CN116542118B - 热耦合电化学模型的电化学参数辨识系统及方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种热耦合电化学模型的电化学参数辨识系统及方法。热耦合电化学模型的电化学参数辨识系统包括依次连接的待测温度输入端、电化学模型计算模块和电芯活化能数据输出端；待测温度输入端用于输入目标电芯的待测温度；电化学模型计算模块包括依次连接的电化学模型数据输入端、电化学模型参数辨识模块、电化学模型活化能拟合模块、活化能计算模块；电化学模型活化能拟合模块用于制作以温度为横坐标与N‑1个温度下的电芯参数的活化能数据为纵坐标的关系式I；活化能计算模块用于接收待测温度，且根据关系式I进行电芯活化能数据的计算待测温度下的电芯参数的活化能数据。本发明的系统能够简单、快捷、准确地获得不同温度下的活化能数据。
Description
技术领域
本发明涉及一种热耦合电化学模型的电化学参数辨识系统及方法。
背景技术
近年来，由于化石能源危机和环境问题的增加，新能源技术迅速发展，如风能技术和太阳能技术等。由于新能源系统电能输出功率的不稳定性，需要引入储能系统，而锂离子电池已得到广泛应用。锂离子电池运行时，由于其产生的可逆热及不可逆热等，其温度会随着充放进行发生变化。电池的电化学模型中，固相扩散系数(Ds)、交换电流密度(m_ref)等参数都会受到温度影响，随温度变化，为了更精确模拟电池在不同温度下的电压。
目前主流的温度耦合方法都是以阿伦尼乌斯公式对参数进行修正，但是对于不同温度下，其采用的活化能都是定值，其在初始温度或活化能测量温度附近的拟合效果较好，但是对于在未经测量标定的温度，其拟合效果较差。
因此，亟需一种可获得不同温度下的更准确的电化学参数数据包括活化能的方法和系统。
发明内容
本发明为了克服现有技术中获得不同温度下的电化学参数数据的方法存在不准确、复杂等技术缺陷，提供了一种热耦合电化学模型的电化学参数系统及方法，本发明的系统能够简单、快捷、准确地获得不同温度下的电化学参数数据。
本发明提供一种热耦合电化学模型的电化学参数辨识系统，其包括依次连接的待测温度输入端和电化学模型计算模块：
其中，所述待测温度输入端，用于输入目标电芯的待测温度；
其中，所述电化学模型计算模块包括依次连接的电化学模型数据输入端、电化学模型参数辨识模块、电化学模型活化能拟合模块和所述活化能计算模块；
所述电化学模型数据输入端，用于输入N组电化学模型数据，每一组电化学模型数据包括：电芯的电流、电压和对应的电池温度数据；
所述电化学模型参数辨识模块，用于将所述N组中的某一组电化学模型数据采用第一轮粒子群算法辨识获得其对应电池温度下的电芯的基准参数数据；再将所述基准参数数据作为固定值，将剩下的所述N-1组电化学模型数据采用第二轮粒子群算法辨识获得N-1个温度下的电芯参数的活化能数据；
所述电化学模型活化能拟合模块，用于制作以温度为横坐标与所述N-1个温度下的电芯参数的活化能数据为纵坐标的关系式I；
所述活化能计算模块，用于接收所述待测温度，且根据所述关系式I进行电芯活化能数据的计算所述待测温度下的电芯参数的活化能数据。
本发明中，较佳地，所述热耦合电化学模型的电化学参数辨识系统，还包括和所述电化学模型计算模块连接的电芯活化能数据输出端，所述电芯活化能数据输出端，用于输出所述待测温度下的电芯参数的活化能数据。
本发明中，较佳地，所述热耦合电化学模型的电化学参数辨识系统，还包括和所述电化学模型计算模块依次连接的电化学参数转换模块和电化学参数数据输出端：
其中，所述电化学参数转换模块用于接收所述待测温度，且将通过所述电化学模型计算模块计算的所述电芯的基准参数数据和所述待测温度下的电芯参数的活化能数据进行数据转换计算所述待测温度下的电芯参数；
其中，所述电化学参数输出端，用于输出所述待测温度下的电芯参数，所述电芯参数不包括所述电芯参数的活化能。
其中，更佳地，所述电芯参数包括正极固相扩散系数、负极固相扩散系数、正极交换电流密度、负极交换电流密度、正极电导率、负极电导率、电解液电导率或液相扩散系数。
其中，更佳地，所述待测温度下的电芯参数的数据转换计算通过第一数据转换公式计算，所述第一数据转换公式为：
其中，T为所述待测温度；
E_(a,f(T))为所述待测温度下的电芯参数的活化能数据；
f(T)为所述待测温度下需求得的电化学参数A；
fT0为所述N个温度中的某一温度的电芯的基准参数数据；T0为所述电芯的基准参数数据所述对应的电池温度基准某一温度；
R为摩尔气体常数，单位J/mol·K。
特别地，所述第一数据转换公式为，
其中，T25＝298.15K。
本发明中，所述基准参数较佳地包括活性材料面积、正极材料厚度、正极活性材料体积分数、负极材料厚度、负极活性材料体积分数、隔膜厚度、隔膜孔隙率、正极最大锂浓度、负极最大锂浓度、正极颗粒半径、负极颗粒半径、正极扩散系数、负极扩散系数、正极电解液体积分数、负极电解液体积分数、电解液初始浓度、锂离子迁移数、正极交换电流密度、负极交换电流密度、正极锂初始浓度、负极锂初始浓度、负极电导率、正极电导率和电解液电导率中的一种或多种。
本发明中，所述“将所述N组中的某一组电化学模型数据采用第一轮粒子群算法辨识获得其对应电池温度下的电芯的基准参数数据”的获得可采用本领域常规的方法获得，较佳地，其包括如下步骤：
选取所述N组中的某一组电化学模型数据的电芯的电流和对应的电池温度数据，第一轮粒子群算法的辨识程序在上下限范围内，随机生成多组参数集，带入到所述第一轮粒子群算法的辨识程序进行计算，输出模拟电压值，将所述模拟电压值与实际电压值作比较，所述实际电压值为所述某一组电化学模型数据中的电芯的电压；若某组参数集计算得到的所述模拟电压值与所述实际电压值非常接近，将该组参数集作为所述电芯的基准参数的数据；若所述多组参数集计算得到的所述模拟电压值与所述实际电压值均不接近，将与所述实际电压值最接近的某组参数集作为局部最优的参数集，返回到所述第一轮粒子群算法的辨识程序中进行迭代计算，最终得到与所述实际电压值最接近的一组参数集，将该组参数集作为电芯的基准参数数据。
更佳地，所述随机生成多组参数集的方式还可包括，选取所述N组中的某一组电化学模型数据的电芯的电流和对应的电池温度数据，将所述基准参数的初始数据输入到所述第一轮粒子群算法的辨识程序中，所述第一轮粒子群算法的辨识程序在上下限范围内，随机生成多组参数集。所述对应电池温度较佳地为25℃。
本发明中，较佳地，所述关系式I为，E_a,f(T)＝3.7015e-5*T^3-3.2263e-2*T^2+9.4551*T-9.3208e2。其中，所述E_a,f(T)较佳地为需求得的电芯的正极固相扩散系数的活化能数据。
本发明中，所述N的数目至少为3个。
本发明中，通过本发明的系统得到随温度动态变化的活化能，能够更精确地在较大温度区间范围模拟电池的输出电压值，在本发明的活化能辨识系统的电化学模型中，其电流可以是未知的、之前没有测量过的，然后电化学模型可以输出模拟的电压。
本发明还提供了一种热耦合电化学模型的电化学参数辨识方法，其为使用如上所述的热耦合电化学模型的电化学参数辨识系统获得所述待测温度下的电芯参数的活化能数据。
较佳地，还包括使用上述所述热耦合电化学模型的电化学参数辨识系统获得所述待测温度下的电芯参数数据。
在符合本领域常识的基础上，上述各优选条件，可任意组合，即得本发明各较佳实例。
本发明所用试剂和原料均市售可得。
本发明的积极进步效果在于：
1、本发明的热耦合电化学模型的电化学参数辨识系统，其无需拆开电池和对极片进行检测，通过对电池进行充放电测试，即能够简单、快捷、准确地获得不同温度下的电芯参数的活化能和电化学参数数据。
2、本发明的热耦合电化学模型的电化学参数辨识方法，拟合精度和计算精度高。
附图说明
图1为本发明实施例1各温度下电芯的电压曲线图。
图2为本发明实施例1的以图形形式表示的关系式I。
图3为本发明实施例1的可变活化能下电压的拟合效果图。
图4为本发明模拟固定活化能下0.25C放电电压数据图。
图5为本发明另一电化学参数辨识系统的结构示意图。
图6为实施例1的电化学参数辨识系统的结构示意图。
具体实施方式
下面通过实施例的方式进一步说明本发明，但并不因此将本发明限制在所述的实施例范围之中。下列实施例中未注明具体条件的实验方法，按照常规方法和条件，或按照商品说明书选择。
实施例1
本实施例提供了一种热耦合电化学模型的电化学参数辨识系统，如图6所示，其包括依次连接的待测温度输入端、电化学模型计算模块和电芯活化能数据输出端；以及和电化学模型计算模块依次连接的电化学参数转换模块和电化学参数数据输出端：
其中，待测温度输入端，用于输入目标电芯的待测温度；
其中，电化学模型计算模块包括依次连接的电化学模型数据输入端、电化学模型参数辨识模块、电化学模型活化能拟合模块、活化能计算模块；
电化学模型数据输入端，用于输入N组电化学模型数据，每一组电化学模型数据包括：电芯的电流、电压和对应的电池温度数据；
电化学模型参数辨识模块，用于将N组中的某一组电化学模型数据采用第一轮粒子群算法辨识获得其对应电池温度下的电芯的基准参数数据；再将基准参数数据作为固定值，将剩下的N-1组电化学模型数据采用第二轮粒子群算法辨识获得N-1个温度下的电芯参数的活化能数据；
电化学模型活化能拟合模块，用于制作以温度为横坐标与N-1个温度下的电芯参数的活化能数据为纵坐标的关系式I；
活化能计算模块，用于接收待测温度，且根据关系式I进行电芯活化能数据的计算待测温度下的电芯参数的活化能数据。
其中，电芯活化能数据输出端，用于输出待测温度下的电芯参数的活化能数据。
其中，电化学参数转换模块用于接收待测温度，且将通过所述电化学模型计算模块计算的电芯的基准参数数据和待测温度下的电芯参数的活化能数据进行数据转换计算待测温度下的电芯参数；所述电芯参数包括正极固相扩散系数、负极固相扩散系数、正极交换电流密度、负极交换电流密度、正极电导率、负极电导率、电解液电导率或液相扩散系数。
其中，电化学参数输出端，用于输出待测温度下的电芯参数；
其中，基准参数包括活性材料面积、正极材料厚度、正极活性材料体积分数、负极材料厚度、负极活性材料体积分数、隔膜厚度、隔膜孔隙率、正极最大锂浓度、负极最大锂浓度、正极颗粒半径、负极颗粒半径、正极扩散系数、负极扩散系数、正极电解液体积分数、负极电解液体积分数、电解液初始浓度、锂离子迁移数、正极交换电流密度、负极交换电流密度、正极锂初始浓度、负极锂初始浓度、负极电导率、正极电导率和电解液电导率。
图5为本发明另一电化学参数辨识系统的结构示意图。
本实施例中，N组电化学模型数据为25℃、45℃、35℃、15℃下的电化学模型数据，其获得包括如下步骤：
K1、先在25℃0.5C下充电，将环境温度变为45℃，静置2h，使电池温度达到45℃。
K2、保持环境温度45℃，0.25C放电后，静置1h使电池温度回到45℃，然后CCCV充电。静置1h后。
K3、将环境温度改为25℃，进行一次放电和充电。(进行这一步的目的是将电池恢复为初始状态)
K4、然后在45℃下，测量0.5C充放的数据。
K5、依此类推，分别测量在45℃、35℃、15℃下的电流电压数据。各温度下的电流电压测量条件如表1所示。在0.25C放电条件下各温度下所得到的电压曲线如图1所示。
表1.各温度下的电池测试工况
本实施例中，采用第一轮粒子群算法辨识获得25℃下的电芯的基准参数数据包括如下步骤，选取温度25℃和25℃下电芯的电流，第一轮粒子群算法的辨识程序在上下限范围内，随机生成多组参数集，带入到第一轮粒子群算法的辨识程序进行计算，输出模拟电压值，将模拟电压值与实际电压值(该实际电压值即为前述电化学模型数据输入端输入的电芯的电压)作比较，若某组参数集计算得到的模拟电压值与实际电压值非常接近，将该组参数集作为电芯的基准参数数据；若所述多组参数集计算得到的模拟电压值与实际电压值均不接近，将与所述实际电压值最接近的某组参数集作为局部最优的参数集，返回到第一轮粒子群算法的辨识程序中进行迭代计算，最终得到与实际电压值最接近的一组参数集，将该组参数集作为电芯的基准参数数据。本实施例的25℃下的基准参数的参数值数据如下表2所示。
表2. 25℃下的基准参数的参数值数据
本实施例中，采用第二轮粒子群算法获得45℃、35℃、15℃下的电芯参数的活化能数据包括如下步骤：
S1、将上述25℃下的电芯的24个基准参数数据的基准参数值作为基准值，记为f_T0；采用第二轮粒子群算法获得温度Tk下的待辨识参数的参数值，记为f_Tk；具体步骤包括：
将25℃下辨识得到的基准参数作为固定值，将45℃下的电流、电压、电池温度(在环境温度45℃下，电池温度并非是恒定45℃的，会随着充放电过程变化)作为输入，在辨识程序中，对正极固相扩散系数(Ds_p)、负极固相扩散系数(Ds_n)、正极交换电流密度(m_ref_p)、负极交换电流密度(m_ref_n)、正极电导率(k_p)、负极电导率(k_n)、电解液电导率(k_e)、液相扩散系数(D_e)这8个参数的活化能进行辨识。
S2、重复步骤S1两次，分别得到35℃和15℃下的电芯参数的活化能数据。
45℃、35℃、15℃各温度下的电芯参数的活化能数据值如表3所示。
表3. 45℃、35℃、15℃各温度下的电芯参数的活化能数据
其中，使用25℃下辨识得到的24个基准参数和45℃下辨识获得的活化能，输入环境温度45℃时的测得实际电池温度、电流，对电池电压进行拟合。其拟合的效果如图3所示。
而若使用25℃下辨识得到的24个基准参数和的固定的活化能进行模拟0.25C的放电电压，由于辨识时设置的输入温度为恒定298.15k，实际的电池温度有上升和下降，将实际温度带入到电化学模型中，会导致其拟合效果变差，因为不适配温度的变化。其拟合的效果如图4所示，实线为真实值，温度恒定时的模拟值的MSE＝177mV^2(MSE的中文名是均方误差)，真实温度时的模拟值的MSE＝193.77mV^2。由图3和图4可知，采用本申请辨识得到的活化能对电池电压进行拟合，对于采用固定活化能进行拟合，本申请的拟合效果更好。
本实施例中，以温度为横坐标与N个温度下的电芯参数的活化能为纵坐标的关系式I进行正极固相扩散系数的活化能数据转换的获得包括如下步骤：
S1、接收45℃、35℃和15℃下的正极固相扩散系数的活化能数据；
S2、制作下述公式：以温度为横坐标与以4个温度下的正极固相扩散系数的活化能为纵坐标的关系式I；关系式I的图表形式如图2所示。关系式I的方程式为，E_a,f(T)＝3.7015e-5*T^3-3.2263e-2*T^2+9.4551*T-9.3208e2。
S3、将待测温度代入步骤S2中的关系式I中，求得待测温度下的正极固相扩散系数的活化能数据。
本实施例中，采用该实施例的热耦合电化学模型的电化学参数辨识系统获得待测温度下的电芯的正极固相扩散系数(Ds_p)数据的步骤包括：
电化学参数转换模块接收待测温度，且将电芯的25℃下的正极固相扩散系数(Ds_p)数据和待测温度下的电芯参数的活化能数据通过采用第一数据转换公式进行数据转换计算待测温度下的正极固相扩散系数(Ds_p)；
第一数据转换公式为：
其中，T为待测温度；
Ea,f(T)为待测温度下的正极固相扩散系数的活化能数据；
f(T)为需求得的待测温度下的电芯的正极固相扩散系数；
fT0为25℃下电芯的正极固相扩散系数数据；T0＝298.15K；
R为摩尔气体常数，单位J/mol·K。
以正极固相扩散系数为例，T＝293.15K时，f(20)＝8.32e-15*exp(63269.58/8.314*(1/298.15-1/293.15)＝5.38e-15
将T＝273.15K，正极固相扩散系数的活化能Ea,f(20℃)＝63269.58(J/mol)代入上述公式中，求得f(20℃)＝8.32e-15*exp(63269.58/8.314*(1/298.15-1/293.15)＝5.38e-15。
实施例2-实施例8
采用实施例2-8采用和实施例1相同的热耦合电化学模型的电化学参数辨识系统和辨识方法，其区别仅在于，电化学模型活化能拟合模块，用于制作以温度为横坐标与45℃、35℃和15℃各温度下的其他电芯参数的活化能数据为纵坐标的关系式I；
活化能计算模块，用于接收待测温度，且根据关系式I进行电芯活化能数据的计算待测温度下的其他电芯参数的活化能数据。其他电芯参数分别为负极固相扩散系数、正极交换电流密度、负极交换电流密度、正极电导率、负极电导率、电解液电导率和液相扩散系数。其求得的负极固相扩散系数、正极交换电流密度、负极交换电流密度、正极电导率、负极电导率、电解液电导率和液相扩散系数的活化能数据如下表5所示。
表5.实施例1-8求得的待测温度下的活化能数据
实际测得的25℃下的Ds_p的活化能EDs_p是47480J/mol，采用本实施例1的辨识系统得到的25℃下的EDs_p是67950.14J/mol，其相对误差为30％。
Claims (10)
1.一种热耦合电化学模型的电化学参数辨识系统，其特征在于，其包括依次连接的待测温度输入端和电化学模型计算模块：
其中，所述待测温度输入端，用于输入目标电芯的待测温度；
其中，所述电化学模型计算模块包括依次连接的电化学模型数据输入端、电化学模型参数辨识模块、电化学模型活化能拟合模块和所述活化能计算模块；
所述电化学模型数据输入端，用于输入N组电化学模型数据，每一组电化学模型数据包括：电芯的电流、电压和对应的电池温度数据；
所述电化学模型参数辨识模块，用于将所述N组中的某一组电化学模型数据采用第一轮粒子群算法辨识获得其对应电池温度下的电芯的基准参数的数据；再将所述基准参数数据作为固定值，将剩下的所述N-1组电化学模型数据采用第二轮粒子群算法辨识获得N-1个温度下的电芯参数的活化能数据；
所述电化学模型活化能拟合模块，用于制作以温度为横坐标与所述N-1个温度下的电芯参数的活化能数据为纵坐标的关系式I；
所述活化能计算模块，用于接收所述待测温度，且根据所述关系式I进行电芯活化能数据的计算所述待测温度下的电芯参数的活化能数据。
2.如权利要求1所述的热耦合电化学模型的电化学参数辨识系统，其特征在于，还包括和所述电化学模型计算模块连接的电芯活化能数据输出端，所述电芯活化能数据输出端，用于输出所述待测温度下的电芯参数的活化能数据。
3.如权利要求1所述的热耦合电化学模型的电化学参数辨识系统，其特征在于，还包括和所述电化学模型计算模块依次连接的电化学参数转换模块和电化学参数数据输出端：
其中，所述电化学参数转换模块用于接收所述待测温度，且将通过所述电化学模型计算模块计算的所述电芯的基准参数数据和所述待测温度下的电芯参数的活化能数据，进行数据转换计算所述待测温度下的电芯参数；
其中，所述电化学参数输出端，用于输出所述待测温度下的电芯参数所述电芯参数。
4.如权利要求3所述的热耦合电化学模型的电化学参数辨识系统，其特征在于，所述电芯参数包括正极固相扩散系数、负极固相扩散系数、正极交换电流密度、负极交换电流密度、正极电导率、负极电导率、电解液电导率和液相扩散系数中的一种或多种。
5.如权利要求3所述的热耦合电化学模型的电化学参数辨识系统，其特征在于，所述待测温度下的电芯参数的数据转换计算通过第一数据转换公式计算，所述第一数据转换公式为：
其中，T为所述待测温度；
Ea,f(T)为所述待测温度下的电芯参数的活化能数据；
f(T)为需求得的所述待测温度下的电芯参数；
为所述电芯的基准参数数据；T0为所述电芯的基准参数数据所对应的电池温度；
R为摩尔气体常数，单位J/mol·K。
6.如权利要求1所述的热耦合电化学模型的电化学参数辨识系统，其特征在于，所述基准参数包括活性材料面积、正极材料厚度、正极活性材料体积分数、负极材料厚度、负极活性材料体积分数、隔膜厚度、隔膜孔隙率、正极最大锂浓度、负极最大锂浓度、正极颗粒半径、负极颗粒半径、正极扩散系数、负极扩散系数、正极电解液体积分数、负极电解液体积分数、电解液初始浓度、锂离子迁移数、正极交换电流密度、负极交换电流密度、正极锂初始浓度、负极锂初始浓度、负极电导率、正极电导率和电解液电导率中的一种或多种。
7.如权利要求1所述的热耦合电化学模型的电化学参数辨识系统，其特征在于，所述“将所述N组中的某一组电化学模型数据采用第一轮粒子群算法辨识获得其对应电池温度下的电芯的基准参数的数据”的获得包括如下步骤：
选取所述N组中的某一组电化学模型数据的电芯的电流和对应的电池温度数据，第一轮粒子群算法的辨识程序在上下限范围内，随机生成多组参数集，带入到所述第一轮粒子群算法的辨识程序进行计算，输出模拟电压值，将所述模拟电压值与实际电压值作比较，所述实际电压值为所述某一组电化学模型数据中的电芯的电压；若某组参数集计算得到的所述模拟电压值与所述实际电压值非常接近，将该组参数集作为所述电芯的基准参数的数据；若所述多组参数集计算得到的所述模拟电压值与所述实际电压值均不接近，将与所述实际电压值最接近的某组参数集作为局部最优的参数集，返回到所述第一轮粒子群算法的辨识程序中进行迭代计算，最终得到与所述实际电压值最接近的一组参数集，将该组参数集作为电芯的基准参数数据。
8.如权利要求1所述的热耦合电化学模型的电化学参数辨识系统，其特征在于，所述关系式I为，E_a,f(T)＝3.7015e-5*T^3-3.2263e-2*T^2+9.4551*T-9.3208e2。
9.一种热耦合电化学模型的电化学参数辨识方法，其特征在于，所述热耦合电化学模型的电化学参辨识方法为使用如权利要求1-8任一项所述热耦合电化学模型的电化学参数辨识系统获得所述待测温度下的电芯参数的活化能数据。
10.如权利要求9所述的热耦合电化学模型的电化学参数辨识方法，其特征在于，还包括使用如权利要求3-5任一项所述的热耦合电化学模型的电化学参数辨识系统获得所述待测温度下的电芯参数。
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