CN116472632A - 具有高结构安全性的圆柱形二次电池及其制造方法 - Google Patents

具有高结构安全性的圆柱形二次电池及其制造方法 Download PDF

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Abstract

本发明涉及圆柱形二次电池及其制造方法。在使用电极组件制造的圆柱形二次电池中，当果冻卷型电极组件的水平横截面被划分为多个象限时，正极极耳和负极极耳布置在同一象限中，由此果冻卷型电极组件被控制为具有均匀的直径，从而防止由于充电和放电而导致的正极极耳的变形和二次电池内部的不均匀体积膨胀，以保持结构稳定性。

Description

具有高结构安全性的圆柱形二次电池及其制造方法
技术领域
本申请要求基于2021年11月2日提交的韩国专利申请号10-2021-0148568的优先权，该韩国专利申请的全部内容通过引用的方式并入本文。
本发明涉及具有高结构安全性的圆柱形二次电池及其制造方法。
背景技术
随着化石燃料耗尽导致能源价格上涨，以及对环境污染的关注增加，对环境友好的替代性能源的需求正成为未来生活不可或缺的因素。特别是，随着技术发展和对移动设备的需求增加，对作为能源的二次电池的需求正在迅速增加。
通常，就电池的形状而言，对棱柱形二次电池和袋型二次电池的需求很高，这些电池因其厚度较小而能够应用于诸如移动电话等产品。就材料而言，对具有高能量密度、放电电压和输出稳定性的诸如锂离子电池和锂离子聚合物电池等锂二次电池有很高的需求。
通常，通过在集流体的表面上施用包含电极活性材料的电极混合物以形成正极和负极、在正极和负电之间插入隔膜以制造电极组件、将电极组件安装在圆柱形或方形金属罐或铝层压板的袋型外壳中，然后将液体电解质注入或浸渍到电极组件中或使用固体电解质来制造二次电池。
另外，可根据具有正极/隔膜/负极结构的电极组件的结构来对二次电池进行分类。其代表性实例可包括果冻卷型(卷绕型)电极组件(具有其中长片状正极和负极与插入其间的隔膜一起卷绕的结构)、堆叠型电极组件(具有其中切割成一定尺寸单位的多个正极和负极与插入其间的隔膜依次堆叠的结构)和堆叠/折叠型电极组件(具有其中在特定单元内正极和负极与插入其间的隔膜堆叠的双电池或全电池与隔膜片一起卷绕的结构)。
同时，电极通过离子交换产生电流，并且构成电极的正极和负极具有将电极活性材料施用至由金属制成的电极集流体的结构。通常，负极具有其中碳基活性材料施用至由铜、铝等制成的电极板上的结构，正极具有其中由LiCoO2、LiMnO2、LiNiO2等制成的活性材料施用至由铝等制成的电极板上的结构。
为了制造正极或负极，在由长金属片制成的集流体上沿一个方向施用包含电极活性材料的电极混合物。
隔膜布置在电池的正极和负极之间以使正极和负极绝缘，并保持电解质从而为离子传导提供通道。
这种二次电池是使用其中多次重复进行电流和材料之间的氧化还原过程的材料制造的可再充电电池。当通过电流对材料进行还原反应时，发生充电。此外，当对材料进行氧化反应时，发生放电。重复进行这种充电/放电以产生电。
同时，与棱柱形或袋型二次电池不同，当圆柱形二次电池重复充电和放电时，电池的正极极耳很可能变形，这可能会对电池的寿命产生负面影响。
如上所述，当电池持续充电和放电时，电池的内部结构由于正极极耳的变形而不平衡，并导致电极极耳的断开、不均匀的内部膨胀等，这可能导致电池的快速劣化或燃烧。
为了解决圆柱形二次电池中出现的这些问题，需要开发一种圆柱形二次电池，其中正极极耳和负极极耳的位置基于卷绕电极组件的水平横截面来设置，以保持二次电池的内部均匀性，同时防止二次电池由于充电/放电而变形，从而实现稳定性。
发明内容
技术问题
本发明的目的是提供一种圆柱形二次电池及其制造方法，在该圆柱形二次电池中指定了果冻卷型电极组件的正极极耳和负极极耳的位置，以防止由于充放电而导致正极极耳的变形，并实现了二次电池的均匀内部结构。
技术方案
本发明提供了一种圆柱形二次电池。在一个实例中，圆柱形二次电池包括果冻卷型电极组件、圆柱形壳体和连接至果冻卷型电极组件的正极极耳和负极极耳，其中，当垂直于果冻卷型电极组件的绕组芯的水平横截面被划分为多个象限时，圆柱形二次电池具有其中正极极耳和负极极耳布置在同一象限中的结构。
在具体实例中，本发明的圆柱形二次电池可具有这样的结构，其中在果冻卷型电极组件的水平横截面上，从绕组芯到正极极耳的第一径向线和从绕组芯到负极极耳的第二径向线布置在划分的象限中的同一象限中，并且布置为彼此不共线。
在另一个具体实例中，本发明的圆柱形二次电池可具有这样的结构，其中在果冻卷型电极组件的水平横截面上，从绕组芯到正极极耳的第一径向线和从绕组芯到负极极耳的第二径向线布置在划分的象限中的同一象限中，并且形成15°至80°的角。
在另一个实例中，当计算四个划分的象限各自的平均半径值并且将象限之间的半径平均值相互比较时，半径平均值之间的偏差为1％以下。
在这种情况下，其中布置有正极极耳和负极极耳的象限的平均半径值和与其中布置有正极极耳和负极极耳的象限相邻的象限的平均半径值之间的偏差为1％以下。
在另一个实例中，本发明的圆柱形二次电池还包括通过粘合或焊接与正极极耳或负极极耳电连接的电极引线。
另外，本发明提供了一种制造圆柱形二次电池的方法。在一个实例中，本发明的圆柱形二次电池的制造方法包括：制造果冻卷型电极组件，其中当垂直于绕组芯的水平横截面被划分为多个象限时，正极极耳和负极极耳布置在同一象限中；和将果冻卷型电极组件插入圆柱形电池壳中并将电解质溶液注入圆柱形电池壳中。
在另一个实例中，果冻卷型电极组件的制造可包括：将从绕组芯到正极极耳的第一径向线和从绕组芯到负极极耳的第二径向线布置在划分的象限中的同一象限中，并使其在果冻卷型电极组件的水平横截面上彼此不共线。
在具体实例中，布置第一径向线和第二径向线使其彼此不共线可包括根据以下等式1基于绕组数计算果冻卷型电极组件的预期周长，和从计算出的预期周长选择负极极耳的位置。
[等式1]
an＝an-l+2b
在等式1中，
an可表示每个相应绕组数的果冻卷型电极组件的直径，
an-1可表示每个前一绕组数的果冻卷型电极组件的直径，
b可表示在相应绕组数处增加的重复层的厚度，
n可以是大于或等于1的整数，可表示果冻卷型电极组件的绕组数；和
当n是1时，a0可表示绕组芯的直径。
在另一个具体实例中，负极极耳位置的选择包括：在卷绕果冻卷型电极组件之前布置正极极耳，并将负极极耳布置成与正极极耳间隔开由以下等式2计算的距离。
[等式2]
在等式2中，
Ln可表示当第一径向线和第二径向线布置为彼此共线时，在未卷绕的果冻卷型电极组件上的正极极耳和负极极耳之间的分隔距离，
ak可表示卷绕的果冻卷型电极组件的直径；和
n可以是等于或大于1的整数，可表示果冻卷型电极组件的绕组数。
在另一个实例中，负极极耳位置的选择可包括：将正极极耳布置在卷绕果冻卷型电极组件的起点处，并且将负极极耳布置为与正极电极片间隔开由等式2计算的距离。
有利效果
在本发明的圆柱形二次电池中，指定了与电极组件连接的正极极耳和负极极耳的位置，以控制果冻卷型电极组件具有均匀的直径，从而防止由于充放电而导致的正极极耳的变形和二次电池内部的不均匀体积膨胀，以保持结构稳定性。另外，通过本发明的圆柱形二次电池的制造方法，计算预期周长，从而选择负极极耳的位置，使得正极极耳不与负极极耳重叠。
附图说明
图1是示出实施例1的果冻卷型电极组件的每个区域的平均半径值的图。
图2是示出实施例2的果冻卷型电极组件的每个区域的平均半径值的图。
图3是示出实施例3的果冻卷型电极组件的每个区域的平均半径值的图。
图4是示出实施例4的果冻卷型电极组件的每个区域的平均半径值的图。
图5是示出比较例1的果冻卷型电极组件的每个区域的平均半径值的图。
图6是示出比较例2的果冻卷型电极组件的每个区域的平均半径值的图。
图7是示出比较例3的果冻卷型电极组件的每个区域的平均半径值的图。
图8示出通过计算机断层扫描(CT)拍摄使用实施例3的果冻卷型电极组件的圆柱形二次电池的侧表面而捕获的图像。
图9示出通过CT拍摄使用比较例2的果冻卷型电极组件的圆柱形二次电池的侧表面而获得的图像。
图10示出通过CT垂直拍摄使用实施例3的果冻卷型电极组件的圆柱形二次电池而捕获的垂直CT图像。
图11示出通过CT垂直拍摄使用比较例2的果冻卷型电极组件的圆柱形二次电池而捕获的图像。
具体实施方式
虽然本发明可开放于各种修改和替代实施方式，但其具体实施方式将通过附图中的示例来描述和说明。然而，这并不意味着将本发明限制于特定的公开形式，而应理解为包括本发明的思想和技术范围内的所有修改、等同和替代。
在本申请中，应当理解的是，诸如“包括(包含)”或“具有”等术语旨在表示存在说明书中描述的特征、数量、步骤、操作、成分、部件或其组合，并且它们不预先排除存在或添加一个或多个其他特征或数量、步骤、操作、成分、部件或其组合的可能性。此外，当诸如层、膜、区域、板等部分被称为在另一部分“上”时，这不仅包括该部分“直接在”另一部分上的情况，还包括其间插入有再一部分的情况。另一方面，当诸如层、膜、区域、板等部分被称为在另一部分“下”时，这不仅包括该部分“直接在”另一部分之下的情况，还包括其间插入有再一部分的情况。另外，在本申请中布置于“上”可包括布置于底部和顶部的情况。
下面将详细描述本发明。
本发明提供一种圆柱形二次电池及其制造方法。
常规的圆柱形二次电池包括果冻卷型电极组件、圆柱形壳体和连接至果冻卷型电极组件的一个正极极耳和一个负极极耳。在这种情况下，通过根据使用目的将正极极耳和负极极耳布置为分别连接正极和负极、将连接正极极耳和负极极耳的果冻卷型电极组件插入圆柱形壳体中、并将电解液注入圆柱形壳体中，然后密封圆柱形壳体来制造圆柱形二次电池。与二次电池的内部结构不同，当以这种方式制造的圆柱形二次电池进行重复充电和放电时，存在正极极耳出现变形和二次电池内部的卷绕电极组件不均匀膨胀的问题。因此，当内部均匀性被破坏时，正极极耳可能断开，二次电池的寿命可能会迅速降低。因此，为了解决上述问题，在本发明中，当卷绕电极组件的水平横截面被分为多个象限时，卷绕电极组件具有其中正极极耳和负极极耳布置在同一象限中的结构。指定正极极耳和负极极耳的位置，以防止由于二次电池的充放电而导致正极的变形，并增加内部膨胀均匀性，从而提高结构稳定性。
下面将详细描述本发明的圆柱形二次电池。
在一个实施方式中，本发明的圆柱形二次电池是包括果冻卷型电极组件、圆柱形壳体和连接至果冻卷型电极组件的正极极耳和负极极耳的圆柱形二次电池。圆柱形二次电池可具有这样的结构，其中，当垂直于果冻卷型电极组件的绕组芯的水平横截面被划分为多个象限时，正极极耳和负极极耳布置在同一象限中。
通常，连接至果冻卷型电极组件的正极极耳可以设置为从果冻卷型电极组件的水平截面的任何一个表面突出。另外，负极极耳可以设置为从与设置正极极耳的水平横截面相对的水平横截面突出。在这种情况下，当果冻卷型电极组件的水平横截面被划分为多个象限时，正极极耳和负极极耳可以设置在同一象限中。
如上所述，当正极极耳和负极极耳设置在同一象限中时，划分的象限的平均半径值之间的偏差可以小于正极极耳和负极极耳设置在不同象限中时的偏差。也就是说，与其中正极极耳和负极极耳设置在不同象限中的果冻卷型电极组件相比，其中正极极耳和负极极耳设置在同一象限中的果冻卷型电极组件可具有更均匀的直径。因此，在使用具有均匀直径的果冻卷型电极组件的圆柱形二次电池中，抑制了由于连续充电和放电引起的正极极耳的变形，并且最大程度减少了圆柱形二次电池内部的果冻卷型电极组件的不均匀内部膨胀，从而改进了圆柱形二次电池的内部结构稳定性。
同时，本发明的圆柱形二次电池具有这样的结构，其中在果冻卷型电极组件的水平横截面上，从绕组芯到正极极耳的第一径向线和从绕组芯到负极极耳的第二径向线布置在划分的象限中的同一象限中，并且布置为彼此不共线。
具体而言，第一径向线和第二径向线布置为彼此共线的情况是正极极耳和负极极耳布置为互相共线的情况。当正极极耳和负极极耳设置为在一条线上彼此重叠时，具有其中布置有正极极耳和负极极耳的象限的电极组件变得过厚。结果，果冻卷型电极组件的最大半径值和最小半径值之间的总体偏差增加。
在另一个实例中，本发明的二次电池可具有这样的结构，其中，在果冻卷型电极组件的水平横截面上，从绕组芯到正极极耳的第一径向线和从绕组芯到负极极耳的第二径向线布置在划分的象限中的同一象限中，并形成15°至80°的角。具体而言，第一径向线和第二径向线之间的角为20°至80°、20°至60°或18°至45°。
二次电池可具有这样的结构，其中，在果冻卷型电极组件的水平横截面上，从绕组芯到正极极耳的第一径向线和从绕组芯到负极极耳的第二径向线布置在划分的象限中的同一象限中，并形成15°至80°的角。
具体而言，当第一径向线和第二径向线布置在同一象限中时，第一径向线和第二径向线之间的最大角是90°，其间的最小角是0°，这可以对应于第一径向线和第二径向线彼此重叠的情况。在这种情况下，在其中第一径向线和第二径向线形成15°至80°角的果冻卷型电极组件的情况中，果冻卷型电极组件的最大半径值和最小半径值之间的偏差得以减小，以形成均匀厚度的电极组件，从而即使在将来进行连续充电和放电时，也可防止正极极耳的变形和电极组件内部的不均匀膨胀。另一方面，当第一径向线和第二径向线之间的角度过小时，第一半径线和所二半径线彼此太接近。因此，其中布置有第一和第二径向线的象限的平均半径值与其他象限的平均半径值之间的偏差可能会增加。
另外，即使当第一径向线和第二径向线之间的角度超过一定范围时，其中布置有第一和第二径向线的象限的平均半径值与其他象限的平均半径值之间的偏差也可能增大。
在另一个实例中，在本发明的圆柱形二次电池中，当计算四个划分象限各自的平均半径值，并且将象限的半径平均值彼此比较时，它们之间的偏差可以为1％以下。具体而言，偏差可以在大于0％且小于或等于1％的范围内，在0.01％至0.8％的范围内，或在0.5％至0.8％的范围内。在这种情况下，果冻卷型电极组件的象限之间的厚度差得以减小以获得均匀的直径，从而改进圆柱形二次电池内部结构的均匀性。当偏差超过一定水平时，由于果冻卷型电极组件的象限之间的厚度差增加，因此不能防止由于将来的充电和放电而导致的圆柱形二次电池内部的不均匀膨胀和正极极耳的变形。
另外，在本发明的圆柱形二次电池中，其中布置有正极极耳和负极极耳的象限的平均半径值和与其中布置有正极极耳和负极极耳的象限相邻的象限的平均半径值之间的偏差为1％以下。具体而言，偏差可以在大于0％且小于或等于1％的范围内，0.01％至0.8％的范围内，或在0.5％至0.8％的范围内。这种情况是最优选的，因为通过最大程度的减小果冻卷型电极组件的象限之间的厚度差，可以获得均匀的直径。同时，相邻象限是在左右方向上彼此相邻的象限。同时，由于其中布置有正极极耳和负极极耳的象限的影响，相邻象限可能具有增大的半径。因此，当其中布置有正极极耳和负极极耳的象限的平均半径值和与该象限相邻的象限的平均半径值之间的偏差在上述范围内时，可以通过最大程度减小相邻象限与其中布置有正极极耳和负极极耳的象限的平均半径值之间的偏差来解决电池内部的不均匀性，并且可以确保将来的充电和放电时电池的结构稳定性。
此外，其中布置有正极极耳和负极极耳的象限的最大半径值和最小半径值之间的偏差可以为1％以下。这是因为，随着其中布置有正极极耳和负极极耳的象限中的半径值的偏差减小，每个象限的平均半径值的偏差减小。也就是说，当其中布置有正极极耳和负极极耳的象限的最大半径值和最小半径值之间的偏差在上述范围内时，由于可以在保持均匀直径的同时卷绕果冻卷型电极组件，因此可以达到预期目的。
同时，本发明的圆柱形二次电池还可包括通过粘合或焊接与正极极耳或负极极耳电连接的电极引线。将电极引线连接至正极极耳或负极极耳的方法可以是本领域普通技术人员通常使用的常规粘合或焊接方法中的任何一种，并且不限于特定的工艺方法。
同时，在本发明的圆柱形二次电池中，电极组件包括正极、负极和插入正极和负极之间的隔膜，并且正极和负极可以各自在一个表面或两个表面上包括活性材料层。
下面，将描述本发明的圆柱形二次电池的构造。
二次电池包括电极组件，电极组件具有其中负极和正极通过插入电极之间的隔膜交替堆叠且浸渍有含锂盐的非水电解质的结构。二次电池的电极可通过将包含电极活性材料的电极混合物施用在集流体上然后干燥电极混合物来制造。如有必要，电极混合物可任选地进一步包含粘合剂、导电材料、填料等。
在本发明中，正极集流体通常形成为具有3μm至500μm的厚度。正极集流体的材料不受特别限制，只要该材料具有高导电性且不会在电池中引起不利的化学变化即可，例如，可以使用不锈钢、铝、镍、钛或烧结碳，或用碳、镍、钛或银进行表面处理的铜或不锈钢。可以在集流体的表面形成精细的不规则物以增加正极活性材料的粘附性，集流体可具有诸如膜、片、箔、网、多孔体、泡沫体、无纺布体等各种形式中的任何一种。
负极集流体的片材通常形成为具有3μm至500μm的厚度。负极集流体的材料不受特别限制，只要该材料具有高导电性且不会在电池中引起不利的化学变化即可，例如，可以使用铜、不锈钢、铝、镍、钛或烧结碳，或用碳、镍、钛或银进行表面处理的铜或不锈钢，或铝-镉合金。另外，与正极集流体一样，可以在负极集流体的表面形成精细的不规则物以增加负极活性材料的粘附性，负极集流体可具有诸如膜、片、箔、网、多孔体、泡沫体、无纺布体等各种形式中的任何一种。
在本发明中，正极活性材料是能够引起电化学反应的材料，是锂过渡金属氧化物，并且包含两种以上过渡金属。其实例包括层状化合物，如取代有一种或多种过渡金属的锂钴氧化物(LiCoO2)或锂镍氧化物(LiNiO2)、取代有一种或多种过渡金属的锂锰氧化物、由式LiNi1-yMyO2(其中M是Co、Mn、Al、Cu、Fe、Mg、B、Cr、Zn或Ga并包含选自以上元素中的至少一种，且0.01≤y≤0.7)表示的锂-镍基氧化物、由诸如Li1+zNi1/3Co1/3Mn1/3O2或Li1+ zNi0.4Mn0.4Co0.2O2等的式Li1+zNibMncCo1-(b+c+d)MdO(2-e)Ae(其中-0.5≤z≤0.5，0.1≤b≤0.8，0.1≤c≤0.8，0≤d≤0.2，0≤e≤0.2，b+c+d<1，M是Al、Mg、Cr、Ti、Si或Y，A是F、P或Cl)表示的锂-镍-钴-锰复合氧化物以及由式Li1+xM1-yM’yPO4-zXz(其中M是过渡金属，并优选Fe、Mn、Co或Ni，M’是Al、Mg或Ti，X是F、S或N，-0.5≤x≤0.5，0≤y≤0.5，0≤z≤0.1)表示的橄榄石型锂金属磷酸盐，但本发明不限于此。
负极活性材料的实例包括碳如非石墨化碳或石墨类碳、金属复合氧化物如LixFe2O3(0≤x≤1)、LixWO2(0≤x≤1)或SnxMe1-xMe’yOz(其中Me是Mn、Fe、Pb或Ge，Me’是Al、B、P、Si、元素周期表第1、2或3族元素，或卤素，0<x≤1，1≤y≤3，1≤z≤8)、锂金属、锂合金、硅基合金、锡基合金、金属氧化物如SnO、SnO2、PbO、PbO2、Pb2O3、Pb3O4、Sb2O3、Sb2O4、Sb2O5、GeO、GeO2、Bi2O3、Bi2O4或Bi2O5、导电聚合物如聚乙炔，以及Li-Co-Ni基材料。
基于包含正极活性材料的混合物的总重量，导电材料通常以1重量％至30重量％的量添加。导电材料不受特别限制，只要导电材料具有高导电性且不会在电池中引起化学变化即可。导电材料的实例可包括：石墨，如天然石墨或合成石墨；炭黑，如乙炔黑、科琴黑、槽黑、炉黑、灯黑或热裂法炭黑；导电纤维，如碳纤维或金属纤维；金属粉末，如氟化碳粉、铝粉或镍粉；导电晶须，如氧化锌或钛酸钾；导电金属氧化物，如氧化钛；以及导电材料，如聚亚苯基衍生物。
粘合剂可以是有助于导电材料、活性材料和集流体之间粘合的成分，其含量基于包含负极活性材料的混合物的总重量通常为1重量％至30重量％。粘合剂的实例可包括聚偏二氟乙烯、聚乙烯醇、羧甲基纤维素(CMC)、淀粉、羟丙基纤维素、再生纤维素、聚乙烯吡咯烷酮、聚四氟乙烯、聚乙烯、聚丙烯、乙烯-丙烯-二烯三元聚合物(EPDM)、磺化EPDM、苯乙烯-丁二烯橡胶、氟橡胶以及各种共聚物。
填料是用于控制电极膨胀的成，并任选地使用。填料不受特别限制，只要填料是不会在电池中引起化学变化的纤维材料。填料的实例可包括烯烃类聚合物如聚乙烯或聚丙烯，以及纤维材料如玻璃纤维或碳纤维。
诸如粘度调节剂和粘附促进剂等其它成分可以任选地添加或以两种以上的组合添加。粘度调节剂是用于调节电极混合物的粘度以促进电极混合物的混合及其在集流体上的涂覆的成分，且基于负极混合物的总重量，可以添加至多30重量％。粘度调节剂的实例包括羧甲基纤维素、聚偏二氟乙烯等，但本发明不限于此。在某些情况下，溶剂也可用作粘度调节剂。
粘附促进剂是添加的辅助成分，用于增强活性材料和集流体之间的粘附，基于粘合剂的重量，可以以10重量％以下的量添加。粘附促进剂的实例可包括草酸、己二酸、甲酸、丙烯酸衍生物和衣康酸衍生物。
隔膜插入正极和负极之间，并使用具有高离子渗透性和高机械强度的绝缘超薄膜。隔膜的孔径通常在0.01μm至10μm的范围内，其厚度通常在5μm至300μm的范围内。作为隔膜，例如，使用由具有耐化学性和疏水性的烯烃类聚合物(如聚丙烯或玻璃纤维或聚乙烯)制成的片材或无纺布。
含锂盐的非水电解质包含电解质和锂盐。作为电解质，使用非水有机溶剂、有机固体电解质、无机固体电解质等。
非水有机溶剂的实例可包括：非质子有机溶剂，如N-甲基-2-吡咯烷酮、碳酸亚丙酯、碳酸亚乙酯、碳酸亚丁酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、γ-丁内酯、1,2-二甲氧基乙烷、四氢呋喃、2-甲基四氢呋喃、二甲基亚砜、1,3-二氧戊环、甲酰胺、二甲基甲酰胺、二氧戊环、乙腈、硝基甲烷、甲酸甲酯、乙酸甲酯、磷酸三酯、三甲氧基甲烷、二氧戊环衍生物、环丁砜、甲基环丁砜、1,3-二甲基-2-咪唑烷酮、碳酸亚丙酯衍生物、四氢呋喃衍生物、醚、丙酸甲酯或丙酸乙酯。
有机固体电解质的实例可包括聚乙烯衍生物、聚氧乙烯衍生物、聚氧丙烯衍生物、磷酸酯聚合物、聚搅拌赖氨酸、聚酯硫化物、聚乙烯醇、聚偏二氟乙烯和包含离子解离基团的聚合物。
无机固体电解质的实例可包括锂(Li)的氮化物、卤化物和硫酸盐，如Li3N、LiI、Li5NI2、Li3N-LiI-LiOH、LiSiO4、LiSiO4-LiI-LiOH、Li2SiS3、Li4SiO4、Li4SiO4-LiI-LiOH和Li3PO4-Li2S-SiS2。
锂盐是易溶于非水电解质的材料。其实例包括LiCl、LiBr、LiI、LiClO4、LiBF4、LiB10Cl10、LiPF6、LiCF3SO3、LiCF3CO2、LiAsF6、LiSbF6、LiAlCl4、CH3SO3Li、(CF3SO2)2NLi、氯硼烷锂、低级脂肪族羧酸锂、四苯基硼酸锂和酰亚胺。
另外，为了改进充放电特性和阻燃性，例如，可以将吡啶、亚磷酸三乙酯、三乙醇胺、环状醚、乙二胺、n-甘醇二甲醚(glyme)、六磷酸三酰胺、硝基苯衍生物、硫、醌亚胺染料、N-取代噁唑烷酮、N,N-取代咪唑烷、乙二醇二烷基醚、铵盐、吡咯、2-甲氧乙醇、三氯化铝等添加至电解质中。在一些情况下，为了赋予不燃性，电解质还可包含诸如四氯化碳或三氟乙烯等含卤素的溶剂。另外，为了改进高温保存特性，电解质还可包含二氧化碳气体、氟代碳酸亚乙酯(FEC)、丙烯磺内酯(PRS)、氟代碳酸亚丙酯(FPC)等。
在示例性实例中，将诸如LiPF6、LiClO4、LiBF4或LiN(SO2CF3)2等锂盐添加至作为高介电溶剂的碳酸亚乙酯(EC)或碳酸亚丙酯(PC)的环状碳酸酯和作为低粘度溶剂的碳酸二乙酯(DEC)、碳酸二甲酯(DMC)或碳酸乙甲酯(EMC)的直链碳酸酯的混合溶剂中，从而制备含锂盐的非水电解质。
另外，本发明提供了一种制造圆柱形二次电池的方法。
同时，圆柱形二次电池的制造方法可包括与上述圆柱形二次电池的内容重叠的内容，并将省略多余的描述。
在一个实例中，本发明的圆柱形二次电池的制造方法可包括制造果冻卷型电极组件(其中，当垂直于绕组芯的水平横截面被划分为多个象限时，正极极耳和负极极耳设置在同一象限中)、将果冻卷型电极组件插入圆柱形电池壳中和将电解质溶液注入圆柱形电池壳中。
在另一个实例中，果冻卷型电极组件的制造包括将从绕组芯到正极极耳的第一径向线和从绕组芯到至负极极耳的第二径向线布置成位于划分的象限中的同一象限中并且在果冻卷型电极组件的水平截面上彼此不共线。如上所述，当第一径向线和第二径向线布置为彼此共线时，由于布置第一径向线上的正极极耳和布置在第二径向线上的负极极耳的厚度所致，与其中未布置正极极耳和负极极耳的象限相比，其中布置有正极极耳和负极极耳的同一象限的平均半径值过度增加，因此果冻卷型电极组件的内径的不均匀性增加。因此，不能解决本发明中要解决的问题，即，由于充电和放电而发生电极组件内部的不均匀膨胀和圆柱形二次电池的正极极耳的中心轴的变形的问题。因此，本发明的特征在于，即使正极极耳和负极极耳布置在同一象限中也彼此不共线。
在另一个实例中，在本发明的圆柱形二次电池的制造方法中，布置第一径向线和第二径向线使其彼此不共线可包括根据以下等式1基于绕组数计算果冻卷型电极组件的预期周长和从计算出的预期周长选择负极极耳的位置。
[等式1]
an＝an-1+2b
在等式1中，an表示每个相应绕组数的果冻卷型电极组件的直径，an-1表示每个前一绕组数的果冻卷型电极组件的直径，b表示在相应绕组数处增加的重复层的厚度，n是大于或等于1的整数，并表示电极组件的绕组数，且当n是1时，a0表示绕组芯的直径。
重复层包括正极、负极和插入正极和负极之间的隔膜，且正极和负极各自可以在一个表面或两个表面上包括活性材料层。在这种情况下，重复层的配置可以根据制造条件以各种方式设置，因此可以适当地改变。
例如，周长可以是使用第一径向线所在的点作为起点和回归点形成的圆周。另一方面，起点和回归点是同一个点，且可以是任意点。
直径可以通过将算术序列应用于通过将重复层的直径与初始芯直径相加而形成的直径来计算，并且可以根据计算的直径计算预期周长。
在具体实例中，当不存在重复层时，即当电极组件未卷绕时，直径可以是绕组芯的直径。当存在一个重复层时，即，当围绕绕组芯的果冻卷型电极组件卷绕一次时，可以使用通过将绕组芯的直径与通过将重复层的厚度乘以整数2而获得的值相加而计算的直径来计算预期周长。另外，当存在两个重复层时，即，当围绕绕组芯的果冻卷型电极组件卷绕两次时，可以使用通过将存在一个重复层时计算的直径与通过将重复层的厚度乘以整数2而获得的值相加而计算的直径来计算预期周长。可以从以这种方式计算的预期周长选择负极极耳的位置。
在另一个实例中，负极极耳位置的选择包括在卷绕电极组件之前布置正极极耳，并将负极极耳布置为与正极极耳间隔开由以下等式2计算的距离。
[等式2]
在等式2中，Ln表示当第一径向线和第二径向线布置为彼此共线时，在未卷绕的果冻卷型电极组件上的正极极耳和负极极耳之间的分隔距离，ak表示卷绕的果冻卷型电极组件的直径，n是等于或大于1的整数，并表示电极组件的绕组数。
在等式2中，Ln表示当第一径向线和第二径向线布置为相对于果冻卷型电极组件彼此共线时未卷绕的果冻卷型电极组件的正极极耳和负极极耳之间的距离，负极极耳可以设置在除正极极耳和负极极耳彼此间隔开由以上等式2计算的距离的位置之外的其他位置。
如上所述，通过等式2，根据绕组数，当其上布置有正极极耳的第一径向线与其上布置有负极极耳的第二径向线重叠时，可以容易地计算未卷绕的电极组件上的正极极耳和负极极耳之间的距离。因此，可以防止负极极耳被设置为与正极极耳共线以与正极极耳重叠。
因此，根据本发明，可以根据等式1中的绕组数计算卷绕电极组件的预期周长，并且基于通过等式1和2计算的正极极耳和负极极耳之间的距离，可以将正极极耳与负极极耳设置在同一象限中并且可以设置成彼此不共线。因此，在使用通过最大程度减小基于与绕组芯垂直的水平横截面划分的象限的半径平均值之间的偏差而以均匀厚度卷绕的果冻卷型电极组件的圆柱形二次电池中，可以防止由于充电和放电所致的圆柱形二次电池的内部不平衡和正极极耳的中心轴的变形。
实施例
在下文中，将参考附图更详细地描述本发明。虽然本发明可开放于各种修改和替代实施方式，但其具体实施方式将通过附图中的示例来描述和说明。然而，这并不意味着将本发明限制于特定的公开形式，而应理解为包括本发明的思想和技术范围内的所有修改、等同和替代。
(实施例和比较例)
<果冻卷型电极组件的制造>
将N-甲基吡咯烷酮注入均相混合器，基于100重量份正极浆料的固形物称取并引入97.8重量份作为正极活性材料的LiNi0.6CO0.2Mn0.2O2、0.7重量份作为导电材料的炭黑和1.5重量份作为粘合剂的聚偏二氟乙烯(PVDF)并以2,000rpm混合60分钟，从而制备锂二次电池用正极浆料。将制备的正极浆料施用至铝薄板的两个表面、干燥、然后辊压以制造正极。
同时，称取作为负极活性材料的86重量份人造石墨和10重量份硅(Si)颗粒、2重量份作为导电材料的炭黑和2重量份作为粘合剂的苯乙烯-丁二烯橡胶(SBR)和羰甲基纤维素(CMC)，引入并以2,000rpm混合60分钟，从而制备锂二次电池用负极浆料。将负极浆料施用至平均厚度为10μm的薄铜板的两个表面、干燥、然后辊压以制造用于果冻卷型电极组件的负极。
将平均厚度为20μm的多孔聚乙烯(PE)膜插入制造的正极和负极之间以制造果冻卷型电极组件。
接下来，将正极极耳设置在果冻卷型电极组件的正极的未涂覆区域。当果冻卷型电极组件的水平横截面被划分为多个象限时，基于时钟上时针的位置，9点至12点的区域是第一象限，12点至3点的区域的是第二象限，3点至6点的区域是第三象限，6点至9点的区域是第四象限。在这种情况下，正极极耳设置在第一象限的中心线上，负极极耳设置如下表1中的实施例和比较例所示。
下表1中的第一径向线和第二径向线之间的角度是从绕组芯到正极极耳的第一径向线和从绕组芯到负极极耳的第二径向线之间在果冻卷型电极组件的水平横截面方向上的角度。
[表1]
分类 负极极耳的位置 第一径向线与第二径向线之间的角度
实施例1 第一象限 0°
实施例2 第一象限 20°
实施例3 第一象限 30°
实施例4 第一象限 40°
比较例1 第二象限 90°
比较例2 第三象限 180°
比较例3 第四象限 90°
(实验例)
为了评估本发明的圆柱形二次电池的果冻卷型电极组件的性能，进行了以下实验。
<计算果冻卷型电极组件的直径和偏差>
卷绕在实施例1至4和比较例1至3各自中制造的果冻卷型电极组件，根据负极极耳的位置计算果冻卷型电极组件的象限之间的平均半径值，并计算象限的半径平均值之间的偏差中具有最大值的偏差最大值。结果示于下面的表2和图1至图7中。
[表2]
如表2和图1至7所示，当实施例2至4的正极极耳和负极极耳布置在同一象限中时，象限的半径平均值之间的偏差中具有最大值的偏差最大值小于正极极耳和负极极耳布置在不同象限中时的情况。
同时，实施例1是其中第一径向线和第二径向线彼此重叠的情况，最大偏差值在实施例2至4中最大。
另外，在实施例1至4中的实施例3中，最大偏差值最小。因此，可以确认，即使当正极极耳和负极极耳布置在同一象限中时，当第一径向线和第二径向线形成30°的平均角时，果冻卷型电极组件的内径最均匀地形成。
另一方面，在其中正极极耳和负极极耳布置在不同象限中的比较例1至3中，在比较例2的情况下偏差最大值最大。因此，可以确认，当如比较例2中那样设置正极极耳和负极极耳时，果冻卷型电极组件的内径是最不均匀的。
<内部断开的评估>
将实施例1至4和比较例1至3各自中制造的果冻卷型电极组件卷绕并插入圆柱形壳体中，注入电解质以制造圆柱形二次电池，然后对每个制造的圆柱形二次电池评估内部断开。
具体而言，每个制造的圆柱形二次电池在恒流/恒压(CC/CV)模式下充放电200次，并拆卸以检查二次电池中设置的负极是否断开。在这种情况下，于1C的恒定电流进行充电直到电压达到4.25V，并于1C的恒定电流进行放电直到电压达到2.5V。结果显示在下表3中。
[表3]
分类 发生断开
实施例1 无
实施例2 无
实施例3 无
实施例4 无
比较例1 无
比较例2 是
比较例3 无
如表3所示，在实施例1至4以及比较例1和3中，没有发生内部断开，而在比较例2中，发生了内部断开。因此，在比较例2的情况下，可以确认由于电极组件内部的不均匀膨胀和变形而发生内部断开。
<充放电寿命的评估>
将实施例1至4和比较例1至3各自中制造的果冻卷型电极组件卷绕并插入圆柱形壳体中，注入电解质以制造圆柱形二次电池，在45℃的温度，以0.33C的CC模式进行充电直到电压达到4.23V。之后，以0.33C的CC模式进行放电直到电压达到2.5V，然后在CV模式下，另外进行放电直到电流值降低至初始电流值的0.05％，以检查第一次的放电容量。
之后，执行相同的充电/放电操作200次，将最后一次测量的放电容量除以第一次的放电容量，以计算0.33C的充/放电容量保持率。由此获得的计算结果显示在下表4中。
[表4]
分类 容量保持率(％)
实施例1 91.2
实施例2 96.9
实施例3 99.1
实施例4 97.4
比较例1 91.7
比较例2 88.7
比较例3 89.8
如表4所示，在实施例1至4中，容量保持率高于比较例1至3。因此，可以看出，当正极极耳和负极极耳布置在同一象限中时，表现出高的容量保持率。另一方面，当正极极耳和负极极耳如实施例1中那样彼此共线放置时，容量保持率较低。另外，在比较例1至3中，在比较例2的情况下，表现出最低的容量保持率。
根据以上结果，如实施例2至4中，当正极极耳和负极极耳布置在同一象限中并保持一定距离时，可以看出，果冻卷型电极组件内径的均匀性提高，以分散在外围部分产生的应力，并大大减少电极组件中积累的应力，从而可以防止连续充放电对电极的损害。
<正极极耳的轴变形的评估>
将实施例3和比较例2各自中制造的果冻卷型电极组件卷绕并插入圆柱形壳体中，注入电解质以制造圆柱形二次电池。在对每个制造的圆柱形二次电池进行50次和100次充电和放电操作之后，通过CT(计算机断层扫描)拍摄圆柱形二次电池。结果显示在图8至11中。
图8和图9示出了使用实施例3和比较例2中制造的果冻卷型电极组件的圆柱形二次电池的正极极耳的中心轴a和虚轴b的倾斜程度。图10和图11示出了实施例3和比较例2中制造的果冻卷型电极组件的内部膨胀程度以及正极极耳的变形程度。
参考图8，即使当圆柱形二次电池充电50次和100次时，由于圆柱形二次电池的正极极耳10的中心轴a和虚轴b彼此平行，因此不会发生正极极耳10的变形。另外，参考图10，即使在圆柱形二次电池充电和放电50次和100次之后，也不会发生正极极耳10和负极极耳20的变形。可以确认，与图11相比，圆柱形二次电池的电极组件内部的膨胀程度相对均匀。
同时，参考图9，当圆柱形二次电池充电和放电50次时，可以确认正极极耳10的虚轴b相对于圆柱形二次电池的中心轴a倾斜，并且当圆柱形二次电池充放电100次时，从正极极耳10的虚轴b与圆柱形二次电池的中心轴a相比更倾斜的事实可以看出，正极极耳10发生了变形。另外，参考图11，当圆柱形二次电池充电和放电50次和100次时，负极极耳20没有发生变形，但正极极耳10发生变形。可以确认，与图9相比，圆柱形二次电池的电极组件内部的膨胀程度在一个方向上相对显著地偏置并且不均匀。
根据上述结果，当本发明的圆柱形二次电池是具有其中当果冻卷型电极组件的水平横截面被划分为若干象限时正极极耳和负极极耳设置在同一象限中并满足从绕组芯到正极极耳的第一径向线和到负极极耳的第二径向线彼此不重叠的条件的结构的二次电池时，圆柱形二次电池具有最大程度减小电极组件内径偏差的结构。即使当具有这种结构的圆柱形二次电池连续充电和放电时，可以看出正极极耳不会发生变形，并且由于均匀的内部膨胀而提高了结构稳定性，从而保持了高的能量效率。
虽然已经参考附图描述了本发明的示例性实施方式，但是本领域的专家或本领域的普通技术人员将理解，在不脱离由所附权利要求限定的本发明的精神和范围的情况下，可以对本发明进行各种修改和改变。
因此，本发明的技术范围不应受到说明书详细描述中描述的内容的限制，而应由权利要求书来限定。
<附图标记说明>
10：正极极耳
20：负极极耳

Claims (11)

1.一种圆柱形二次电池，其包括：
果冻卷型电极组件；
圆柱形壳体；和
连接至所述果冻卷型电极组件的正极极耳和负极极耳，
其中，当垂直于所述果冻卷型电极组件的绕组芯的水平横截面被划分为多个象限时，所述圆柱形二次电池具有其中所述正极极耳和负极极耳布置在同一象限中的结构。
2.如权利要求1所述的圆柱形二次电池，其中，所述圆柱形二次电池具有这样的结构，其中在所述果冻卷型电极组件的水平横截面上，从所述绕组芯到所述正极极耳的第一径向线和从所述绕组芯到所述负极极耳的第二径向线布置在划分的象限中的同一象限中，并且布置为彼此不共线。
3.如权利要求1所述的圆柱形二次电池，其中，所述圆柱形二次电池具有这样的结构，其中在所述果冻卷型电极组件的水平横截面上，从所述绕组芯到所述正极极耳的第一径向线和从所述绕组芯到所述负极极耳的第二径向线布置在划分的象限中的同一象限中，并且形成15°至80°的角。
4.如权利要求1所述的圆柱形二次电池，其中，当计算四个划分的象限各自的平均半径值并且将象限之间的半径平均值相互比较时，所述半径平均值之间的偏差为1％以下。
5.如权利要求4所述的圆柱形二次电池，其中，布置有所述正极极耳和负极极耳的象限的平均半径值和与布置有所述正极极耳和负极极耳的象限相邻的象限的平均半径值之间的偏差为1％以下。
6.如权利要求1所述的圆柱形二次电池，其还包括通过粘合或焊接与所述正极极耳或负极极耳电连接的电极引线。
7.一种制造圆柱形二次电池的方法，所述方法包括：
制造果冻卷型电极组件，其中当垂直于绕组芯的水平横截面被划分为多个象限时，正极极耳和负极极耳布置在同一象限中；和
将所述果冻卷型电极组件插入圆柱形电池壳中并将电解质溶液注入所述圆柱形电池壳中。
8.如权利要求7所述的方法，其中，所述果冻卷型电极组件的制造包括：将从绕组芯到所述正极极耳的第一径向线和从所述绕组芯到所述负极极耳的第二径向线布置在划分的象限中的同一象限中，并使其在所述果冻卷型电极组件的水平横截面上彼此不共线。
9.如权利要求8所述的方法，其中，布置所述第一径向线和第二径向线使其彼此不共线包括：
根据以下等式1基于绕组数计算所述果冻卷型电极组件的预期周长；和
从计算出的预期周长选择负极极耳的位置：
[等式1]
an＝an-1+2b
其中，在等式1中，
an表示每个相应绕组数的果冻卷型电极组件的直径；
an-1表示每个前一绕组数的果冻卷型电极组件的直径；
b表示在相应绕组数处增加的重复层的厚度；
n是大于或等于1的整数，并表示所述果冻卷型电极组件的绕组数；和
当n是1时，a0表示所述绕组芯的直径。
10.如权利要求9所述的方法，其中，所述负极极耳位置的选择包括：在卷绕所述果冻卷型电极组件之前布置所述正极极耳，并将所述负极极耳布置为与所述正极极耳间隔开由以下等式2计算的距离：
[等式2]
其中，在等式2中，
Ln表示当所述第一径向线和第二径向线布置为彼此共线时，在未卷绕的果冻卷型电极组件上的所述正极极耳和负极极耳之间的分隔距离；
ak表示卷绕的果冻卷型电极组件的直径；和
n是等于或大于1的整数，并表示所述果冻卷型电极组件的绕组数。
11.如权利要求10所述的方法，其中，所述负极极耳位置的选择包括：将所述正极极耳布置在卷绕所述果冻卷型电极组件的起点处，并且将所述负极极耳布置为与所述正极电极极耳间隔开由等式2计算的距离。
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