CN115746800A - 石墨烯/聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片复合高导热膜及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了石墨烯/聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片复合高导热膜的制备方法，包括有以下步骤：介孔二氧化硅纳米片的制备、聚多巴胺修饰的介孔二氧化硅纳米片的制备、石墨烯纳米片的制备、石墨烯/聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片的复合、石墨烯/聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片复合膜的制备。本发明利用石墨烯作为主体材料，聚多巴胺修饰的介孔二氧化硅纳米片作为辅助添加剂，在组装成膜的过程中，利用聚多巴胺表面官能团对石墨烯表面官能团的螯合作用，聚多巴胺修饰的介孔二氧化硅纳米片有效粘连了石墨烯纳米片，并且填充了石墨烯片层的褶皱、层隙、间隙等位置，导致成膜呈现更加均匀平整的分布状态，从而使其具有高的导热性能。
Description
技术领域
本发明属于复合材料技术领域，具体涉及石墨烯/聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片复合高导热膜及其制备方法。
背景技术
随着电子电器设备向大容量、高功率密度和小型轻量化发展，小空间和大功率会不可避免地产生大量热量聚集，温度升高会降低电子电器设备性能及减少使用寿命，并带来安全隐患。为满足目前的市场需求，人们致力于开发高效导热膜来改善散热问题。
石墨烯，一种由碳原子组成的平面薄膜，石墨烯是已知目前为止导热系数最高的碳材料，当它作为导热膜时，理论导热系数高达5300W·m-1·K-1，高于碳纳米管和金刚石，可应用于大功率、高集成电子设备的散热材料。此外由于石墨烯还具有高温耐腐蚀、高导电性、高强度、超轻薄等特性，使其作为导热材料有着广阔的应用前景。
聚多巴胺(Polydopamine，PDA)的化学结构中多含种儿茶酚、胺和亚胺等官能团。聚多巴胺容易沉积在几乎所有类型的无机和有机基质，包括超疏水的表面，且膜厚可控，持久稳定。因此，PDA作为一种新型涂层材料为各种物质的表面修饰开辟了一条新的途径，并引发了广泛的研究。
发明内容
本申请欲针对石墨烯、聚多巴胺的上述特点，试图将二氧化硅纳米片与石墨烯进行复合，从而得到一种柔性和稳定性优异，具有高的导热性能的新型膜材料。
为实现上述目的，本发明采用的技术方案是：石墨烯/聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片复合高导热膜的制备方法，包括有以下步骤：
步骤一、介孔二氧化硅纳米片的制备，称取一定量的十六烷基三甲基溴化铵置于三颈圆底烧瓶中，并加入一定量的水，在一定温度下磁力加热搅拌使其溶解，冷却至室温后，加入一定量的环己烷和氨水，持续剧烈搅拌，逐滴加入一定量的四乙氧基硅烷和3-氨丙基三乙氧基硅烷的混合物，在室温下剧烈搅拌反应，反应完全后，将制备的产物离心收集，分别用乙醇和乙醇/乙酸混合物各洗涤数次，产物离心后干燥，得到氨基丙基功能化的介孔二氧化硅纳米片，室温保存备用；
步骤二、聚多巴胺修饰的介孔二氧化硅纳米片的制备，将一定量上述介孔二氧化硅纳米片分散在一定量的三(羟甲基)氨基甲烷缓冲溶液中，磁力搅拌，将一定量的盐酸多巴胺水溶液加入到二氧化硅纳米片分散液中，在一定温度下搅拌，离心洗涤，得到聚多巴胺修饰的介孔二氧化硅纳米片；
步骤三、石墨烯纳米片的制备，在烧杯中分别加入一定量的H2S04、(NH4)2S2O8和天然石墨，搅拌后缓慢滴加一定量的H202，常温静置后即得到膨胀充分的石墨烯聚集体，再将石墨烯聚集体水洗至中性后加入到一定量的氮-甲基吡咯烷酮中，用细胞粉碎机超声一段时间，再用离心机离心，留取上层液，得到稳定的石墨烯分散液；
步骤四、石墨烯/聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片的复合，在烧瓶中倒入一定量的水，然后加入一定量的石墨烯分散液，再用超声仪使其分散均匀，将一定量的聚多巴胺修饰的介孔二氧化硅纳米片分散在一定量的水中，然后在快速搅拌的情况下，将聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片分散液加入到石墨烯分散液中，所得产物即为石墨烯/聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片的复合分散液；
步骤五、石墨烯/聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片复合膜的制备，将一定量的石墨烯/聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片的复合分散液，稀释到去离子水中，再用超声仪使其分散均匀，使用混纤微孔滤膜进行真空抽滤，快要结束前再加入等体积的去离子水洗涤一次，抽滤完成后滤膜上就出现了一层复合膜，用镊子轻轻的将复合膜从滤膜表面揭下来，在烘箱中烘干，最终得到石墨烯/聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片复合高导热膜。
作为上述技术方案的优选，所述步骤二中盐酸多巴胺与二氧化硅纳米片的重量比为0.01-2：1；所述步骤四中聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片与石墨烯的重量比为0.01-1：1。
作为上述技术方案的优选，所述步骤五中得到的石墨烯/聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片复合高导热膜的厚度为30-40μm。
作为上述技术方案的优选，所述步骤一中称取800mg的十六烷基三甲基溴化铵置于三颈圆底烧瓶中，并加入160mL的水，在60℃的温度下磁力加热搅拌使其溶解，冷却至室温后，以1000rpm的转速磁力搅拌5分钟，加入160mL的环己烷和400μL氨水，1000rpm的转速持续剧烈搅拌2小时，逐滴加入816μL的四乙氧基硅烷和536μL的3-氨丙基三乙氧基硅烷的混合物，在室温下剧烈搅拌反应10小时，反应完全后，将制备的产物离心收集，分别用乙醇和乙醇/乙酸混合物各洗涤数次，产物离心后干燥，得到氨基丙基功能化的介孔二氧化硅纳米片，室温保存备用；所述步骤二中将100mg的上述介孔二氧化硅纳米片分散在100mL的三(羟甲基)氨基甲烷缓冲溶液中，磁力搅拌，将10mL的浓度为2mg/mL的盐酸多巴胺水溶液加入到二氧化硅纳米片分散液中，在50℃温度下搅拌10小时，离心洗涤，得到聚多巴胺修饰的介孔二氧化硅纳米片；所述步骤三中在烧杯中分别加入80mL浓度为98％的H2S04、15g的(NH4)2S2O8和3g的50目的天然石墨，300-600转/分钟的搅拌速度搅拌后缓慢滴加l0 mL的H202，常温静置后即得到膨胀充分的石墨烯聚集体，再将石墨烯聚集体水洗至中性后加入到200mL的氮-甲基吡咯烷酮中，用细胞粉碎机以200W的功率超声3小时，再用离心机以3000-4000转/分钟的转速离心20分钟，留取上层液，得到稳定的石墨烯分散液；所述步骤四中在烧瓶中倒入100mL的水，然后加入2mL的石墨烯分散液，再用超声仪使其分散均匀，将10mg的聚多巴胺修饰的介孔二氧化硅纳米片分散在30mL的水中，然后在快速搅拌的情况下，将聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片分散液加入到石墨烯分散液中，所得产物即为石墨烯/聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片的复合分散液；所述步骤五中将10mL的石墨烯/聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片的复合分散液，稀释到100mL的去离子水中，再用超声仪使其分散均匀，使用O.45μm的混纤微孔滤膜进行真空抽滤。
石墨烯/聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片复合高导热膜，由上述制备方法制得。
本发明的有益效果是：本发明利用石墨烯作为主体材料，聚多巴胺修饰的介孔二氧化硅纳米片作为辅助添加剂，在组装成膜的过程中，利用聚多巴胺表面官能团对石墨烯表面官能团的螯合作用，聚多巴胺修饰的介孔二氧化硅纳米片有效粘连了石墨烯纳米片，并且填充了石墨烯片层的褶皱、层隙、间隙等位置，导致成膜呈现更加均匀平整的分布状态，从而使其具有高的导热性能。导热膜的厚度为30-40μm，导热性能经过测量，平面方面的导热系数为900-1000W·m-1·K-1，垂直方向的导热系数为8-9W·m-1·K-1。由于聚多巴胺表面官能团对石墨烯表面官能团的螯合作用，聚多巴胺修饰的介孔二氧化硅纳米片有效粘连了石墨烯纳米片，从而该导热膜保持了优异的柔性和稳定性，在反复弯折1000次后，其导热系数仅仅衰减<2％。
附图说明
图1是石墨烯/聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片复合膜的XRD图。
图2是石墨烯/聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片复合膜的扫描电镜图。
具体实施方式
下面将结合附图对本发明的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
在本发明的描述中，需要说明的是，除非另有明确的规定和限定，术语“安装”、“相连”、“连接”应做广义理解，例如，可以是固定连接，也可以是可拆卸连接，或一体地连接；可以是机械连接，也可以是电连接；可以是直接相连，也可以通过中间媒介间接相连，可以是两个元件内部的连通。对于本领域的普通技术人员而言，可以具体情况理解上述术语在本发明中的具体含义。
实施例1
介孔二氧化硅纳米片的制备
称取800mg的十六烷基三甲基溴化铵置于三颈圆底烧瓶中，并加入160mL的水，在60℃的温度下磁力加热搅拌使其溶解，冷却至室温后，以1000rpm的转速磁力搅拌5分钟，加入160mL的环己烷和400μL氨水，1000rpm的转速持续剧烈搅拌2小时，逐滴加入816μL的四乙氧基硅烷和536μL的3-氨丙基三乙氧基硅烷的混合物，在室温下剧烈搅拌反应10小时，反应完全后，将制备的产物离心收集，分别用乙醇和乙醇/乙酸混合物各洗涤数次，产物离心后干燥，得到氨基丙基功能化的介孔二氧化硅纳米片，室温保存备用。
聚多巴胺修饰的介孔二氧化硅纳米片的制备
将100mg的上述介孔二氧化硅纳米片分散在100mL的三(羟甲基)氨基甲烷缓冲溶液中，磁力搅拌，将10mL的浓度为2mg/mL的盐酸多巴胺水溶液加入到二氧化硅纳米片分散液中，在50℃温度下搅拌10小时，离心洗涤，得到聚多巴胺修饰的介孔二氧化硅纳米片。
石墨烯纳米片的制备
在烧杯中分别加入80mL浓度为98％的H2S04、15g的(NH4)2S2O8和3g的50目的天然石墨，300-600转/分钟的搅拌速度搅拌后缓慢滴加l0 mL的H202，常温静置后即得到膨胀充分的石墨烯聚集体，再将石墨烯聚集体水洗至中性后加入到200mL的氮-甲基吡咯烷酮中，用细胞粉碎机以200W的功率超声3小时，再用离心机以3000-4000转/分钟的转速离心20分钟，留取上层液，得到稳定的石墨烯分散液。
石墨烯/聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片的复合
在烧瓶中倒入100mL的水，然后加入2mL的石墨烯分散液，再用超声仪使其分散均匀，将10mg的聚多巴胺修饰的介孔二氧化硅纳米片分散在30mL的水中，然后在快速搅拌的情况下，将聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片分散液加入到石墨烯分散液中，所得产物即为石墨烯/聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片的复合分散液。
石墨烯/聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片复合膜的制备
将10mL的石墨烯/聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片的复合分散液，稀释到100mL的去离子水中，再用超声仪使其分散均匀，使用O.45μm的混纤微孔滤膜进行真空抽滤，快要结束前再加入等体积的去离子水洗涤一次，抽滤完成后滤膜上就出现了一层复合膜，用镊子轻轻的将复合膜从滤膜表面揭下来，在烘箱中烘干，最终得到石墨烯/聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片复合高导热膜。
实施例2
介孔二氧化硅纳米片的制备、聚多巴胺修饰的介孔二氧化硅纳米片的制备、石墨烯纳米片的制备与实施例1中相同。
石墨烯/聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片的复合
在烧瓶中倒入100mL的水，然后加入2mL的石墨烯分散液，再用超声仪使其分散均匀，将5mg的聚多巴胺修饰的介孔二氧化硅纳米片分散在30mL的水中，然后在快速搅拌的情况下，将聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片分散液加入到石墨烯分散液中，所得产物即为石墨烯/聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片的复合分散液。
石墨烯/聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片复合膜的制备
所述步骤五中将10mL的石墨烯/聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片的复合分散液，稀释到100mL的去离子水中，再用超声仪使其分散均匀，使用O.45μm的混纤微孔滤膜进行真空抽滤，快要结束前再加入等体积的去离子水洗涤一次，抽滤完成后滤膜上就出现了一层复合膜，用镊子轻轻的将复合膜从滤膜表面揭下来，在烘箱中烘干，最终得到石墨烯/聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片复合高导热膜。
实施例3
介孔二氧化硅纳米片的制备、聚多巴胺修饰的介孔二氧化硅纳米片的制备、石墨烯纳米片的制备与实施例1中相同。
石墨烯/聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片的复合
在烧瓶中倒入100mL的水，然后加入2mL的石墨烯分散液，再用超声仪使其分散均匀，将1mg的聚多巴胺修饰的介孔二氧化硅纳米片分散在30mL的水中，然后在快速搅拌的情况下，将聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片分散液加入到石墨烯分散液中，所得产物即为石墨烯/聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片的复合分散液。
石墨烯/聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片复合膜的制备
将10mL的石墨烯/聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片的复合分散液，稀释到100mL的去离子水中，再用超声仪使其分散均匀，使用O.45μm的混纤微孔滤膜进行真空抽滤，快要结束前再加入等体积的去离子水洗涤一次，抽滤完成后滤膜上就出现了一层复合膜，用镊子轻轻的将复合膜从滤膜表面揭下来，在烘箱中烘干，最终得到石墨烯/聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片复合高导热膜。
对比例1
采用化学插层法制备石墨烯纳米片。以(NH4)2S2O8、H2S04、H202和天然石墨为原料，具体步骤为：在1000mL的烧杯中分别加入80mL的H2S04、15g的(NH4)2S2O8和3g的50目的天然石墨，300～600转/分钟的适量搅拌后,缓慢滴加l0 mL的H202，将烧杯在常温中静置6小时后，即得到膨胀充分的石墨烯聚集体(膨胀石墨)，再将石墨烯聚集体水洗至中性，将石墨烯聚集体加入到200mL的氮-甲基吡咯烷酮中，用细胞粉碎机以200W的功率超声3小时，再用离心机以3000～4000转/分钟的转速离心20分钟，留取上层液，即得到稳定的石墨烯分散液。石墨烯纳米的片含有2～6层石墨烯单层，其尺寸在100～10000nm。在200mL的烧瓶中倒入100mL水，然后加入2mL上边合成好的石墨烯分散液，再用超声仪使其分散均匀。将10mL上述制备的石墨烯分散液，稀释到200mL的去离子水中，再用超声仪使其分散均匀，此使用孔径为O.45μm的混纤微孔滤膜进行真空抽滤，快要结束前再加入等体积的去离子水洗涤一次，抽滤完成后滤膜上就出现了一层石墨烯膜。用镊子轻轻的将石墨烯膜从滤膜表面揭下来，在烘箱中烘干。得到石墨烯膜。
将实施例1、2和3中制备得到的石墨烯/聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片复合高导热膜与对比例1中制得的石墨烯膜分别进行测试。
XRD分析如图1所示，图中显示的实施例2中样品的2个弱的宽峰为石墨烯的衍射峰，聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片为非晶材料，没有衍射峰，可以看出聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片被引入到石墨烯以后，材料仍然显示了2个弱的石墨烯宽峰。
SEM扫描电镜结果如图2所示，从中可以看出实施例2中样品的复合膜的厚度是40～60nm，石墨烯片层很好的层层叠放排列。
采用四探针方式进行导电性能测试，测试结果如下表所示。结论是聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片的引入能提高复合膜的导电率，且当纳米片与石墨烯的质量比为5:30时，导电率最高，达到0.158Scm。
导热性能测试结果如下表所示：结论是聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片的引入能提高复合膜的导热系数，且当纳米片与石墨烯的质量比为5:30时，导热系数最高，水平方面的导热系数达到1100～1300W·m-1·K-1，垂直方向的导热系数达到10～12W·m-1·K-1。
通过循环弯曲测试，膜的导热性衰减测试结果如下表。结论是聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片的引入降低了复合膜的导热系数的衰减率。
上述实验结果表明，聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片复合的石墨烯导热膜具有高导电性和高导热性。适合用于导热器件的制备应用，手机、计算机、航天飞行器控制系统等电子仪器领域。
值得一提的是，本发明专利申请涉及的石墨烯/聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片复合高导热膜技术特征应被视为现有石墨烯导热膜技术的升级，这些技术特征的具体结构、工作原理以及可能涉及到的控制方式、空间布置方式采用本领域的常规选择即可，不应被视为本发明专利的发明点所在，本发明专利不做进一步具体展开详述。
以上详细描述了本发明的较佳具体实施例，应当理解，本领域的普通技术人员无需创造性劳动就可以根据本发明的构思做出诸多修改和变化，因此，凡本技术领域中技术人员依本发明的构思在现有技术的基础上通过逻辑分析、推理或者有限的实验可以得到的技术方案，皆应在由权利要求书所确定的保护范围内。
Claims (5)
1.石墨烯/聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片复合高导热膜的制备方法，其特征在于，包括有以下步骤：
步骤一、介孔二氧化硅纳米片的制备，称取一定量的十六烷基三甲基溴化铵置于三颈圆底烧瓶中，并加入一定量的水，在一定温度下磁力加热搅拌使其溶解，冷却至室温后，加入一定量的环己烷和氨水，持续剧烈搅拌，逐滴加入一定量的四乙氧基硅烷和3-氨丙基三乙氧基硅烷的混合物，在室温下剧烈搅拌反应，反应完全后，将制备的产物离心收集，分别用乙醇和乙醇/乙酸混合物各洗涤数次，产物离心后干燥，得到氨基丙基功能化的介孔二氧化硅纳米片，室温保存备用；
步骤二、聚多巴胺修饰的介孔二氧化硅纳米片的制备，将一定量上述介孔二氧化硅纳米片分散在一定量的三(羟甲基)氨基甲烷缓冲溶液中，磁力搅拌，将一定量的盐酸多巴胺水溶液加入到二氧化硅纳米片分散液中，在一定温度下搅拌，离心洗涤，得到聚多巴胺修饰的介孔二氧化硅纳米片；
步骤三、石墨烯纳米片的制备，在烧杯中分别加入一定量的H2S04、(NH4)2S2O8和天然石墨，搅拌后缓慢滴加一定量的H202，常温静置后即得到膨胀充分的石墨烯聚集体，再将石墨烯聚集体水洗至中性后加入到一定量的氮-甲基吡咯烷酮中，用细胞粉碎机超声一段时间，再用离心机离心，留取上层液，得到稳定的石墨烯分散液；
步骤四、石墨烯/聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片的复合，在烧瓶中倒入一定量的水，然后加入一定量的石墨烯分散液，再用超声仪使其分散均匀，将一定量的聚多巴胺修饰的介孔二氧化硅纳米片分散在一定量的水中，然后在快速搅拌的情况下，将聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片分散液加入到石墨烯分散液中，所得产物即为石墨烯/聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片的复合分散液；
步骤五、石墨烯/聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片复合膜的制备，将一定量的石墨烯/聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片的复合分散液，稀释到去离子水中，再用超声仪使其分散均匀，使用混纤微孔滤膜进行真空抽滤，快要结束前再加入等体积的去离子水洗涤一次，抽滤完成后滤膜上就出现了一层复合膜，用镊子轻轻的将复合膜从滤膜表面揭下来，在烘箱中烘干，最终得到石墨烯/聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片复合高导热膜。
2.如权利要求1所述的石墨烯/聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片复合高导热膜的制备方法，其特征在于：所述步骤二中盐酸多巴胺与二氧化硅纳米片的重量比为0.01-2：1；所述步骤四中聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片与石墨烯的重量比为0.01-1：1。
3.如权利要求2所述的石墨烯/聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片复合高导热膜的制备方法，其特征在于，所述步骤五中得到的石墨烯/聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片复合高导热膜的厚度为30-40μm。
4.如权利要求1所述的石墨烯/聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片复合高导热膜的制备方法，其特征在于，所述步骤一中称取800mg的十六烷基三甲基溴化铵置于三颈圆底烧瓶中，并加入160mL的水，在60℃的温度下磁力加热搅拌使其溶解，冷却至室温后，以1000rpm的转速磁力搅拌5分钟，加入160mL的环己烷和400μL氨水，1000rpm的转速持续剧烈搅拌2小时，逐滴加入816μL的四乙氧基硅烷和536μL的3-氨丙基三乙氧基硅烷的混合物，在室温下剧烈搅拌反应10小时，反应完全后，将制备的产物离心收集，分别用乙醇和乙醇/乙酸混合物各洗涤数次，产物离心后干燥，得到氨基丙基功能化的介孔二氧化硅纳米片，室温保存备用；所述步骤二中将100mg的上述介孔二氧化硅纳米片分散在100mL的三(羟甲基)氨基甲烷缓冲溶液中，磁力搅拌，将10mL的浓度为2mg/mL的盐酸多巴胺水溶液加入到二氧化硅纳米片分散液中，在50℃温度下搅拌10小时，离心洗涤，得到聚多巴胺修饰的介孔二氧化硅纳米片；所述步骤三中在烧杯中分别加入80mL浓度为98％的H2S04、15g的(NH4)2S2O8和3g50目的天然石墨，300-600转/分钟的搅拌速度搅拌后缓慢滴加l0 mL的H202，常温静置后即得到膨胀充分的石墨烯聚集体，再将石墨烯聚集体水洗至中性后加入到200mL的氮-甲基吡咯烷酮中，用细胞粉碎机以200W的功率超声3小时，再用离心机以3000-4000转/分钟的转速离心20分钟，留取上层液，得到稳定的石墨烯分散液；所述步骤四中在烧瓶中倒入100mL的水，然后加入2mL的石墨烯分散液，再用超声仪使其分散均匀，将10mg的聚多巴胺修饰的介孔二氧化硅纳米片分散在30mL的水中，然后在快速搅拌的情况下，将聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片分散液加入到石墨烯分散液中，所得产物即为石墨烯/聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片的复合分散液；所述步骤五中将10mL的石墨烯/聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片的复合分散液，稀释到100mL的去离子水中，再用超声仪使其分散均匀，使用O.45μm的混纤微孔滤膜进行真空抽滤。
5.石墨烯/聚多巴胺修饰介孔二氧化硅纳米片复合高导热膜，其特征在于，由如权利要求1-4中任意一项的制备方法制得。
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