CN116099864A - 一种基于球磨力化学和光催化联合技术的废弃高分子处理方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种基于球磨力化学和光催化联合技术的废弃高分子处理方法，步骤如下：(1)将具有压电响应性质的光催化剂和废弃高分子材料混合进行球磨处理；球磨速度为200‑900rpm，球磨方式为顺时针转5～10分钟，然后停止1～5分钟，然后在逆时针转5～10分钟，或顺时针/逆时针转5～10分钟，停止1～5分钟；重复进行前述球磨过程，球磨时间总计2～24h；光催化剂为铌酸钾、铌酸钠、铁酸铋、氧化锌、钛酸钡中的至少一种；(2)将球磨后的物料分散在水中，用氙灯作为光源从反应器顶部照射，进行光催化反应，达到光催化降解废弃高分子材料的目的。这种基于球磨力化学和光催化的联合技术能够大大降低废弃高分子材料的光催化降解难度，提高光催化反应效率。
Description
技术领域
本发明涉及废弃高分子材料处理技术领域，尤其是一种基于球磨力化学和光催化联合技术的废弃高分子处理方法。
背景技术
随着经济的发展，对高分子产品的需要逐年增多，同时也产生了大量的废弃高分子材料，分散在土壤、河流等自然环境中，造成严重的环境污染。用物理或化学的方法，对废弃高分子材料进行回收升级再造，合成具有价值的新的物质，实现废弃高分子的资源化处理。目前废弃高分子材料资源化处理的方法有以下几种：(1)机械物理回收法、(2)高温裂解法、(3)光催化氧化法。机械物理回收可分为直接回收和二次回收造粒，是一种最为基础和简便的处理方式。高温裂解是指废弃高分子材料在高温或者高温和催化剂的双重作用下发生C-C键的断裂，分解成短链的烯烃，比如柴油碳氢化合物(C11-C18)和汽油碳氢化合物(C6-C12)等，其中汽油化合物具有较广泛的应用和高的经济价值。但是高温裂解仍然需要较高的温度，耗费一定的能量；热解过程中产生的焦油会覆盖在催化剂表面，使催化剂失效，同时也会对设备造成一定的损伤。
光催化氧化法的原理是：具有半导体结构的光催化材料能够吸收光能，将光能转化成化学能。受到光的激发，光催化剂材料会产生具有氧化能力的光生空穴和具有还原能力的光生电子。光生电子和空穴能够直接进攻高分子材料的C-C键，或者与吸附在表面的水和氧气发生反应，生成羟基自由基或者超氧自由基，羟基自由基和超氧自由基在进攻高分子材料的C-C键，把长链的高分子材料降解成有价值的短链小分子物质或者二氧化碳，光生电子还可以进一步还原生成的二氧化碳，生成甲烷、一氧化碳等其他有价值的小分子物质。整个光催化反应可在常温常压下反应，不需要其他外界能量的输入。但是高分子材料由于结晶、较强的疏水性等原因，具有很强的反应惰性，使光催化反应的效率不高。同时，高分子材料与光催化剂间的接触性比较差，也不利于光催化反应的进行。
发明内容
针对光催化剂氧化法处理废弃高分子材料中存在的由于高分子材料强的化学反应惰性使得光催化反应的效率不高的问题，本发明提供一种基于球磨力化学和光催化联合技术的废弃高分子处理方法。
本发明提供的基于球磨力化学和光催化联合技术的废弃高分子处理方法，步骤如下：
(1)将具有压电响应性质的光催化剂和废弃高分子材料混合进行球磨处理。光催化剂和废弃高分子材料的混合用量质量比为1:10～10:1。所述光催化剂为铌酸钾、铌酸钠、铁酸铋、氧化锌、钛酸钡中的至少一种。
(2)将球磨后的物料分散在水中，置于密闭的反应器中，用氙灯作为光源从反应器顶部照射，进行光催化反应，达到光催化降解废弃高分子材料的目的。
优选的是，步骤(1)中，球磨速度为200-900rpm，球磨方式为顺时针转5～10分钟，然后停止1～5分钟，然后在逆时针转5～10分钟，或顺时针/逆时针转5～10分钟，停止1～5分钟；重复进行前述球磨过程，球磨时间总计为2～24h。
所述废弃高分子材料包括但不限于聚乙烯塑料、聚丙烯塑料、聚氯乙烯塑料、聚苯乙烯塑料中的一种。
优选的是，所述光催化剂为铌酸钾或铌酸钠。
优选的是，步骤(2)中，采用300W的氙灯，光催化反应时间为20-26h。
与现有技术相比，本发明的有益之处在于：
(1)本发明针对光催化氧化法处理废弃高分子中存在问题，选用具有压电响应的光催化剂与废弃高分子材料一起进行球磨力化学处理。利用球磨力化学处理过程中的挤压和扭曲作用和催化剂在力作用下产生极化电荷的双重作用，破坏高分子光滑的形貌、降低高分子的结晶，在高分子主链上引入极性基团增强其亲水性，降低高分子的反应惰性，同时可以将光催化剂紧密的嵌入高分子材料的表面，增强高分子与光催化剂间的接触，提高光催化反应的效率。
(2)这种基于球磨力化学和光催化的联合技术，结合力化学和光催化的优势，大大降低光催化反应的难度，可反应条件温和，提高光催化反应效率，有利于废弃高分子材料的处理。
本发明的其它优点、目标和特征将部分通过下面的说明体现，部分还将通过对本发明的研究和实践而为本领域的技术人员所理解。
附图说明
图1是聚乙烯(PE)、球磨后的聚乙烯(Mech-PE)、聚乙烯和铌酸钾混合球磨后混合物(Mech-PE/PK)的XRD谱图。
图2是聚乙烯(PE)、球磨后的聚乙烯(Mech-PE)、聚乙烯和铌酸钾混合球磨后混合物(Mech-PE/PK)的FT-IR谱图。
图3是聚乙烯(PE)、球磨后的聚乙烯(Mech-PE)、聚乙烯和铌酸钾混合球磨后混合物(Mech-PE/PK)的O1s XPS分谱图。
图4是聚乙烯(PE)、球磨后的聚乙烯(Mech-PE)、聚乙烯和铌酸钾混合球磨后混合物(Mech-PE/PK)的SEM照片。
图5是对比例2的聚乙烯和铌酸钾不经球磨(PE+PK)和实施例1的聚乙烯和铌酸钾球磨后(Mech-PE/PK)的光催化反应产生CO的性能对比图。
具体实施方式
以下结合附图对本发明的优选实施例进行说明，应当理解，此处所描述的优选实施例仅用于说明和解释本发明，并不用于限定本发明。
实施例1
采用本发明的废弃高分子处理方法处理聚乙烯材料，步骤如下：
(1)将聚乙烯(PE)与光催化剂铌酸钾按照质量比10:1混合进行球磨力化学球磨处理，球磨速度为500rpm，球磨方式为顺时针转5分钟，然后停止5分钟，然后在逆时针转10分钟，停止5分钟；重复进行前述球磨过程，总的球磨时间为10h，得到聚乙烯和铌酸钾混合球磨后混合物(Mech-PE/PK)。
(2)取100mg球磨后的物料分散在50ml水中，置于密闭的顶部材质为石英的反应器中，用300W的氙灯作为光源从反应器顶部照射，调节氙灯和光源间的距离，使光强为100mW/cm2，光催化反应24h，实现废弃聚乙烯的降解。
对比例1
将单独的聚乙烯(PE)进行球磨处理。球磨方式与实施例1相同。即球磨速度为500rpm，球磨方式为顺时针转5分钟，然后停止5分钟，然后在逆时针转10分钟，停止5分钟；重复进行前述球磨过程，总的球磨时间为10h，得到球磨后的聚乙烯(Mech-PE)。
对比例2
聚乙烯(PE)和光催化剂铌酸钾按照质量比10:1混合后，不经过球磨，直接进行光催化反应。取100mg聚乙烯(PE)和光催化剂铌酸钾混合物分散在50ml水中，置于密闭的顶部材质为石英的反应器中，用300W的氙灯作为光源从反应器顶部照射，调节氙灯和光源间的距离，使光强为100mW/cm2，光催化反应24h，进行废弃聚乙烯的降解。
图1是聚乙烯(PE)、球磨后的聚乙烯(Mech-PE)、聚乙烯和铌酸钾混合球磨后混合物(Mech-PE/PK)的XRD谱图。用XRD表征高分子的结晶度，PE、Mech-PE和Mech-PE/PK的结晶度分别为37.25％，21.21％和16.98％，可以看出，球磨力化学能够显著降低了高分子材料的结晶，并且球磨力化学和压电光催化剂的共同作用下，结晶度进一步下降。高分子结晶度的下降有利于后续的光催化反应。
图2是聚乙烯(PE)、球磨后的聚乙烯(Mech-PE)、聚乙烯和铌酸钾混合球磨后混合物(Mech-PE/PK)的FT-IR谱图。用FT-IR表征高分子的结构，从红外光谱中1377cm-1和2019cm-1处的峰比值，可以判断高分子的支化情况。PE、Mech-PE和Mech-PE/PK两个峰的比值分别为3.36，3.13和1.87，支化度下降，说明高分子的侧基受到破坏。而且在催化剂存在情况下，支化度下降更严重，支链破坏的更严重。高分子支链的破坏，说明有化学键的断裂，会有自由基的产生，能与空气中的氧气反应产生极性基团，有利于后续的光催化反应。
图3是聚乙烯(PE)、球磨后的聚乙烯(Mech-PE)、聚乙烯和铌酸钾混合球磨后混合物(Mech-PE/PK)的O1s XPS分谱图。从O1s分谱中可以看出，光催化剂和高分子材料一起进行球磨力化学处理后，O1s分谱中出现一个新的峰，归属于羰基中的氧，说明在球磨力化学和光催化剂的双重作用下，高分子材料的分子链上生成新的羰基，羰基的出现会破坏高分子的疏水性。
图4是聚乙烯(PE)、球磨后的聚乙烯(Mech-PE)、聚乙烯和铌酸钾混合球磨后混合物(Mech-PE/PK)的SEM照片。图(a)、(b)、(c)分别是PE、Mech-PE、Mech-PE/PK的SEM照片。从SEM照片中可以看出，球磨力化学过程严重破坏了高分子原本光滑的形貌，高分子尺寸减小、表面出现裂缝、孔洞等，有利于后续的光催化反应。
图5是对比例2的聚乙烯和铌酸钾不经球磨(PE+PK)和实施例1的聚乙烯和铌酸钾球磨后(Mech-PE/PK)的光催化反应产生CO的性能对比图。从图5中可以看出，高分子聚乙烯和光催化剂一起进行球磨力化学处理后，在力化学和催化剂的双重作用下，光催化产生CO的性能大约提升了9倍。这是由于在双重作用下，高分子的反应惰性大大降低，提高了聚乙烯和光催化剂之间的反应效率。
以上所述，仅是本发明的较佳实施例而已，并非对本发明作任何形式上的限制，虽然本发明已以较佳实施例揭露如上，然而并非用以限定本发明，任何熟悉本专业的技术人员，在不脱离本发明技术方案范围内，当可利用上述揭示的技术内容作出些许更动或修饰为等同变化的等效实施例，但凡是未脱离本发明技术方案的内容，依据本发明的技术实质对以上实施例所作的任何简单修改、等同变化与修饰，均仍属于本发明技术方案的范围内。
Claims (6)
1.一种基于球磨力化学和光催化联合技术的废弃高分子处理方法，其特征在于，步骤如下：
(1)将具有压电响应性质的光催化剂和废弃高分子材料混合进行球磨处理；所述光催化剂为铌酸钾、铌酸钠、铁酸铋、氧化锌、钛酸钡中的至少一种；
(2)将球磨后的物料分散在水中，置于密闭的反应器中，用氙灯作为光源从反应器顶部照射，进行光催化反应，达到光催化降解废弃高分子材料的目的。
2.如权利要求1所述的基于球磨力化学和光催化联合技术的废弃高分子处理方法，其特征在于，步骤(1)中，球磨速度为200-900rpm，球磨方式为顺时针转5～10分钟，然后停止1～5分钟，然后在逆时针转5～10分钟，或顺时针/逆时针转5～10分钟，停止1～5分钟；重复进行前述球磨过程，球磨时间总计为2～24h。
3.如权利要求2所述的基于球磨力化学和光催化联合技术的废弃高分子处理方法，其特征在于，步骤(1)中，光催化剂和废弃高分子材料的用量质量比为1:10～10:1。
4.如权利要求3所述的基于球磨力化学和光催化联合技术的废弃高分子处理方法，其特征在于，所述废弃高分子材料为聚乙烯塑料、聚丙烯塑料、聚氯乙烯塑料、聚苯乙烯塑料中的一种。
5.如权利要求4所述的基于球磨力化学和光催化联合技术的废弃高分子处理方法，其特征在于，所述光催化剂为铌酸钾或铌酸钠。
6.如权利要求1所述的基于球磨力化学和光催化联合技术的废弃高分子处理方法，其特征在于，步骤(2)中，采用300W的氙灯，光催化反应时间为20-26h。
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2023
- 2023-02-27 CN CN202310166950.0A patent/CN116099864A/zh active Pending
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