CN116754441B - 一种评价纳米流体增强co2传质效果的实验装置及方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种评价纳米流体增强CO2传质效果的实验装置及方法，属于碳中和技术领域。包括：高精度恒速恒压泵；将纳米流体容器中实验所需体积的纳米流体导入填砂传质容器内；将CO2容器中CO2导入填砂传质容器内；并联的三个容器，包括CO2容器、纳米流体容器和填砂传质容器；计算机；用于测量并记录传质过程中填砂传质容器内压力变化；气液分离容器；上部连接气体流量计，收集并计量气液分离后析出的气体；气液分离容器的下部连接液体计量容器，用于收集并计量气液分离后析出的液体。本发明所提出的实验装置能够实现地层条件下纳米流体增强CO2传质实验过程，可用于模拟纳米流体作用下CO2在深部盐水层埋存过程中的溶解传质。

Description

一种评价纳米流体增强CO2传质效果的实验装置及方法
技术领域
本发明涉及一种评价纳米流体增强二氧化碳传质效果的实验装置及方法，属于碳中和技术领域。
背景技术
CO2等温室气体所引发的全球变暖已经成为人类所面对的最严重的生态问题之一。深部盐水层CO2埋存是一种降低大气中CO2浓度的有效方法，其主要埋存机理为CO2在地层盐水中的溶解封存，因此CO2在地层盐水中溶解度和传质速率的是影响CO2埋存效率的关键。纳米流体是指由直径在1~100nm之间的金属或非金属纳米颗粒与基液混合而成的胶体悬浮液，其中纳米颗粒具有增强气液传质的效果，并且具有环境友好、比体积小和价格低等优势，具有良好的应用前景。为了提高CO2埋存过程中CO2在地层盐水中的溶解度，强化CO2传质作用，进而提高CO2埋存效率，将纳米流体引入深部盐水层CO2埋存过程，在地层盐水中注入纳米颗粒形成纳米流体，增强CO2在深部盐水层埋存过程中的溶解传质，从而提高深部盐水层CO2埋存效率。
目前对于CO2在地层盐水中传质的研究方法主要为利用 PVT 容器进行的压降法，该方法仅考虑了CO2在地层盐水中的传质，没有考虑多孔介质对于传质过程的影响，同时该方法多用于测量CO2在地层盐水中的扩散系数，而忽略了对于传质系数的测量与计算，即没有考虑CO2在地层盐水中传质过程中气液界面传质阻力的影响，不能很好地模拟盐水层CO2埋存过程中纳米流体增强CO2传质的过程。因此目前没有适用于评价深部盐水层CO2埋存过程中纳米流体增强CO2传质效果的实验装置和方法，压力、温度、孔隙度、矿化度、纳米材料类型、纳米流体浓度等参数对深部盐水层CO2埋存过程中纳米流体增强CO2传质的影响规律未见相关报道。
发明内容
针对现有技术的不足，本发明的目的在于提供一种评价地层条件下纳米流体增强CO2传质效果的实验装置及方法。该实验装置可以模拟纳米流体作用下CO2在深部盐水层埋存过程中的溶解传质。该评价方法综合考虑了多孔介质及界面传质阻力的影响，可以计算地层条件下CO2在纳米流体中的溶解度、扩散系数和传质系数，并以此为依据对地层条件下纳米流体增强CO2传质效果做出评价。
本发明的技术方案为：
一种评价地层条件下纳米流体增强CO2传质效果的实验装置，包括：
高精度恒速恒压泵；用于将纳米流体容器中实验所需体积的纳米流体导入填砂传质容器内；将CO2容器中CO2导入填砂传质容器内；
并联的三个容器，包括：CO2容器、纳米流体容器和填砂传质容器；三个容器的底部各自设置有控制阀且均与高精度恒速恒压泵相连通；三个容器顶部各自设置有控制阀与压力表，且分别与真空泵和回压阀相连；
计算机；填砂传质容器顶部设置的压力表连接所述计算机；用于测量并记录传质过程中填砂传质容器内压力变化；
气液分离容器；气液分离容器通过回压阀连接回压泵，气液分离容器的上部连接气体流量计，用于收集并计量气液分离后析出的气体；气液分离容器的下部连接液体计量容器，用于收集并计量气液分离后析出的液体。
根据本发明优选的，所述CO2容器和填砂传质容器的外侧均设置有加热保温套并各自连接有加热恒温控制器。
根据本发明优选的，所述填砂传质容器高度为0.1~0.5m，内径为0.02~0.05m。
根据本发明优选的，所述CO2容器的体积为0.5~3L。
根据本发明优选的，所述纳米流体容器的体积为0.5~3L。
一种评价地层条件下纳米流体增强CO2传质效果的方法，通过上述实验装置实现，包括：
（1）制备纳米流体；
（2）在填砂传质容器内填入石英砂和纳米流体：
①根据填砂传质容器总容积、实验所需模拟的地层孔隙度与实验所需填砂高度，计算出填砂所需要的石英砂质量与纳米流体的体积；
②取实验所需质量的石英砂，填入填砂传质容器中至实验所需填砂高度；
③利用高精度恒速恒压泵将纳米流体容器中实验所需体积的纳米流体导入填砂传质容器内，对填砂传质容器抽真空；
④利用加热恒温控制器将加热保温套温度调节至实验所需温度，将CO2容器和填砂传质容器充分加热至实验所需温度并稳定。
（3）利用高精度恒压恒速泵将CO2容器中CO2导入填砂传质容器，待填砂传质容器内压力达到实验所需压力并稳定后，停止CO2注入；记录填砂传质容器内压力变化情况至压力稳定，得到传质过程中的压力测量值p mea，将实验所得压力数据与实验时间对应作图，得到压力测量值与实验时间的曲线；
（4）计算CO2的测试溶解度：
将回压泵的压力设置为填砂传质容器内压力稳定后的压力值，利用高精度恒速恒压泵在驱替流量下，依次将填砂传质容器中未溶解的全部气体和部分纳米流体驱替至气液分离容器；
待部分纳米流体被驱替出后，开始测量记录产出气量与出液量V NF,mea，其中，产出气量/>通过气体流量计测得，出液量V NF,mea通过液体计量容器上的刻度读得；通过式（Ⅰ）计算CO2的测试溶解度S mea：
（Ⅰ）
式（Ⅰ）中，S mea为CO2的测试溶解度，mL/mL；为产出气量，mL；V NF,mea为出液量，mL；
（5）计算CO2在纳米流体中扩散系数和传质系数：
设置计算所需参数值，包括：实验初始压力P 1；实验温度T；室内温度T0；大气压P0；传质时间t 传；第一个时间节点下填砂传质容器内压力P 2；第一个时间节点下纳米流体中CO2浓度C(x,l)；平衡状态下纳米流体中CO2浓度C eq；填砂传质容器高度L 总；填砂传质容器内部空间半径r；孔隙度；CO2气体的摩尔质量/>；时间节点间隔Δt；液相高度L 液；位置节点间隔h；扩散系数初始假设值D；传质系数初始假设值k；
根据上述参数设置，进行如下计算：
a.将传质时间t 传均匀划分为间隔为Δt的n个时间节点；将液相高度L 液均匀划分为间隔为h的N个位置节点，且设置底部为0，顶部为N+1以采用边界条件；
b.根据纳米流体中上一时间节点下CO2浓度分布情况结合式（Ⅱ）计算纳米流体中对应位置节点与对应时间节点处CO2浓度：
（Ⅱ）
式（Ⅱ）中，x为位置节点，1 ≤x≤N；t为时间节点，2 ≤t≤n；C(x,t)为纳米流体中对应位置节点与对应时间节点处CO2浓度，mol/m3；为孔隙度；D为扩散系数假设值，m2/s；Δt为所划分时间节点间隔，s；h为位置节点间隔，m；C(x,t-1)为纳米流体中对应位置节点与对应时间节点的上一时间节点处CO2浓度，mol/m3；C(x+1,t-1)为纳米流体中对应位置节点的上一位置节点与对应时间节点的上一时间节点处CO2浓度，mol/m3；C(x-1,t-1)为纳米流体中对应位置节点的下一位置节点与对应时间节点的上一时间节点处CO2浓度，mol/m3；
c.通过式（Ⅲ）计算对应时间节点下气液边界位置处CO2浓度：
（Ⅲ）
式（Ⅲ）中，t为时间节点，2 ≤t≤n；C(xN+1,t)为对应时间节点下气液边界位置处CO2浓度，mol/m3；C eq为平衡状态下纳米流体中CO2浓度，mol/m3；为孔隙度；D为扩散系数假设值，m2/s；k为传质系数假设值，m/s；h为位置节点间隔，m；C(xN,t)为对应时间节点下气液边界位置的下一位置节点处CO2浓度，mol/m3；C(xN-1,t)为对应时间节点下气液边界位置的下二位置节点处CO2浓度，mol/m3；
d.通过式（Ⅳ）计算对应时间节点下填砂传质容器底部位置处CO2浓度：
（Ⅳ）
式（Ⅳ）中，t为时间节点，2 ≤t≤n；C(0,t)为对应时间节点下填砂传质容器底部位置处CO2浓度，mol/m3；C(1,t)对应时间节点下填砂传质容器底部位置的上一位置节点处CO2浓度，mol/m3；C(2,t)为对应时间节点下填砂传质容器底部位置上二位置节点处CO2浓度，mol/m3；
e.根据上述计算所得CO2浓度分布，结合式（Ⅴ）计算出对应时间节点下纳米流体中的CO2溶解总量：
（Ⅴ）
式（Ⅴ）中，x为位置节点，1 ≤x≤N；t为时间节点，2 ≤t≤n；为对应时间节点下纳米流体中的CO2溶解总量，mol；/>为孔隙度；h为位置节点间隔，m；C(x,t)为纳米流体中对应位置节点与对应时间节点处CO2浓度，mol/m3；r为填砂传质容器内部空间半径，m；
f.通过式（Ⅵ）计算对应时间节点下填砂传质容器中的压力值Pcal(t)：
（Ⅵ）
式（Ⅵ）中，x为位置节点，1 ≤x≤N；t为时间节点，2 ≤t≤n；Pcal(t)为对应时间节点下填砂传质容器中的压力值，MPa；P 1为实验初始压力，MPa；r为填砂传质容器内部空间半径，m；L 总为填砂传质容器高度，m；L 液为液相高度，m；Z 1为实验初始条件下气体压缩因子；R为热力学常数，值为8.314J/(mol·K)；为实验温度，K；为孔隙度；h为位置节点间隔，m；C(x,t)为纳米流体中对应位置节点与对应时间节点处CO2浓度，mol/m3；Z t为对应时间节点下气体压缩因子；r为填砂传质容器内部空间半径，m。
g.在时间节点t=2~n的范围内进行上述步骤a至f的计算，得到传质过程中所有时间节点下的压力计算值Pcal。
h.计算CO2的理论溶解度并验证计算的准确性：
将式（Ⅴ）计算得到的传质结束时纳米流体中CO2溶解总摩尔数，代入式（Ⅶ）计算得到CO2的理论溶解度；
（Ⅶ）
式（Ⅶ）中，S cal为CO2的理论溶解度，mL/mL；为纳米流体中CO2溶解总摩尔数，mol；Z 0为对应温度和压力下气体压缩因子；R为热力学常数，值为8.314J/(mol·K)；T0为室内温度，K；P0为大气压，0.1MPa；/>为孔隙度；r为填砂传质容器内部空间半径，m；L 液为液相高度，m；
通过比较S mea与S cal的值，判断计算结果是否合理:当时，说明此时D与k的取值可靠；当时，重新设置D和k的值，并重复a~h中的计算；
i.当h中式（Ⅶ）所得到的CO2的理论溶解度S cal的计算结果满足，将压力计算值Pcal与步骤（3）中所得到的压力测量值p mea代入式（Ⅷ）中计算得到误差函数E：
（Ⅷ）
式（Ⅷ）中，E为误差函数；t为时间节点；p mea(t)为对应时间节点下压力测量值；Pcal(t)为对应时间节点下压力计算值；n为所划分时间节点数量；
j.分别在1×10-10m/s ~1×10-8m/s和1×10-7m/s ~1×10-5m/s范围内，不断修改D与k的值，重复步骤a~i中的计算，选取误差函数E计算值最小时所对应的D与k的值，此时的D与k的取值即为该实验条件下的扩散系数与传质系数，并将该D与k取值下计算得到的压力计算值Pcal和步骤（3）中得到的压力测量值p mea与传质时间对应作图，得到该D与k取值下的压力拟合曲线图；
（6）更改实验条件，包括初始压力、温度、孔隙度、盐浓度、纳米材料类型、纳米流体浓度，重复步骤（1）~（5），计算不同初始压力、温度、孔隙度、矿化度、纳米材料类型、纳米流体浓度条件下CO2在纳米流体中的溶解度、扩散系数和传质系数，评价不同条件下纳米流体增强CO2传质效果。
根据本发明优选的，制备纳米流体，包括：
1）将可溶性金属盐、纳米材料、去离子水和分散剂混合，搅拌至形成纳米颗粒悬浊液；
2）对纳米颗粒悬浊液进行超声波分散；
3）将所制备的纳米流体倒入纳米流体容器中，对纳米流体容器抽真空。
进一步优选的，步骤1）中，可溶性金属盐为NaCl、KCl、MgCl2和CaCl2中的一种，制备纳米流体所用基液的盐浓度为0.1~5wt%；
进一步优选的，步骤1）中，纳米材料为纳米SiO2、Al2O3、TiO2和MWCNT中的一种，纳米颗粒浓度为0.01~1wt%；
进一步优选的，步骤1）中，分散剂为聚乙烯砒咯烷酮K30或十二烷基磺酸钠，分散剂浓度为0.1~2wt%。
根据本发明优选的，步骤①中，通过式（Ⅸ）计算出填砂所需要的石英砂质量m 砂：
（Ⅸ）
式（Ⅸ）中，m 砂为填砂所需要的石英砂质量，g；V 总为填砂传质容器总容积，mL；为所用石英砂密度，g/cm3；/>为孔隙度；L 砂为填砂高度，m；L 总为填砂传质容器高度，m；
通过式（Ⅹ）计算所需纳米流体的体积V NF：
（Ⅹ）
式（Ⅹ）中，V NF为纳米流体的体积，mL ；V 总为填砂传质容器总容积，mL；为孔隙度；L 砂为填砂高度，m；L 总为填砂传质容器高度，m。
根据本发明优选的，步骤②中，实验所需填砂高度为填砂传质容器内部空间高度的50%~70%。
进一步优选的，步骤②中，所选用的石英砂粒径为50-200目。
根据本发明优选的，步骤③中，将纳米流体导入填砂传质容器内的导入方式为恒速导入，高精度恒速恒压泵设置流速为0.05~5mL/min。
根据本发明优选的，步骤（3）中，将CO2导入填砂传质容器的导入方式为恒压导入，高精度恒速恒压泵设置压力为实验所需初始压力。
根据本发明优选的，步骤（4）中，高精度恒速恒压泵的驱替流量为0.05~5mL/min。
根据本发明优选的，步骤（5）中，第一个时间节点下纳米流体中CO2浓度通过步骤（3）中所得到的压力数据结合式（Ⅺ）计算得到：
（Ⅺ）
式（Ⅺ）中，C(x,l)为第一个时间节点下纳米流体中CO2浓度，mol/m3；P 1为实验初始压力，MPa；P 2为第一个时间节点下填砂传质容器内压力，MPa；Z 1为实验初始条件下气体压缩因子；Z 2为第一个时间节点下气体压缩因子；r为填砂传质容器内部空间半径，m；L 总为填砂传质容器高度，m；L 砂为填砂高度，m；V NF为纳米流体的体积，mL；R为热力学常数，值为8.314J/(mol·K)；T为实验温度，K；
平衡状态下纳米流体中CO2浓度Ceq通过步骤（3）中所得到的压力数据结合式（Ⅻ）计算得到；
（Ⅻ）
式（Ⅻ）中，Ceq为传质结束后CO2在纳米流体中平衡浓度，mol/m3；P 1为实验初始压力，MPa；P eq填砂传质容器内平衡压力，MPa；Z 1为实验初始温压条件下气体压缩因子；Z eq为平衡状态下气体压缩因子；r为填砂传质容器内部空间半径，m；L 总为填砂传质容器高度，m；L 砂为填砂高度，m；V NF为纳米流体的体积，mL；R为热力学常数，值为8.314J/(mol·K)；T为实验温度，K。
本发明有益效果为：
1、本发明所提出的地层条件下纳米流体增强CO2传质实验装置能够实现地层条件下纳米流体增强CO2传质实验过程，可用于模拟纳米流体作用下CO2在深部盐水层埋存过程中的溶解传质。
2、本发明所提出的评价地层条件下纳米流体增强CO2传质效果的方法能够方便准确地计算地层条件下CO2在纳米流体中的溶解度、扩散系数和传质系数，并在计算过程中考虑了多孔介质及界面传质阻力的影响，可用于评价纳米流体对深部盐水层CO2埋存过程中CO2溶解传质的增强效果。
3、本发明可研究压力、温度、孔隙度、矿化度、纳米材料类型、纳米流体浓度等众多因素对地层条件下纳米流体增强CO2传质效果的影响规律，为评价不同地层条件下纳米流体增强CO2传质效果提供一种有效技术手段。
附图说明
图1为本发明评价地层条件下纳米流体增强CO2传质效果的实验装置的结构示意图；
图2为本发明评价地层条件下纳米流体增强CO2传质效果方法中压力测量值与时间的曲线示意图；
图3为本发明评价地层条件下纳米流体增强CO2传质效果方法中压力拟合曲线示意图；
1、高精度恒速恒压泵，2、CO2容器，3、纳米流体容器，4、填砂传质容器，5、加热保温套，
6、加热恒温控制器，7、压力表，8、控制阀，9、真空泵，10、计算机，11、回压泵，12、回压阀，
13、气液分离容器，14、液体计量容器，15、气体流量计。
具体实施方式
下面结合说明书附图和实施例，对本发明的技术方案进行详细的说明，但不限于此。
实施例1
一种评价地层条件下纳米流体增强CO2传质效果的实验装置，如图1所示，包括：
高精度恒速恒压泵1；用于将纳米流体容器3中实验所需体积的纳米流体导入填砂传质容器4内；将CO2容器2中CO2导入填砂传质容器4内；
并联的三个容器，包括：CO2容器2、纳米流体容器3和填砂传质容器4；三个容器的底部各自设置有控制阀8且均与高精度恒速恒压泵1相连通；三个容器顶部各自设置有控制阀8与压力表7，且分别与真空泵9和回压阀12相连；
计算机10；填砂传质容器4顶部设置的压力表7连接计算机10；用于测量并记录传质过程中填砂传质容器4内压力变化；
气液分离容器13；气液分离容器13通过回压阀12连接回压泵11，气液分离容器13的上部连接气体流量计15，用于收集并计量气液分离后析出的气体；气液分离容器13的下部连接液体计量容器14，用于收集并计量气液分离后析出的液体。
实施例2
根据实施例1所述的一种评价地层条件下纳米流体增强CO2传质效果的实验装置，其区别在于：
CO2容器2和填砂传质容器4的外侧均设置有加热保温套5并各自连接有加热恒温控制器6。
填砂传质容器4高度为0.1~0.5m，内径为0.02~0.05m。该尺寸范围是经过大量的模拟实验和理论计算得到的优选尺寸，可以更好地反映深部盐水层CO2埋存过程中CO2向地层水的传质过程。
CO2容器2的体积为0.5~3L。
纳米流体容器3的体积为0.5~3L。
实施例3
一种评价地层条件下纳米流体增强CO2传质效果的方法，通过实施例1或2所述实验装置实现，包括：
（1）制备纳米流体；包括：
1）将NaCl、SiO2、去离子水和聚乙烯砒咯烷酮K30放入烧杯混合，用玻璃棒搅拌至形成纳米颗粒悬浊液；其中，SiO2浓度为0.1wt%，NaCl盐浓度为0.6wt%，聚乙烯砒咯烷酮K30浓度为1wt%；
2）将混合后的溶液放到超声波分散仪中，变幅杆浸润在液面下三分之二处，开始对纳米颗粒悬浊液进行超声波分散；每次分散时间为15 min，完成后静置5 min冷却，重复3次，纳米流体制备完成；
3）将所制备的纳米流体倒入纳米流体容器3中，利用真空泵9对纳米流体容器3抽真空。
（2）在填砂传质容器4内填入石英砂和纳米流体：所用填砂传质容器4高度为0.1m，内径为 0.04 m，总容积为125.7cm3、所模拟的地层孔隙度为0.35，填砂高度为6cm，所用石英砂密度为2.36g/cm3，计算出填砂所需要的石英砂质量为115.7g，所需纳米流体的体积为26.4mL；
①根据填砂传质容器4总容积、实验所需模拟的地层孔隙度与实验所需填砂高度，计算出填砂所需要的石英砂质量与纳米流体的体积；通过式（Ⅸ）计算出填砂所需要的石英砂质量m 砂：
（Ⅸ）
式（Ⅸ）中，V 总=125.7mL；=2.36 g/cm3；/>=0.35；L 砂=0.06m；L 总=0.1m；
计算得到m 砂=115.7g；
通过式（Ⅹ）计算所需纳米流体的体积V NF：
（Ⅹ）
式（Ⅹ）中，V 总=125.7mL；=0.35；L 砂=0.06m；L 总=0.1m；
计算得到V NF=26.4mL ；
②将115.7g150目的石英砂填入填砂传质容器4中至填砂高度为6cm；
③利用高精度恒速恒压泵1以0.5mL/min的流速将纳米流体容器3中纳米流体导入填砂传质容器4内，直至导入体积为26.4mL，利用真空泵9对填砂传质容器4抽真空；
④利用加热恒温控制器6将加热保温套5温度调节至40℃，将CO2容器2和填砂传质容器4充分加热至40℃并稳定。
（3）利用高精度恒压恒速泵在12MPa的驱替压力下将CO2容器2中CO2导入填砂传质容器4，待填砂传质容器4内压力达到12MPa后，停止CO2注入。在压力采集软件中记录填砂传质容器4内压力变化情况至压力稳定，得到传质过程中的压力测量值p mea，将实验所得压力数据与实验时间对应作图，得到压力测量值与实验时间的曲线；如图2所示。
通过图中传质过程中所表现出的不同的压力降落速度可以将传质过程划分为两个不同的阶段，即传质过程中受对流作用与扩散作用共同影响第一阶段和扩散作用为主导的第二阶段。本发明以第二阶段的压降数据为基础进行扩散系数和传质系数的计算及地层条件下纳米流体增强CO2传质效果的评价，即以第二阶段开始的时间的作为后续计算过程中的第一个时间节点。
（4）计算CO2的测试溶解度：
将回压泵11的压力设置为11.12MPa，利用高精度恒速恒压泵1在0.05mL/min驱替流量下，依次将填砂传质容器4中未溶解的全部气体和3~5mL纳米流体驱替至气液分离容器13；
待3~5mL纳米流体被驱替出后，开始测量记录产出气量与出液量V NF,mea，其中，产出气量/>通过气体流量计15测得，出液量V NF,mea通过液体计量容器14上的刻度读得；通过式（Ⅰ）计算CO2的测试溶解度S mea：
（Ⅰ）
式（Ⅰ）中，=319.7mL ；V NF,mea=8.5mL。
计算得到S mea=37.61mL/mL；
（5）计算CO2在纳米流体中扩散系数和传质系数：
根据实验条件设置计算所需参数值，包括：实验初始压力P 1=12MPa；实验温度T=313.15K；室内温度T0=298.15K；大气压P0=0.1MPa；传质时间t 传=39420s；第一个时间节点下填砂传质容器4内压力P 2=11.45MPa；第一个时间节点下纳米流体中CO2浓度C(x,l)=9.18×102mol/m3；平衡状态下纳米流体中CO2浓度C eq=1.54×103mol/m3；填砂传质容器4高度L 总=0.1m；填砂传质容器4内部空间半径r=0.02m；孔隙度=0.35；CO2气体的摩尔质量=44g/mol；时间节点间隔Δt=20s；液相高度L 液=0.06m；位置节点间隔h=0. 6×10- 4m；扩散系数初始假设值D=1×10-10m2/s；传质系数初始假设值k=1×10-7m/s；
第一个时间节点下纳米流体中CO2浓度C(x,l)通过步骤（3）中所得到的压力数据结合式（Ⅺ）计算得到：
（Ⅺ）
式（Ⅺ）中，P 1为=12MPa；P 2=11.45MPa；Z 1=0.3041；Z 2=0.2997；r=0.02m；L 总=0.1m；L 砂=0.06m；V NF=26.4mL；R=8.314J/(mol·K)；T=313.15K。
计算得到C(x,l)=9.18×102mol/m3。
平衡状态下纳米流体中CO2浓度Ceq通过步骤（3）中所得到的压力数据结合式（Ⅻ）计算得到;
（Ⅻ）
式（Ⅻ）中，P 1=12MPa；P eq=11.12MPa；Z 1=0.3041；Z eq=0.2977；r=0.02m；L 总=0.1m；L 砂=0.06m；V NF=26.4mL；R=8.314J/(mol·K)；T=313.15K。
计算得到C eq=1.54×103mol/m3。
在编程软件内根据上述参数设置，进行如下计算：
a.将传质时间t 传=39420s均匀划分为间隔为20s的1971个时间节点；将液相高度L 液=0.06m均匀划分为间隔为6×10-4m的100个位置节点，且设置底部为0，顶部为101以采用边界条件；
b.根据纳米流体中上一时间节点下CO2浓度分布情况结合式（Ⅱ）计算纳米流体中对应位置节点与对应时间节点处CO2浓度：
（Ⅱ）
式（Ⅱ）中，x为位置节点，1 ≤x≤N；t为时间节点，2 ≤t≤n；C(x,t)为纳米流体中对应位置节点与对应时间节点处CO2浓度，mol/m3；为孔隙度；D为扩散系数假设值，m2/s；Δt为所划分时间节点间隔，s；h为位置节点间隔，m；C(x,t-1)为纳米流体中对应位置节点与对应时间节点的上一时间节点处CO2浓度，mol/m3；C(x+1,t-1)为纳米流体中对应位置节点的上一位置节点与对应时间节点的上一时间节点处CO2浓度，mol/m3；C(x-1,t-1)为纳米流体中对应位置节点的下一位置节点与对应时间节点的上一时间节点处CO2浓度，mol/m3；
c.通过式（Ⅲ）计算对应时间节点下气液边界位置处CO2浓度：
（Ⅲ）
式（Ⅲ）中，t为时间节点，2 ≤t≤n；C(xN+1,t)为对应时间节点下气液边界位置处CO2浓度，mol/m3；C eq为平衡状态下纳米流体中CO2浓度，mol/m3；为孔隙度；D为扩散系数假设值，m2/s；k为传质系数假设值，m/s；h为位置节点间隔，m；C(xN,t)为对应时间节点下气液边界位置的下一位置节点处CO2浓度，mol/m3；C(xN-1,t)为对应时间节点下气液边界位置的下二位置节点处CO2浓度，mol/m3；
d.通过式（Ⅳ）计算对应时间节点下填砂传质容器4底部位置处CO2浓度：
（Ⅳ）
式（Ⅳ）中，t为时间节点，2 ≤t≤n；C(0,t)为对应时间节点下填砂传质容器底部位置处CO2浓度，mol/m3；C(1,t)对应时间节点下填砂传质容器底部位置的上一位置节点处CO2浓度，mol/m3；C(2,t)为对应时间节点下填砂传质容器底部位置上二位置节点处CO2浓度，mol/m3；
e.根据上述计算所得CO2浓度分布，结合式（Ⅴ）计算出对应时间节点下纳米流体中的CO2溶解总量：
（Ⅴ）
式（Ⅴ）中，x为位置节点，1 ≤x≤N；t为时间节点，2 ≤t≤n；为对应时间节点下纳米流体中的CO2溶解总量，mol；/>为孔隙度；h为位置节点间隔，m；C(x,t)为纳米流体中对应位置节点与对应时间节点处CO2浓度，mol/m3；r为填砂传质容器内部空间半径，m；
f.通过式（Ⅵ）计算对应时间节点下填砂传质容器4中的压力值Pcal(t)：
（Ⅵ）
式（Ⅵ）中，x为位置节点，1 ≤x≤N；t为时间节点，2 ≤t≤n；Pcal(t)为对应时间节点下填砂传质容器4中的压力值，MPa；P 1为实验初始压力，MPa；r为填砂传质容器4内部空间半径，m；L 总为填砂传质容器44高度，m；L 液为液相高度，m；Z 1为实验初始条件下气体压缩因子；R为热力学常数，值为8.314J/(mol·K)；为实验温度，K；为孔隙度；h为位置节点间隔，m；为纳米流体中对应位置节点与对应时间节点处CO2浓度，mol/m3；Z t为对应时间节点下气体压缩因子；r为填砂传质容器4内部空间半径，m。
g.在时间节点t=2~n的范围内进行上述步骤a至f的计算，得到传质过程中所有时间节点下的压力计算值Pcal。
h.计算CO2的理论溶解度并验证计算的准确性：
将式（Ⅴ）计算得到的传质结束时纳米流体中CO2溶解总摩尔数，代入式（Ⅶ）计算得到CO2的理论溶解度；
（Ⅶ）
式（Ⅶ）中，S cal为CO2的理论溶解度，mL/mL；为纳米流体中CO2溶解总摩尔数，mol；Z 0为对应温度和压力下气体压缩因子；R为热力学常数，值为8.314J/(mol·K)；T0为室内温度，K；P0为大气压，0.1MPa；/>为孔隙度；r为填砂传质容器4内部空间半径，m；L 液为液相高度，m。
通过比较S mea与S cal的值，判断计算结果是否合理:当时，说明此时D与k的取值可靠；当/>时，重新设置D和k的值，并重复a~h中的计算；
i. 当h中式（Ⅶ）所得到的CO2的理论溶解度S cal的计算结果满足，将压力计算值Pcal与步骤（3）中所得到的压力测量值p mea代入式（Ⅷ）中计算得到误差函数E：
（Ⅷ）
式（Ⅷ）中，E为误差函数；t为时间节点；p mea(t)为对应时间节点下压力测量值；Pcal(t)为对应时间节点下压力计算值；n为所划分时间节点数量；
j.分别在1×10-10m/s ~1×10-8m/s和1×10-7m/s ~1×10-5m/s范围内，不断修改D与k的值，重复步骤a~i中的计算，选取误差函数E计算值最小时所对应的D与k的值，此时的D与k的取值即为该实验条件下的扩散系数与传质系数，并将该D与k取值下计算得到的压力计算值Pcal和步骤（3）中得到的压力测量值p mea与传质时间对应作图，得到该D与k取值下的压力拟合曲线图，如图3所示。
通过上述计算得到扩散系数D= 3.64×10-9m2/s、传质系数k= 9.61×10-7m/s，此时通过式（Ⅶ）计算得到CO2的理论溶解度：
（Ⅶ）
式（Ⅶ）中，=0.039mol；Z 0=0.99；R=8.314J/(mol·K)；T0=298.15K；P0=0.1MPa；/>=0.35；r=0.02m；L 液=0.06m。
计算得到S cal=36.24 mL/mL；
根据步骤（4）中所得到的CO2的测试溶解度S mea有：
=/>，说明D与k的取值可靠。通过该方法计算所得到的地层条件下CO2在纳米流体中溶解度S cal=36.24 mL/mL、扩散系数D= 3.64×10-9m2/s及传质系数k= 9.61×10-7m/s可用于评价地层条件下纳米流体增强二氧化碳传质效果。
（6）更改实验条件，包括初始压力、温度、孔隙度、盐浓度、纳米材料类型、纳米流体浓度，重复步骤（1）~（5），计算不同初始压力、温度、孔隙度、矿化度、纳米材料类型、纳米流体浓度条件下CO2在纳米流体中的溶解度、扩散系数和传质系数，评价不同条件下纳米流体增强CO2传质效果。
本实施例中，评价地层条件下不同纳米材料类型的纳米流体增强CO2传质效果。
实验用设备与实施例1相同，其实验方法与实施例1的纳米材料类型对地层条件下纳米流体增强CO2传质效果的影响区别如下表1所示：
表1
由表1数据分析可知在温度为40℃、初始压力为12MPa条件下，CO2在有纳米材料添加的纳米流体中的CO2溶解度、扩散系数和传质系数均大于无纳米材料添加的地层盐水，说明纳米流体可以增强地层条件下CO2传质效果。
其中，当纳米材料类型为SiO2时地层条件下纳米流体增强CO2传质效果最好。不同的纳米材料所配制出的纳米流体增强CO2传质效果由强到弱依次为：SiO2>Al2O3>MWCNT。

Claims (16)

1.一种评价地层条件下纳米流体增强CO2传质效果的方法，通过评价地层条件下纳米流体增强CO2传质效果的实验装置实现，其特征在于，该实验装置包括：
高精度恒速恒压泵；用于将纳米流体容器中实验所需体积的纳米流体导入填砂传质容器内；将CO2容器中CO2导入填砂传质容器内；
并联的三个容器，包括：CO2容器、纳米流体容器和填砂传质容器；三个容器的底部各自设置有控制阀且均与高精度恒速恒压泵相连通；三个容器顶部各自设置有控制阀与压力表，且分别与真空泵和回压阀相连；
计算机；填砂传质容器顶部设置的压力表连接所述计算机；用于测量并记录传质过程中填砂传质容器内压力变化；
气液分离容器；气液分离容器通过回压阀连接回压泵，气液分离容器的上部连接气体流量计，用于收集并计量气液分离后析出的气体；气液分离容器的下部连接液体计量容器，用于收集并计量气液分离后析出的液体；包括：
(1)制备纳米流体；
(2)在填砂传质容器内填入石英砂和纳米流体：
①根据填砂传质容器总容积、实验所需模拟的地层孔隙度与实验所需填砂高度，计算出填砂所需要的石英砂质量与纳米流体的体积；
②取实验所需质量的石英砂，填入填砂传质容器中至实验所需填砂高度；
③利用高精度恒速恒压泵将纳米流体容器中实验所需体积的纳米流体导入填砂传质容器内，对填砂传质容器抽真空；
④利用加热恒温控制器将加热保温套温度调节至实验所需温度，将CO2容器和填砂传质容器充分加热至实验所需温度并稳定；
(3)利用高精度恒压恒速泵将CO2容器中CO2导入填砂传质容器，待填砂传质容器内压力达到实验所需压力并稳定后，停止CO2注入；记录填砂传质容器内压力变化情况至压力稳定，得到传质过程中的压力测量值pmea，将实验所得压力数据与实验时间对应作图，得到压力测量值与实验时间的曲线；
(4)计算CO2的测试溶解度：
将回压泵的压力设置为填砂传质容器内压力稳定后的压力值，利用高精度恒速恒压泵在驱替流量下，依次将填砂传质容器中未溶解的全部气体和部分纳米流体驱替至气液分离容器；
待部分纳米流体被驱替出后，开始测量记录产出气量与出液量VNF,mea，其中，产出气量/>通过气体流量计测得，出液量VNF,mea通过液体计量容器上的刻度读得；通过式(I)计算CO2的测试溶解度Smea：
式(I)中，Smea为CO2的测试溶解度，mL/mL；为产出气量，mL；VNF,mea为出液量，mL；
(5)计算CO2在纳米流体中扩散系数和传质系数：
设置计算所需参数值，包括：实验初始压力P1；实验温度T；室内温度T0；大气压P0；传质时间t传；第一个时间节点下填砂传质容器内压力P2；第一个时间节点下纳米流体中CO2浓度C(x,l)；平衡状态下纳米流体中CO2浓度Ceq；填砂传质容器高度L总；填砂传质容器内部空间半径r；孔隙度φ；CO2气体的摩尔质量时间节点间隔Δt；液相高度L液；位置节点间隔h；扩散系数假设值D；传质系数假设值k；
根据上述参数设置，进行如下计算：
a.将传质时间t传均匀划分为间隔为Δt的n个时间节点；将液相高度L液均匀划分为间隔为h的N个位置节点，且设置底部为0，顶部为N+1以采用边界条件；
b.根据纳米流体中上一时间节点下CO2浓度分布情况结合式(II)计算纳米流体中对应位置节点与对应时间节点处CO2浓度：
式(II)中，x为位置节点，1≤x≤N；t为时间节点，2≤t≤n；C(x,t)为纳米流体中对应位置节点与对应时间节点处CO2浓度，mol/m3；φ为孔隙度；D为扩散系数假设值，m2/s；Δt为所划分时间节点间隔，s；h为位置节点间隔，m；C(x,t-1)为纳米流体中对应位置节点与对应时间节点的上一时间节点处CO2浓度，mol/m3；C(x+1,t-1)为纳米流体中对应位置节点的上一位置节点与对应时间节点的上一时间节点处CO2浓度，mol/m3；C(x-1,t-1)为纳米流体中对应位置节点的下一位置节点与对应时间节点的上一时间节点处CO2浓度，mol/m3；
c.通过式(III)计算对应时间节点下气液边界位置处CO2浓度：
式(III)中，t为时间节点，2≤t≤n；C(xN+1,t)为对应时间节点下气液边界位置处CO2浓度，mol/m3；Ceq为平衡状态下纳米流体中CO2浓度，mol/m3；φ为孔隙度；D为扩散系数假设值，m2/s；k为传质系数假设值，m/s；h为位置节点间隔，m；C(xN,t)为对应时间节点下气液边界位置的下一位置节点处CO2浓度，mol/m3；C(xN-1,t)为对应时间节点下气液边界位置的下二位置节点处CO2浓度，mol/m3；
d.通过式(IV)计算对应时间节点下填砂传质容器底部位置处CO2浓度：
式(IV)中，t为时间节点，2≤t≤n；C(0,t)为对应时间节点下填砂传质容器底部位置处CO2浓度，mol/m3；C(1,t)对应时间节点下填砂传质容器底部位置的上一位置节点处CO2浓度，mol/m3；C(2,t)为对应时间节点下填砂传质容器底部位置上二位置节点处CO2浓度，mol/m3；
e.根据上述计算所得CO2浓度分布，结合式(V)计算出对应时间节点下纳米流体中的CO2溶解总量：
式(V)中，x为位置节点，1≤x≤N；t为时间节点，2≤t≤n；为对应时间节点下纳米流体中的CO2溶解总量，mol；φ为孔隙度；h为位置节点间隔，m；C(x,t)为纳米流体中对应位置节点与对应时间节点处CO2浓度，mol/m3；r为填砂传质容器内部空间半径，m；
f.通过式(VI)计算对应时间节点下填砂传质容器中的压力计算值Pcal(t)：
式(VI)中，x为位置节点，1≤x≤N；t为时间节点，2≤t≤n；Pcal(t)为对应时间节点下填砂传质容器中的压力计算值，MPa；P1为实验初始压力，MPa；r为填砂传质容器内部空间半径，m；L总为填砂传质容器高度，m；L液为液相高度，m；Z1为实验初始条件下气体压缩因子；R为热力学常数，值为8.314J/(mol·K)；T为实验温度，K；φ为孔隙度；h为位置节点间隔，m；C(x,t)为纳米流体中对应位置节点与对应时间节点处CO2浓度，mol/m3；Zt为对应时间节点下气体压缩因子；r为填砂传质容器内部空间半径，m；
g.在时间节点t＝2～n的范围内进行上述步骤a至f的计算，得到传质过程中所有时间节点下的压力计算值Pcal；
h.计算CO2的理论溶解度并验证计算的准确性：
将式(V)计算得到的传质结束时纳米流体中CO2溶解总摩尔数代入式(VII)计算得到CO2的理论溶解度；
式(VII)中，Scal为CO2的理论溶解度，mL/mL；为纳米流体中CO2溶解总摩尔数，mol；Z0为对应温度和压力下气体压缩因子；R为热力学常数，值为8.314J/(mol·K)；T0为室内温度，K；P0为大气压，0.1MPa；φ为孔隙度；r为填砂传质容器内部空间半径，m；L液为液相高度，m；
通过比较Smea与Scal的值，判断计算结果是否合理:当时，说明此时D与k的取值可靠；当/>时，重新设置D和k的值，并重复a～h中的计算；
i.当h中式(VII)所得到的CO2的理论溶解度Scal的计算结果满足将压力计算值Pcal与步骤(3)中所得到的压力测量值pmea代入式(VIII)中计算得到误差函数E：
式(VIII)中，E为误差函数；t为时间节点；pmea(t)为对应时间节点下压力测量值；Pcal(t)为对应时间节点下压力计算值；n为所划分时间节点数量；
j.分别在1×10-10m/s～1×10-8m/s和1×10-7m/s～1×10-5m/s范围内，不断修改D与k的值，重复步骤a～i中的计算，选取误差函数E计算值最小时所对应的D与k的值，此时的D与k的取值即为该实验条件下的扩散系数与传质系数，并将该D与k取值下计算得到的压力计算值Pcal和步骤(3)中得到的压力测量值pmea与传质时间对应作图，得到该D与k取值下的压力拟合曲线图；
(6)更改实验条件，包括初始压力、温度、孔隙度、盐浓度、纳米材料类型、纳米流体浓度，重复步骤(1)～(5)，计算不同初始压力、温度、孔隙度、矿化度、纳米材料类型、纳米流体浓度条件下CO2在纳米流体中的溶解度、扩散系数和传质系数，评价不同条件下纳米流体增强CO2传质效果。
2.根据权利要求1所述的一种评价地层条件下纳米流体增强CO2传质效果的方法，其特征在于，所述CO2容器和填砂传质容器的外侧均设置有加热保温套并各自连接有加热恒温控制器。
3.根据权利要求1所述的一种评价地层条件下纳米流体增强CO2传质效果的方法，其特征在于，所述填砂传质容器高度为0.1～0.5m，内径为0.02～0.05m。
4.根据权利要求1所述的一种评价地层条件下纳米流体增强CO2传质效果的方法，其特征在于，所述CO2容器的体积为0.5～3L。
5.根据权利要求1所述的一种评价地层条件下纳米流体增强CO2传质效果的方法，其特征在于，所述纳米流体容器的体积为0.5～3L。
6.根据权利要求1所述的一种评价地层条件下纳米流体增强CO2传质效果的方法，其特征在于，制备纳米流体，包括：
1)将可溶性金属盐、纳米材料、去离子水和分散剂混合，搅拌至形成纳米颗粒悬浊液；
2)对纳米颗粒悬浊液进行超声波分散；
3)将所制备的纳米流体倒入纳米流体容器中，对纳米流体容器抽真空。
7.根据权利要求6所述的一种评价地层条件下纳米流体增强CO2传质效果的方法，其特征在于，步骤1)中，可溶性金属盐为NaCl、KCl、MgCl2和CaCl中的一种，制备纳米流体所用基液的盐浓度为0.1～5wt％。
8.根据权利要求6所述的一种评价地层条件下纳米流体增强CO2传质效果的方法，其特征在于，步骤1)中，纳米材料为纳米SiO2、Al2O3、TiO2和MWCNT中的一种，纳米颗粒浓度为0.01～1wt％。
9.根据权利要求6所述的一种评价地层条件下纳米流体增强CO2传质效果的方法，其特征在于，步骤1)中，分散剂为聚乙烯砒咯烷酮K30或十二烷基磺酸钠，分散剂浓度为0.1～2wt％。
10.根据权利要求1所述的一种评价地层条件下纳米流体增强CO2传质效果的方法，其特征在于，步骤①中，通过式(IX)计算出填砂所需要的石英砂质量m砂：
式(IX)中，m砂为填砂所需要的石英砂质量，g；V总为填砂传质容器总容积，mL；ρ砂为所用石英砂密度，g/cm3；φ为孔隙度；L砂为填砂高度，m；L总为填砂传质容器高度，m；
通过式(X)计算所需纳米流体的体积VNF：
式(X)中，VNF为纳米流体的体积，mL；V总为填砂传质容器总容积，mL；φ为孔隙度；L砂为填砂高度，m；L总为填砂传质容器高度，m。
11.根据权利要求1所述的一种评价地层条件下纳米流体增强CO2传质效果的方法，其特征在于，步骤②中，实验所需填砂高度为填砂传质容器内部空间高度的50％～70％。
12.根据权利要求11所述的一种评价地层条件下纳米流体增强CO2传质效果的方法，其特征在于，步骤②中，所选用的石英砂粒径为50-200目。
13.根据权利要求1所述的一种评价地层条件下纳米流体增强CO2传质效果的方法，其特征在于，步骤③中，将纳米流体导入填砂传质容器内的导入方式为恒速导入，高精度恒速恒压泵设置流速为0.05～5mL/min。
14.根据权利要求1所述的一种评价地层条件下纳米流体增强CO2传质效果的方法，其特征在于，步骤(3)中，将CO2导入填砂传质容器的导入方式为恒压导入，高精度恒速恒压泵设置压力为实验所需初始压力。
15.根据权利要求14所述的一种评价地层条件下纳米流体增强CO2传质效果的方法，其特征在于，步骤(4)中，高精度恒速恒压泵的驱替流量为0.05～5mL/min。
16.根据权利要求1-15任一所述的一种评价地层条件下纳米流体增强CO2传质效果的方法，其特征在于，步骤(5)中，第一个时间节点下纳米流体中CO2浓度C(x,l)通过步骤(3)中所得到的压力数据结合式(XI)计算得到：
式(XI)中，C(x,l)为第一个时间节点下纳米流体中CO2浓度，mol/m3；P1为实验初始压力，MPa；P2为第一个时间节点下填砂传质容器内压力，MPa；Z1为实验初始条件下气体压缩因子；Z2为第一个时间节点下气体压缩因子；r为填砂传质容器内部空间半径，m；L总为填砂传质容器高度，m；L砂为填砂高度，m；VNF为纳米流体的体积，mL；R为热力学常数，值为8.314J/(mol·K)；T为实验温度，K；
平衡状态下纳米流体中CO2浓度Ceq通过步骤(3)中所得到的压力数据结合式(XII)计算得到；
式(XII)中，Ceq为传质结束后CO2在纳米流体中平衡浓度，mol/m3；P1为实验初始压力，MPa；Peq为填砂传质容器内平衡压力，MPa；Z1为实验初始温压条件下气体压缩因子；Zeq为平衡状态下气体压缩因子；r为填砂传质容器内部空间半径，m；L总为填砂传质容器高度，m；L砂为填砂高度，m；VNF为纳米流体的体积，mL；R为热力学常数，值为8.314J/(mol·K)；T为实验温度，K。
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