CN116041062A - 一种新型低温共烧陶瓷材料及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本申请提供了一种新型低温共烧陶瓷材料及其制备方法，所述低温共烧陶瓷材料包含质量百分比为80%‑40%MgGa2O4和质量百分比为20%‑60%的CuMoO4。由于CuMoO4具有超低的烧结温度，无需额外添加玻璃或低熔点氧化物即可实现MgGa2O4的低温烧结。此外，通过调节MgGa2O4和CuMoO4的质量百分比，可使所述低温共烧陶瓷材料的介电常数为5.6~6.9；Q×f值9000~16000 GHz；谐振频率温度系数为‑65~‑42 ppm/℃。所述新型低温共烧陶瓷材料有望成为集成电路基板、射频元器件及电子封装设备制造的关键基础材料。

Description

一种新型低温共烧陶瓷材料及其制备方法
技术领域
本申请涉及电子信息功能材料及集成电路领域，特别是涉及一种新型低温共烧陶瓷材料及其制备方法。
背景技术
随着新一代无线通讯技术、万物互联网络、人工智能系统的快速发展，电子元器件的小型化、多功能集成化已成为微电子技术发展的主要驱动力。以低温共烧陶瓷（LTCC）技术为平台的集成封装技术具有广阔的发展空间。低温共烧陶瓷可实现集成电路基板、微波元器件及高电导率导体（银、铜）的一次烧结，具有烧结温度低、损耗小、热机械性能优异和化学相容性好的优点，是目前电子封装领域的关键支撑材料。
尖晶石结构镓酸镁具有较低的介电常数和较高的品质因数，但其烧结温度较高无法适用于低温共烧陶瓷技术。研究人员通常向镓酸镁陶瓷中加入低软化点玻璃或低熔点氧化物以降低烧结温度，但这会大大提高材料的介电损耗，限制了其在高频中的实际应用。
发明内容
本申请提供一种新型低温共烧陶瓷材料及其制备方法，旨在降低镓酸镁陶瓷的烧结温度，同时具有高品质因数和低介电常数，以满足低温共烧陶瓷技术应用。
一方面，本申请提供了一种新型低温共烧陶瓷材料，特征在于其制备原料包括MgGa2O4和CuMoO4粉体，所述MgGa2O4和CuMoO4粉体的质量比为8~4:2~6；所述新型低温共烧陶瓷材料的的介电常数为5.6~6.9；Q×f值9000~16000 GHz；谐振频率温度系数为-65~-42ppm/℃。
另一方面，本申请提供了一种新型低温共烧陶瓷材料的制备方法，包含以下步骤：
（1）按化学计量比称取MgO、Ga2O3，进行湿法球磨，得到混合料；
（2）对（1）所述混合料进行干燥、研磨、过筛和预烧处理，合成MgGa2O4，预烧温度为1100~1300 ℃，保温3~5 小时，升温速率为3~5 ℃/min；
（3）按化学计量比称取CuO、MoO3，进行湿法球磨，得到混合料；
（4）对（3）所述混合料进行干燥、研磨、过筛和预烧处理，合成CuMoO4，预烧温度为450~600 ℃，保温8~12 小时，升温速率为3~5 ℃/min；
（5）按质量百分比称取MgGa2O4和CuMoO4，进行湿法球磨，得到混合料；
（6）对（5）所述混合料进行干燥、研磨、过筛、造粒和干压成型处理，得到生坯；
（7）对所述生坯进行烧结处理，得到所述新型低温共烧陶瓷，其中烧结温度为825~950 ℃。
优选地，步骤（1）（3）（5）中所述的湿法球磨为行星球磨，介质为酒精，球料质量比为(6~10):1，球磨的转速为250~350 转/分钟，球磨时间为8~12小时。
优选地，步骤（2）（4）（6）中所述的干燥过程中烘箱温度为60~100 ℃，时间为6~10小时；所述的过筛处理使用标准筛的目数为100。
优选地，步骤（6）中所述的造粒包括向干燥好的混合料中添加粘结剂，并进行混合，以将所述干燥混合料制成平均粒径大小为0.1~0.5 mm的颗粒。
优选地，步骤（6）中所述干压成型压力为100~200兆帕，保压时间1~2分钟。
优选地，步骤（6）中干压成型后还包括排胶处理，排胶温度为300~500 ℃，升温速率为1~2 ℃/min，时间为4~8小时。
优选地，步骤（7）中生坯烧结处理的时间为4~8小时，升温速率为3~5 ℃/min。
尖晶石结构镓酸镁具有优异的介电性能，但因化学键结构强，其烧结温度较高，无法满足低温共烧陶瓷应用。通常会加入低熔点的玻璃或氧化物来降低其烧结温度，但同时也会极大的恶化其介电损耗。本发明提供的新型低温共烧陶瓷材料具有优异的烧结性能和介电性能，由于加入固有烧结温度低的钼酸铜，在高温下与镓酸镁之间发生离子扩散，促进传质发生，无需额外添加玻璃相就能低温烧结，且具有较好的介电性能。通过调整镓酸镁和钼酸铜的质量比例，可以实现陶瓷的介电常数在5.6~6.9变动，Q×f值最大为16000 GHz，有望成为集成电路基板、射频元器件及电子封装设备制造的关键基础材料。
有益效果
本发明提出的新型低温共烧陶瓷制备方法将MgGa2O4陶瓷材料的烧结温度由1410℃较低到950℃以下，实现了MgGa2O4在LTCC领域的应用；证明了CuMoO4作为一种新型烧结助剂在降低材料烧结温度上的有效性。此外，在拓宽LTCC材料组成设计范围的同时，降低了材料制备的烧结温度，对节能减排及可持续发展也具有较好的推进作用。
为了使本发明的发明目的、技术方案和有益技术效果更加清晰，以下结合实施例对本发明进行进一步详细说明。应理解的是，本说明书描述的实施例仅仅是为了解释本发明，并非为了限定本发明。
为了简便，本文仅明确地公开了一些数值范围。然而，任意下限可以与任何上限组合形成未明确记载的范围；以及任意下限可以与其它下限组合形成未明确记载的范围，同样任意上限可以与任意其它上限组合形成未明确记载的范围。此外，尽管未明确记载，但是范围端点间的每个点或单个数值都包含在该范围内。因而，每个点或单个数值可以作为自身的下限或上限与任意其它点或单个数值组合或与其它下限或上限组合形成未明确记载的范围。
在本文的描述中，需要说明的是，除非另有说明，“以上”、“以下”为包含本数，“一种或多种”中的“多种”的含义是两种及以上，“一个或多个”中的“多个”的含义是两个及以上。
本发明的上述发明内容并不意欲描述本发明中的每个公开的实施方式或每种实现方式。如下描述更具体地举例说明示例性实施方式。在整篇申请中的多处，通过一系列实施例提供了指导,这些实施例可以以各种组合形式使用。在各个实施例中，列举仅作为代表性组，不应解释为穷举。
附图说明
下面将参考附图来描述本申请示例性实施例的特征、优点和技术效果。
图1为实施例1的低温共烧陶瓷材料的表面显微形貌图。
图2为实施例1的低温共烧陶瓷材料X射线衍射图谱。
图3为实施例2的低温共烧陶瓷材料的表面显微形貌图。
图4为实施例3的低温共烧陶瓷材料的表面显微形貌图。
图5为实施例4的低温共烧陶瓷材料的表面显微形貌图。
实施例
下述实施例更具体地描述了本申请公开的内容，这些实施例仅仅用于阐述性说明，因为在本申请公开内容的范围内进行各种修改和变化对本领域技术人员来说是明显的。除非另有声明，以下实施例中所报道的所有份、百分比、和比值都是基于重量计，而且实施例中使用的所有试剂都可商购获得或是按照常规方法进行合成获得，并且可直接使用而无需进一步处理，以及实施例中使用的仪器均可商购获得。
实施例1
本实施例所述新型低温共烧陶瓷材料，以其原料质量的总量计，包含以下含量的组分：
MgGa2O4  80%
CuMoO4    20%
本实施例所述新型低温共烧陶瓷材料中MgGa2O4和CuMoO4材料的制备方法，包含一下步骤：
（1）按化学计量比称取MgO、Ga2O3，进行湿法球磨，球料比为6:1，行星磨转速280转/分钟，球磨时间为8小时；
（2）对（1）所述混合料进行干燥、研磨、过100目筛和预烧处理，合成MgGa2O4，预烧温度为1300 ℃，升温速率为5 ℃/ min，保温时间为3 小时；
（3）按化学计量比称取CuO、MoO3，进行湿法球磨，得到混合料，球料比为6:1，行星磨转速250转/分钟，球磨时间为10小时；
（4）对（3）所述混合料进行干燥、研磨、过100目筛和预烧处理，合成CuMoO4，预烧温度为500 ℃，升温速率为4 ℃/ min，保温时间为12 小时。
按照选定的质量配比称取步骤（2）和步骤（4）中的预烧块，按照质量比为1:1的比例加入乙醇，质量比为10:1的比例加入球，行星球磨8小时，转速为250转/分钟。
将浆料烘干后，过100目筛、造粒，通过干压成型制得生坯，干压成型压力为100兆帕，保压时间为1分钟。
将生坯在300 ℃下热处理8小时，升温速率为2 ℃/min；后在950 ℃下烧结4小时，升温速率为3 ℃/min，即可得到低温共烧陶瓷材料。
陶瓷的表面形貌SEM如图1所示，可知陶瓷的致密性较高，孔隙少，体积密度为3.5g/cm3。陶瓷的XRD图谱如图2所示，可知除镓酸镁和钼酸铜两相外，无其他杂项生成。使用网络分析仪测试其介电常数为5.6，Q×f值9000 GHz；谐振频率温度系数为-43 ppm/℃。
实施例2
本实施例所述新型低温共烧陶瓷材料，以其原料质量的总量计，包含以下含量的组分：
MgGa2O4   50%
CuMoO4       50%
本实施例所述新型低温共烧陶瓷材料中MgGa2O4和CuMoO4材料的制备方法，包含一下步骤：
（1）按化学计量比称取MgO、Ga2O3，进行湿法球磨，球料比为8:1，行星磨转速300转/分钟，球磨时间为10小时；
（2）对（1）所述混合料进行干燥、研磨、过100目筛和预烧处理，合成MgGa2O4，预烧温度为1300 ℃，升温速率为3 ℃/ min，保温时间为5 小时；
（3）按化学计量比称取CuO、MoO3，进行湿法球磨，得到混合料，球料比为10:1，行星磨转速280转/分钟，球磨时间为12小时；
（4）对（3）所述混合料进行干燥、研磨、过筛和预烧处理，合成CuMoO4，预烧温度为450 ℃，升温速率为5 ℃/ min，保温时间为8 小时。
按照选定的质量配比称取步骤（2）和步骤（4）中的预烧块，按照质量比为1:1的比例加入乙醇，质量比为8:1的比例加入球，行星球磨12小时，转速为330转/分钟。
将浆料烘干后，过100目筛、造粒，通过干压成型制得生坯，干压成型压力为150兆帕，保压时间为2分钟。
将生坯在350 ℃下热处理7小时，升温速率为1 ℃/min；再在875 ℃下烧结5小时，升温速率为5 ℃/min，即可得到低温共烧陶瓷材料。
陶瓷的表面形貌SEM如图3所示，可知陶瓷的致密性较高，孔隙少，体积密度为4.2g/cm3。陶瓷的XRD图谱如图2类似，可知除镓酸镁和钼酸铜两相外，无其他杂项生成。使用网络分析仪测试其介电常数为6.9，Q×f值16000 GHz；谐振频率温度系数为-54 ppm/℃。
实施例3
本实施例所述新型低温共烧陶瓷材料，以其原料质量的总量计，包含以下含量的组分：
MgGa2O4    60%
CuMoO4        40%
本实施例所述新型低温共烧陶瓷材料中MgGa2O4和CuMoO4材料的制备方法，包含一下步骤：
（1）按化学计量比称取MgO、Ga2O3，进行湿法球磨，球料比为7:1，行星磨转速350转/分钟，球磨时间为8小时；
（2）对（1）所述混合料进行干燥、研磨、过100目筛和预烧处理，合成MgGa2O4，预烧温度为1200 ℃，升温速率为4 ℃/ min，保温时间为5 小时；
（3）按化学计量比称取CuO、MoO3，进行湿法球磨，得到混合料，球料比为9:1，行星磨转速320转/分钟，球磨时间为11小时；
（4）对（3）所述混合料进行干燥、研磨、过100目筛和预烧处理，合成CuMoO4，预烧温度为600 ℃，升温速率为3 ℃/ min，保温时间为9 小时。
按照选定的质量配比称取步骤（2）和步骤（4）中的预烧块，按照质量比为1:1的比例加入乙醇，质量比为8:1的比例加入球，行星球磨10小时，转速为350转/分钟。
浆料烘干后，过100目筛、造粒，通过干压成型制得生坯，干压成型压力为100兆帕，保压时间为2分钟。
将生坯在450 ℃下热处理6小时，升温速率为2 ℃/min；再在900 ℃下烧结8小时，升温速率为4 ℃/min，即可得到低温共烧陶瓷材料。
陶瓷的表面形貌SEM如图4所示，可知陶瓷的致密性较高，孔隙少，体积密度为3.9g/cm3。陶瓷的XRD图谱如图2类似，可知除镓酸镁和钼酸铜两相外，无其他杂项生成。使用网络分析仪测试其介电常数为6.2，Q×f值10000 GHz；谐振频率温度系数为-60 ppm/℃。
实施例4
本实施例所述新型低温共烧陶瓷材料，以其原料质量的总量计，包含以下含量的组分：
MgGa2O4   40%
CuMoO4       60%
本实施例所述新型低温共烧陶瓷材料中MgGa2O4和CuMoO4材料的制备方法，包含一下步骤：
（1）按化学计量比称取MgO、Ga2O3，进行湿法球磨，球料比为8:1，行星磨转速340转/分钟，球磨时间为10小时；
（2）对（1）所述混合料进行干燥、研磨、过100目筛和预烧处理，合成MgGa2O4，预烧温度为1100 ℃，升温速率为3 ℃/ min，保温时间为4 h；
（3）按化学计量比称取CuO、MoO3，进行湿法球磨，得到混合料，球料比为6:1，行星磨转速290转/分钟，球磨时间为12小时；
（4）对（3）所述混合料进行干燥、研磨、过100目筛和预烧处理，合成CuMoO4，预烧温度为550 ℃，升温速率为3 ℃/ min，保温时间为12 h。
按照选定的质量配比称取步骤（2）和步骤（4）中的预烧块，按照质量比为1:1的比例加入乙醇，质量比为8:1的比例加入球，行星球磨10小时，转速为350转/分钟。
浆料烘干后，过100目筛、造粒，通过干压成型制得生坯，干压成型压力为150兆帕，保压时间为1分钟。
将生坯在500 ℃下热处理4小时，升温速率为2 ℃/min；再在825 ℃下烧结6小时，升温速率为4 ℃/min，即可得到低温共烧陶瓷材料。
陶瓷的表面形貌SEM如图5所示，可知陶瓷的致密性较高，孔隙少，体积密度为3.84g/cm3。陶瓷的XRD图谱如图2类似，可知除镓酸镁和钼酸铜两相外，无其他杂项生成。使用网络分析仪测试其介电常数为5.6，Q×f值9800 GHz；谐振频率温度系数为-65 ppm/℃。
以上所述，仅为本申请的具体实施方式，但本申请的保护范围并不局限于此，任何熟悉本技术领域的技术人员在本申请揭露的技术范围内，可轻易想到各种等效的修改或替换，这些修改或替换都应涵盖在本申请的保护范围之内。因此，本申请的保护范围应以权利要求的保护范围为准。

Claims (8)

1.一种新型低温共烧陶瓷材料，特征在于，其制备原料包括MgGa2O4和CuMoO4粉体，所述MgGa2O4和CuMoO4粉体的质量比为8~4:2~6；所述新型低温共烧陶瓷材料的的介电常数为5.6~6.9，Q×f值9000~16000 GHz，谐振频率温度系数为-65~-42 ppm/℃。
2.一种如权利要求1所述的新型低温共烧陶瓷材料的制备方法，其特征在于，包含以下步骤：
（1）按化学计量比称取MgO、Ga2O3，进行湿法球磨，得到混合料；
（2）对（1）所述混合料进行干燥、研磨、过筛和预烧处理，合成MgGa2O4，预烧温度为1100~1300 ℃，保温3~5小时，升温速率为3~5 ℃/min；
（3）按化学计量比称取CuO、MoO3，进行湿法球磨，得到混合料；
（4）对（3）所述混合料进行干燥、研磨、过筛和预烧处理，合成CuMoO4，预烧温度为450~600 ℃，保温8~12小时，升温速率为3~5 ℃/min；
（5）按质量百分比称取MgGa2O4和CuMoO4，进行湿法球磨，得到混合料；
（6）对（5）所述混合料进行干燥、研磨、过筛、造粒和干压成型处理，得到生坯；
（7）对所述生坯进行烧结处理，得到所述新型低温共烧陶瓷，其中烧结温度为825~950℃。
3.根据权利要求2所述的新型低温共烧陶瓷材料的制备方法，其特征在于步骤（1）（3）（5）中所述的湿法球磨介质为乙醇，球料质量比为(6~10):1，球磨的转速为250~350 转/分钟，球磨时间为8~12小时。
4.根据权利要求2所述的新型低温共烧陶瓷材料的制备方法，其特征在于步骤（2）（4）（6）中所述的干燥过程中烘箱温度为60~100 ℃，时间为6~10小时；所述的过筛处理使用筛的目数为100。
5.根据权利要求2所述的新型低温共烧陶瓷材料的制备方法，其特征在于步骤（6）中所述的造粒包括向干燥好的混合料中添加粘结剂，并进行混合，以将所述干燥混合料制成平均粒径大小为0.1~0.5 mm的颗粒。
6.根据权利要求2所述的新型低温共烧陶瓷材料的制备方法，其特征在于步骤（6）中所述干压成型压力为100~200兆帕，保压时间1~2分钟。
7.根据权利要求2所述的新型低温共烧陶瓷材料的制备方法，其特征在于步骤（6）中干压成型后还包括排胶处理，排胶温度为300~500 ℃，升温速率为1~2 ℃/min，时间为4~8小时。
8.根据权利要求2所述的新型低温共烧陶瓷材料的制备方法，其特征在于步骤（7）中生坯烧结处理的时间为4~8小时，升温速率为3~5 ℃/min。
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