CN116440864A - 一种氨基酸类多孔离子液体吸附剂及其制备方法和应用 - Google Patents
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Abstract
本发明属于催化剂改性技术领域，公开了一种氨基酸类多孔离子液体吸附剂及其制备方法和应用。本发明将氨基酸类离子液体和聚醇混合，得到低共熔溶剂；将金属有机框架材料分散于低共熔溶剂中，得到氨基酸类多孔离子液体吸附剂。本发明的制备条件温和，适合批量生产；多孔离子液体不挥发，环境友好，设备要求低，有利于工业化应用。本发明的多孔离子液体可在高效捕集CO2的同时在较低温度下高效脱附CO2，脱附温度显著低于传统乙醇胺(110～140℃)，攻克技术壁垒的同时，是一种具有工业应用潜力的捕集CO2的方法。
Description
技术领域
本发明涉及催化剂改性技术领域，尤其涉及一种氨基酸类多孔离子液体吸附剂及其制备方法和应用。
背景技术
CO2是当前大气中最主要的温室气体之一，近些年CO2排放对环境产生了巨大影响，进而对人类的生产生活产生了巨大影响。在双碳相关政策及全球气候变暖等生态环境治理的全力推动下，实现CO2减排，减缓生态恶化，已然成为一种全球化的生活与生产方式。
工业中捕集CO2常用乙醇胺捕集液(MEA)，具有腐蚀性，会损坏捕获系统的设备管道，增加维护成本，降低设备的整体寿命。同时，MEA具有很高的挥发性，导致显著的溶剂损失和降低捕获效率，增加整个过程的成本。MEA易挥发，损失大，导致捕获率较低，需要更频繁地更换。此外，MEA作为一种化学吸收剂，需要较高的脱附温度(110～140℃)，造成较高的脱附能耗。虽然MEA仍然被广泛用于捕获传统烟气中CO2，但上述限制突出了对更加绿色安全、可持续、低成本、低能耗捕集液的需求。
开发廉价易得、吸脱附性能良好的新型捕集液，代替传统乙醇胺，在保证捕集量的同时降低脱附能耗，具有重要的科学意义和应用价值。离子液体(ILs)是一种在室温下或接近室温的液态盐，具有一定的CO2溶解性，且可通过调变阴阳离子结构提高CO2选择性。与传统溶剂(如MEA)相比，离子液体的挥发性非常低，在捕获过程中不易逸出到环境中，降低了环境和健康影响的风险。离子液体具有很高的热稳定性和化学稳定性，这使得它们在捕获过程中更耐降解，易再生，减少更换需求并提高捕获过程的整体效率。
然而，离子液体粘度大、不易流动、吸附容量低，如何将其高效用于捕获烟气中CO2是目前亟需解决的问题。
发明内容
本发明的目的在于提供一种氨基酸类多孔离子液体吸附剂及其制备方法和应用，解决现有技术中存在的上述问题。
为了实现上述发明目的，本发明提供以下技术方案：
本发明提供了一种氨基酸类多孔离子液体吸附剂的制备方法，包括以下步骤：
(1)将氨基酸类离子液体和聚醇混合，得到低共熔溶剂；
(2)将金属有机框架材料分散于低共熔溶剂中，得到氨基酸类多孔离子液体吸附剂。
优选的，在上述一种氨基酸类多孔离子液体吸附剂的制备方法中，所述步骤(1)中氨基酸类离子液体包含1-甲基-3-丁基咪唑组氨酸盐、1-甲基-3-丁基苯并咪唑组氨酸盐、1-甲基-3-丁基咪唑色氨酸盐、丁基三苯基鏻色氨酸盐、丁基三苯基鏻组氨酸盐中的一种或两种。
优选的，在上述一种氨基酸类多孔离子液体吸附剂的制备方法中，所述步骤(1)中聚醇包含聚乙二醇200、聚乙二醇400、聚丙二醇200、聚丁二醇200中的一种或两种。
优选的，在上述一种氨基酸类多孔离子液体吸附剂的制备方法中，所述步骤(2)中金属有机框架材料为UIO-66、ZIF-67、ZIF-8或ZIF-90。
优选的，在上述一种氨基酸类多孔离子液体吸附剂的制备方法中，所述步骤(1)中氨基酸类离子液体和聚醇的质量比为1：10～50；所述步骤(2)中金属有机框架材料在低共熔溶剂中的质量浓度为2～8wt％。
优选的，在上述一种氨基酸类多孔离子液体吸附剂的制备方法中，所述步骤(1)中混合的温度为25～50℃；混合的时间为1～8h。
优选的，在上述一种氨基酸类多孔离子液体吸附剂的制备方法中，所述步骤(2)中分散的方法为搅拌或超声；分散的温度为25～50℃；分散的时间为1～8h。
本发明还提供了一种氨基酸类多孔离子液体吸附剂的制备方法制得的一种氨基酸类多孔离子液体吸附剂。
本发明还提供了一种氨基酸类多孔离子液体吸附剂在吸附CO2中的应用。
优选的，在上述应用中，所述吸附的温度为25～50℃；CO2的气体流量为30～200mL/min；所述氨基酸类多孔离子液体吸附剂在吸附CO2后还包括脱附；脱附的温度为70～90℃。
经由上述的技术方案可知，与现有技术相比，本发明具有如下有益效果：
(1)本发明制备多孔离子液体的制备条件温和，适合批量生产；
(2)本发明制得的多孔离子液体不挥发，环境友好，设备要求低，有利于工业化应用；
(3)本发明的多孔离子液体可在高效捕集CO2的同时在较低温度(70～90℃)下高效脱附CO2，脱附温度显著低于传统乙醇胺(110～140℃)，是一种具有工业应用潜力的捕集CO2的方法。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案，以下将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍。
图1为本发明实施例1、3、5制得的PIL-1、PIL-3、PIL-5的示意图。
具体实施方式
本发明提供了一种氨基酸类多孔离子液体吸附剂的制备方法，包括以下步骤：
(1)将氨基酸类离子液体和聚醇混合，得到低共熔溶剂；
(2)将金属有机框架材料分散于低共熔溶剂中，得到氨基酸类多孔离子液体吸附剂。
在本发明中，所述步骤(1)中氨基酸类离子液体优选为包含1-甲基-3-丁基咪唑组氨酸盐、1-甲基-3-丁基苯并咪唑组氨酸盐、1-甲基-3-丁基咪唑色氨酸盐、丁基三苯基鏻色氨酸盐、丁基三苯基鏻组氨酸盐中的一种或两种，进一步优选为1-甲基-3-丁基咪唑组氨酸盐、1-甲基-3-丁基咪唑色氨酸盐、丁基三苯基鏻色氨酸盐中的一种或两种，更优选为1-甲基-3-丁基咪唑色氨酸盐。
在本发明中，所述步骤(1)中聚醇优选为包含聚乙二醇200、聚乙二醇400、聚丙二醇200、聚丁二醇200中的一种或两种，进一步优选为聚乙二醇400、聚丙二醇200、聚丁二醇200中的一种或两种，更优选为聚丁二醇200。
在本发明中，所述步骤(2)中金属有机框架材料优选为UIO-66、ZIF-67、ZIF-8或ZIF-90，进一步优选为ZIF-67、ZIF-8或ZIF-90，更优选为ZIF-90。
在本发明中，所述步骤(1)中氨基酸类离子液体和聚醇的质量比优选为1：10～50，进一步优选为1：22～46，更优选为1：37；所述步骤(2)中金属有机框架材料在低共熔溶剂中的质量浓度优选为2～8wt％，进一步优选为3～7wt％，更优选为6wt％。
在本发明中，所述步骤(1)中混合的温度优选为25～50℃，进一步优选为28～43℃，更优选为32℃；混合的时间优选为1～8h，进一步优选为2～5h，更优选为3h。
在本发明中，所述步骤(2)中分散的方法优选为搅拌或超声，进一步优选为搅拌；分散的温度优选为25～50℃，进一步优选为32～45℃，更优选为39℃；分散的时间优选为1～8h，进一步优选为2～6h，更优选为5h。
本发明还提供了一种氨基酸类多孔离子液体吸附剂的制备方法制得的一种氨基酸类多孔离子液体吸附剂。
本发明还提供了一种氨基酸类多孔离子液体吸附剂在吸附CO2中的应用。
在本发明中，所述吸附的温度优选为25～50℃，进一步优选为27～43℃，更优选为35℃；CO2的气体流量优选为30～200mL/min，进一步优选为60～150mL/min，更优选为120mL/min。
本发明还提供了一种氨基酸类多孔离子液体吸附剂在吸附CO2后脱附的方法，包括以下步骤：将吸附CO2后的氨基酸类多孔离子液体吸附剂在氮气氛围中加热脱附；加热的温度优选为70～90℃；氮气的气体流量优选为10mL/min。
下面将对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
实施例1
称取1-甲基-3-丁基咪唑组氨酸盐(1.5g)与聚乙二醇(Mn200)(30g)，按照质量比1：20混合搅拌4h，搅拌温度25℃。加入质量分数为5％的ZIF-8(1.66g)，在转速为20rpm，室温下搅拌8h，60℃真空干燥过夜，得到氨基酸类多孔离子液体吸附剂，标记为PIL-1。
实施例2
称取1-甲基-3-丁基苯并咪唑组氨酸盐(1.5g)与聚丙二醇(Mn200)(30g)按照质量比1：20混合搅拌4h，搅拌温度25℃。加入质量分数为5％的ZIF-67(1.66g)，在转速为20rpm，室温下搅拌8h，60℃真空干燥过夜，得到氨基酸类多孔离子液体吸附剂，标记为PIL-2。
实施例3
称取1-甲基-3-丁基咪唑色氨酸盐(1.5g)与聚丁二醇(Mn200)(60g)按照质量比1：40混合搅拌8h，搅拌温度25℃。加入质量分数约为5％的ZIF-8(3.24g)，在转速为20rpm，室温下搅拌8h，60℃真空干燥过夜，得到氨基酸类多孔离子液体吸附剂，标记为PIL-3。
实施例4
称取丁基三苯基鏻色氨酸盐(1.5g)与聚乙二醇(Mn200)(75g)按照质量比1：50混合搅拌2h，搅拌温度25℃。加入质量分数约为5％的ZIF-67(4.03g)，在转速为20rpm，室温下搅拌8h，60℃真空干燥过夜，得到氨基酸类多孔离子液体吸附剂，标记为PIL-4。
实施例5
称取丁基三苯基鏻组氨酸盐(1.5g)与聚乙二醇(Mn400)(75g)按照质量比1：50混合搅拌2h，搅拌温度25℃。加入质量分数约为5％的金属有机框架ZIF-8(4.03g)，在转速为20rpm，室温下搅拌8h，60℃真空干燥过夜，得到氨基酸类多孔离子液体吸附剂，标记为PIL-5。
应用例1
取本发明制备的氨基酸类多孔离子液体吸附剂PIL-1(10g)置于吸收瓶，设置温度25℃，通入CO2，气体流量50mL/min。观察吸收瓶重量变化，待稳定后升高温度到70℃，切换气体为N2，气体流量10mL/min，待吸收瓶质量稳定后停止测试。计算CO2吸附量和脱附率。结果如表1所示。
应用例2
同应用例1，调整氨基酸类多孔离子液体吸附剂为PIL-2(10g)，其他条件不变，测试其吸脱附性能。结果如表1所示。
应用例3
同应用例1，调整为氨基酸类多孔离子液体吸附剂为PIL-3(10g)，其他条件不变，测试其吸脱附性能及其循环稳定性。结果如表1所示。
应用例4
同应用例1，调整氨基酸类多孔离子液体吸附剂为PIL-4(10g)，其他条件不变，测试其吸脱附性能及其循环稳定性。结果如表1所示。
应用例5
同应用例1，调整氨基酸类多孔离子液体吸附剂为PIL-5(10g)，其他条件不变，测试其吸脱附性能及其循环稳定性。结果如表1所示。
表1应用例1～5的吸脱附性能
由表1测试以及应用实例可以看出，本发明所制备的氨基酸类多孔离子液体吸附剂具有优异的CO2吸附性能，在室温下吸附量5.1mmol/g，且在较低温度下可实现完全脱附。
应用例6
同应用例1，调整吸附温度40℃，其他条件不变，测试其吸脱附性能。结果如表2所示。
应用例7
同应用例1，调整吸附温度50℃，其他条件不变，测试其吸脱附性能。结果如表2所示。
表2应用例6～7的吸脱附性能
由表2测试以及应用实例可以看出，本发明所制备的氨基酸类多孔离子液体吸附剂CO2吸附性能随温度呈现先升高后降低的趋势，这主要是由多孔离子液体物理和化学吸附竞争所致，在40℃下吸附量达到峰值5.5mmol/g。
应用例8
取应用例6脱附后的氨基酸类多孔离子液体吸附剂PIL-1，再次降温到吸附温度25℃，其他条件不变，测试其吸脱附性能，依次循环测试5次。结果如表3所示。
表3应用例8的吸脱附性能
由表3测试以及应用实例可以看出，氨基酸类多孔离子液体吸附剂CO2吸附性能具有优异的循环稳定性，循环五次后，吸附量和脱附率基本保持不变。
本发明进一步对比了文献报道的多孔离子液体吸附剂的吸附性能(如表4所示)。可以发现，本发明设计的多孔离子液体捕集剂在常压、近常温下表现出优异的CO2吸附性能，且性能优于大部分报道的多孔离子液体捕集剂。此外，本发明吸附剂相较于传统纯离子液体，采用聚醇作为稀释剂，有效降低了使用成本，因而具有更广阔的应用前景。
表4现有多孔离子液体吸附剂性能比较
以上所述仅是本发明的优选实施方式，应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明原理的前提下，还可以做出若干改进和润饰，这些改进和润饰也应视为本发明的保护范围。
Claims (10)
1.一种氨基酸类多孔离子液体吸附剂的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
(1)将氨基酸类离子液体和聚醇混合，得到低共熔溶剂；
(2)将金属有机框架材料分散于低共熔溶剂中，得到氨基酸类多孔离子液体吸附剂。
2.根据权利要求1所述的一种氨基酸类多孔离子液体吸附剂的制备方法，其特征在于，所述步骤(1)中氨基酸类离子液体包含1-甲基-3-丁基咪唑组氨酸盐、1-甲基-3-丁基苯并咪唑组氨酸盐、1-甲基-3-丁基咪唑色氨酸盐、丁基三苯基鏻色氨酸盐、丁基三苯基鏻组氨酸盐中的一种或两种。
3.根据权利要求1或2所述的一种氨基酸类多孔离子液体吸附剂的制备方法，其特征在于，所述步骤(1)中聚醇包含聚乙二醇200、聚乙二醇400、聚丙二醇200、聚丁二醇200中的一种或两种。
4.根据权利要求3所述的一种氨基酸类多孔离子液体吸附剂的制备方法，其特征在于，所述步骤(2)中金属有机框架材料为UIO-66、ZIF-67、ZIF-8或ZIF-90。
5.根据权利要求1或4所述的一种氨基酸类多孔离子液体吸附剂的制备方法，其特征在于，所述步骤(1)中氨基酸类离子液体和聚醇的质量比为1：10～50；所述步骤(2)中金属有机框架材料在低共熔溶剂中的质量浓度为2～8wt％。
6.根据权利要求5所述的一种氨基酸类多孔离子液体吸附剂的制备方法，其特征在于，所述步骤(1)中混合的温度为25～50℃；混合的时间为1～8h。
7.根据权利要求6所述的一种氨基酸类多孔离子液体吸附剂的制备方法，其特征在于，所述步骤(2)中分散的方法为搅拌或超声；分散的温度为25～50℃；分散的时间为1～8h。
8.权利要求1～7任一项所述的一种氨基酸类多孔离子液体吸附剂的制备方法制得的一种氨基酸类多孔离子液体吸附剂。
9.权利要求8所述的一种氨基酸类多孔离子液体吸附剂在吸附CO2中的应用。
10.根据权利要求9所述的应用，其特征在于，所述吸附的温度为25～50℃；CO2的气体流量为30～200mL/min；
所述氨基酸类多孔离子液体吸附剂在吸附CO2后还包括脱附；脱附的温度为70～90℃。
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