≥20，或Rp1/Rp2≥30，或Rp1/Rp2≥40，或Rp1/Rp2≥50。在一些实施方案中，Rp1为至少约50％，或至少约60％，或至少约70％，或至少约80％，或至少约85％。在一些实施方案中，Rp2小于约10％，或小于约5％，或小于约3％，或小于约2％。
光学膜300可通过如果光学膜的f比率从其实际值改变，Rp1/Rp2将如何变化来表征。在一些实施方案中，当将f比率f1和f3中的至少一者连续变化0.2时(例如，将f1从其在光学膜中的值连续变化到其值加0.2或其值减0.2)，比率Rp1/Rp2保持至少为5、或至少为8、或至少为10、或至少为15、或至少为20。在一些实施方案中，当f比率f1和f3中的至少一者连续变化0.3、或0.4、或0.5或0.6时，比率Rp1/Rp2保持至少为5。在一些实施方案中，当将f比率f1和f3中的至少一者连续变化0.3、或0.4、或0.5或0.6时，比率Rp1/Rp2保持至少为8、或至少为10、或至少为15、或至少为20。在一些实施方案中，当f比率f1和f3中的至少一者连续变化至少0.2、或至少0.3、或至少0.4、或至少0.5、或至少0.6时，比率Rp1/Rp2保持至少为5、或至少为8、或至少为10、或至少为15、或至少为20。例如，比率Rp1/Rp2可保持至多为约500，或至多为约200，或至多为约100，或至多为约50。在一些此类实施方案中，f比率f1和f3中的至少一者可连续变化，例如至多0.9，或至多0.8，或至多0.7，而Rp1/Rp2保持在这些范围中的任何范围内。除非另有说明，f比率f1和f3中的至少一者的变化是指f比率f1和f3中的至少一者的变化，同时保持每个光学重复单元的光学厚度恒定，其中每个光学重复单元的光学厚度是光学重复单元的单独层中的每个单独层的光学厚度的总和，并且单独层中的每个单独层的光学厚度是单独层的厚度乘以单独层沿相同的平面内x方向的折射率。当f比率f1和f3中的至少一者变化时，第二层和第四层(B1层和B2层)的f比率可保持彼此相同的比率。例如，在一些实施方案中，光学重复单元中的每个光学重复单元包括至少四个依次布置的第一单独层至第四单独层，该单独层在相同的平面内x方向上对于相应的折射率nx1至nx4具有相应的f比率f1至f4，并且当f比率f1和f3中的至少一者连续变化时，f2/f4保持恒定。在一些实施方案中，f2/f4为约1。
当f比率f1和f3中的至少一者变化时，Rp1/Rp2的变化可通过例如使用原子力显微镜(AFM)测量光学膜的各个层的厚度，并经由例如标准化学分析技术确定各个层中使用的材料来确定。这些层的折射率可由这些层的材料和膜的取向(例如，单轴或双轴)来确定，这些取向可由膜的透射光谱来确定。然后可使用标准光学建模技术物理地制造或光学地建模一系列新膜，其中每个新膜通过f1和f3中的至少一者的变化而不同于原始膜。这允许产生Rp1/Rp2对f比率中的至少一者的变化的曲线图(例如，一维曲线图或等高线图)，由此可确定例如对于Rp1/Rp2的给定最小期望比率的f比率的最大移位。由于可使用标准光学建模技术从光学膜的层厚度分布、层的材料特性和透射光谱的测量中生成该曲线图，因此可基于这些测量来计算对于光学膜的给定最小期望比率Rp1/Rp2的f比率的最大连续变化。合适的光学建模技术可包括例如使用Berreman和Scheffer，物理评论快报(Phys.Rev.Lett.)，25,577(1970)的4x4叠堆代码来确定透射光谱和反射光谱。在由Azzam和Bashara编写、荷兰艾斯维尔科学出版社(Elsevier Science,Holland)出版的著作“Ellipsometry andPolarized Light”(椭圆光度法和偏振光)中对该方法进行了说明。
图5是根据一些实施方案的Rp1/Rp2对f比率变化的示意图。对应于光学膜300的f比率，指示f比率的零变化。指示Rp1/Rp2的最小期望比率(Rmin)。例如，Rmin可为至少5、至少8、或至少10、或至少15、或至少20。指示了f比率Δ1的第一变化。Δ1可能是由于例如制造变化而预期的f比率的典型的最大移位。对于f比率的连续变化，比率Rp1/Rp2至少为Rmin，该连续变化不超过f比率Δ2的第二变化，该第二变化大于f比率Δ1的第一变化。在一些实施方案中，例如，Δ2为至少0.2，或至少0.3，或至少0.4，或至少0.5，或至少0.6。在一些实施方案中，将f比率f1和f3中的至少一者连续变化至少Δ2包括将f比率中的至少一者单调增加或单调减少至少Δ2。在一些情况下，针对f比率的变化大于f比率的第三变化Δ3>Δ2，比率Rp1/Rp2可能增加到Rmin以上。然而，f比率达到Δ3的任何连续变化都经过从Δ2到Δ3的f比率范围，并且因此当f比率连续变化至少Δ3时，比率Rp1/Rp2不保持至少Rmin。Rp1/Rp2对至少两个f比率的变化的等高线图，或一阶反射带强度和二阶反射带强度对至少两个f比率的变化的单独的等高线图，可允许识别至少两个f比率的期望范围，这产生例如二阶反射带的稳健抑制。
反射带可理解为包括相对于基线至少5％的反射率。因此，当Rp2小于5％时，多层光学膜可被描述为不具有二阶反射带。当光学多层光学膜不具有二阶反射带并且任选地不具有三阶反射带、四阶反射带等时，光学多层光学膜可被描述为至少不具有二阶反射带。在一些实施方案中，对于沿x方向偏振的基本上法向入射的光130，多层光学膜300具有设置在大于约700nm波长处的一阶反射带278，并且至少没有二阶反射带。
在一些实施方案中，光学重复单元10中的每个光学重复单元包括至少四个依次布置的第一单独层至第四单独层，其中第一单独层和第三单独层(例如，A层和C层)在相同的平面内x方向上对于相应的折射率nx1和nx3具有相应的f比率f1和f3。在一些实施方案中，第二单独层和第四单独层(例如，B1层和B2层)沿相同的平面内x方向具有相应的折射率nx2和nx4，其中nx1<nx2<nx3并且nx1<nx4<nx3。在一些实施方案中，nx2和nx4中的每一者在nx1和nx3中的一者和nx1和nx3的几何平均值之间。例如，在一些实施方案中，nx1<nx2<(nx3×nx1)1/2和nx1<nx4<(nx3×nx1)1/2。在一些实施方案中，nx1+0.02<nx2<(nx3×nx1)1/2-0.03和nx1+0.02<nx4<(nx3×nx1)1/2-0.03。在一些实施方案中，nx1+0.03<nx2<(nx3×nx1)1/2-0.05和nx1+0.03<nx4<(nx3×nx1)1/2-0.05。在一些实施方案中，|nx2-(nx3×nx1)1/2|和|nx4-(nx3×nx1)1/2|各自大于0.03，或大于0.04，或大于0.05。对于折射率在这些范围中的任何范围内的光学膜，合适的f比率包括f1至少为0.44的那些和f1不超过0.1的那些。在一些实施方案中，0.44≤f1≤0.55并且0.02≤f3≤0.55、或0.45≤f1≤0.55并且0.02≤f3≤0.45、或0.46≤f1≤0.54并且0.02≤f3≤0.4。在一些实施方案中，0.02≤f1≤0.1并且0.02≤f3≤0.65、或0.02≤f1≤0.1并且0.1≤f3≤0.5、或0.02≤f1≤0.1并且0.1≤f3≤0.45。折射率在这些范围中的任何范围内的层的合适的材料包括本文其他地方描述的那些材料。在一些实施方案中，第一单独层包括聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)，第三单独层包括聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)或甲基丙烯酸甲酯和丙烯酸乙酯的共聚物(coPMMA)，并且第二单独层和第四单独层中的每一者包括乙二醇改性的聚对苯二甲酸乙二醇酯(PETG)或共聚萘二甲酸对苯二甲酸乙二醇酯共聚物(coPEN)。被描述为包括聚合物材料的任何层都可为所述聚合物材料层。例如，包括PEN的层可为PEN层。
光学重复单元的厚度确定了光学重复单元反射的波长，并且光学重复单元中各层之间的折射率差值确定了反射的强度。因此，例如，图3至图4的光学反射率和透射率可通过适当选择层材料以限定折射率差值和适当选择层厚度分布来实现。图6是光学重复单元中各个层的层厚度对光学重复单元数量的示例性曲线图。给定多层光学膜各层的折射率和层厚度，可使用常规光学建模技术计算光学膜的光学透射光谱。图7是当A层是在x方向、y方向和z方向上分别具有约1.766、1.74和1.49的折射率的双轴取向PEN层时，多个光学重复单元的计算光学透射率作为由图6的层厚度分布确定的波长的函数的曲线图；B1层和B2层是在每个方向上具有约为1.56的折射率的PETG层；并且C层是在每个方向上具有约为1.49的折射率的coPMMA层。例如，当C层是PMMA层、苯乙烯嵌段共聚物层或丙烯酸嵌段共聚物层时，可获得类似的光学透射率。图7的计算透射率以及图9、图12、图14、图17和图19的计算透射率是针对沿x方向偏振的基本上法向入射的光130。由于光学膜在这些情况下是双轴取向的，所以对于沿y方向偏振的基本上法向入射的光230的反射率将与这些附图中所示的大致相同。A层、B层和C层沿x方向的折射率可分别表示为nA、nB和nC。在图7中示意性地示出了反射峰值高度度Rp1和Rp2，其中假设光学吸收可忽略不计，因此反射率是100％减去透射率。在这种情况下，A层具有0.08的f比率(例如，f1和f3中的一者)，B1层和B2层中的每一者具有0.355的f比率，并且C层具有0.25的f比率(例如，f1和f3中的另一者)。
图8是光学重复单元中各个层的层厚度对光学重复单元数量的另一个示例性曲线图。图9是当层材料如图6至图7所述时，多个光学重复单元的计算光学透射率作为从图8的层厚度分布确定的波长的函数的曲线图。在这种情况下，A层具有0.45的f比率(例如，f3和f1中的一者)，B1层和B2层中的每一者具有0.1的f比率，并且C层具有0.35的f比率(例如，f3和f1中的另一者)。
图10A至图10B是分别示出了对于图6至图9描述的层材料的一阶反射带和二阶反射带的相对反射强度的等高线图。光学重复单元的光学厚度保持固定，并且两个B层的f比率保持彼此相等，而A层和C层的f比率变化。图10B示出了高二阶谐波抑制的两个区域。这些区域中的一者可通过0<fA≤0.1和0<fC≤0.65来表征，而这些区域中的另一者可通过0.44≤fA≤0.55和0<fC≤0.55来表征。通常，优选的是光学重复单元中任何层的最小f比率为至少0.005，或至少0.01，或至少0.02，或至少0.03。在一些实施方案中，0.02≤fA≤0.1并且0.02≤fC≤0.65、或0.44≤fA≤0.55并且0.02≤fC≤0.55。
在一些实施方案中，光学重复单元10中的每个光学重复单元包括至少四个单独层，其中光学重复单元10中的每个光学重复单元的至少四个单独层中的第一(例如，A层和C层中的一者)单独层和第二(例如，A层和C层中的另一者)单独层在相同的平面内x方向上对于相应的折射率具有相应的f比率f1和f2。在一些实施方案中，0.5≤f1≤0.8并且0.02≤f2≤0.3，使得对于沿x方向偏振的基本上法向入射的光130，多层光学膜300具有设置在大于约700nm波长处的一阶反射带278，并且至少没有二阶反射带。在一些实施方案中，0.02≤f2≤0.25。在一些实施方案中，0.55≤f1≤0.8、或0.55≤f1≤0.75、或0.55≤f1≤0.7。在一些实施方案中，光学重复单元中的每个光学重复单元的至少四个单独层中的至少第三层(例如，B1和/或B2)具有小于约75nm的平均厚度，或平均厚度可在本文其他地方描述的任何范围内。在一些实施方案中，至少第三层沿x方向的折射率大于第一单独层和第二单独层沿x方向的折射率中的每一者。如本文其他地方进一步描述的，第一单独层和第二单独层可具有相同的组成或可具有不同的组成。在一些实施方案中，例如，第一单独层和第二单独层中的每一者包括甲基丙烯酸甲酯和丙烯酸乙酯的共聚物(coPMMA)，并且至少第三层包括聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)。
在一些实施方案中，光学重复单元10中的每个光学重复单元包括至少四个依次布置的第一单独层至第四单独层，其中第一单独层和第三单独层(例如，A层和C层)在相同的平面内x方向上对于相应的折射率nx1和nx3具有相应的f比率f1和f3。在一些实施方案中，第二单独层和第四单独层沿相同的平面内x方向具有相应的折射率nx2和nx4，其中nx2和nx4中的每一者大于nx1和nx3中的每一者。在一些实施方案中，nx2和nx4中的每一者比nx1和nx3中的每一者大至少0.05，或至少0.1，或至少0.15。在一些此类实施方案中，或在其他实施方案中，0.45≤f1≤0.8并且0.02≤f3≤0.4、或0.5≤f1≤0.8并且0.02≤f3≤0.4、或0.5≤f1≤0.75并且0.02≤f3≤0.3、或0.5≤f1≤0.75并且0.02≤f3≤0.25、或0.55≤f1≤0.7并且0.02≤f3≤0.2。由于依次布置的第一单独层至第四单独层可被视为依次是A、B1、C、B2(例如，在图1B中从A层向下编号)或C、B1、A、B2(例如，在图1B中从C层向上编号，以限定C、B1、A、B2光学重复单元)，所以对于相同膜，f1值和f3值可互换。例如，其中0.45≤f1≤0.8并且0.02≤f3≤0.4的实施方案可另选地由0.02≤f1≤0.4并且0.45≤f3≤0.8描述。
在一些实施方案中，第一单独层(例如，A层)包括乙二醇改性的聚对苯二甲酸乙二醇酯(PETG)、共聚萘二甲酸对苯二甲酸乙二醇酯共聚物(coPEN)、聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)、甲基丙烯酸甲酯和丙烯酸乙酯的共聚物(coPMMA)、苯乙烯嵌段共聚物或丙烯酸嵌段共聚物；第三单独层(例如，C层)包括聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)、甲基丙烯酸甲酯和丙烯酸乙酯的共聚物(coPMMA)、苯乙烯嵌段共聚物或丙烯酸嵌段共聚物；并且第二单独层和第四单独层(例如，B1层和B2层)中的每一者都包括聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)。在一些此类实施方案中，第一单独层(例如，A层)包括乙二醇改性的聚对苯二甲酸乙二醇酯(PETG)或共聚萘二甲酸对苯二甲酸乙二醇酯共聚物(coPEN)。在一些此类实施方案中，或在其他实施方案中，0.02≤f1≤0.4并且0.45≤f3≤0.65、或0.02≤f1≤0.3并且0.5≤f3≤0.65、或0.45≤f1≤0.8并且0.02≤f3≤0.25、或0.5≤f1≤0.8并且0.1≤f3≤0.25。
在一些实施方案中，第一单独层和第三单独层(例如，A层和C层)中的每一者都包括聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)、甲基丙烯酸甲酯和丙烯酸乙酯的共聚物(coPMMA)、苯乙烯嵌段共聚物或丙烯酸嵌段共聚物，并且第二单独层和第四单独层中的每一者都包括聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)。在利用这些层材料的一些实施方案中，或在其他实施方案中，0.02≤f1≤0.4、或0.02≤f1≤0.3、或0.02≤f1≤0.25、或0.02≤f1≤0.2。在一些此类实施方案中，或在其他实施方案中，0.45≤f3≤0.8、或0.5≤f3≤0.8、或0.5≤f3≤0.75、或0.55≤f3≤0.7。在利用这些层材料的一些实施方案中，或在其他实施方案中，0.02≤f3≤0.4、或0.02≤f3≤0.3、或0.02≤f3≤0.25、或0.02≤f3≤0.2。在一些此类实施方案中，或在其他实施方案中，0.45≤f1≤0.8、或0.5≤f1≤0.8、或0.5≤f1≤0.75、或0.55≤f1≤0.7。图11是光学重复单元中各个层的层厚度对光学重复单元数量的示例性曲线图。图12是当A层是在每个方向上具有约1.56的折射率的PETG层，B1层和B2层各自是在x方向、y方向和z方向上分布具有约1.766、1.74和1.49的折射率的双轴取向PEN层；并且C层是在每个方向上具有约1.49的折射率的coPMMA层时，多个光学重复单元的计算光学透射率作为由图11的层厚度分布确定的波长的函数的曲线图。在这种情况下，A层具有0.08的f比率(例如，f1和f3中的一者)，B1层和B2层中的每一者具有0.18的f比率，并且C层具有0.56的f比率(例如，f1和f3中的另一者)。例如，当C层是PMMA层、苯乙烯嵌段共聚物层或丙烯酸嵌段共聚物层时，可获得类似的光学透射率。
图13是光学重复单元中各个层的层厚度对光学重复单元数量的示例性曲线图。图14是当层材料如图11至图12所述时，多个光学重复单元的计算光学透射率作为从图13的层厚度分布确定的波长的函数的曲线图。在这种情况下，A层具有0.7的f比率(例如，f1和f3中的一者)，B1层和B2层中的每一者具有0.09的f比率，并且C层具有0.12的f比率(例如，f1和f3中的另一者)。
图15A至图15B是分别示出了对于图11至图14描述的层材料的一阶反射带和二阶反射带的相对反射强度的等高线图。光学重复单元的光学厚度保持固定，并且两个B层的f比率保持彼此相等，而A层和C层的f比率变化。图15B示出了高二阶谐波抑制的两个区域。这些区域中的一者可通过0<fA≤0.4和0.45≤fC≤0.65来表征，而这些区域中的另一者可通过0.45≤fA≤0.8和0<fC≤0.25来表征。
图16是光学重复单元中各个层的层厚度对光学重复单元数量的示例性曲线图。图17是当B1层和B2层是在x方向、y方向和z方向上分别具有约1.766、1.74和1.49的折射率的双轴取向PEN层时，多个光学重复单元的计算光学透射率作为由图16的层厚度分布确定的波长的函数的曲线图；并且A层和C层中的每一者是在每个方向上具有约1.49的折射率的coPMMA层。在这种情况下，A层具有0.08的f比率(例如，f1和f3中的一者)，B1层和B2层中的每一者具有0.17的f比率，并且C层具有0.58的f比率(例如，f1和f3中的另一者)。例如，当A层和C层中的每一者是PMMA层、苯乙烯嵌段共聚物层或丙烯酸嵌段共聚物层时，可获得类似的光学透射率。
图18是光学重复单元中各个层的层厚度对光学重复单元数量的示例性曲线图。在这种情况下，对于光学重复单元中的每个光学重复单元：A层的平均厚度比第一单独层至第四单独层的每个其他层的平均厚度大至少2.5倍；并且C层的平均厚度与第一单独层至第四单独层的每个其他层的平均厚度相差至少1.5倍，因为C层比B1和B2中的每一者都厚至少2.5倍，并且C层比A层薄至少2.5倍。图19是当层材料如图16至图17所述时，多个光学重复单元的计算光学透射率作为从图18的层厚度分布确定的波长的函数的曲线图。在这种情况下，A层具有0.68的f比率(例如，f1和f3中的一者)，B1层和B2层中的每一者具有0.075的f比率，并且C层具有0.17的f比率(例如，f1和f3中的另一者)。
图20A至图20B是分别示出了对于图16至图19描述的层材料的一阶反射带和二阶反射带的相对反射强度的等高线图。光学重复单元的光学厚度保持固定，并且两个B层的f比率保持彼此相等，而A层和C层的f比率变化。图20B示出了高二阶谐波抑制的两个区域。这些区域中的一者可通过0<fA≤0.4和0.45≤fC≤0.8来表征，而这些区域中的另一者可通过0.45≤fA≤0.8和0<fC≤0.4来表征。
例如，从图7、图9和图10A至图10B，或从图12、图14和图15A至图15B，或从图17、图19和图20A至图20B可看出，可调节一阶带的强度，同时保持任何二阶带被强烈抑制。这允许在近红外波长范围内实现期望的反射率，同时在可见光波长范围内保持高透射率。
在一些实施方案中，多层光学膜300包括多个光学重复单元10，其中多个光学重复单元中的光学重复单元的总数大于约10。多个光学重复单元中的每个光学重复单元包括至少四个依次布置的第一单独层至第四单独层。对于多个光学重复单元中的每个光学重复单元：第二单独层和第四单独层中的每一者的平均厚度比第一单独层和第三单独层中的每一者的平均厚度小，且为第一单独层和第三单独层中的每一者的平均厚度的至多1/2，或第一单独层和第三单独层中的同一者的平均厚度与第一单独层至第四单独层中的每个其他层的平均厚度相差至少1.5倍；第一单独层和第三单独层在相同的平面内x方向上对于相应的折射率nx1和nx3具有相应的f比率f1和f3，其中0.44≤f1≤0.55并且0.02≤f3≤0.55；并且第二单独层和第四单独层沿相同的平面内x方向具有相应的折射率nx2和nx4，nx1<nx2<nx3并且nx1<nx4<nx3，使得对于沿x方向偏振的基本上法向入射的光，多层光学膜具有设置在大于约600nm的波长处的一阶反射带，其中一阶反射带具有峰值高度为Rp1的第一反射峰，并且其中多层光学膜300的任何二阶反射带具有峰值高度为Rp2的反射峰，其中Rp1/Rp2≥5。在一些实施方案中，|nx2-(nx3×nx1)1/2|和|nx4-(nx3×nx1)1/2|各自大于0.03。在一些此类实施方案中，或在其他实施方案中，nx1<nx2<(nx3×nx1)1/2和nx1<nx4<(nx3×nx1)1/2。
在一些实施方案中，多层光学膜300包括多个光学重复单元10，其中多个光学重复单元中的光学重复单元的总数大于约10。多个光学重复单元中的每个光学重复单元包括至少四个依次布置的第一单独层至第四单独层。对于多个光学重复单元中的每个光学重复单元：第二单独层和第四单独层中的每一者的平均厚度比第一单独层和第三单独层中的每一者的平均厚度小，且为第一单独层和第三单独层中的每一者的平均厚度的至多1/2，或第一单独层和第三单独层中的同一者的平均厚度与第一单独层至第四单独层中的每个其他层的平均厚度相差至少1.5倍；第一单独层和第三单独层在相同的平面内x方向上对于相应的折射率nx1和nx3具有相应的f比率f1和f3，其中0.45≤f1≤0.8并且0.02≤f3≤0.4；并且第二单独层和第四单独层沿相同的平面内x方向具有相应的折射率nx2和nx4，nx2和nx4中的每一者大于nx1和nx3中的每一者，使得对于沿x方向偏振的基本上法向入射的光，多层光学膜300具有设置在大于约600nm的波长处的一阶反射带，一阶反射带具有峰值高度为Rp1的第一反射峰，其中多层光学膜的任何二阶反射带具有峰值高度为Rp2的反射峰，其中Rp1/Rp2≥5。在一些实施方案中，nx2和nx4中的每一者比nx1和nx3中的每一者大至少0.05。
在一些实施方案中，多层光学膜300包括多个光学重复单元10，其中多个光学重复单元中的光学重复单元的总数大于约10。多个光学重复单元中的每个光学重复单元包括至少四个依次布置的第一单独层至第四单独层。对于多个光学重复单元中的每个光学重复单元：第一单独层和第三单独层中的同一者的平均厚度与第一单独层至第四单独层中的每个其他层的平均厚度相差至少1.5倍；第一单独层和第三单独层在相同的平面内x方向上对于相应的折射率nx1和nx3具有相应的f比率f1和f3，其中0.02≤f1≤0.1并且0.02≤f3≤0.65；并且第二单独层和第四单独层沿相同的平面内x方向具有相应的折射率nx2和nx4，nx1<nx2<nx3并且nx1<nx4<nx3，使得对于沿x方向偏振的基本上法向入射的光，多层光学膜具有设置在大于约600nm的波长处的一阶反射带，一阶反射带具有峰值高度为Rp1的第一反射峰，其中多层光学膜的任何二阶反射带具有峰值高度为Rp2的反射峰，其中Rp1/Rp2≥5。在一些实施方案中，|nx2-(nx3×nx1)1/2|和|nx4-(nx3×nx1)1/2|各自大于0.03。在一些此类实施方案中，或在其他实施方案中，nx1<nx2<(nx3×nx1)1/2和nx1<nx4<(nx3×nx1)1/2。
当以90度剥离角测量时，本文所述的多层光学膜中的任何多层光学膜在多个光学重复单元中的单独层的层间粘合力至少为约14克每英寸。在一些实施方案中，当以90度剥离角测量时，多个光学重复单元中的单独层的层间粘合力大于约16克每英寸、18克每英寸、20克每英寸、22克每英寸、25克每英寸、27克每英寸、30克每英寸、32克每英寸、35克每英寸、37克每英寸、40克每英寸、45克每英寸、50克每英寸或55克每英寸。在一些实施方案中，例如，层间粘合力可至多约500克每英寸、或至多约300克每英寸、或至多约200克每英寸、或至多约150克每英寸，或至多约120克每英寸。在一些实施方案中，例如，层间粘合力在约14克每英寸至约500克，或约30克每英寸至约300克每英寸的范围内。通过适当选择A层、B1层、C层和B2层的材料，可增加剥离力。例如，可选择B1层、B2层，使其与A层和C层具有足够的粘结，即使当A层和C层将具有彼此的差的直接粘结。在一些实施方案中，B1层、B2层可为在A层和C层中使用的聚合物的共聚物。根据一些实施方案，已经发现由具有低玻璃化转变温度的聚合物或包含具有低玻璃化转变温度的(例如，软)聚合物嵌段的嵌段共聚物或它们的共混物形成的层提供了与本文所述的其他层的改善的粘结。例如，合适的材料包括苯乙烯嵌段共聚物、丙烯酸嵌段共聚物、PMMA、coPMMA或后三者中的任何一者中的共混物。(B层或B层的软嵌段的)玻璃化转变温度可例如小于105℃、或小于100℃、或小于90℃、或小于80℃、或小于70℃、或小于60℃、或小于50℃、或小于40℃、或小于30℃、或小于20℃、或小于10℃、或小于0℃、或小于-10℃、或小于-20℃、或小于-30℃、或小于-40℃、或小于-50℃。共聚物的聚合物嵌段的玻璃化转变温度可确定为聚合物嵌段的单体单元的均聚物的玻璃化转变温度。例如，嵌段共聚物也可包括用于机械特性(例如，用于材料处理和/或低蠕变)的其他(例如，硬)嵌段。例如，用于机械特性的(例如，硬的)嵌段可具有大于50℃、或大于60℃、或大于70℃、或大于80℃、或大于90℃、或大于100℃、或大于105℃的玻璃化转变温度。在一些实施方案中，每个B层是化学惰性或基本上化学惰性的聚合物层。也就是说，在一些实施方案中，B层的聚合物不与A层的材料或C层的材料形成共价键，或形成很少的共价键，以至于对相邻层中的任一层的粘结产生可忽略不计的影响。
用于A层、B1层、C层和B2层的其他合适的材料将在本文其他地方进一步描述。作为具体的实施例，当以90度剥离角测量时，由紧邻的sPS和低熔点PEN(coPEN 90/10)层制成的光学反射镜在多个光学重复单元中具有约11克每英寸的单独层的层间粘合力，而当以90度剥离角测量时，以类似方式制成但在每个sPS和低熔点PEN层之间包括苯乙烯嵌段共聚物层的光学反射镜在多个光学重复单元中具有约33克每英寸的单独层的层间粘合力。
图21是测试多层光学膜300的层间粘合力的示意图。多层光学膜300经由双面胶带151粘结到基底360(例如，刚性玻璃基底)。然后，例如使用剃刀片在光学膜300中形成切口170。接下来，另一片胶带152用于从光学膜300的剩余部分332剥离光学膜300的邻近切口170的部分331的端部333。然后可通过在远离基底360的方向(z方向)上牵拉胶带152来测量剥离力，该方向限定了90度剥离角光学膜300的每单位宽度(x方向上的尺寸)的剥离力是层间粘合力。在一些实施方案中，使用每分钟12英寸的牵拉速度(也称为夹头速度)并在至少约5秒的时间内对测得的力取平均值来确定剥离力。在一些实施方案中，除了使用每分钟12英寸的夹头速度之外，每单位宽度的剥离力是根据ASTM D6862-11(2016年重新批准)测试标准确定的平均抗剥离强度。在一些实施方案中，多个光学重复单元中的单独层的层间粘合力为至少约14克每英寸，或层间粘合力可在本文其他地方描述的任何范围内，其中层间粘合力被确定为根据ASTM D6862-11(2016年重新批准)测试标准测得的平均抗剥离强度，除了使用每分钟12英寸的夹头速度从多层光学膜300的下部部分332以90度剥离角牵拉多层光学膜300的上部部分331，同时将下部部分332粘结到基底360。
诸如“约”的术语将在本领域普通技术人员在本说明书中使用和描述的上下文中理解。如果本领域普通技术人员在本说明书中使用和描述的上下文中对“约”应用于表达特征大小、数量和物理特性的量的使用不清楚，则“约”将被理解为是指在指定值的10％以内。给定为约指定值的量可精确地为指定值。例如，如果本领域普通技术人员在本说明书中使用和描述的上下文中对其不清楚，则具有约1的值的量是指该量具有介于0.9和1.1之间的值，并且该值可为1。
上述所有引用的参考文献、专利和专利申请以一致的方式全文据此以引用方式并入本文。在并入的参考文献部分与本申请之间存在不一致或矛盾的情况下，应以前述说明中的信息为准。
除非另外指出，否则针对附图中元件的描述应被理解为同样适用于其它附图中的对应元件。虽然本文已经例示并描述了具体实施方案，但本领域的普通技术人员将会知道，在不脱离本公开范围的情况下，可用多种另选的和/或等同形式的具体实施来代替所示出和所描述的具体实施方案。本申请旨在涵盖本文所讨论的具体实施方案的任何改型或变型或组合。因此，本公开旨在仅受权利要求及其等同形式的限制。

Claims (15)

1.一种多层光学膜，所述多层光学膜包括多个光学重复单元，所述多个光学重复单元中的所述光学重复单元的总数大于约10，所述光学重复单元中的每个光学重复单元包括至少四个依次布置的第一单独层至第四单独层，其中对于所述光学重复单元中的每个光学重复单元：
所述第二单独层和所述第四单独层中的每一者的平均厚度比所述第一单独层和所述第三单独层中的每一者的平均厚度小，且为所述第一单独层和所述第三单独层中的每一者的平均厚度的至多1/2；并且
所述第一单独层和所述第三单独层在相同的平面内x方向上对于相应的折射率nx1和nx3具有相应的f比率f1和f3，
使得对于沿所述x方向偏振的基本上法向入射的光，所述多层光学膜具有设置在大于约600nm的波长处的一阶反射带，所述一阶反射带具有峰值高度为Rp1的第一反射峰，其中所述多层光学膜的任何二阶反射带具有峰值高度为Rp2的反射峰，其中Rp1/Rp2≥5，并且其中当所述f比率f1和f3中的至少一者连续变化0.2时，比率Rp1/Rp2保持至少为5。
2.根据权利要求1所述的多层光学膜，其中所述第二单独层和所述第四单独层沿所述相同的平面内x方向具有相应的折射率nx2和nx4，
nx1<nx2<nx3并且nx1<nx4<nx3。
3.根据权利要求2所述的多层光学膜，其中0.44≤f1≤0.55并且0.02≤f3≤0.55。
4.根据权利要求1所述的多层光学膜，其中所述第二单独层和所述第四单独层沿所述相同的平面内x方向具有相应的折射率nx2和nx4，
nx2和nx4中的每一者大于nx1和nx3中的每一者。
5.根据权利要求4所述的多层光学膜，其中0.45≤f1≤0.8并且0.02≤f3≤0.4。
6.一种多层光学膜，所述多层光学膜包括多个光学重复单元，所述多个光学重复单元中的所述光学重复单元的总数大于约10，所述光学重复单元中的每个光学重复单元包括至少四个依次布置的第一单独层至第四单独层，其中对于所述光学重复单元中的每个光学重复单元：
所述第一单独层和所述第三单独层中的同一者的平均厚度与所述第一单独层至所述第四单独层中每个其他层的平均厚度相差至少1.5倍；并且
所述第一单独层和所述第三单独层在相同的平面内x方向上对于相应的折射率nx1和nx3具有相应的f比率f1和f3，
使得对于沿所述x方向偏振的基本上法向入射的光，所述多层光学膜具有设置在大于约600nm的波长处的一阶反射带，所述一阶反射带具有峰值高度为Rp1的第一反射峰，其中所述多层光学膜的任何二阶反射带具有峰值高度为Rp2的反射峰，其中Rp1/Rp2≥5，并且其中当所述f比率f1和f3中的至少一者连续变化0.2时，比率Rp1/Rp2保持至少为5。
7.根据权利要求6所述的多层光学膜，其中所述第二单独层和所述第四单独层沿所述相同的平面内x方向具有相应的折射率nx2和nx4，
nx1<nx2<nx3并且nx1<nx4<nx3。
8.根据权利要求7所述的多层光学膜，其中0.02≤f1≤0.1并且0.02≤f3≤0.65。
9.根据权利要求7所述的多层光学膜，其中0.44≤f1≤0.55并且0.02≤f3≤0.55。
10.根据权利要求6所述的多层光学膜，其中所述第二单独层和所述第四单独层沿所述相同的平面内x方向具有相应的折射率nx2和nx4，
nx2和nx4中的每一者大于nx1和nx3中的每一者。
11.根据权利要求10所述的多层光学膜，其中0.45≤f1≤0.8并且0.02≤f3≤0.4。
12.一种多层光学膜，所述多层光学膜包括多个光学重复单元，所述多个光学重复单元中的光学重复单元的总数大于约10，所述光学重复单元中的每个光学重复单元包括至少四个单独层，所述光学重复单元中的每个光学重复单元的所述至少四个单独层中的第一单独层和第二单独层在相同的平面内x方向上对于相应的折射率具有相应的f比率f1和f2，0.5≤f1≤0.8，0.02≤f2≤0.3，使得对于沿所述x方向偏振的基本上法向入射的光，所述多层光学膜具有设置在大于约700nm波长处的一阶反射带，并且至少没有二阶反射带，
其中所述光学重复单元中的每个光学重复单元的所述至少四个单独层中的至少第三层具有小于约75nm的平均厚度。
13.根据权利要求12所述的多层光学膜，其中所述至少第三层沿所述x方向的折射率大于所述第一单独层和所述第二单独层沿所述x方向的所述折射率中的每一者。
14.根据权利要求12或13所述的多层光学膜，其中0.02≤f2≤0.25。
15.根据权利要求12至14中的任一项所述的多层光学膜，其中0.55≤f1≤0.8。
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