CN115485905A - 包括多孔集流器的全固态电池、和包括全固态电池的电池模块 - Google Patents

包括多孔集流器的全固态电池、和包括全固态电池的电池模块 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种全固态电池，该全固态电池包括：正极，该正极包括涂覆有正极混合物层的正极集流器；负极，该负极包括具有多孔结构的负极集流器；固体电解质层，该固体电解质层位于正极与负极之间；止挡件，该止挡件设置在负极的外周处；电池壳体，在该电池壳体中容纳止挡件和电极组件，该电极组件包括正极、负极和固体电解质层；以及按压构件，该按压构件设置在电池壳体的与正极和负极的平面平行的两个表面处，并且朝向电池壳体的内部对正极和负极进行按压，其中，止挡件的高度等于或小于负极在按压前的厚度。全固态电池抑制锂枝晶的形成，并且因此提高了安全性。

Description

包括多孔集流器的全固态电池、和包括全固态电池的电池 模块
技术领域
本申请要求于2021年3月30日提交的韩国专利申请No.2021-0041333的优先权权益，其公开内容通过引用整体并入本文。
本发明涉及一种包括多孔集流器的全固态电池和包括该全固态电池的电池模块。更具体地，本发明涉及这样一种包括多孔集流器的全固态电池和包括该全固态电池的电池模块，其被配置成使得由于锂镀覆和剥离而引起的电池厚度的变化减轻。
背景技术
可再充电且具有高能量密度的锂二次电池作为具有环境友好特性的新能源已引起关注，因为锂二次电池不仅显著减少化石燃料的使用，而且不会因使用能源而产生副产物。
锂二次电池还作为用于具有高输出和高能量密度的装置(例如电动车辆)以及可穿戴装置或便携式装置的能源而受到关注。结果，对具有高工作电压和能量密度的锂二次电池的研究已经快速进行。
包括电解液和隔膜的锂离子二次电池作为一种锂二次电池，缺点在于存在电解液泄漏和火灾爆发的危险性高。作为其另选方式，已经提出了一种全固态电池，其使用不易燃的固体作为电解质，由此火灾爆发和爆炸的危险性低。
全固态电池的优点在于提高了安全性，由于使用了固体电解质，锂离子的移动速度高，并且降低了负极的厚度，由此增大了能量密度。
作为被配置成增大全固态电池的能量密度的手段，已经提出了在不包括负极混合物层的情况下仅由集流器构成的负极。
当包括不具有负极混合物层的负极的全固态电池被充电时，锂离子从正极移动到负极，并且锂在负极集流器和固体电解质层彼此接触的部分处被镀覆在负极集流器上。当全固体电池放电时，镀覆在负极集流器上的锂被剥离。在上述过程中，可能会改变全固态电池的体积。
另外，由于全固态电池的重复充电和放电，镀覆在负极集流器上的锂的尺寸可能逐渐增大，并且锂枝晶可能生长通过固体电解质层的孔径。锂枝晶可能引起电池中的短路或可能降低电池的容量。
也就是说，随着负极集流器与固体电解质层之间的接触界面变小，锂枝晶生长的可能性可能进一步增加。
与此相关，专利文献1涉及一种具有形成有孔的三维结构的集流器，其中晶种金属沉积在集流器的下表面上，使得集流器的下表面具有比集流器的上表面低的还原电位。由于集流器的上表面与下表面之间的还原电位差，锂离子移动到集流器的下表面，由此防止锂枝晶的生长。
尽管专利文献1提出了形成有孔以防止锂枝晶生长的三维集流器结构，但是该集流器是用于锂离子二次电池的集流器，并且没有提出加宽负极与固体电解质层之间的接触界面的方法。
因此，需要能够减少全固态电池的体积变化并防止锂枝晶生长的技术，由此提高全固态电池的安全性。
(现有技术文献)
(专利文件1)韩国专利申请公开No.2019-0143710(2019.12.31)
发明内容
技术问题
本发明是鉴于上述问题而做出的，并且本发明的目的是提供一种包括多孔集流器的全固态电池和包括全固态电池的电池模块，其被配置成使得在负极集流器中发生移动到负极的锂的镀覆和剥离，由此可以防止全固态电池的体积变化。
技术方案
一种用于实现上述目的的根据本发明的全固态电池，该全固态电池包括：正极，该正极包括涂覆有正极混合物层的正极集流器；负极，该负极包括具有多孔结构的负极集流器；固体电解质层，该固体电解质层位于正极与负极之间；止挡件，该止挡件设置在负极的外周处；电池壳体，该电池壳体被配置成容纳电极组件和止挡件，该电极组件包括正极、负极和固体电解质层；以及按压构件，该按压构件设置在电池壳体的与正极和负极的平面平行的相对表面中的每一个处，按压构件被配置成在朝向电池壳体的内部的方向上进行按压，其中，止挡件的高度等于或小于负极在按压前的厚度。
负极集流器可以由金属材料制成。
全固态电池还可以包括设置在正极的外周处的止挡件。
止挡件可以被设置成与按压构件的按压表面垂直。
止挡件的高度可以小于负极在按压前的厚度。
止挡件的长度可以与负极的设置有止挡件的外周的长度相对应。
当电池壳体被按压构件按压时，可以保持止挡件的初始形式。
全固态电池可以没有由于充电和放电而引起的体积变化。
在负极集流器的孔中可以发生锂镀覆和剥离。
负极可以由具有多孔结构的负极集流器构成。
本发明提供了一种包括全固态电池作为单元电池的电池模块。
另外，本发明可以提供上述解决手段的各种组合。
有利效果
如从以上描述显而易见的，在本发明中，提供了具有在其中形成的孔的多孔负极集流器，由此锂可以在负极集流器中的孔中生长，并且因此可以防止全固态电池的厚度增大。
另外，由于锂在负极集流器的孔中生长，因此可以防止锂枝晶朝向正极生长。
另外，按压构件设置在电池壳体的外表面处，由此可以增大负极与固体电解质之间的接触表面，并且因此可以减小全固态电池的电阻。
另外，止挡件设置在负极集流器的外侧，由此可以防止多孔负极集流器由于按压构件的按压力而变形。
附图说明
图1是根据实施方式的全固态电池的垂直截面图。
图2是图1的立体图。
图3是图1的局部放大图。
图4是图1的局部放大图。
图5是图2的分解立体图。
图6是根据另一实施方式的全固态电池的分解立体图。
具体实施方式
现在，将参照附图详细描述本发明的优选实施方式，使得本发明所属领域的普通技术人员可以容易地实现本发明。然而，在详细描述本发明的优选实施方式的操作原理时，当并入本文的已知功能和配置的详细描述可能使本发明的主题模糊时，将省略其详细描述。
另外，在整个附图中使用相同的附图标记来表示执行类似功能或操作的部件。在其中一个部件在说明书中被称为连接到另一部件的情况下，不仅该一个部件可以直接连接到该另一部件，而且该一个部件可以经由又一部件间接连接到该另一部件。另外，除非另有说明，否则包括某一元素并不意味着排除其它元素，而是意味着可以进一步包括这些元素。
另外，除非特别限制，否则，通过限制或添加来实施元素的描述可以应用于所有发明，并且不限制特定发明。
此外，在本发明的说明书和权利要求书中，除非另有说明，否则单数形式旨在包括复数形式。
此外，在本发明的说明书和权利要求书中，除非另有说明，否则“或”包括“和”。因此，“包括A或B”是指三种情况，即，包括A的情况、包括B的情况以及包括A和B的情况。
将参照附图详细描述本发明的实施方式。
图1是根据本发明的全固态电池的垂直截面图，并且图2是图1的立体图。
参照图1和图2，根据本发明的全固态电池包括：正极110，该正极包括涂覆有正极混合物层112的正极集流器111；负极120，该负极包括具有多孔结构的负极集流器；固体电解质层130，该固体电解质层位于正极110与负极120之间；止挡件140，该止挡件设置在负极120的外周处；电池壳体101，该电池壳体被配置成容纳包括正极110、负极120、固体电解质层130和止挡件140的电极组件；以及按压构件150，该按压构件设置在电池壳体101的与正极110和负极120的平面平行的相对表面中的每一个处，按压构件150被配置成在朝向电池壳体110的内部的方向上进行按压。
例如，通过将包括正极活性材料的正极混合物施加到正极集流器并干燥正极混合物来制造正极。根据需要，正极混合物还可以可选地包括粘合剂、导电剂和填料。
正极集流器不受特别限制，只要正极集流器表现出高导电性，同时正极集流器不会在应用正极集流器的电池中引起任何化学变化即可。例如，正极集流器可以由不锈钢、铝、镍、钛或烧结碳制成。另选地，正极集流器可以由铝或不锈钢制成，其表面用碳、镍、钛或银处理。另外，正极集流器可以具有形成在其表面上的微米级不均匀图案，以增加正极活性材料的粘附力。正极集流器可以以诸如膜、片、箔、网、多孔体、泡沫体和无纺布体的各种形式中的任一种配置。
正极活性材料是能够引起电化学反应的材料，并且可以包括由以下化学式1至3表示的正极活性材料中的至少一种。
LiaCo1-xMxO2 (1)
LiaMn2-yMyO4 (2)
LiaFe1-zMzPO4 (3)
在上式中，0.8≤a≤1.2，0≤x≤0.8，0≤y≤0.6并且0≤z≤0.5，
M为选自由Ti、Cd、Cu、Cr、Mo、Mg、Mn、Al、Ni、Nb、V和Zr构成的组中的至少一种。
也就是说，正极活性材料可以包括选自由具有由化学式1表示的层状结构的锂金属氧化物、具有由化学式2表示的尖晶石结构的锂-锰基氧化物和具有由化学式3表示的橄榄石结构的含锂磷酸盐构成的组中的至少一种材料。
尽管对具有层状结构的锂金属氧化物的种类没有限制，但是例如可以使用选自由锂钴氧化物、锂镍氧化物、锂锰氧化物、锂钴-镍氧化物、锂钴-锰氧化物、锂锰-镍氧化物、锂镍-钴-锰氧化物和通过用另一种元素替代或掺杂由其衍生的材料构成的组中的至少一种。
锂镍-钴-锰氧化物可以表示为Li1+zNibCocMn1-(b+c+d)MdO(2-e)Ae(其中，-0.5≤z≤0.5，0.1≤b≤0.8，0.1≤c≤0.8，0≤d≤0.2，0≤e≤0.2，b+c+d<1，M＝Al、Mg、Cr、Ti、Si或Y，并且A＝F、P或Cl)。
尽管对具有尖晶石结构的锂-锰基氧化物的种类也没有限制，但例如可以使用选自由锂锰氧化物、锂镍锰氧化物和通过用另一种元素替代或掺杂而由其衍生的材料构成的组中的至少一种。
另外，尽管对具有橄榄石结构的含锂磷酸盐的种类也没有限制，例如，可以使用选自由磷酸铁锂和通过用另一种元素替代或掺杂由其衍生的材料构成的组中的至少一种。
其它元素可以是选自由Al、Mg、Mn、Ni、Co、Cr、V和Fe中构成的组中的至少一种。
粘合剂是有助于活性材料与导电剂之间的粘合以及与集流器粘合的组分。基于包括正极活性材料的混合物的总重量，粘合剂通常以1重量％至30重量％的量添加。例如，粘合剂可以包括选自由聚偏二氟乙烯(polyvinylidene fluoride)、聚乙烯醇、羧甲基纤维素(CMC)、淀粉、羟丙基纤维素、再生纤维素、聚乙烯吡咯烷酮、聚四氟乙烯、聚乙烯、聚丙烯、三元乙丙橡胶(EPDM)、苯乙烯丁烯橡胶、氟橡胶及其共聚物构成组中的至少一种。
通常添加导电剂，使得导电剂占基于包括正极活性材料的混合物的总重量的1重量％至30重量％。对导电剂没有特别的限制，只要导电剂表现出高导电性而不会在应用导电剂的电池中引起任何化学变化即可。例如，可以使用以下材料作为导电剂：石墨，诸如天然石墨或人造石墨；炭黑，诸如乙烯黑、乙炔黑、科琴黑、槽黑、炉黑、灯黑或热裂炭黑；导电纤维，诸如碳纤维或金属纤维；金属粉末，诸如氟化碳粉、铝粉或镍粉；导电晶须，诸如氧化锌或钛酸钾；导电金属氧化物，诸如氧化钛；导电材料，诸如聚亚苯基衍生物；石墨烯；或碳纳米管。
填料是用于抑制电极膨胀的可选组分。对填料没有特别的限制，只要填料由纤维材料制成，同时填料不引起应用填料的电池中的化学变化即可。例如，使用以下材料作为填料：聚烯烃基聚合物、诸如聚乙烯或聚丙烯；或纤维材料，诸如玻璃纤维或碳纤维。
负极集流器被配置成具有其中形成有开孔的多孔结构，并且由表现出导电性的金属材料(诸如，铜、镍、铝、不锈钢或其合金)制成。例如，镍(Ni)泡沫可以用作负极集流器。
在具体示例中，负极可以包括锂金属，其中，锂金属可以添加到具有多孔结构的负极集流器的外表面。添加锂金属的方法没有特别限制。例如，可以使用选自由热沉积方法、电子束沉积方法、化学气相沉积方法和物理气相沉积方法构成的组的沉积方法来添加锂金属。
构成固体电解质层的固体电解质可以是硫化物基固体电解质、氧化物基固体电解质或聚合物基固体电解质。
硫化物基固体电解质可以含有硫原子(S)，可以表现出属于周期表第1族或第2族的金属的离子导电性，并且可以表现出电子绝缘性。硫化物基固体电解质优选至少含有Li、S和P作为元素并表现出高锂离子电导率；然而，根据目的或环境，可以包括除Li、S和P以外的元素。
具体地，Li6PS5Cl、Li2S-P2S5、Li2S-P2S5-LiCl、Li2S-P2S5-H2S、Li2S-P2S5-H2S-LiCl、Li2S-LiI-P2S5、Li2S-LiI-Li2O-P2S5、Li2S-LiBr-P2S5、Li2SLi2O-P2S5、Li2S-Li3PO4-P2S5、Li2S-P2S5-P2O5、Li2S-P2S5-SiS2、Li2S-P2S5-SiS2-LiCl、Li2S-P2S5-SnS、Li2S-P2S5-Al2S3、Li2S-GeS2、Li2S-GeS2-ZnS、Li2S-Ga2S3、Li2S-GeS2-Ga2S3、Li2S-GeS2-P2S5、Li2S-GeS2-Sb2S5、Li2S-GeS2-Al2S3、Li2SSiS2、Li2S-Al2S3、Li2S-SiS2-Al2S3、Li2S-SiS2-P2S5、Li2S-SiS2-P2S5-LiI、Li2S-SiS2-LiI、Li2S-SiS2-Li4SiO4、Li2SSiS2-Li3PO4或Li10GeP2S12可以用作硫化物基无机固体电解质。
非晶化方法可以用作硫化物基无机固体电解质材料的合成方法。非晶化方法的示例可以包括机械研磨方法、溶液方法和熔融快速冷却方法。可以在常温(25℃)下进行处理，因此可以简化制造工艺。
氧化物基固体电解质优选是含有氧原子(O)、表现出属于元素周期表第1族或第2族的金属的离子导电性并且表现出电子绝缘性的化合物。
作为氧化物基固体电解质，例如，可以使用LixaLayaTiO3(xa＝0.3至0.7，并且ya＝0.3至0.7)(LLT)、LixbLaybZrzbMbb mbOnb(其中，Mbb是Al、Mg、Ca、Sr、V、Nb、Ta、Ti、Ge、In和Sn中的至少一种，xb满足5≤xb≤10，yb满足1≤yb≤4，zb满足1≤zb≤4，mb满足0≤mb≤2，并且nb满足5≤nb≤20)，LixcBycMcc zcOnc(其中Mcc为C、S、Al、Si、Ga、Ge、In和Sn中的至少一种，xc满足0≤xc≤5，yc满足0≤yc≤1，zc满足0≤zc≤1，并且nc满足0≤nc≤6)、Lixd(Al,Ga)yd(Ti,Ge)zdSiadPmdOnd(其中，1≤xd≤3，0≤yd≤1，0≤zd≤2，0≤ad≤1，1≤md≤7，并且3≤nd≤13)、Li(3-2xe)Mee xeDeeO(其中，xe指示0至0.1之间的数字，Mee指示二价金属原子，并且Dee指示卤素原子或两种或多种卤素原子的组合)、LixfSiyfOzf(1≤xf≤5，0<yf≤3，并且1≤zf≤10)、LixgSygOzg(1≤xg≤3，0<yg≤2，并且1≤zg≤10)、Li3BO3-Li2SO4、Li2O-B2O3-P2O5、Li2O-SiO2、Li6BaLa2Ta2O12、Li3PO(4-3/2w)Nw(w<1)、具有锂超离子导体(LISICON)型晶体结构的的Li3.5Zn0.25GeO4、具有钙钛矿型晶体结构的La0.55Li0.35TiO3、具有钠超离子导体(NASICON)型晶体结构的LiTi2P3O12、Li1+xh+yh(Al,Ga)xh(Ti,Ge)2-xhSiyhP3-yhO12(其中，0≤xh≤1，并且0≤yh≤1)、或具有石榴石型晶体结构的Li7La3Zr2O12(LLZ)。另选地，也可以使用包括Li、P和O的磷化合物。例如，可以使用磷酸锂(Li3PO4)、磷酸锂中的一部分氧被氮替代的LiPON、或LiPOD1(D1为选自Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zr、Nb、Mo、Ru、Ag、Ta、W、Pt和Au当中的至少一种)。另选地，也可以使用LiAlON(Al是选自Si、B、Ge、Al、C和Ga中的至少一种)。
聚合物基固体电解质可以是通过将聚合物树脂添加到独立溶剂化的锂盐中形成的固体聚合物电解质或通过用含有有机溶剂和锂盐的有机电解液浸渍聚合物树脂形成的聚合物凝胶电解质。
固体聚合物电解质没有特别限制，只要是由例如离子导电性的聚合物材料构成，通常作为全固态电池的固体电解质材料使用即可。固体聚合物电解质的示例可以包括聚醚基聚合物、聚碳酸酯基聚合物、丙烯酸酯基聚合物、聚硅氧烷基聚合物、磷腈基聚合物、聚环氧乙烷、聚乙烯衍生物、环氧烷衍生物、磷酸酯聚合物、聚赖氨酸、聚酯硫化物、聚乙烯醇、聚偏二氟乙烯以及含离子解离基团的聚合物。另选地，固体聚合物电解质可以包括通过在聚环氧乙烷(PEO)的主链中共聚作为共聚单体的无定形聚合物(诸如，聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)、聚碳酸酯、聚硅氧烷和/或磷腈)形成的支化共聚物，其是聚合物树脂、梳状聚合物树脂和交联聚合物树脂。
聚合物凝胶电解质包括含有锂盐和聚合物树脂的有机电解液，其中，基于聚合物树脂的重量，有机电解液的含量为60至400重量份。尽管应用于聚合物凝胶电解质的聚合物树脂不限于特定组分，但是例如可以包括聚氯乙烯(PVC)基树脂、聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)基树脂、聚丙烯腈(PAN)、聚偏二氟乙烯(PVDF)和聚偏二氟乙烯六氟丙烯(PVDF-HFP)。
根据本发明的全固态电池包括具有多孔结构的负极集流器，与具有无孔结构的负极集流器相比，该全固态电池由于负极集流器的损坏而变形的可能性更高。因此，为了防止负极集流器变形，可以在负极集流器的外周设置止挡件。
止挡件可以沿着负极集流器的四个方向周边设置，并且可以成对地彼此平行地设置在负极集流器的外周处。
图1所示的负极120仅由具有多孔结构的负极集流器构成。例如，Ni泡沫可以用作负极集流器。
一对止挡件140设置在负极120的在y轴方向上的相对端。止挡件140可以设置成使得止挡件的在x轴方向上的外表面垂直于固体电解质层并且也垂直于按压构件150的按压表面。
当正极110与负极120之间的面积差异大时，电池单元的性能可能会降低。因此，只要可以确保所期望的强度，就优选使止挡件的在y轴方向的尺寸最小化。
例如，正极110的平行于按压构件150的按压表面的面积可以被配置成与负极120的外表面和止挡件的外表面的平行于按压构件150的按压表面的面积相对应。因此，负极的受压面积可以形成为比正极的受压面积小。
此外，在使用液体电解液的现有锂离子二次电池中，可以将负极的面积形成为比正极的面积大，以便防止锂在充电时在负极边缘沉积。
然而，对于全固态电池，特别是当如在本发明中包括具有多孔结构的负极集流器，并且应用Li镀覆/剥离机制时，锂在充电时被镀覆在负极集流器的孔中，由此可以防止锂在负极边缘处沉积。因此，负极的面积可以不比正极的面积大。
根据本发明的全固态电池可以被配置成具有这样的结构，其中，电极组件被容纳在袋状电池壳体中，该袋状电池壳体由包括金属层和树脂层的层压板制成。
移动到负极的一些锂离子可能会镀覆在负极表面形成锂核，并且锂核可能长成枝状晶体的锂枝晶。
如果在负极表面形成和生长的锂枝晶与正极接触，锂二次电池可能会发生短路，这可能会缩短锂二次电池的寿命，并且可能妨碍确保锂二次电池的稳定性能。
此外，具有高能量密度的全固体电池具有由于设置在正极与负极之间的固体电解质膜的强度低而存在短路频繁发生的问题。
在负极集流器与固体电解质层彼此接触的部分镀覆有锂离子。如果负极集流器与固体电解质层的接触面窄，则锂离子在局部被镀覆，由此形成锂枝晶。
因此，在本发明中，一对按压构件150分别设置在电池壳体101的与正极110和负极120的平面平行的相对表面上，并且按压构件150在朝向电池壳体101的内部的方向上进行按压，由此可以增大负极120和固体电解质层130的接触面积。
参照图2，一对止挡件140分别设置在负极120的在y轴方向上的两端，并且每个止挡件140具有足够的刚度，以在电池壳体被按压构件150按压时保持止挡件140的原始形状，由此可以保持固体电解质层130与按压构件150之间的距离。因此，通过按压构件150的按压力，负极120的体积可以不比的止挡件140的高度小。
尽管从图1和图2中省略了正极和负极的电极端子，但是为了方便描述，连接到正极和负极的电极端子可以从电池壳体向外延伸以用作电极端子。具体地，从正极突出的正极接头和从负极突出的负极接头可以分别连接到正极引线和负极引线，并且正极引线和负极引线可以从电池壳体向外延伸，以便用作电极端子。
电池壳体可以是由包括金属层和树脂层的层压板制成的袋状电池壳体或由金属材料制成的棱柱形壳体。
图3是图1的局部放大图。
参照图3，图1和图2所示的电池壳体和按压构件从图3中省略。
涂覆有正极混合物层112的正极集流器111、固体电解质层130和具有被配置成允许负极集流器的内部和外部通过其彼此连通的孔121的负极120依次层叠，并且止挡件140设置在负极120的外周处。
在全固态电池充电时，从正极移出的锂离子嵌入到负极集流器的孔121中，由此在孔121中镀覆锂122。
在全固态电池放电时，镀覆在负极集流器的孔121中的锂122被剥离并朝向正极110移动。
在本发明中，由于使用了具有多孔结构的负极集流器，所以在全固态电池的充电和放电期间，在负极集流器的孔中会发生锂的镀覆和剥离。
因此，在考虑负极集流器的孔的体积来调整正极混合物层的密度和负载量的情况下，使得在负极集流器的孔中镀覆的锂的量不超过孔的总体积，负极集流器的表面不镀覆锂。
在这种情况下，可以提供一种全固态电池，该全固态电池没有由于充电和放电而引起的体积变化。
图4是图1的局部放大图。
参照图4，按压构件150可以在朝向电池壳体101的方向上施加压力P的同时增大固体电解质层130和负极120的接触表面。此时，设置止挡件140以防止包括具有多孔结构的负极集流器的负极因按压构件150的按压力P而变形。
在止挡件140的高度h1与负极12在按压前的的厚度h2相等的情况下，锂在充电时会镀覆在负极上，由此可以增大负极的厚度。然而，由于按压构件150按压全固态电池，因此负极的初始厚度和充电后负极的厚度可以彼此相等。另外，由于止挡件和按压构件防止在充电时负极的厚度的增大，所以固体电解质层130和负极120的接触表面可以增大。
在止挡件140的高度h1小于负极120在按压前的厚度h2的情况下，电极组件可以容纳在电池壳体中，并且通过按压构件150进一步按压全固态电池，由此可以增大固体电解质层130和负极120的接触表面，以便比在将电极组件容纳在电池壳体101中之前更大。
图5是图2的分解立体图。
参照图5，止挡件的长度w1与负极的设置有止挡件140的外周的长度w2相对应。
由于分别添加到电池壳体101的相对表面的一对按压构件150在z轴方向上的长度等于或大于电池壳体101在z轴方向上的长度并且按压构件150在y轴方向上的长度等于或大于电池壳体101在y轴方向上的长度，所以可以在电池的相对表面的整体上均匀地按压电池壳体101。
因此，可以在固体电解质层130和负极120的彼此面对的整个表面上均匀地形成接触表面，由此可以使锂枝晶的生长最小化。
图6是根据另一实施方式的全固态电池的分解立体图。
参照图6，止挡件141设置在正极110的外周处，该正极110包括涂覆有正极混合物层112的正极集流器111。当与位于负极外周处的止挡件140相比时，止挡件141的与按压构件的按压表面平行的表面可以具有相同的尺寸，并且在固体电解质层130被插置在正极与负极之间的状态下，止挡件可以抵抗按压构件150的按压力来支撑正极和负极。
止挡件141在x轴方向上的高度可以等于或小于正极的在x轴方向上的厚度。在止挡件的高度等于正极的厚度的情况下，可以防止充电和放电时正极的在x轴方向上的厚度比其初始厚度大。在止挡件的高度小于正极的厚度的情况下，电极组件被按压构件150按压，由此可以增大正极与固体电解质层之间的接触表面。
图1所示的全固态电池的描述可以同样适用于图5所示的全固态电池的其它构造。
本发明提供了一种包括全固态电池作为单元电池的电池模块，并且该电池模块可以用作需要高温稳定性、长循环特性和高稳定性的中大型装置的能源。
作为中大型装置的示例，可以有由电池供电的马达驱动的电动工具、电动汽车(包括电动汽车(EV)、混合动力电动汽车(HEV)和插电式混合动力电动汽车(PHEV))、电动两轮车(包括电动自行车(E-bike)和电动滑板车(E-scooter))、电动高尔夫球车和储能系统。然而，本发明不限于此。
在下文中，将参照以下实施方式描述本发明。提供这些实施方式只是为了更容易理解本发明，而不应被解释为限制本发明的范围。
<实验示例1>材料特定厚度根据压力的变化
为了检查负极集流器和止挡件的厚度变化根据按压构件的压力，在单独应用负极集流器的情况下(A)、在单独应用了止挡件的情况(B)以及同时应用负极集流器和止挡件的情况(C)测量厚度变化。结果如下表1所示。
具有91％孔隙率的Ni泡沫用作负极集流器，并且PET膜用作止挡件。
PET膜的厚度为50μm，在(C)的情况下，将4片PET膜层叠成与Ni泡沫的厚度相对应，使得PET膜层叠件的总厚度为200μm。PET膜层叠件用作止挡件。
[表1]
按压构件的按压力(MPa) 0 2.5 5.0 10.0
(A)Ni泡沫(μm) 202 183 168 136
(B)止挡件(μm) 50 50 50 50
(C)Ni泡沫+止挡件(μm) 202 201 200 200
参照上表1，在(A)的情况下，随着按压构件的按压力增大，厚度逐渐减小，并且在(B)的情况下，即使按压构件的按压力增大，厚度也没有变化。在(C)的情况下，对在止挡件处使用的PET膜施加压力，并且PET膜用作支撑件，由此即使按压力增大，也将厚度维持在200μm，即止挡件的厚度。因此，可以看出，当止挡件应用于Ni泡沫时，可以防止Ni泡沫的厚度减小。
<示例1>
将作为正极活性材料的NCM811(LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2)、作为固体电解质的硫银锗矿(Li6PS5Cl)、作为导电剂的炭黑以及作为粘合剂的聚四氟乙烯按重量比77.5:19.5:1.5:1.5制备，并且在苯甲醚中分散搅拌以制成正极浆料。将该正极浆料通过刮刀涂覆施加到厚度15μm的铝集流器上，并且在真空状态下于100℃干燥12小时，以制造正极。
为了制造固体电解质层，将作为固体电解质的硫银锗矿(Li6PS5Cl)和作为粘合剂的聚四氟乙烯以95:5的重量比分散在苯甲醚中，并搅拌以制造固体电解质层浆料。将该固体电解质层浆料施加到聚对苯二甲酸乙二醇酯离型膜，并且在真空状态下于100℃干燥12小时，以形成厚度为30μm的固体电解质层。
作为具有多孔结构的负极集流器，使用厚度为202μm的Ni泡沫作为负极。
将正极、固体电解质层和负极依次层叠以制造电极组件。
将厚度为50μm的PET膜用作设置在负极外周处的止挡件。将四片PET膜层叠成使得止挡件的厚度与Ni泡沫的厚度相对应，由此制造并使用厚度为200μm的止挡件。
将电极组件容纳在袋状电池壳体中，并且将电池壳体气密地密封以制造全固态电池。
<示例2>
除了在制造全固态电池时，将与设置在负极处的止挡件相同的止挡件进一步设置在正极的外周处之外(如图6所示的结构，与示例1不同)，使用与示例1相同的方法来制造全固态电池。
<比较例1>
除了使用镍箔代替Ni泡沫作为负极并且不施加止挡件之外(与示例1不同)，使用与实施方式1相同的方法来制造全固态电池。
<比较例2>
除了在制造全固态电池时不使用止挡件并且仅施加Ni泡沫作为负极之外(与示例1不同)，使用与实施方式1相同的方法来制造全固态电池。
<比较例3>
除了层叠五片PET膜以用作止挡件之外(与示例1不同)，使用与示例1相同的方法来制造全固态电池。
<实验示例2>全固态电池的厚度增大率的测量实验
将根据示例1、示例2和比较例1至比较例3制造的全固态电池紧固到按压构件，并对其施加5MPa的压力。
在该状态下，在对全固态电池进行充放电的同时测量全固态电池的厚度变化。
在将全固态电池以CC/CV模式(4.25V，0.05C且0.01C的截止电流)在60℃下充电并以3CC模式在0.05C下放电至3V的同时，测量全固态电池的厚度。
厚度变化率通过(充电后的电池厚度/充电前的电池厚度)×100计算，计算结果示于下表2。
[表2]
Figure BDA0003929235270000141
参照上表2，在根据示例1和示例2制造的全固态电池中，Ni泡沫的厚度没有变得比止挡件的高度小，而是由于电池中设置了配置成接收来自按压构件的压力的止挡件作为支撑件而保持均匀，由此全固态电池在充电前后的测量厚度彼此相等。
因此，可以看出移动到负极的锂在Ni泡沫的孔中被镀覆/剥离。
另外，在示例1和示例2中，与比较例相比，执行了10次以上的充电和放电循环，由此可知，根据示例制造的全固体电池的寿命特性提高。
在比较例1中，由于在Ni箔上发生锂镀覆，因此第一次充电后的厚度增大率较大，并且短路较快发生，由此寿命特性低。
在比较例2中，由于即使施加与实施方式相同的Ni泡沫，也没有设置止挡件，因此Ni泡沫的厚度因按压构件的压力而变薄。在比较例2中，第一次充电后的厚度变化率小；然而，在第十次充电和放电时会发生短路。
在止挡件的厚度比Ni泡沫的厚度大的比较例3中，尽管负极的厚度没有增大到比Ni泡沫的厚度大，但来自按压构件的压力没有传递到电极组件，由此不能实现正极、固体电解质层和Ni泡沫之间的广泛接触。结果，全固态电池无法正常工作。
因此，如本发明那样，在具备包括具有多孔结构的负极集流器、止挡件和按压构件的负极的情况下，可以提供具有显著提高的寿命特性的全固态电池。
本发明所属领域的技术人员将理解，基于以上描述，在本发明的范畴内可以进行各种应用和修改。
(附图标记的说明)
101：电池壳体
110：正极
111：正极集流器
112：正极混合物层
120：负极
121：孔
122：锂
130：固体电解质层
140、141：止挡件
150：按压构件
h1：止挡件的高度
h2：负极在按压前的厚度
w1：止挡件的长度
w2：负极的外周的长度

Claims (11)

1.一种全固态电池，所述全固态电池包括：
正极，所述正极包括涂覆有正极混合物层的正极集流器；
负极，所述负极包括具有多孔结构的负极集流器；
固体电解质层，所述固体电解质层位于所述正极与所述负极之间；
止挡件，所述止挡件设置在所述负极的外周处；
电池壳体，所述电池壳体被配置成容纳电极组件和所述止挡件，所述电极组件包括所述正极、所述负极和所述固体电解质层；以及
按压构件，所述按压构件设置在所述电池壳体的与所述正极和所述负极的平面平行的相对表面中的每一个表面处，所述按压构件被配置成在朝向所述电池壳体的内部的方向上进行按压，
其中，所述止挡件的高度等于或小于所述负极在按压前的厚度。
2.根据权利要求1所述的全固态电池，其中，所述负极集流器由金属材料制成。
3.根据权利要求1所述的全固态电池，所述全固态电池还包括设置在所述正极的外周处的止挡件。
4.根据权利要求1所述的全固态电池，其中，所述止挡件被设置成与所述按压构件的按压表面垂直。
5.根据权利要求1所述的全固态电池，其中，所述止挡件的所述高度小于所述负极在按压前的所述厚度。
6.根据权利要求1所述的全固态电池，其中，所述止挡件的长度与所述负极的设置有所述止挡件的所述外周的长度相对应。
7.根据权利要求1所述的全固态电池，其中，当所述电池壳体被所述按压构件按压时，所述止挡件保持原始形状。
8.根据权利要求1所述的全固态电池，其中，所述全固态电池没有由于充电和放电而引起的体积变化。
9.根据权利要求1所述的全固态电池，其中，锂镀覆和剥离在所述负极集流器的孔中发生。
10.根据权利要求1所述的全固态电池，其中，所述负极由具有所述多孔结构的所述负极集流器构成。
11.一种电池模块，所述电池模块包括根据权利要求1至10中任一项所述的全固态电池作为单元电池。
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