CN116216907A - 一种基于亚硫酸盐活化高铁酸盐去除水中有机污染物的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种基于亚硫酸盐活化高铁酸盐去除水中有机污染物的方法，属于环境污染修复领域。方法包括向含有机污染物的水中投加亚硫酸盐和高铁酸盐，搅拌反应的步骤。特别是所述亚硫酸盐与高铁酸盐的摩尔比为(0.1～0.4):1时，对有机污染物的降解效果高于高摩尔比的情形。本发明以特定条件向污染水中投加低摩尔比的亚硫酸盐和高铁酸盐，促进高铁酸盐分解产生了活性中间价Fe和自由基，从而增强其对污染水体的修复效果。相较于单独使用高铁酸盐，本发明方法对有机污染物的去除效果显著提升，投加氧化剂的量也有所减少，修复成本有所降低。
Description
技术领域
本发明属于污染水处理技术领域，主要用于去除水中有机污染物，具体涉及一种基于亚硫酸盐活化高铁酸盐去除水中有机污染物的方法。
背景技术
持久性有机污染物如多环芳烃、氯代烃、石油烃是水体中常检出的污染物，工业生产、交通运输、化石燃料不充分燃烧等人为活动是其主要来源。环境中持久性有机污染物具有致癌、致畸、致突变的效应，可以通过多种途径进入人体并进行富集，从而危害人体健康。目前的修复方法有物理方法、化学方法和生物方法。化学方法中常用的是氧化处理法，即使用强氧化剂分解水体中的有机污染物，以净化污染水体。
高铁酸盐(FeVIO4 2-,Fe(VI))是一种绿色环保的多功能水处理剂，较于其他常用氧化剂(例如氯，二氧化氯，高锰酸盐，过氧化氢和臭氧)因为其具有较强的氧化、杀菌能力，且不产生有害废物而受到关注。高铁酸盐除了作为氧化剂和消毒剂使用外，其产生的Fe(III)还可以作为混凝剂来吸附水中的杂质。高铁酸盐在水体中稳定性较差，其自分解会消耗大量的活性物质，影响其对污染物的降解效果；高铁酸盐具有一定的选择性，单独使用高铁酸盐处理水体中的有机污染物效果并不理想，降解效率一般。碱性条件下，高铁酸盐的稳定性有所提升，但是氧化能力降解，降解污染物的效果较差。
发明内容
1.要解决的问题
针对现有技术中碱性条件下降解效率低的问题，本发明提供一种基于亚硫酸盐活化高铁酸盐去除水中有机污染物的方法，通过加入特定剂量亚硫酸钠，与高铁酸盐反应产生活性中间价Fe和自由基，显著提高了碱性水体中有机污染物的去除效果。
2.技术方案
一种基于亚硫酸盐活化高铁酸盐去除水中有机污染物的方法，包括向含有机污染物的水中投加亚硫酸钠和高铁酸钾，搅拌反应的步骤。
优选地，所述亚硫酸盐与高铁酸盐的摩尔比为(0.1～2.5):1。在该摩尔比范围内，可达到活化高铁酸盐降解污染物的效果，有机污染物的降解率处于较高水平；但亚硫酸钠比例较高时活化效果较弱，成本较高。
优选地，所述亚硫酸盐与高铁酸盐的摩尔比为(0.1～0.4):1。实验发现，在此低摩尔比的范围内，有机污染物的降解率高于亚硫酸钠与高铁酸盐的摩尔比为(1～2):1时有机污染物的降解率。
优选地，所述反应体系的pH值为8.0～9.0。在该条件下，本发明方法对有机污染物有更好的去除效果。在一些实施例中，可通过加入无机酸或无机碱来调控水体pH。
优选地，所述有机污染物包括多环芳烃、氯代烃、石油烃中的一种或多种。
优选地，所述多环芳烃包括芘、菲、苯并[a]芘中的一种或多种。
优选地，所述亚硫酸盐为亚硫酸钠，所述高铁酸盐为高铁酸钾。
优选地，所述搅拌反应时间为40～180min，更优选为120～180min。
优选地，所述搅拌速度为400～1000rpm，更优选为700～900rpm。
本发明方法中，发生以下两个过程，第一，添加少量亚硫酸盐后，其活化高铁酸盐(低摩尔比[Na2SO3/Fe(Ⅵ)])自身分解产生具有较强氧化能力的中间价铁(Fe(V))，同时生成少量硫酸根自由基SO4 ·-和羟基自由基·OH。Fe(V),SO4 ·-和·OH与水中有机污染物反应从而强化有机污染物的降解。第二，少量亚硫酸钠与高铁酸钾反应后，产生的Fe(III)促进高铁酸钾分解，产生具有较强氧化能力的中间价铁(Fe(IV))，Fe(IV)与水中有机污染物反应，进一步强化水中有机污染物的降解，避免了引入多余杂质离子而造成二次污染。
3.有益效果
相比于现有技术，本发明的有益效果为：本发明方法中，通过特定条件向水中投加少量亚硫酸钠溶液和高铁酸钾，使高铁酸钾得到有效活化，活化后高铁酸钾自身分解产生具有较强反应活性的中间价铁(Fe(V)和Fe(IV))和自由基(SO4 ·-和·OH)，从而增强其对水中有机污染物的去除效果。相比于只使用高铁酸盐，本发明对有机污染物的去除效果显著提高。相比于现有技术，如加入焦亚硫酸钠还原高铁酸盐的技术，本发明加入的活化剂亚硫酸盐量明显减少，降低了引入多余离子导致的风险。高摩尔比焦亚硫酸盐与高铁酸盐混合时直接产生中间态铁Fe(V)和Fe(IV)，而并非产生三价铁离子，而本发明采用少量亚硫酸钠活化高铁酸盐时，促进高铁酸盐自身分解产生三价铁，再由三价铁与高铁酸盐反应生成中间态铁Fe(V)和Fe(IV)。因此，二者降解有机污染物基于不同的机理。
附图说明
图1为本发明实施例1中，不同亚硫酸钠与高铁酸盐摩尔比下菲的降解效果；
图2为本发明实施例1中，不同亚硫酸钠与高铁酸盐摩尔比下芘的降解效果；
图3为本发明实施例1中，不同亚硫酸钠与高铁酸盐摩尔比下苯并[a]芘的降解效果；
图4为本发明实例2中，菲在不同亚硫酸钠与高铁酸盐摩尔比下(0～1.0)的降解特征，以及其动力学数据拟合结果。
具体实施方式
除非另有定义，本文所使用的所有的技术和科学术语与属于本发明的技术领域的技术人员通常理解的含义相同；本文所使用的术语“和/或”包括一个或多个相关的所列项目的任意的和所有的组合。
浓度、量和其他数值数据可以在本文中以范围格式呈现。应当理解，这样的范围格式仅是为了方便和简洁而使用，并且应当灵活地解释为不仅包括明确叙述为范围极限的数值，而且还包括涵盖在所述范围内的所有单独的数值或子范围，就如同每个数值和子范围都被明确叙述一样。例如，约1至约2.5的数值范围应当被解释为不仅包括明确叙述的1至约2.5的极限值，而且还包括单独的数字(诸如1、2)和子范围(诸如1至2、1至1.5等)。相同的原理适用于仅叙述一个数值的范围，诸如“小于约2.5”，应当将其解释为包括所有上述的值和范围。此外，无论所描述的范围或特征的广度如何，都应当适用这种解释。
实施例中未注明具体条件者，按照常规条件或制造商建议的条件进行。所用试剂或仪器未注明生产厂商者，均为可以通过市售购买获得的常规产品。实验中采用的溶液例如亚硫酸钠、高铁酸钾溶液等均为新鲜配置。
以下结合附图和实例对本发明的具体实施作进一步说明，但本发明的实施和保护不限于此。需指出的是，以下若有未特别详细说明之过程，均是本领域技术人员可参照现有技术实现或理解的。所用试剂或仪器未注明生产厂商者，视为可以通过市售购买得到的常规产品。
实施例1
本实施例为含2.5mg/L菲、2.5mg/L芘和2.5mg/L苯并[a]芘的污水处理；调节污水pH为9.0，然后分别按照0mg/L、5.67mg/L(0.045mM/L，[Na2SO3/Fe(Ⅵ)]＝0.1)、11.34mg/L(0.09mM/L，[Na2SO3/Fe(Ⅵ)]＝0.2)、22.68mg/L(0.18mM/L，[Na2SO3/Fe(Ⅵ)]＝0.4)、56.70mg/L(0.45mM/L，[Na2SO3/Fe(Ⅵ)]＝1)、70.875mg/L(0.5625mM/L，[Na2SO3/Fe(Ⅵ)]＝1.25)、85.05mg/L(0.675mM/L，[Na2SO3/Fe(Ⅵ)]＝1.5)、113.40mg/L(0.9mM/L，[Na2SO3/Fe(Ⅵ)]＝2)的添加量向污水中投入亚硫酸钠溶液，再按照89.12mg/L(0.45mM/L)的添加量向污水中投加高铁酸钾；以800r/min的速度涡旋反应3h；反应完成后，检测水中有机物的含量。如图1-3所示：
[Na2SO3/Fe(Ⅵ)]＝0.2时，结果如下：
菲的含量为0.627mg/L，去除率为74.89％；
芘的含量为0.311mg/L，去除率87.57％；
苯并[a]芘的含量为0.628mg/L，去除率为74.9％。
当[Na2SO3/Fe(Ⅵ)]＝1时，结果如下：
菲的含量为0.722mg/L，去除率为71.11％；
芘的含量为0.433mg/L，去除率82.70％；
苯并[a]芘的含量为0.891mg/L，去除率为64.38％。
当[Na2SO3/Fe(Ⅵ)]＝2时，结果如下：
菲的含量为0.969mg/L，去除率为61.24％；
芘的含量为0.625mg/L，去除率75.01％；
苯并[a]芘的含量为1.27mg/L，去除率为49.22％。
整体来看，[Na2SO3/Fe(Ⅵ)]处于0.1～0.4之间时，对三种有机污染物的降解率均高于无Na2SO3添加或[Na2SO3/Fe(Ⅵ)]大于等于1时的降解率。
实施例2
在含2.5mg/L菲的污水处理；调节污水pH为9.0，然后按照一定比例的添加量向污水中投入亚硫酸钠溶液，再按照49.5mg/L(0.25mM/L)的添加量向污水中投加高铁酸钾，控制水体中亚硫酸钠：高铁酸盐摩尔比([Na2SO3/Fe(Ⅵ)])为(0.1～1):1，在特定时间点取样，绘制菲的转化动力学曲线，如图4所示，结果如下：
与不加亚硫酸钠的处理相比，加入不同剂量亚硫酸钠活化高铁酸盐对菲的降解提高了10％～45％，反应速率提高了2～4.6倍。
以上结果表明亚硫酸钠的加入对高铁酸盐降解水中持久性有机污染物有较好的促进作用。实验表明基于亚硫酸钠活化高铁酸盐去除水中有机污染物的方法在污染水体修复中有较好的应用潜力。
以上内容是对本发明及其实施方式进行了示意性的描述，该描述没有限制性，实施例中所示的也只是本发明的实施方式之一，实际的实施方式并不局限于此。所以，如果本领域的普通技术人员受其启示，在不脱离本发明创造宗旨的情况下，不经创造性的设计出与该技术方案相似的实施方式及实施例，均应属于本发明的保护范围。
Claims (9)
1.一种基于亚硫酸盐活化高铁酸盐去除水中有机污染物的方法，其特征在于，包括向含有机污染物的水中投加亚硫酸盐和高铁酸盐，搅拌反应的步骤。
2.如权利要求1所述的基于亚硫酸盐活化高铁酸盐去除水中有机污染物的方法，其特征在于，所述亚硫酸盐与高铁酸盐的摩尔比为(0.1～2.5):1。
3.如权利要求1所述的基于亚硫酸盐活化高铁酸盐去除水中有机污染物的方法，其特征在于，所述亚硫酸盐与高铁酸盐的摩尔比为(0.1～0.4):1。
4.如权利要求1所述的基于亚硫酸盐活化高铁酸盐去除水中有机污染物的方法，其特征在于，所述反应体系的pH值为8.0～9.0。
5.如权利要求1所述的基于亚硫酸盐活化高铁酸盐去除水中有机污染物的方法，其特征在于，所述有机污染物包括多环芳烃、氯代烃、石油烃中的一种或多种。
6.如权利要求5所述的基于亚硫酸盐活化高铁酸盐去除水中有机污染物的方法，其特征在于，所述多环芳烃包括芘、菲、苯并[a]芘中的一种或多种。
7.如权利要求1所述的基于亚硫酸盐活化高铁酸盐去除水中有机污染物的方法，其特征在于，所述亚硫酸盐为亚硫酸钠，所述高铁酸盐为高铁酸钾。
8.如权利要求1～7中任意一项所述的基于亚硫酸盐活化高铁酸盐去除水中有机污染物的方法，其特征在于，所述搅拌反应时间为40～180min。
9.如权利要求8所述的基于亚硫酸盐活化高铁酸盐去除水中有机污染物的方法，其特征在于所述搅拌速度为400～1000rpm。
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Non-Patent Citations (1)
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|---|
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