CN115832191A - 包括导电碳添加剂的正电极 - Google Patents

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Abstract

本公开提供了一种正电极，其包含正电极活性材料粒子、聚合物粘合剂、聚合物分散剂、和导电碳添加剂类型的组合。导电碳添加剂类型的组合包含碳粒子、石墨烯片堆叠体和碳纳米管。

Description

包括导电碳添加剂的正电极
技术领域
本公开涉及二次锂电池组的电极，且更特别地涉及包括导电碳添加剂类型的组合的复合正电极。
背景技术
本公开涉及二次锂电池组的电极，且更特别地涉及包括导电碳添加剂类型的组合的复合正电极。
电池组是借助电化学还原-氧化（氧化还原）反应将化学能转化成电能的装置。在二次或可再充电电池组中，这些电化学反应是可逆的，这允许电池组进行多个充电和放电循环。
二次锂电池组包括一个或多个通过在负电极和正电极的电化学活性材料之间可逆地传送锂离子来工作的电化学电池。可将聚合物隔离件夹在负电极和正电极之间以在电化学电池中将这些电极彼此物理分隔和电隔离。负电极和正电极和聚合物隔离件通常是多孔的并被离子导电电解质浸渗，所述离子导电电解质提供用于锂离子经其传导的介质。带正电荷的锂离子穿过电化学电池的负电极和正电极之间的聚合物隔离件的运动通过电子的同步运动来平衡。但是，不同于锂离子，电子经由外部电路在负电极和正电极之间移动。负电极和正电极通常经由各自的负电极集流体和正电极集流体电耦合到外部电路。
配制负电极和正电极以在将负电极和正电极彼此离子连接（例如通过浸在离子导电电解质中）和经由外部电路彼此电耦合时使得在其间建立电化学势。在放电过程中，在负电极和正电极之间建立的电化学势驱动电化学电池内的自发氧化还原反应以及在负电极处释放锂离子和电子。所释放的锂离子穿过离子导电电解质从负电极移动到正电极，并且电子经由外部电路从负电极移动到正电极，这生成电流。在负电极已部分或完全耗尽锂之后，电化学电池可通过将负电极和正电极连接到外部电源来再充电，这驱动电化学电池内的非自发氧化还原反应以及从正电极释放锂离子和电子。
负电极和正电极通常以包括电化学活性材料的粒子、粘合剂和导电添加剂的复合层的形式沉积在它们各自的集流体上。粘合剂可为负电极和正电极层提供结构完整性，且导电添加剂可形成导电网络以促进电子穿过电极层（在电化学活性材料粒子和集流体之间）的传输。为了主动参与电化学电池内发生的电化学氧化还原反应，各种电化学活性材料粒子必须：(i) 与离子导电电解质物理接触，和(ii) 直接或间接地电连接到其相关的集流体。增加负电极和正电极层内的可供主动参与电化学电池内发生的电化学氧化还原反应的电化学活性材料粒子的数量可提高电化学电池的充电和放电容量。例如通过形成经过电极层的更稳健和更少曲折的电子和锂离子传输路径而改进负电极和正电极层的电导率和离子电导率可有助于改进电化学电池的充电和放电倍率能力。
发明内容
公开了一种正电极，其包含正电极活性材料粒子、聚合物粘合剂、聚合物分散剂和导电碳添加剂类型的组合。导电碳添加剂类型的组合包含碳粒子、石墨烯片堆叠体（graphene sheet stacks）和碳纳米管。
碳粒子可包含炭黑和/或乙炔黑的粒子并可表现出2纳米至100纳米的平均粒径。
碳纳米管可包含单壁碳纳米管和/或多壁碳纳米管。碳纳米管可包括羟基（-OH）官能团和/或羧基（-COOH）官能团。
石墨烯片堆叠体可包含石墨片。在这样的情况下，石墨片可表现出1至3的纵横比。
石墨烯片堆叠体可包含石墨烯纳米片。
碳粒子可表现出约1的纵横比，石墨烯纳米片可表现出大于20的纵横比，以及碳纳米管可表现出大于100的纵横比。
导电碳添加剂类型的组合可构成正电极的0.5重量%至10重量%。
碳粒子可构成正电极的0.25重量%至10重量%，石墨烯片堆叠体可构成正电极的0.1重量%至10重量%，以及碳纳米管可构成正电极的0.05重量%至5重量%。
聚合物粘合剂可包含聚偏二氟乙烯。聚合物粘合剂可构成正电极的0.5重量%至10重量%。
聚合物分散剂可包含选自聚四氟乙烯和聚偏二氟乙烯共聚物、磺苯基化三联苯（sulfophenylated terphenylene）共聚物、聚乙烯基吡咯烷酮或聚乙烯基吡啶的至少一种聚合物。聚合物分散剂可构成正电极的0.1重量%至10重量%。
正电极活性材料粒子包含选自锂镍锰钴氧化物、锂锰氧化物、锂镍钴锰铝氧化物、锂铁磷酸盐或锂锰铁磷酸盐的至少一种金属氧化物。正电极活性材料粒子可表现出0.2微米至25微米的平均粒径。正电极活性材料粒子可构成正电极的70重量%至98.9重量%。
公开了一种用于锂电池组的电化学电池。所述电化学电池包括设置在正电极集流体的主表面上的正电极。所述正电极包含正电极活性材料粒子、聚合物粘合剂、聚合物分散剂和导电碳添加剂类型的组合。导电碳添加剂类型的组合包含炭黑粒子、石墨烯纳米片和碳纳米管。正电极活性材料粒子、聚合物粘合剂、聚合物分散剂和导电碳添加剂类型的组合基本均匀分布在整个正电极中。
炭黑粒子可表现出约1的纵横比，石墨烯纳米片可表现出大于20的纵横比，以及碳纳米管可表现出大于100的纵横比。
炭黑粒子可构成正电极的0.25重量%至10重量%，石墨烯纳米片可构成正电极的0.1重量%至10重量%，以及碳纳米管可构成正电极的0.05重量%至5重量%。
聚合物粘合剂可包含聚偏二氟乙烯。聚合物粘合剂可构成正电极的0.5重量%至10重量%。
聚合物分散剂可包含选自聚四氟乙烯和聚偏二氟乙烯共聚物、磺苯基化三联苯共聚物、聚乙烯基吡咯烷酮或聚乙烯基吡啶的至少一种聚合物。聚合物分散剂可构成正电极的0.1重量%至10重量%。
正电极活性材料粒子可包含选自锂镍锰钴氧化物、锂锰氧化物、锂镍钴锰铝氧化物、锂铁磷酸盐或锂锰铁磷酸盐的至少一种金属氧化物。正电极活性材料粒子可构成正电极的70重量%至98.9重量%。
正电极集流体可包含铝，正电极可以以连续层的形式设置在正电极集流体的主表面上，正电极可表现出包括多个开孔的多孔结构，且正电极的开孔可浸渗有离子导电的非水性液体电解质。
公开了一种用于锂电池组的电化学电池。所述电化学电池包括表现出多孔结构并包括多个开孔的正电极、与正电极间隔开的负电极和浸渗正电极的开孔的电解质。正电极设置在正电极集流体的主表面上。电解质提供用于锂离子在正电极和负电极之间传导的介质。正电极包含正电极活性材料粒子、聚合物粘合剂、聚合物分散剂和导电碳添加剂类型的组合。正电极活性材料粒子包含选自锂镍锰钴氧化物、锂锰氧化物、锂镍钴锰铝氧化物、锂铁磷酸盐或锂锰铁磷酸盐的至少一种金属氧化物。聚合物粘合剂包含聚偏二氟乙烯。聚合物分散剂包含选自聚四氟乙烯和聚偏二氟乙烯共聚物、磺苯基化三联苯共聚物、聚乙烯基吡咯烷酮或聚乙烯基吡啶的至少一种聚合物。导电碳添加剂类型的组合包含炭黑粒子、石墨烯纳米片和碳纳米管。导电碳添加剂类型的组合构成正电极的0.5重量%至10重量%。
负电极可设置在铜集流体的主表面上。负电极可包含石墨、硅或无孔锂金属层。正电极集流体可包含铝。电解质可以是包含溶解在非水性非质子有机溶剂中的锂盐的离子导电的非水性液体溶液。
本发明公开了以下方案：
方案1. 一种正电极，其包含：
正电极活性材料粒子；
聚合物粘合剂；
聚合物分散剂；和
导电碳添加剂类型的组合，所述导电碳添加剂类型的组合包含碳粒子、石墨烯片堆叠体和碳纳米管。
方案2. 根据方案1所述的正电极，其中所述碳粒子包括炭黑和/或乙炔黑的粒子，并且其中所述碳粒子表现出2纳米至100纳米的平均粒径。
方案3. 根据方案1所述的正电极，其中所述碳纳米管包括单壁碳纳米管和/或多壁碳纳米管，并且其中所述碳纳米管包含羟基（-OH）官能团和/或羧基（-COOH）官能团。
方案4. 根据方案1所述的正电极，其中所述石墨烯片堆叠体包括石墨片，并且其中所述石墨片表现出1至3的纵横比。
方案5. 根据方案1所述的正电极，其中所述石墨烯片堆叠体包括石墨烯纳米片。
方案6. 根据方案5所述的正电极，其中所述碳粒子表现出约1的纵横比，所述石墨烯纳米片表现出大于20的纵横比，以及所述碳纳米管表现出大于100的纵横比。
方案7. 根据方案1所述的正电极，其中所述导电碳添加剂类型的组合构成所述正电极的0.5重量%至10重量%。
方案8. 根据方案1所述的正电极，其中所述碳粒子构成所述正电极的0.25重量%至10重量%，所述石墨烯片堆叠体构成所述正电极的0.1重量%至10重量%，以及所述碳纳米管构成所述正电极的0.05重量%至5重量%。
方案9. 根据方案1所述的正电极，其中所述聚合物粘合剂包含聚偏二氟乙烯，并且其中所述聚合物粘合剂构成所述正电极的0.5重量%至10重量%。
方案10. 根据方案1所述的正电极，其中所述聚合物分散剂包含选自聚四氟乙烯和聚偏二氟乙烯共聚物、磺苯基化三联苯共聚物、聚乙烯基吡咯烷酮或聚乙烯基吡啶的至少一种聚合物，并且其中所述聚合物分散剂构成所述正电极的0.1重量%至10重量%。
方案11. 根据方案1所述的正电极，其中所述正电极活性材料粒子包含选自锂镍锰钴氧化物、锂锰氧化物、锂镍钴锰铝氧化物、锂铁磷酸盐或锂锰铁磷酸盐的至少一种金属氧化物，所述正电极活性材料粒子表现出0.2微米至25微米的平均粒径，并且其中所述正电极活性材料粒子构成所述正电极的70重量%至98.9重量%。
方案12. 一种用于锂电池组的电化学电池，所述电化学电池包括：
设置在正电极集流体的主表面上的正电极，所述正电极包含：
正电极活性材料粒子；
聚合物粘合剂；
聚合物分散剂；和
导电碳添加剂类型的组合，所述导电碳添加剂类型的组合包含炭黑粒子、石墨烯纳米片和碳纳米管，
其中所述正电极活性材料粒子、所述聚合物粘合剂、所述聚合物分散剂和所述导电碳添加剂类型的组合基本均匀地分布在整个所述正电极中。
方案13. 根据方案12所述的电化学电池，其中所述炭黑粒子表现出约1的纵横比，所述石墨烯纳米片表现出大于20的纵横比，以及所述碳纳米管表现出大于100的纵横比。
方案14. 根据方案12所述的电化学电池，其中所述炭黑粒子构成所述正电极的0.25重量%至10重量%，所述石墨烯纳米片构成所述正电极的0.1重量%至10重量%，以及所述碳纳米管构成所述正电极的0.05重量%至5重量%。
方案15. 根据方案12所述的电化学电池，其中所述聚合物粘合剂包含聚偏二氟乙烯，并且其中所述聚合物粘合剂构成所述正电极的0.5重量%至10重量%。
方案16. 根据方案12所述的电化学电池，其中所述聚合物分散剂包含选自聚四氟乙烯和聚偏二氟乙烯共聚物、磺苯基化三联苯共聚物、聚乙烯基吡咯烷酮或聚乙烯基吡啶的至少一种聚合物，并且其中所述聚合物分散剂构成所述正电极的0.1重量%至10重量%。
方案17. 根据方案12所述的电化学电池，其中所述正电极活性材料粒子包含选自锂镍锰钴氧化物、锂锰氧化物、锂镍钴锰铝氧化物、锂铁磷酸盐或锂锰铁磷酸盐的至少一种金属氧化物，并且其中所述正电极活性材料粒子构成所述正电极的70重量%至98.9重量%。
方案18. 根据方案12所述的电化学电池，其中所述正电极集流体包含铝，所述正电极以连续层的形式设置在所述正电极集流体的主表面上，所述正电极表现出包括多个开孔的多孔结构，并且所述正电极的所述开孔浸渗有离子导电的非水性液体电解质。
方案19. 一种用于锂电池组的电化学电池，所述电化学电池包括：
设置在正电极集流体的主表面上的正电极，所述正电极表现出多孔结构并包括多个开孔；
与所述正电极间隔开的负电极；和
浸渗所述正电极的开孔的电解质，所述电解质提供用于锂离子在所述正电极和所述负电极之间传导的介质，
其中所述正电极包含：
正电极活性材料粒子，其包含选自锂镍锰钴氧化物、锂锰氧化物、锂镍钴锰铝氧化物、锂铁磷酸盐或锂锰铁磷酸盐的至少一种金属氧化物；
聚合物粘合剂，其包含聚偏二氟乙烯；
聚合物分散剂，其包含选自聚四氟乙烯和聚偏二氟乙烯共聚物、磺苯基化三联苯共聚物、聚乙烯基吡咯烷酮或聚乙烯基吡啶的至少一种聚合物；和
导电碳添加剂类型的组合，所述导电碳添加剂类型的组合包含炭黑粒子、石墨烯纳米片和碳纳米管，
其中所述导电碳添加剂类型的组合构成所述正电极的0.5重量%至10重量%。
方案20. 根据方案19所述的电化学电池，其中所述负电极设置在铜集流体的主表面上，所述负电极包含石墨、硅或无孔锂金属层，所述正电极集流体包含铝，并且其中所述电解质是包含溶解在非水性非质子有机溶剂中的锂盐的离子导电的非水性液体溶液。
上述发明内容无意代表本公开的每个可能的实施方案或每个方面。相反，上述发明内容意在例举本文中公开的一些新颖方面和特征。当结合附图和所附权利要求考虑时，本公开的上述特征和优点以及其它特征和优点将从用于实施本公开的代表性实施方案和模式的以下详述中容易显而易见。
附图说明
在下文中将结合附图描述示例性实施方案，其中相同的标记表示相同的元件，并且其中：
图1是二次锂电池组的电化学电池的示意性侧截面视图，其包括被多孔隔离件彼此间隔开的正电极和负电极。
图2是图1的正电极的示意性侧截面视图。
本公开容易有修改和替代形式，其中代表性实施方案通过示例的方式显示在附图中并在下文详细描述。本公开的创造性方面不限于所公开的特定形式。相反，本公开意在涵盖落在如所附权利要求限定的公开范围内的修改、等同物、组合和替代方案。
具体实施方式
本公开的正电极包含正电极活性材料粒子、粘合剂、分散剂和导电碳添加剂类型的三元组合（trio），该三元组合中的每种类型的导电碳添加剂表现出与该三元组合中的其它类型的导电碳添加剂不同的独特物理几何。无意受制于理论，但相信，与不包含本公开的导电碳添加剂类型的三元组合的正电极相比，本公开的导电碳添加剂类型的三元组合协同改进正电极的电渗流和电导率。此外，该导电碳添加剂类型的三元组合降低了正电极活性材料表面处的电荷转移电阻，而不抑制正电极的离子电导率。
如本文所用的术语“电渗流”是指在正电极内形成导电网络以使正电极导电（而非电绝缘）并允许电子扩散、渗透和遍布整个正电极并参与其中发生的电化学氧化还原反应。
词语“约”是指所述数值的+或-5%。
词语“基本”不排除“完全”。例如，“基本不含”Y的组合物可完全不含Y或可并非完全不含Y。
图1描绘电化学电池10的示意性侧截面视图，电化学电池10可与一个或多个附加电化学电池组合以形成二次锂电池组（未显示），如锂离子电池组或锂金属电池组。电化学电池10包括正电极12、与正电极12间隔开的负电极14、夹在正电极12和负电极14之间的多孔隔离件16。正电极12和负电极14和多孔隔离件16浸渗有电解质18，所述电解质18提供用于锂离子经其传导的介质。正电极12设置在正电极集流体22的主表面20上，且负电极14设置在负电极集流体26的主表面24上。在实践中，正电极集流体22和负电极集流体26可经由外部电路30电耦合到电源或负载28。
配制正电极12以在电化学电池10的放电和再充电的过程中通过与锂进行可逆氧化还原反应来储存和释放锂离子。如图2中最佳显示的，正电极12表现出多孔结构并且是正电极活性材料粒子32、粘合剂34、分散剂（未示出）和导电碳添加剂类型的组合（36、38、40）的复合材料。在组装过程中，正电极12以连续均匀的材料层的形式设置在正电极集流体22的主表面20上，并且由正电极12的多孔结构限定的开孔44被电解质18浸渗。正电极12可具有从正电极集流体22的主表面20到其相对表面42测得的5微米至600微米的厚度。正电极活性材料粒子32、粘合剂34、分散剂和导电碳添加剂类型的组合基本均匀地分布在正电极集流体22的主表面20上的整个正电极12中。
正电极活性材料粒子32由可与锂进行可逆氧化还原反应的材料，例如可进行锂嵌入和脱嵌、合金化和脱合金化、或镀覆（plating）和剥离的材料制成。在方面中，正电极活性材料粒子32可包含可进行锂离子的可逆插入或嵌入的插层基质材料（intercalation hostmaterial）。在这种情况下，插层基质材料可包括由式LiMeO2表示的层状氧化物、由式LiMePO4表示的橄榄石型氧化物、由式LiMe2O4表示的尖晶石型氧化物、由下式LiMeSO4F或LiMePO4F中的一者或二者表示的羟磷锂铁石（tavorite）或其组合，其中Me是过渡金属（例如Co、Ni、Mn、Fe、Al、V或其组合）。例如，正电极活性材料粒子32可包括锂镍锰钴氧化物（LiNiMnCoO2）、锂钴氧化物（LiCoO2）、锂锰氧化物（LiMn2O4）、锂镍钴锰铝氧化物（LiNiCoMnAlO2）、锂铁磷酸盐（LiFePO4）和/或锂锰铁磷酸盐（LiMn x Fe1-x PO4）。在方面中，正电极活性材料粒子32可包括可与锂进行可逆电化学反应的转化材料，其中该转化材料发生相变或伴随着氧化态变化的结晶结构变化。示例性的转化材料包括硫、硒、碲、碘、卤化物（例如氟化物或氯化物）、硫化物、硒化物、碲化物、碘化物、磷化物、氮化物、氧化物、氧硫化物、氧氟化物、硫氟化物、硫-氧氟化物、或锂和/或其金属化合物。当转化材料是一种或多种上述元素的金属化合物时，该金属可以是铁、锰、镍、铜和/或钴。
正电极活性材料粒子32可以是多孔的，基本球形的，并可表现出≥ 0.2微米至≤100微米的平均粒径。在方面中，正电极活性材料粒子32可表现出0.2微米至25微米或5微米至20微米的平均粒径。正电极活性材料粒子32可构成正电极12的70重量%至98.9重量%、正电极12的90重量%至98重量%或正电极12的95重量%至98重量%。在方面中，正电极活性材料粒子32可构成正电极12的约97重量%。
配制粘合剂34以为正电极12提供结构完整性，例如通过在正电极12中在正电极活性材料粒子32和导电碳添加剂类型之间建立凝聚力和通过将正电极12粘合到正电极集流体22的主表面20上。粘合剂34可由聚合物材料制成。用于粘合剂34的聚合物材料的实例包括聚偏二氟乙烯（PVdF）、聚偏二氟乙烯共聚物、乙烯丙烯二烯单体（EPDM）橡胶、苯乙烯丁二烯橡胶（SBR）、羧甲基纤维素（CMC）、聚丙烯酸及其组合。在方面中，粘合剂34可基本由聚偏二氟乙烯组成。粘合剂34可构成正电极12的0.5重量%至10重量%、正电极12的0.5重量%至5重量%或正电极12的0.5重量%至2.5重量%。在方面中，粘合剂34可构成正电极12的约1.2重量%。
配制分散剂以帮助将正电极活性材料粒子32和导电碳添加剂类型均匀分散在整个正电极12中并使其稳定，例如通过防止其积聚。分散剂可以是聚合物分散剂。聚合物分散剂的实例包括聚四氟乙烯和聚偏二氟乙烯共聚物、磺苯基化三联苯共聚物、聚乙烯基吡咯烷酮和/或聚乙烯基吡啶。分散剂可构成正电极12的0.1重量%至10重量%、正电极12的0.1重量%至5重量%或正电极12的0.1重量%至2.5重量%。在方面中，分散剂可构成正电极12的约0.3重量%。
正电极12中的导电碳添加剂类型的组合有助于优化正电极12的电渗流和电导率，例如通过在正电极12内形成稳健的导电网络，其进而可提高正电极12的充电和放电倍率能力。正电极12中的导电碳添加剂类型的组合包含碳粒子36、石墨烯片堆叠体38和/或碳纳米管40。在方面中，正电极12可包含碳粒子36、石墨烯片堆叠体38和碳纳米管40的组合。导电碳添加剂类型的组合可构成正电极12的0.5重量%至10重量%、正电极12的0.5重量%至5重量%或正电极12的0.5重量%至2.5重量%。在方面中，导电碳添加剂类型的组合可构成正电极12的约1.5重量%。在方面中，在正电极12中，碳粒子36可构成导电碳添加剂类型的组合的40重量%至60重量%，石墨烯片堆叠体38可构成导电碳添加剂类型的组合的30重量%至40重量%，以及碳纳米管40可构成导电碳添加剂类型的组合的5重量%至15重量%。
正电极12中的碳粒子36可以是基本无定形的、多微孔的和球形的，并可表现出约一(1)至约二(2)的纵横比。碳粒子36可包含大于96重量%的碳并可包含炭黑和/或乙炔黑的粒子。碳粒子36可表现出约75%的孔隙率。正电极12中的碳粒子36的平均粒径可以为2纳米至100纳米。在方面中，碳粒子36可表现出约40纳米的平均粒径。碳粒子36可表现出10 m2/g至500 m2/g的表面积和0.5 S/cm至50 S/cm的电导率。碳粒子36可构成正电极12的0.25重量%至10重量%、正电极12的0.25重量%至5重量%或正电极12的0.25重量%至2.5重量%。在方面中，碳粒子36可构成正电极12的约0.8重量%。
无意受制于理论，但相信，碳粒子36（其与石墨烯片堆叠体38和碳纳米管40相比可表现出相对小的平均粒径和相对小的纵横比）可在正电极活性材料粒子32的表面处和沿正电极活性材料粒子32的表面为正电极12提供良好的局部电渗流和电导率。碳粒子36在正电极活性材料粒子32的表面处和沿正电极活性材料粒子32的表面的存在有助于促进溶解在电解质18中的锂离子与正电极活性材料粒子32之间的紧密接触，这可有助于提高正电极12的电荷转移速率。
石墨烯片堆叠体38包括一个在另一个上堆叠的至少两个石墨烯片。各个石墨烯片由排列在蜂窝晶格中的单个碳原子层组成。在方面中，石墨烯片堆叠体38可以是石墨片的形式并可包括一个在另一个上堆叠的大于10个石墨烯片或大于20个石墨烯片。在其它方面，石墨烯片堆叠体38可以是表现出平圆盘或凸透镜形状的石墨烯纳米片的形式并由小于或等于10个石墨烯片的堆叠体组成。在方面中，石墨烯纳米片可由大于2且小于或等于10个石墨烯片的堆叠体组成。当石墨烯片堆叠体38为石墨烯纳米片的形式时，该石墨烯纳米片可表现出大于或等于约20的纵横比，或大于或等于约100的纵横比，其具有约1微米至25微米的直径和5纳米至100纳米的厚度。在方面中，石墨烯纳米片可表现出约5微米的直径。石墨烯纳米片可表现出约90%的孔隙率、10 m2/g至200 m2/g的表面积、在垂直于其主表面的方向上测得的约102 S/cm的电导率和在平行于其主表面的方向上测得的约107 S/cm的电导率。石墨烯片堆叠体38可构成正电极12的0.1重量%至10重量%、正电极12的0.25重量%至5重量%或正电极12的0.25重量%至2.5重量%。在方面中，石墨烯片堆叠体38可构成正电极12的约0.6重量%。
无意受制于理论，但相信，与由碳粒子36单独提供的相比，石墨烯片堆叠体38可为正电极12提供改进的中程和/或远程电渗流和电导率。在其中石墨烯片堆叠体38为石墨烯纳米片形式的方面中，石墨烯纳米片的（与碳粒子36相比）相对大的纵横比可允许在正电极12内形成相对长且较少曲折的导电通路，这可增强正电极12的电渗流和电导率。在其中石墨烯纳米片的直径与正电极活性材料粒子32的直径相比为相对大的方面中，石墨烯纳米片可在正电极12内创建跨越多个正电极活性材料粒子32的导电通路。此外，相信与碳粒子36的相比，石墨烯纳米片的相对高孔隙率可允许形成在整个正电极12中的更高效和/或直接的导电路径，这可改进正电极12的电渗流和电导率，而不增加正电极12中的导电碳添加剂的量并因此不降低电化学电池10的放电容量。据信，在一些方面中，石墨烯纳米片可促进在正电极12的多孔结构内形成开孔44（优于形成闭孔）。正电极12内的开孔44可增强电解质18渗入正电极12的多孔结构中并可提高正电极12的离子电导率。
碳纳米管40的形状可以为圆柱形并可表现出大于或等于约100的纵横比、大于或等于约500的纵横比、大于或等于约1000的纵横比或约3000的纵横比，其具有0.5纳米至50纳米的直径和1微米至100微米的长度。在方面中，碳纳米管40可表现出约5微米的长度。碳纳米管40表现出大于约97%的孔隙率并且可以是单壁碳纳米管和/或多壁碳纳米管的形式。碳纳米管40可表现出50 m2/g至500 m2/g的表面积和102 S/cm至106 S/cm的电导率。在方面中，碳纳米管40可包括一个或多个羟基（-OH）官能团和/或羧基（-COOH）官能团，它们可有助于将碳纳米管40均匀分散在正电极12的整个厚度中。碳纳米管40可构成正电极12的0.05重量%至5重量%、正电极12的0.05重量%至3重量%或正电极12的0.05重量%至1重量%。在方面中，碳纳米管40可构成正电极12的约0.1重量%。
无意受制于理论，但相信，与由碳粒子36和/或石墨烯片堆叠体38提供的相比，碳纳米管40可显著改进正电极12的远程电渗流和电导率。由于它们相对长的长度和特别大的纵横比（与碳粒子36和石墨烯片堆叠体38相比），碳纳米管40可允许在正电极12内形成相对长且较少曲折的导电通路，这可增强正电极12的电渗流和电导率。在其中碳纳米管40的长度与正电极活性材料粒子32的直径相比为相对大的方面中，碳纳米管40可在正电极12内创建跨越多个正电极活性材料粒子32的导电通路。此外，相信（与炭黑粒子和石墨烯纳米片相比）碳纳米管40的相对高孔隙率可允许形成在整个正电极12中的更高效和/或直接的导电路径，这可改进正电极12的电渗流和电导率，而不增加正电极12中的导电碳添加剂的量并因此不降低电化学电池10的放电容量。
无意受制于理论，但相信，与包含一种或两种类型的导电碳添加剂（例如碳粒子36和石墨烯片堆叠体38；碳粒子36和碳纳米管40；或石墨烯片堆叠体38和碳纳米管40）的正电极相比，本公开的导电碳添加剂类型36、38、40的组合可为正电极12提供改进的短程、中程和远程电渗流和电导率。本公开的发明人已经发现，当碳粒子36为炭黑的形式且石墨烯片堆叠体38为石墨烯纳米片的形式时，炭黑粒子、石墨烯纳米片和碳纳米管40的组合可为正电极12提供降低的电阻和降低的电荷转移电阻，同时保持且在一些情况下改进正电极12的离子电导率（与不包含导电碳添加剂类型的这种三元组合的正电极相比）。本领域普通技术人员根据上文的公开和所附权利要求将容易认识到这些和其它益处。
配制负电极14以在电化学电池10的充电过程中通过进行还原反应而储存锂离子并在电化学电池10的放电过程中通过进行氧化反应而释放锂离子，以补偿在电化学电池10的运行过程中在正电极12处发生的相应氧化和还原反应。负电极14可包括可在比正电极12的正电极活性材料粒子32低的电化学势下与锂进行可逆氧化还原反应的负电极活性材料，使得在正电极12和负电极14之间存在电化学势差。例如，负电极14可包含配制为进行锂离子的可逆插入或嵌入的插层基质材料。或负电极14可包含可与锂电化学合金化并形成复合相的转化材料或合金材料。用于负电极14的负电极活性材料的实例包括碳基材料（例如石墨、活性炭、炭黑和石墨烯）、硅和硅基材料、氧化锡、铝、铟、锌、镉、铅、锗、锡、锑、氧化钛、锂钛氧化物、钛酸锂、氧化锂、金属氧化物（例如氧化铁、氧化钴、氧化锰、氧化铜、氧化镍、氧化铬、氧化钌和/或氧化钼）、金属磷化物、金属硫化物和金属氮化物（例如铁、锰、镍、铜和/或钴的磷化物、硫化物和/或氮化物）。类似于正电极12，负电极14也可包含聚合物粘合剂和/或导电碳添加剂。
在方面中，负电极14可以是锂金属的无孔层的形式。在这种情况下，负电极14可包含锂金属合金或可基本由锂(Li)金属组成。例如，负电极14可包含大于97重量%的锂或大于99重量%的锂。
多孔隔离件16被配置为在允许锂离子穿过其中的同时将正电极12和负电极14彼此物理分隔和电隔离。多孔隔离件16表现出开放式多微孔结构并可包含允许离子在其间自由流动的同时可将正电极12和负电极14彼此物理分隔和电隔离的有机和/或无机材料。多孔隔离件16可包括非织造材料，例如定向或无规取向纤维的制成片材、网或垫。多孔隔离件16可包括多微孔聚合物材料，例如多微孔聚烯烃基膜（membrane或film）。例如，多孔隔离件16可包含单一聚烯烃或聚烯烃的组合，如聚乙烯（PE）、聚丙烯（PP）、聚酰胺（PA）、聚(四氟乙烯)（PTFE）、聚偏二氟乙烯（PVdF）和/或聚(氯乙烯)（PVC）。在方面中，多孔隔离件16可包括一种或多种聚合物材料的层压件，如PE和PP的层压件。
电解质18是离子导电的并提供用于锂离子穿过多孔隔离件16以及在正电极12的正电极活性材料粒子32和负电极14的负电极活性材料之间传导的介质。电解质18可以是浸渗正电极12和负电极14和多孔隔离件16的孔隙的液体、固体或凝胶的形式。例如，电解质18可包括非水性液体电解质溶液，其包括溶解在非水性非质子有机溶剂或非水性非质子有机溶剂的混合物中的一种或多种锂盐。锂盐的实例包括六氟磷酸锂（LiPF6）、高氯酸锂（LiClO4）、四氯铝酸锂（LiAlCl4）、碘化锂（LiI）、溴化锂（LiBr）、硫氰酸锂（LiSCN）、四氟硼酸锂（LiBF4）、四苯基硼酸锂（LiB(C6H5)4）、双(草酸根合)硼酸锂（LiB(C2O4)2）（LiBOB）、二氟草酸根合硼酸锂（LiBF2(C2O4)）、六氟砷酸锂（LiAsF6）、三氟甲磺酸锂（LiCF3SO3）、双(三氟甲烷)磺酰亚胺锂（LiN(CF3SO2)2）、双(氟磺酰)亚胺锂（LiN(FSO2)2）（LiSFI）及其组合。非水性非质子有机溶剂的实例包括碳酸烷基酯，例如环状碳酸酯（例如碳酸亚乙酯（EC）、碳酸亚丙酯（PC）、碳酸亚丁酯（BC）、氟代碳酸亚乙酯（FEC））、直链碳酸酯（例如碳酸二甲酯（DMC）、碳酸二乙酯（DEC）、碳酸甲乙酯（EMC））、脂族羧酸酯（例如甲酸甲酯、乙酸甲酯、丙酸甲酯）、γ-内酯（例如γ-丁内酯、γ-戊内酯）、链结构醚（例如1,2-二甲氧基乙烷、1-2-二乙氧基乙烷、乙氧基甲氧基乙烷）、环醚（例如四氢呋喃、2-甲基四氢呋喃）、1,3-二氧戊环）、硫化合物（例如环丁砜）及其组合。在其中电解质18为固体形式的实施方案中，电解质18可既充当电解质又充当隔离件，并可消除对独立隔离件16的需要。
正电极集流体22和负电极集流体26可以是薄且柔性多孔或无孔的导电基底的形式并可包含能够从它们各自的电极10、14可逆地收集自由电子并向它们各自的电极10、14可逆地传送自由电子的金属材料。如本文所用的术语“金属”是指主要包含一种或多种金属的材料。因此，金属材料可包含单一金属、大于一种金属（以合金形式或其它形式）、或一种或多种金属和一种或多种其它元素或化合物形式的非金属组分二者。例如，正电极集流体22和负电极集流体26可包含导电金属或金属合金，例如过渡金属或其合金。在方面中，正电极集流体22可包含铝(Al)、镍(Ni)或铁(Fe)合金（例如不锈钢），且负电极集流体26可包含铜(Cu)、镍(Ni)、铁(Fe)合金（例如不锈钢）或钛(Ti)。如果需要，当然可使用其它导电金属材料。
在制备正电极12的方法中，可以制备浆料。该浆料可以是包含正电极活性材料粒子32、粘合剂34、分散剂、导电碳添加剂类型的组合（碳粒子36、石墨烯片堆叠体38和碳纳米管40）和溶剂的悬浮液形式。该浆料可具有大于55重量%或约65重量%的固含量。在方面中，该浆料可如下依次制备：(1)将导电碳添加剂类型与溶剂（例如N-甲基吡咯烷酮）混合以形成第一混合物，(2)将粘合剂34添加到第一混合物中以形成第二混合物，(3)将正电极活性材料粒子32添加到第二混合物中以形成第三混合物，然后(4)将第三混合物与额外的溶剂混合以形成表现出所需粘度的浆料。
可将浆料沉积或浇铸到导电金属基底上以形成前体层。前体层可在真空炉中在约50℃至约120℃的温度下干燥以蒸发至少一部分溶剂并形成具有约45%至约60%的孔隙率的正电极前体。此后，可将正电极前体压延以形成具有约20%至约35%的孔隙率的最终正电极12。
尽管已经详细描述了一些最佳模式和其它实施方案，但存在用于实践所附权利要求中限定的本教导的各种替代性的设计和实施方案。本领域技术人员将认识到，可对所公开的实施方案作出修改而不背离本公开的范围。此外，本构思明确地包括所述要素和特征的组合和子组合。具体实施方式和附图对本教导是支持性和描述性的，其中本教导的范围仅由权利要求限定。

Claims (10)

1.一种正电极，其包含：
正电极活性材料粒子；
聚合物粘合剂；
聚合物分散剂；和
导电碳添加剂类型的组合，所述导电碳添加剂类型的组合包含碳粒子、石墨烯片堆叠体和碳纳米管，
其中所述导电碳添加剂类型的组合构成所述正电极的0.5重量%至10重量%。
2.根据权利要求1所述的正电极，其中所述碳粒子表现出约1的纵横比，所述石墨烯纳米片表现出大于20的纵横比，以及所述碳纳米管表现出大于100的纵横比，并且其中所述碳粒子构成所述正电极的0.25重量%至10重量%，所述石墨烯片堆叠体构成所述正电极的0.1重量%至10重量%，以及所述碳纳米管构成所述正电极的0.05重量%至5重量%。
3.根据权利要求1所述的正电极，其中所述聚合物粘合剂包含聚偏二氟乙烯，所述聚合物粘合剂构成所述正电极的0.5重量%至10重量%，所述聚合物分散剂包含选自聚四氟乙烯和聚偏二氟乙烯共聚物、磺苯基化三联苯共聚物、聚乙烯基吡咯烷酮或聚乙烯基吡啶的至少一种聚合物，并且所述聚合物分散剂构成所述正电极的0.1重量%至10重量%。
4.根据权利要求1所述的正电极，其中所述正电极活性材料粒子包含选自锂镍锰钴氧化物、锂锰氧化物、锂镍钴锰铝氧化物、锂铁磷酸盐或锂锰铁磷酸盐的至少一种金属氧化物，所述正电极活性材料粒子表现出0.2微米至25微米的平均粒径，并且其中所述正电极活性材料粒子构成所述正电极的70重量%至98.9重量%。
5.一种用于锂电池组的电化学电池，所述电化学电池包括：
设置在正电极集流体的主表面上的正电极，所述正电极包含：
正电极活性材料粒子；
聚合物粘合剂；
聚合物分散剂；和
导电碳添加剂类型的组合，所述导电碳添加剂类型的组合包含炭黑粒子、石墨烯纳米片和碳纳米管，
其中所述正电极活性材料粒子、所述聚合物粘合剂、所述聚合物分散剂和所述导电碳添加剂类型的组合基本均匀地分布在整个所述正电极中。
6.根据权利要求5所述的电化学电池，其中所述炭黑粒子表现出约1的纵横比，所述石墨烯纳米片表现出大于20的纵横比，以及所述碳纳米管表现出大于100的纵横比，并且其中所述炭黑粒子构成所述正电极的0.25重量%至10重量%，所述石墨烯纳米片构成所述正电极的0.1重量%至10重量%，以及所述碳纳米管构成所述正电极的0.05重量%至5重量%。
7.根据权利要求5所述的电化学电池，其中所述聚合物粘合剂包含聚偏二氟乙烯，所述聚合物粘合剂构成所述正电极的0.5重量%至10重量%，所述聚合物分散剂包含选自聚四氟乙烯和聚偏二氟乙烯共聚物、磺苯基化三联苯共聚物、聚乙烯基吡咯烷酮或聚乙烯基吡啶的至少一种聚合物，并且所述聚合物分散剂构成所述正电极的0.1重量%至10重量%。
8.根据权利要求5所述的电化学电池，其中所述正电极活性材料粒子包含选自锂镍锰钴氧化物、锂锰氧化物、锂镍钴锰铝氧化物、锂铁磷酸盐或锂锰铁磷酸盐的至少一种金属氧化物，并且其中所述正电极活性材料粒子构成所述正电极的70重量%至98.9重量%。
9.根据权利要求5所述的电化学电池，其中所述正电极集流体包含铝，所述正电极以连续层的形式设置在所述正电极集流体的主表面上，所述正电极表现出包括多个开孔的多孔结构，并且所述正电极的所述开孔浸渗有离子导电的非水性液体电解质。
10.一种用于锂电池组的电化学电池，所述电化学电池包括：
设置在正电极集流体的主表面上的正电极，所述正电极表现出多孔结构并包括多个开孔；
与所述正电极间隔开的负电极，所述负电极设置在铜集流体的主表面上，所述负电极包含石墨、硅或无孔锂金属层中的至少一种；和
浸渗所述正电极的开孔的电解质，所述电解质提供用于锂离子在所述正电极和所述负电极之间传导的介质，所述电解质是包含溶解在非水性非质子有机溶剂中的锂盐的离子导电的非水性液体溶液，
其中所述正电极包含：
正电极活性材料粒子，其包含选自锂镍锰钴氧化物、锂锰氧化物、锂镍钴锰铝氧化物、锂铁磷酸盐或锂锰铁磷酸盐的至少一种金属氧化物；
聚合物粘合剂，其包含聚偏二氟乙烯；
聚合物分散剂，其包含选自聚四氟乙烯和聚偏二氟乙烯共聚物、磺苯基化三联苯共聚物、聚乙烯基吡咯烷酮或聚乙烯基吡啶的至少一种聚合物；和
导电碳添加剂类型的组合，所述导电碳添加剂类型的组合包含炭黑粒子、石墨烯纳米片和碳纳米管，
其中所述导电碳添加剂类型的组合构成所述正电极的0.5重量%至10重量%。
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