CN116851231A - 一种硅酸镱基自愈合/可磨耗/环境障涂层、其制备方法及应用 - Google Patents

一种硅酸镱基自愈合/可磨耗/环境障涂层、其制备方法及应用 Download PDF

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Abstract

本发明提供了一种硅酸镱基自愈合/可磨耗/环境障涂层，由内向外依次包括HfO2‑Si+X粘结层、Yb2Si2O7‑M自愈合层、(Yb0.25RE10.25RE20.25RE30.25)2Si2O7环境障层和Yb2Si2O7‑聚酯可磨耗面层；所述HfO2‑Si+X粘结层与基体材料相接触。本发明中的涂层耐温1350℃，且在该温度下具有热导率低、与基体热匹配度高、可磨耗和抗水氧腐蚀性能优等优势，可有效提高CMC涡轮外环的服役温度和服役寿命。本发明还提供了一种硅酸镱基自愈合/可磨耗/环境障涂层的制备方法和应用。

Description

一种硅酸镱基自愈合/可磨耗/环境障涂层、其制备方法及 应用
技术领域
本发明属于高温防护涂层材料技术领域，尤其涉及一种硅酸镱基自愈合/可磨耗/环境障涂层、其制备方法及应用。
背景技术
陶瓷基复合材料(CMC)凭借轻质高强等性能优势，有望替代传统的高温合金作为先进航空发动机高温部件用结构材料。其中，CMC涡轮外环已在多型航空发动机开展试用验证。在服役过程中，CMC涡轮外环面临叶片叶尖等转子部件的刮擦磨损，容易造成机匣及叶片损伤。在其表面制备可磨耗封严涂层是实现最小气路间隙和最低叶片磨损，进而提高发动机整体效率的重要途径。目前，常见的MCrAlY金属基可磨耗封严涂层在1050℃以上出现烧结硬化和局部脱落现象，而YSZ陶瓷基可磨耗封严涂层在1200℃以上出现相变和烧结现象，涂层内部由于热应力积累和孔隙率降低而过早失效。现有专利CN106435443A公开了一种环境障涂层的制备方法，其使用Yb2SiO5涂层对环境障涂层进行封顶，但是，Yb2SiO5的热膨胀系数与CMC基体相差较大，在冷热循环过程中容易开裂。因此，研发适用于CMC涡轮外环的新型可磨耗封严涂层材料体系已迫在眉睫。
发明内容
本发明的目的在于提供一种硅酸镱基自愈合/可磨耗/环境障涂层、其制备方法及应用，本发明中的涂层耐温1350℃，且在该温度下具有热导率低、与基体热匹配度高、可磨耗和抗水氧腐蚀性能优等优势，可有效提高CMC涡轮外环的服役温度和服役寿命。
本发明提供一种硅酸镱基自愈合/可磨耗/环境障涂层，由内向外依次包括HfO2-Si+X粘结层、Yb2Si2O7-M自愈合层、(Yb0.25RE10.25RE20.25RE30.25)2Si2O7环境障层和Yb2Si2O7-聚酯可磨耗面层；
所述HfO2-Si+X粘结层与基体材料相接触；
HfO2-Si+X粘结层中，X为Y、Yb和Gd中的一种或几种，HfO2、Si、X的质量比为(10～30)：(50～80)：(10～20)；
Yb2Si2O7-M自愈合层中，M为ZrB2、SiC、ZrSi2和SiB6中的一种或几种，Yb2Si2O7和Y的质量比为(60～90)：(10～40)；
(Yb0.25RE10.25RE20.25RE30.25)2Si2O7环境障层中，RE1、RE2和RE3为Lu、Er、Y、Sc、Gd和Tm中的任意三种不同元素；
Yb2Si2O7-聚酯可磨耗面层中，Yb2Si2O7和聚酯的质量比为(80～96)：(4～20)。
优选的，HfO2-Si+X粘结层的厚度为50～100μm；Yb2Si2O7-M自愈合层的厚度为50～100μm；(Yb0.25RE10.25RE20.25RE30.25)2Si2O7环境障层的厚度为100～150μm；Yb2Si2O7-聚酯可磨耗面层的厚度为300～450μm。
本发明提供如上文所述的硅酸镱基自愈合/可磨耗/环境障涂层的制备方法，包括以下步骤：
A)对陶瓷基复合材料基体进行预处理；
B)采用大气等离子喷涂技术在预处理后的陶瓷基复合材料基体表面依次制备HfO2-Si+X粘结层、Yb2Si2O7-M自愈合层、(Yb0.25RE10.25RE20.25RE30.25)2Si2O7环境障层和Yb2Si2O7-聚酯可磨耗面层，得到复合涂层；
C)对复合涂层进行热处理，得到硅酸镱基自愈合/可磨耗/环境障涂层。
优选的，所述预处理具体包括以下步骤：
A1)将陶瓷基复合材料基体放入酒精中超声波清洗，随后放入烘箱中在100～120℃下干燥15～30min；
A2)使用80～200目的石英砂对清洗后的陶瓷基复合材料基体进行喷砂处理；
A3)对喷砂处理的陶瓷基复合材料基体进行等离子射流加热，使其表面温度达到400～600℃。
优选的，大气等离子喷涂制备HfO2-Si+X粘结层过程中，以氩气和氢气为等离子体，氩气的流量为40～50L/min，氢气的流量为5～15L/min，喷涂距离为80～150mm，喷涂电流为300～500A，送粉率为10～20％，HfO2-Si+X的粉末粒径为15～80μm。
优选的，大气等离子喷涂制备Yb2Si2O7-M自愈合层过程中，以氩气和氢气为等离子体，氩气的流量为40～50L/min，氢气的流量为5～15L/min，喷涂距离为100～200mm，喷涂电流为400～600A，送粉率为10～30％，Yb2Si2O7-M的粉末粒径为10～150μm。
优选的，大气等离子喷涂制备(Yb0.25RE10.25RE20.25RE30.25)2Si2O7环境障层过程中，以氩气和氢气为等离子体，氩气的流量为40～55L/min，氢气的流量为8～15L/min，喷涂距离为100～200mm，喷涂电流为500～800A，送粉率为5～25％，(Yb0.25RE10.25RE20.25RE30.25)2Si2O7的粉末粒径为20～100μm。
优选的，大气等离子喷涂制备Yb2Si2O7-聚酯可磨耗面层过程中，以氩气和氢气为等离子体，氩气的流量为40～60L/min，氢气的流量为6～15L/min，喷涂距离为100～200mm，喷涂电流为500～800A，送粉率为5～25％，Yb2Si2O7-聚酯的粉末粒径为20～100μm。
优选的，所述步骤C)中热处理的温度为1100～1250℃，时间为4～8h，真空度≥1×10-3Pa且＜10×10-3Pa。
本发明提供如上文所述的硅酸镱基自愈合/可磨耗/环境障涂层作为高温部件表面热防护涂层在航空发动机中应用。
本发明提供了一种硅酸镱基自愈合/可磨耗/环境障涂层，由内向外依次包括HfO2-Si+X粘结层、Yb2Si2O7-M自愈合层、(Yb0.25RE10.25RE20.25RE30.25)2Si2O7环境障层和Yb2Si2O7-聚酯可磨耗面层；所述HfO2-Si+X粘结层与基体材料相接触；HfO2-Si+X粘结层中，X为Y、Yb和Gd中的一种或几种，HfO2、Si、X的质量比为(10～30)：(50～80)：(10～20)；Yb2Si2O7-M自愈合层中，M为ZrB2、SiC、ZrSi2和SiB6中的一种或几种，Yb2Si2O7和M的质量比为(60～90)：(10～40)；(Yb0.25RE10.25RE20.25RE30.25)2Si2O7环境障层中，RE1、RE2和RE3为Lu、Er、Y、Sc、Gd和Tm中的任意三种不同元素；Yb2Si2O7-聚酯可磨耗面层中，Yb2Si2O7和聚酯的质量比为(80～96)：(4～20)。
与现有技术使用Yb2SiO5材料相比，本发明以Yb2Si2O7材料为基材进行涂层结构设计，但在复杂高温燃气环境中，CMC涡轮外环还面临水蒸气-氧气耦合腐蚀，而Yb2Si2O7材料比Yb2SiO5材料的抗水氧腐蚀性能不足且热导率较高，经本发明以Yb2Si2O7材料为基材进行技术改进，本发明中的四层结构涂层具有以下优势：
(1)本发明所述的自愈合/可磨耗/环境障涂层中的HfO2-Si+X粘结层与CMC基体具有良好的界面结合，HfO2在高温下与SiO2反应生成高硬度HfSiO4，能有效偏转或终止涂层内部裂纹扩展，提高Si的高温强度和断裂韧性；金属类元素的加入有利于改善涂层的抗氧化性能，进而提高涂层的使用寿命。
(2)本发明所述的自愈合/可磨耗/环境障涂层中的Yb2Si2O7-M自愈合层，自修复因子M在高温下氧化形成流动的愈合相，能够有效填充涂层内部由于热失配应力或相变应力产生的裂纹，延缓高温水蒸气-氧气向CMC基体渗透。
(3)本发明所述的自愈合/可磨耗/环境障涂层中的(Yb0.25RE10.25RE20.25RE30.25)2Si2O7环境障层，多元稀土元素掺杂有利于改善Yb2Si2O7材料抗水氧腐蚀和抗CMAS腐蚀性能不足的缺点，同时进一步降低Yb2Si2O7材料的热导率，为CMC基体提供更好的环境防护和热防护效果。
(4)本发明所述的自愈合/可磨耗/环境障涂层中的Yb2Si2O7-聚酯可磨耗面层，通过调整涂层化学成分以及喷涂工艺参数，可获得较高孔隙率、较低表面硬度的可磨耗面层，在1350℃下具有优异的可磨耗性能。
(5)本发明所述的自愈合/可磨耗/环境障涂层采用大气等离子喷涂工艺制备，具有操作方便、成本低廉以及沉积效率高等优势。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案，下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本发明的实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据提供的附图获得其他的附图。
图1是本发明陶瓷基复合材料表面制得的自愈合/可磨耗/环境障涂层的截面结构示意图；
其中，1为陶瓷基复合材料基体，2为HfO2-Si+X粘结层，3为Yb2Si2O7-M自愈合层，4为(Yb0.25RE10.25RE20.25RE30.25)2Si2O7环境障层，5为Yb2Si2O7-Polyester可磨耗面层；
图2是本发明在陶瓷基复合材料表面制得的自愈合/可磨耗/环境障涂层制备方法流程图；
图3是本发明实施例1中(Yb0.25RE10.25RE20.25RE30.25)2Si2O7粉末的表面SEM形貌；
图4是本发明实施例1可磨耗面层的截面SEM形貌。
具体实施方式
本发明提供了一种硅酸镱基自愈合/可磨耗/环境障涂层，由内向外依次包括HfO2-Si+X粘结层、Yb2Si2O7-M自愈合层、(Yb0.25RE10.25RE20.25RE30.25)2Si2O7环境障层和Yb2Si2O7-聚酯可磨耗面层；
所述HfO2-Si+X粘结层与基体材料相接触；
HfO2-Si+X粘结层中，X为Y、Yb和Gd中的一种或几种，HfO2、Si、X的质量比为(10～30)：(50～80)：(10～20)；
Yb2Si2O7-M自愈合层中，M为ZrB2、SiC、ZrSi2和SiB6中的一种或几种，Yb2Si2O7和Y的质量比为(60～90)：(10～40)；
(Yb0.25RE10.25RE20.25RE30.25)2Si2O7环境障层中，RE1、RE2和RE3为Lu、Er、Y、Sc、Gd和Tm中的任意三种不同元素；
Yb2Si2O7-聚酯可磨耗面层中，Yb2Si2O7和聚酯的质量比为(80～96)：(4～20)。
在本发明中，所述的基体材料优选为陶瓷基复合材料(CMC)，具体的，可以是碳化硅陶瓷复合材料，如实施例中使用的SiCf/SiC陶瓷复合材料基体。
在本发明中，所述HfO2-Si+X粘结层与基体材料相接触，粘结层的厚度优选为50～100μm，更优选为60～90μm，如50μm，60μm，70μm，80μm，90μm，100μm，优选为以上述任意数值为上限或下限的范围值。粘结层中包括HfO2、Si和X，X为Y，Yb和Gd中的一种或几种；HfO2、Si和X的质量比优选为(10～30)：(50～80)：(10～20)，更优选为(15～25)：(60～70)：(10～15)，最优选为20：70：10。经本发明研究，将HfO2、Si和X的质量按照上述成分搭配使用时，所获得的粘结层具有良好的高温强度和抗氧化性能。本发明中的HfO2-Si+X可通过将HfO2、Si和X三种粉末球磨混合后再经喷雾造粒制备得到，该工艺为本领域技术人员所公知的常规工艺，本发明对此不作特殊限定，能够得到该成分的粉末即可。
在本发明中，自愈合层的厚度优选为50～100μm，更优选为60～90μm，如50μm，60μm，70μm，80μm，90μm，100μm，优选为以上述任意数值为上限或下限的范围值。自愈合层中包括Yb2Si2O7和M，M为ZrB2、SiC、ZrSi2和SiB6中的一种或几种，Yb2Si2O7和M的质量比优选为(60～90)：(10～40)，更优选为(70～80)：(20～30)，最优选为75：25。经本发明研究，将Yb2Si2O7和M的质量按照上述成分搭配使用时，所获得的自愈合层具有较好的裂纹填充效果。本发明中的Yb2Si2O7-M可通过将Yb2Si2O7和M分别经喷雾造粒后，再机械混合均匀制备得到，该工艺为本领域技术人员所公知的常规工艺，本发明对此不作特殊限定，能够得到该成分的粉末即可。
在本发明中，环境障层的厚度优选为100～150μm，更优选为110～140μm，如100μm，110μm，120μm，130μm，140μm，150μm，优选为以上述任意数值为上限或下限的范围值。环境障层的成分为(Yb0.25RE10.25RE20.25RE30.25)2Si2O7，RE1、RE2和RE3为Lu、Er、Y、Sc、Gd和Tm中的任意三种不同元素，经本发明研究，上述化学成分的环境障层具有较低的热导率和优异的抗水氧及CMAS腐蚀性能。本发明中的(Yb0.25RE10.25RE20.25RE30.25)2Si2O7可通过将Yb2O3、RE12O3、RE22O3、RE32O3和SiO2先球磨混合，然后经固相烧结后再喷雾造粒制备得到，该工艺为本领域技术人员所公知的常规工艺，本发明对此不作特殊限定，能够得到该成分的粉末即可。
在本发明中，可磨耗面层的厚度优选为300～450μm，更优选为350～400μm，如300μm，310μm，320μm，330μm，340μm，350μm，360μm，370μm，380μm，390μm，400μm，410μm，420μm，430μm，440μm，450μm，优选为以上述任意数值为上限或下限的范围值。可磨耗面层中包括Yb2Si2O7和Polyester(聚酯)，Yb2Si2O7和聚酯的质量比为(80～96)：(4～20)，更优选为(85～95)：(5～15)，最优选为(90～95)：(5～10)。本发明中的Yb2Si2O7-聚酯可通过将Yb2Si2O7和聚酯分别经喷雾造粒后，再机械混合均匀制备得到，该工艺为本领域技术人员所公知的常规工艺，本发明对此不作特殊限定，能够得到该成分的粉末即可。经本发明研究，将Yb2Si2O7和Polyester的质量按照上述成分搭配使用时，所获得的可磨耗面层具有较高的孔隙率和较低的表面硬度，可获得更好的可磨耗性。
本发明还提供了一种上文所述的硅酸镱基自愈合/可磨耗/环境障涂层的制备方法，包括以下步骤：
A)对陶瓷基复合材料基体进行预处理；
B)采用大气等离子喷涂技术在预处理后的陶瓷基复合材料基体表面依次制备HfO2-Si+X粘结层、Yb2Si2O7-M自愈合层、(Yb0.25RE10.25RE20.25RE30.25)2Si2O7环境障层和Yb2Si2O7-聚酯可磨耗面层，得到复合涂层；
C)对复合涂层进行热处理，得到硅酸镱基自愈合/可磨耗/环境障涂层。
在本发明中，所述陶瓷基复合材料基体与上文所述的基体材料种类一致，本发明在此不再赘述。
本发明中对陶瓷基符合材料基体的预处理具体包括以下步骤：
A1)将陶瓷基复合材料基体放入酒精中超声波清洗，随后放入烘箱中在100～120℃下干燥15～30min；
A2)使用80～200目的石英砂对清洗后的陶瓷基复合材料基体进行喷砂处理；
A3)对喷砂处理的陶瓷基复合材料基体进行等离子射流加热，使其表面温度达到400～600℃。
在本发明中，在酒精中超声波清洗的时间优选为10～20min，更优选为15～16min。所述干燥的温度优选为100～120℃，更优选为110～115℃；所述干燥的时间优选为15～30min，更优选为20～25min。
为增加陶瓷基复合材料表面粗糙度，进而提高粘结层与基体的结合力，对清洗后的基体进行喷砂处理，喷砂砂粒优选为80～200目石英砂，更优选为100～180目，喷砂的压力优选为0.1～0.3MPa，更优选为0.2～0.25MPa，喷砂的时间优选为10～30s，更优选为15～25s。
在本发明中，使用等离子射流对喷砂处理的陶瓷基复合材料基体加热，使其表面温度达到400～600℃，优选为45～550℃。
得到预处理的陶瓷基复合材料基体后，本发明采用大气等离子喷涂技术在预处理后的陶瓷基复合材料基体表面依次制备HfO2-Si+X粘结层、Yb2Si2O7-M自愈合层、(Yb0.25RE10.25RE20.25RE30.25)2Si2O7环境障层和Yb2Si2O7-聚酯可磨耗面层，得到复合涂层。
在大气等离子喷涂制备HfO2-Si+X粘结层过程中，氩气和氢气为等离子体，氩气的流量优选为40～50L/min，更优选为42～48L/min，如40L/min，41L/min，42L/min，43L/min，44L/min，45L/min，46L/min，47L/min，48L/min，49L/min，50L/min，优选为以上述任意数值为上限或下限的范围值；氢气的流量优选为5～15L/min，更优选为8～12L/min，如5L/min，6L/min，7L/min，8L/min，9L/min，10L/min，11L/min，12L/min，13L/min，14L/min，15L/min，优选为以上述任意数值为上限或下限的范围值；喷涂距离优选为80～150mm，更优选为100～120mm，如80mm，90mm，100mm，110mm，120mm，130mm，140mm，150mm，优选为以上述任意数值为上限或下限的范围值；喷涂电流优选为300～500A，更优选为400～450A，如300A，350A，400A，450A，500A，优选为以上述任意数值为上限或下限的范围值；送粉率优选为为10～20％，更优选为HfO2-Si+X的粉末粒径优选为15～80μm，更优选为20～70μm，最优选为30～50μm。
在大气等离子喷涂制备Yb2Si2O7-M自愈合层过程中，以氩气和氢气为等离子体，氩气的流量优选为40～50L/min，更优选为42～48L/min，如40L/min，41L/min，42L/min，43L/min，44L/min，45L/min，46L/min，47L/min，48L/min，49L/min，50L/min，优选为以上述任意数值为上限或下限的范围值；氢气的流量优选为5～15L/min，更优选为8～12L/min，如5L/min，6L/min，7L/min，8L/min，9L/min，10L/min，11L/min，12L/min，13L/min，14L/min，15L/min，优选为以上述任意数值为上限或下限的范围值；喷涂距离优选为100～200mm，更优选为120～180mm，如100mm，110mm，120mm，130mm，140mm，150mm，160mm，170mm，180mm，190mm，200mm，优选为以上述任意数值为上限或下限的范围值；喷涂电流优选为400～600A，更优选为450～550A，如400A，450A，500A，550A，600A，优选为以上述任意数值为上限或下限的范围值；送粉率优选为10～30％，更优选为15～25％，如10％，15％，20％，25％，30％，优选为以上述任意数值为上限或下限的范围值；Yb2Si2O7-M的粉末粒径优选为10～150μm，更优选为50～100μm。
在大气等离子喷涂制备环境障层过程中，以氩气和氢气为等离子体，氩气的流量为40～55L/min，更优选为45～50L/min，如40L/min，41L/min，42L/min，43L/min，44L/min，45L/min，46L/min，47L/min，48L/min，49L/min，50L/min，51L/min，52L/min，53L/min，54L/min，55L/min，优选为以上述任意数值为上限或下限的范围值；氢气的流量为8～15L/min，更优选为10～12L/min，如8L/min，9L/min，10L/min，11L/min，12L/min，13L/min，14L/min，15L/min，优选为以上述任意数值为上限或下限的范围值；喷涂距离为100～200mm，更优选为120～180mm，如100mm，110mm，120mm，130mm，140mm，150mm，160mm，170mm，180mm，190mm，200mm，优选为以上述任意数值为上限或下限的范围值；喷涂电流优选为500～800A，更优选为600～700A，如500A，550A，600A，650A，700A，优选为以上述任意数值为上限或下限的范围值；送粉率优选为5～25％，更优选为10～20％，如5％，10％，15％，20％，25％，优选为以上述任意数值为上限或下限的范围值；(Yb0.25RE10.25RE20.25RE30.25)2Si2O7的粉末粒径优选为20～100μm，更优选为50～80μm。
在大气等离子喷涂制备可磨耗面层过程中，以氩气和氢气为等离子体，氩气的流量为40～60L/min，更优选为45～55L/min，如40L/min，41L/min，42L/min，43L/min，44L/min，45L/min，46L/min，47L/min，48L/min，49L/min，50L/min，51L/min，52L/min，53L/min，54L/min，55L/min，56L/min，57L/min，58L/min，59L/min，60L/min，优选为以上述任意数值为上限或下限的范围值；氢气的流量为6～15L/min，更优选为8～12L/min，如6L/min，7L/min，8L/min，9L/min，10L/min，11L/min，12L/min，13L/min，14L/min，15L/min，优选为以上述任意数值为上限或下限的范围值；喷涂距离优选为100～200mm，更优选为120～180mm，如100mm，110mm，120mm，130mm，140mm，150mm，160mm，170mm，180mm，190mm，200mm，优选为以上述任意数值为上限或下限的范围值；喷涂电流优选为500～800A，更优选为600～700A，如500A，550A，600A，650A，700A，优选为以上述任意数值为上限或下限的范围值；送粉率为5～25％，更优选为10～20％，如5％，10％，15％，20％，25％，优选为以上述任意数值为上限或下限的范围值；Yb2Si2O7-聚酯的粉末粒径优选为20～100μm，更优选为50～80μm。
制备得到复合涂层之后，本发明将其在真空条件下进行热处理，所述热处理的温度优选为1100～1250℃，更优选为1150～1200℃，所述热处理的时间优选为4～8小时，更优选为5～6小时；所述热处理的真空度优选为≥1×10-3Pa且＜10×10-3Pa。
本发明还提供了一种如上文所述的硅酸镱基自愈合/可磨耗/环境障涂层作为高温部件表面涂层在航空发动机中的应用。
在本发明中，所述的高温部件优选为CMC涡轮外环，所述硅酸镱基自愈合/可磨耗/环境障涂层具有热导率低、与基体材料热匹配度高、可磨耗和抗水氧腐蚀性能优异等优势，用于CMC涡轮外环表面能够提高CMC涡轮外环的服役温度和服役寿命。
本发明提供了一种硅酸镱基自愈合/可磨耗/环境障涂层，由内向外依次包括HfO2-Si+X粘结层、Yb2Si2O7-M自愈合层、(Yb0.25RE10.25RE20.25RE30.25)2Si2O7环境障层和Yb2Si2O7-聚酯可磨耗面层；所述HfO2-Si+X粘结层与基体材料相接触；HfO2-Si+X粘结层中，X为Y、Yb和Gd中的一种或几种，HfO2、Si、X的质量比为(10～30)：(50～80)：(10～20)；Yb2Si2O7-M自愈合层中，M为ZrB2、SiC、ZrSi2和SiB6中的一种或几种，Yb2Si2O7和Y的质量比为(60～90)：(10～40)；(Yb0.25RE10.25RE20.25RE30.25)2Si2O7环境障层中，RE1、RE2和RE3为Lu、Er、Y、Sc、Gd和Tm中的任意三种不同元素；Yb2Si2O7-聚酯可磨耗面层中，Yb2Si2O7和聚酯的质量比为(80～96)：(4～20)。
与现有技术使用Yb2SiO5材料相比，本发明以Yb2Si2O7材料为基材进行涂层结构设计，但在复杂高温燃气环境中，CMC涡轮外环还面临水蒸气-氧气耦合腐蚀，而Yb2Si2O7材料比Yb2SiO5材料的抗水氧腐蚀性能不足且热导率较高，经本发明以Yb2Si2O7材料为基材进行技术改进，本发明中的四层结构涂层具有以下优势：
(1)本发明所述的自愈合/可磨耗/环境障涂层中的HfO2-Si+X粘结层与CMC基体具有良好的界面结合，HfO2在高温下与SiO2反应生成高硬度HfSiO4，能有效偏转或终止涂层内部裂纹扩展，提高Si的高温强度和断裂韧性；金属类元素的加入有利于改善涂层的抗氧化性能，进而提高涂层的使用寿命。
(2)本发明所述的自愈合/可磨耗/环境障涂层中的Yb2Si2O7-M自愈合层，自修复因子M在高温下氧化形成流动的愈合相，能够有效填充涂层内部由于热失配应力或相变应力产生的裂纹，延缓高温水蒸气-氧气向CMC基体渗透。
(3)本发明所述的自愈合/可磨耗/环境障涂层中的(Yb0.25RE10.25RE20.25RE30.25)2Si2O7环境障层，多元稀土元素掺杂有利于改善Yb2Si2O7材料抗水氧腐蚀和抗CMAS腐蚀性能不足的缺点，同时进一步降低Yb2Si2O7材料的热导率，为CMC基体提供更好的环境防护和热防护效果。
(4)本发明所述的自愈合/可磨耗/环境障涂层中的Yb2Si2O7-聚酯可磨耗面层，通过调整涂层化学成分以及喷涂工艺参数，可获得较高孔隙率、较低表面硬度的可磨耗面层，在1350℃下具有优异的可磨耗性能。
(5)本发明所述的自愈合/可磨耗/环境障涂层采用大气等离子喷涂工艺制备，具有操作方便、成本低廉以及沉积效率高等优势。
为了进一步说明本发明，以下结合实施例对本发明提供的一种硅酸镱基自愈合/可磨耗/环境障涂层、其制备方法及应用，进行详细描述，但不能将其理解为对本发明保护范围的限定。
其中本发明使用的HfO2、Si、Y、Yb2Si2O7、ZrB2、Yb2O3、Lu2O3、Er2O3、Sc2O3、Polyester等粉末均可从市场上获得。例如，本实施例中的HfO2、Si、Yb2Si2O7、Yb2O3、Lu2O3、Er2O3、Sc2O3粉末从湖南兆益热喷涂材料有限公司购买，Y、ZrB2、Polyester粉末从北矿新材料科技有限公司购买。20HfO2-70Si+10Y委托长沙学院通过球磨混合+喷雾造粒工艺制备、75Yb2Si2O7-25ZrB2、90Yb2Si2O7-10Polyester喷涂粉末委托长沙学院通过喷雾造粒+机械混合工艺制备，(Yb0.25Lu0.25Er0.25Sc0.25)2Si2O7委托长沙学院通过高温固相烧结+喷雾造粒工艺制备，这种粉末制备工艺为本领域技术人员所公知。
实施例1
(1)准备SiCf/SiC陶瓷复合材料基体试片，尺寸为100mm×40mm×6mm，采用丙酮超声波清洗15min，随后放入烘箱中干燥20min，烘箱温度为105℃。
(2)对SiCf/SiC基体进行喷涂前喷砂处理，喷砂砂粒为150目石英砂，喷砂压力0.2MPa，喷砂时间15s。
(3)将SiCf/SiC基体安装在大气等离子喷涂设备的自动工作操作台上，采用等离子焰流对其进行加热，使其表面温度达到500℃。
(4)选择喷雾造粒后的20HfO2-70Si+10Y的粉末粒径为15～80μm，75Yb2Si2O7-25ZrB2的粉末粒径为15～80μm，(Yb0.25Lu0.25Er0.25Sc0.25)2Si2O7的粉末粒径为20～100μm，90Yb2Si2O7-10Polyester的粉末粒径为20～100μm。造粒后的粉末为多孔球形粉末。将上述四种粉末依次加入大气等离子喷涂设备的送粉器中。
(5)采用大气等离子喷涂方法在SiCf/SiC基体表面制备20HfO2-70Si+10Y粘结层，调整工艺参数为：氩气的流量为40L/min，氢气的流量为8L/min，喷涂距离为90mm，喷涂电流为380A，送粉率为20％，得到厚度为50μm的20HfO2-70Si+10Y粘结层。
(6)采用大气等离子喷涂方法在20HfO2-70Si+10Y粘结层表面制备75Yb2Si2O7-25ZrB2自愈合层，调整工艺参数为：氩气的流量为40L/min，氢气的流量为10L/min，喷涂距离为120mm，喷涂电流为530A，送粉率为25％，得到厚度为50μm的75Yb2Si2O7-25ZrB2自愈合层。
(7)采用大气等离子喷涂方法在75Yb2Si2O7-25ZrB2自愈合层表面制备(Yb0.25Lu0.25Er0.25Sc0.25)2Si2O7环境障层，调整工艺参数为：氩气的流量为45L/min，氢气的流量为10L/min，喷涂距离为150mm，喷涂电流为550A，送粉率为25％，得到厚度为150μm的(Yb0.25Lu0.25Er0.25Sc0.25)2Si2O7环境障层。
(8)采用大气等离子喷涂方法在(Yb0.25Lu0.25Er0.25Sc0.25)2Si2O7环境障层表面制备90Yb2Si2O7-10Polyester可磨耗面层，调整工艺参数为：氩气的流量为40L/min，氢气的流量为10L/min，喷涂距离为150mm，喷涂电流为550A，送粉率为25％，得到厚度为400μm的90Yb2Si2O7-10Polyester可磨耗面层。
(9)对沉积态涂层进行真空热处理，调整工艺参数为：温度为1250℃，时间为4h，真空度5×10-3Pa。
对实施例1中的四层结构可磨耗/环境障一体化涂层进行可磨耗性能测试：
其中，可磨耗性能委托北矿新材科技有限公司，按照Q/BK 908-2012封严涂层可磨耗性能试验及评价方法进行测试，具体测试参数为：叶片材料为DD6单晶，叶尖线速度为450m/s，入侵速度为30μm/s，给进深度为500μm。结果表明，本实施例中的自愈合/可磨耗/环境障涂层的叶片高度磨损比(IDR)为26.67％。
实施例2
按照实施例1中的方法制备得到四层结构可磨耗/环境障一体化涂层，不同的是：
在(8)中，90Yb2Si2O7-10Polyester可磨耗面层的厚度为500μm。
图4是实施2中的可磨耗面层的截面形貌，采用Image J软件测得制备态涂层的孔隙率为26.4％，采用表面洛氏硬度计测得涂层表面硬度为53.6HR45Y。将制备态涂层放入高温马弗炉中进行热暴露测试，测试条件为：温度为1350℃，时间100h。热暴露后涂层的孔隙率为15.7％，洛氏硬度为61.9HR45Y。90Yb2Si2O7-10Polyester可磨耗面层在热暴露后仍然维持较高的孔隙率和较低的表面硬度(≤70HR45Y)。
实施例3
按照实施例1中的方法制备得到四层结构可磨耗/环境障一体化涂层，不同的是：
在(5)中，20HfO2-70Si+10Y粘结层的厚度为100μm。
对实施例3中的涂层进行高温水氧腐蚀性能测试：
其中，抗水氧腐蚀考核方式为：在1350℃、90％H2O-10％O2、1atm环境下进行抗腐蚀测试，直至涂层出现明显剥落(剥落面积大于10％)，定义为失效。结果表明：本实施例中的涂层抗水氧腐蚀寿命436小时。
对实施例3中的涂层进行高温水氧腐蚀性能测试：
其中，抗水氧腐蚀考核方式为：在1350℃、90％H2O-10％O2、1atm环境下进行抗腐蚀测试，测试时间为100h，每间隔10小时对带涂层试样进行称重并记录。结果表明：水氧耦合腐蚀100小时后，涂层的失重率为3.85％。
实施例4
按照实施例1中的方法制备得到四层结构可磨耗/环境障一体化涂层，不同的是：
在(5)中，20HfO2-70Si+10Y粘结层的厚度为100μm。
在(6)中，75Yb2Si2O7-25ZrB2自愈合层的厚度为100μm。
对实施例4中的自愈合涂层进行抗热震性能测试：
其中，抗热震性能考核方式为：在1300℃、保温5分钟、空冷5分钟。结果表明：本实施例中的自愈合涂层在热循环212次后，内部无贯穿裂纹。
对比例1
对比例1与实施例1流程相同，不同之处在于：
在(4)中，使用同等粒径的Yb2Si2O7粉末代替90Yb2Si2O7-10Polyester粉末，并在(8)中制备得到得到厚度为400μm的Yb2Si2O7可磨耗面层。
采用与实施例1相同的方式对本对比例制得的自愈合/可磨耗/环境障涂层的可磨耗性能进行测试，其叶片高度磨损比(IDR)为89.51％。
对比例2
为了说明Yb2Si2O7-Polyester可磨耗面层中Yb2Si2O7和Polyester不同质量比对可磨耗面层孔隙率和表面硬度的影响，按照实施例1中的方法，以及表1中的Yb2Si2O7和Polyester的质量比制备四层结构可磨耗/环境障一体化涂层，并对涂层高温热暴露前后的孔隙率和表面硬度进行测试，结果如表1所示，可以看出：
由于对磨叶片为DD6高温合金且涂层需要具备一定的抗冲蚀性能，因此本发明体系下孔隙率最优范围为15％～35％，表面硬度最优范围为45～70HR45Y，具有更好的可磨耗性能。
表1对比例2中不同重量比Yb2Si2O7-Polyester涂层性能指标
对比例3
按照实施例1中的方法制备得到一体化涂层，不同的是，对比例3中使用同等粒径的Yb2Si2O7粉末代替实施例1中环境障层中所使用的(Yb0.25Lu0.25Er0.25Sc0.25)2Si2O7粉末。
采用与实施例3相同的方式对本对比例制得的一体化涂层进行抗水氧腐蚀性能进行测试，其抗水氧腐蚀寿命为162小时。
对比例4
按照实施例1中的方法制备得到一体化涂层，不同的是，对比例4中使用同等粒径的Si粉代替实施例1中粘结层使用的20HfO2-70Si+10Y，得到Si粘结层。
依据GB/T 8642 2002测试实施例本对比例制得的一体化涂层的结合强度，结果如表2所示，表2中，试样1～3是按照实施例1中的方法制备得到的3个试样，试样4～6是按照对比例4中方法制备得到的3个试样。
表2实施例1～5中和对比例4中粘结层结合强度
试样 结合强度(MPa)
试样1 26
试样2 25
试样3 28
试样4 15
试样5 16
试样6 14
从表2可以看出，本对比例中的环境障涂层与基体平均结合强度为15.0Mpa，而实施例3制得的环境障涂层与基体平均结合强度为26.3MPa，结合强度提高约75％。
以上所述仅是本发明的优选实施方式，应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明原理的前提下，还可以做出若干改进和润饰，这些改进和润饰也应视为本发明的保护范围。

Claims (10)

1.一种硅酸镱基自愈合/可磨耗/环境障涂层，由内向外依次包括HfO2-Si+X粘结层、Yb2Si2O7-M自愈合层、(Yb0.25RE10.25RE20.25RE30.25)2Si2O7环境障层和Yb2Si2O7-聚酯可磨耗面层；
所述HfO2-Si+X粘结层与基体材料相接触；
HfO2-Si+X粘结层中，X为Y、Yb和Gd中的一种或几种，HfO2、Si、X的质量比为(10～30)：(50～80)：(10～20)；
Yb2Si2O7-M自愈合层中，M为ZrB2、SiC、ZrSi2和SiB6中的一种或几种，Yb2Si2O7和Y的质量比为(60～90)：(10～40)；
(Yb0.25RE10.25RE20.25RE30.25)2Si2O7环境障层中，RE1、RE2和RE3为Lu、Er、Y、Sc、Gd和Tm中的任意三种不同元素；
Yb2Si2O7-聚酯可磨耗面层中，Yb2Si2O7和聚酯的质量比为(80～96)：(4～20)。
2.根据权利要求1所述的硅酸镱基自愈合/可磨耗/环境障涂层，其特征在于，HfO2-Si+X粘结层的厚度为50～100μm；Yb2Si2O7-M自愈合层的厚度为50～100μm；(Yb0.25RE10.25RE20.25RE30.25)2Si2O7环境障层的厚度为100～150μm；Yb2Si2O7-聚酯可磨耗面层的厚度为300～450μm。
3.如权利要求1～2任意一项所述的硅酸镱基自愈合/可磨耗/环境障涂层的制备方法，包括以下步骤：
A)对陶瓷基复合材料基体进行预处理；
B)采用大气等离子喷涂技术在预处理后的陶瓷基复合材料基体表面依次制备HfO2-Si+X粘结层、Yb2Si2O7-M自愈合层、(Yb0.25RE10.25RE20.25RE30.25)2Si2O7环境障层和Yb2Si2O7-聚酯可磨耗面层，得到复合涂层；
C)对复合涂层进行热处理，得到硅酸镱基自愈合/可磨耗/环境障涂层。
4.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于，所述预处理具体包括以下步骤：
A1)将陶瓷基复合材料基体放入酒精中超声波清洗，随后放入烘箱中在100～120℃下干燥15～30min；
A2)使用80～200目的石英砂对清洗后的陶瓷基复合材料基体进行喷砂处理；
A3)对喷砂处理的陶瓷基复合材料基体进行等离子射流加热，使其表面温度达到400～600℃。
5.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于，大气等离子喷涂制备HfO2-Si+X粘结层过程中，以氩气和氢气为等离子体，氩气的流量为40～50L/min，氢气的流量为5～15L/min，喷涂距离为80～150mm，喷涂电流为300～500A，送粉率为10～20％，HfO2-Si+X的粉末粒径为15～80μm。
6.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于，大气等离子喷涂制备Yb2Si2O7-M自愈合层过程中，以氩气和氢气为等离子体，氩气的流量为40～50L/min，氢气的流量为5～15L/min，喷涂距离为100～200mm，喷涂电流为400～600A，送粉率为10～30％，Yb2Si2O7-M的粉末粒径为10～150μm。
7.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于，大气等离子喷涂制备(Yb0.25RE10.25RE20.25RE30.25)2Si2O7环境障层过程中，以氩气和氢气为等离子体，氩气的流量为40～55L/min，氢气的流量为8～15L/min，喷涂距离为100～200mm，喷涂电流为500～800A，送粉率为5～25％，(Yb0.25RE10.25RE20.25RE30.25)2Si2O7的粉末粒径为20～100μm。
8.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于，大气等离子喷涂制备Yb2Si2O7-聚酯可磨耗面层过程中，以氩气和氢气为等离子体，氩气的流量为40～60L/min，氢气的流量为6～15L/min，喷涂距离为100～200mm，喷涂电流为500～800A，送粉率为5～25％，Yb2Si2O7-聚酯的粉末粒径为20～100μm。
9.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于，所述步骤C)中热处理的温度为1100～1250℃，时间为4～8h，真空度≥1×10-3Pa且＜10×10-3Pa。
10.如权利要求1或2所述的硅酸镱基自愈合/可磨耗/环境障涂层作为高温部件表面热防护涂层在航空发动机中应用。
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