CN115463615B - 一种在高温高压下制备强韧性粉色钻石的方法 - Google Patents

Abstract

本发明所述在高温高压下制备强韧性粉色钻石的方法，工艺步骤如下：(1)以静水压性好、化学性能稳定和质量纯度≥99％的材料为包裹材料，将包裹材料放入模具中，将含氮棕色单晶金刚石初始样品放入所述包裹材料中，然后加压形成坯体；(2)将步骤(1)制备的坯体放入含传压介质、保温材料、加热材料、隔绝材料的组合件中形成合成块，再将所述合成块于120～220℃烘烤2～8小时；(3)将步骤(2)烘烤后的合成块放入高温高压装置中，在压强4～8GPa、温度1300～1750℃条件下处理1～300min，处理时间到达后降压降温至常压室温，然后取出经高温高压处理后的坯体，并通过清洗去除包裹材料和附在金刚石表面的杂质，即得到强韧性粉色钻石。

Description

一种在高温高压下制备强韧性粉色钻石的方法

技术领域

本发明属于彩色钻石(金刚石)领域，特别涉及强韧性粉色钻石的制备方法。

背景技术

粉色钻石(金刚石)在自然界非常罕见，且价格十分昂贵，同时开采过程中会对生态环境造成破坏。

现有技术中，制备彩色钻石的方法通常都要对天然钻石(金刚石)或合成钻石(金刚石)进行辐照处理，例如，ZL201910730259.4公开的高温高压培育彩色金刚石的方法，是将合成钻石(金刚石)进行辐照处理得到绿色金刚石，再将含有辐照处理后的培育金刚石高温高压二次合成得到红色或紫色金刚石。论文“High NV density in a pink CVD diamondgrown with N₂O addition[J].Carbon(allaireA,Brinza O,Huillery P,et al.，2020,170:421-429)”公开了一种粉色钻石的制备方法，该方法首先通过化学气相沉积得到含氮的黑色单晶金刚石，然后将含氮的黑色单晶金刚石置于能量为10MeV电子束辐照下在900℃辐照20小时(辐照通量为2*10¹⁸cm^-2)，得到粉色钻石。由于辐照处理时特别要注意操作人员的防护，且经过辐照处理的金刚石的残留辐射可能对人体具有潜在危害，因而含辐照处理的彩色钻石或粉色钻石制备方法存在安全隐患。

钻石(金刚石)是人类已知的最坚硬的材料，天然单晶钻石的维氏硬度约为60～120GPa，然而钻石(金刚石)也是脆性材料，断裂韧性低，对于Ia型金刚石，断裂韧性在7.0～8.4MPa*m^1/2之间，对于IIa型钻石，断裂韧性为4.2～5.6MPa*m^1/2，对于粉色钻石(金刚石)，尚无其断裂韧性的报道。由于低的断裂韧性，因而限制了钻石(金刚石)在超精密加工领域的使用范围及寿命。

发明内容

本发明的目的在于克服现有技术的不足，提供一种在高温高压下制备强韧性粉色钻石的方法，在获得强韧性粉色钻石的同时，消除制备过程中和所得粉色钻石因辐照产生的安全隐患。

本发明所述在高温高压下制备强韧性粉色钻石的方法，以气相沉积法制备的含氮棕色单晶金刚石初始样品为原料，工艺步骤如下：

(1)加压成型

以静水压性好、化学性能稳定和质量纯度≥99％的材料为包裹材料，将包裹材料放入模具中，将含氮棕色单晶金刚石初始样品放入所述包裹材料中，然后加压形成坯体；

(2)合成块的形成与烘烤

将步骤(1)制备的坯体放入含传压介质、保温材料、加热材料、隔绝材料的组合件中形成合成块，再将所述合成块于120℃～220℃烘烤2小时～8小时，以去除水分；

(3)高温高压处理与包裹材料的去除

将步骤(2)烘烤后的合成块放入高温高压装置中，在压强4GPa～8GPa、温度1300℃～1750℃条件下处理1min～300min，处理时间到达后降压降温至常压室温，然后取出经高温高压处理后的坯体，并通过清洗去除包裹材料和附在金刚石表面的杂质，即得到强韧性粉色钻石。

本发明所述方法，在化学气相沉积含氮棕色单晶金刚石的高温高压处理过程中，压力限定在4GPa～8GPa之间可保证单晶金刚石在高温下不会发生影响钻石性能的石墨化现象，温度限定在1300℃～1750℃之间，可使空位在金刚石内部发生移动与相邻的氮原子结合形成NV色心，形成粉色金刚石。若温度低于1300℃，影响空位在金刚石内部的移动；若温度高于1800℃，氮原子开始变得不稳定，在金刚石内部发生扩散移动，NV色心消失，空位此时可能从金刚石内部逸出，金刚石变得无色透明。

上述方法中，步骤(1)中所述包裹材料为炭黑、石墨、非晶碳、NaCl或CsCl粉体。

上述方法中，步骤(1)中加压形成坯体的压强为50MPa～800MPa，施压时间为1s～300s。

上述方法中，步骤(3)中将压强从常压升至处理压强的升压速率和将压强从处理压强降至常压的降压速率为5GPa/h～18GPa/h，将温度从室温升至处理温度的升温速率和将温度从处理温度降至室温的降温速率为10℃/min～300℃/min。

上述方法中，原料含氮棕色单晶金刚石初始样品的制备工艺如下：

在化学气相沉积生长设备中放入单晶金刚石籽晶，然后同时通入氢气和甲烷，紧接着通入氮气，甲烷与氢气的流量比为3％～15％，氮气与甲烷的流量比为0.2％～0.5％，化学气相沉积生长设备中的压力控制在10KPa～15KPa、温度控制在700℃～1200℃进行沉积，沉积时间为3～10天，沉积时间到达后降压降温至常压室温，得到含氮棕色单晶金刚石毛坯，然后去除所述毛坯周围的多晶环并加工成所要求的形状和尺寸，即得到含氮棕色单晶金刚石初始样品。

上述方法中，步骤(2)中的传压介质可以是MgO、氧化镁掺三氧化二钴或叶腊石，保温材料可以是白云石、氧化锆、铬酸铼或氧化锆掺氧化钙，加热材料可以是石墨、钽、铼或铬酸铼，隔绝材料可以是hBN、cBN、金或铂。

本发明与现有技术相比，具有以下有益效果：

1、本发明所述方法以含氮棕色单晶金刚石初始样品为材料，直接通过高温高压处理工艺得到强韧性粉色钻石，为粉色钻石的制备提供了新的技术方案。

2、本发明所述方法制备的粉色钻石，在保持高硬度的情况下，断裂韧性得到了显著提升，可达到15MPa*m^1/2左右(见实施例1)。

3、由于本发明所述方法无辐照处理，因而消除了制备过程中和所得粉色钻石因辐照产生的安全隐患。

4、由于本发明所述方法所制备的粉色钻石不仅具有绚丽的外表和高浓度的NV色心，断裂韧性也得到了极大的提升，因而在色度、量子探测及机械加工方面都同时得到了性能改进，扩大了使用范围。

附图说明

图1为本发明所述方法中合成块的示意图；图中，1—传压介质，2—导电帽，3—保温材料，4—加热材料，5—隔绝材料，6—包裹材料，7—含氮棕色单晶金刚石初始样品。

图2为实施例1所制备的含氮棕色单晶金刚石初始样品和粉色钻石的光学照片，其中，a图是含氮棕色单晶金刚石初始样品的光学照片，b图是粉色钻石的光学照片。

图3为实施例1所制备的粉色钻石的傅里叶红外吸收光谱图。

图4为实施例1所制备的粉色钻石的拉曼光谱图。

图5为实施例3所制备的含氮棕色单晶金刚石初始样品的光学照片。

图6为实施例3所制备的粉色钻石的光学照片。

图7为实施例4所制备的含氮棕色单晶金刚石初始样品和粉色钻石断裂韧性测试后的照片，其中，a图是含氮棕色单晶金刚石初始样品的照片，b图是粉色钻石的照片。

图8为实施例5和对比例所制备的含氮棕色单晶金刚石初始样品、粉色钻石、无色钻石的光学照片，其中，a图是含氮棕色单晶金刚石初始样品的光学照片，b图是粉色钻石的光学照片，c图是无色钻石的光学照片。

具体实施方式

下面通过实施例并结合附图对本发明所述在高温高压下制备强韧性粉色钻石的方法作进一步说明。有必要在此指出的是：下述实施例不能理解为对本发明保护范围的限制，本领域的普通技术人员在没有做出创造性劳动的前提下所得到的所有其它实施例，都属于本发明所保护的范围。

下述实施例中，高温高压装置为国产铰链式六面顶压机，型号DS 6×14MN。

下述实施例形成的图1所示合成块中，传压介质1为叶腊石，导电帽2用钼制作，保温材料3为氧化锆，加热材料4为石墨，隔绝材料5为氮化硼。

实施例1

本实施例的工艺步骤如下：

(1)初始样品制备

在化学气相沉积生长设备中放入尺寸为3×3×0.1mm的单晶金刚石籽晶，然后同时通入氢气和甲烷，紧接着通入氮气，甲烷与氢气的流量比为3％～5％，氮气与甲烷的流量比为0.2％，化学气相沉积生长设备中的压力控制在10KPa～12KPa、温度控制在950℃进行沉积，沉积时间为80小时，沉积时间到达后降压降温至常压室温，得到尺寸为3×3×2mm左右的含氮棕色单晶金刚石毛坯，然后用激光将所述毛坯周围的多晶环切除再做表面抛光处理，得到尺寸为3×3×1mm的方形含氮棕色单晶金刚石初始样品，见图2中的a图；

(2)加压成型

以质量纯度≥99％的石墨粉为包裹材料，将包裹材料放入模具中，再将步骤(1)制备的含氮棕色单晶金刚石初始样品放入所述包裹材料中，然后施加150MPa的压强、保压10s形成坯体；

(3))合成块的形成与烘烤

将步骤(2)制备的坯体放入含传压介质、保温材料、加热材料、隔绝材料的组合件中形成如图1所示的合成块，再将所述合成块在烘箱中于120℃烘烤4小时；

(4)高温高压处理与包裹材料的去除

将步骤(3)烘烤后的合成块放入高温高压装置中，以3GPa/h的升压速率升压至5.5GPa后保持压力不变，然后以100℃/min的升温速率升温至1500℃并保温处理60min，处理时间到达后首先以100℃/min的降温速率将温度降至常温，再以3GPa/h的降压速率将压力降至常压，然后取出经高温高压处理后的坯体，放入硫酸和硝酸组成的混酸(硫酸与硝酸体积比为3：1)中于200℃清洗3小时去除包裹材料，再依次用酒精、去离子水超声清洗去除外部杂质，即得到强韧性的粉色钻石，见图2中的b图。

将所制备的粉色钻石进行断裂韧性测试，其断裂韧性为15MPa*m^1/2；将所制备的粉色钻石进行红外吸收光谱测试，傅里叶红外吸收光谱如图3所示；将所制备的粉色钻石进行拉曼光谱测试，拉曼光谱如图4所示。从断裂韧性测试结果可以看出，本发明所述方法制备的粉色钻石断裂韧性显著提高；从图3可以看出，所制备的粉色钻石内部没有明显的氮杂质和氢杂质；从图4可以看出，在1420cm^-1处含有大量的NV色心，这是导致产生粉色的微观缺陷结构。

实施例2

本实施例的工艺步骤如下：

(1)初始样品制备

在化学气相沉积生长设备中放入尺寸为3×3×0.1mm的单晶金刚石籽晶，然后同时通入氢气和甲烷，紧接着通入氮气，甲烷与氢气的流量比为3％～5％，氮气与甲烷的流量比为0.2％，化学气相沉积生长设备中的压力控制在10KPa～12KPa、温度控制在950℃进行沉积，沉积时间为80小时，沉积时间到达后降压降温至常压室温，得到尺寸为3×3×2mm左右的含氮棕色单晶金刚石毛坯，然后用激光将所述毛坯周围的多晶环切除再做表面抛光处理，得到尺寸为3×3×1mm的方形含氮棕色单晶金刚石初始样品，近似于图2中的a图；

(2)加压成型

以质量纯度≥99％的石墨粉为包裹材料，将包裹材料放入模具中，再将步骤(1)制备的含氮棕色单晶金刚石初始样品放入所述包裹材料中，然后施加200MPa的压强、保压60s形成坯体；

(3))合成块的形成与烘烤

将步骤(2)制备的坯体放入含传压介质、保温材料、加热材料、隔绝材料的组合件中形成如图1所示的合成块，再将所述合成块在烘箱中于120℃烘烤2小时；

(4)高温高压处理与包裹材料的去除

将步骤(3)烘烤后的合成块放入高温高压装置中，以5GPa/h的升压速率升压至4GPa后保持压力不变，然后以100℃/min的升温速率升温至1300℃并保温处理60min，处理时间到达后首先以100℃/min的降温速率将温度降至常温，再以5GPa/h的降压速率将压力降至常压，然后取出经高温高压处理后的坯体，放入硫酸和硝酸组成的混酸(硫酸与硝酸体积比为3：1)中于200℃清洗3小时去除包裹材料，再依次用酒精、去离子水超声清洗去除外部杂质，即得到强韧性的粉色钻石，粉色程度与图2中的b图相近。

将所制备的粉色钻石进行断裂韧性测试，其断裂韧性为13.5MPa*m^1/2，是普通单晶钻石的2.2倍左右。

实施例3

本实施例的工艺步骤如下：

(1)初始样品制备

在化学气相沉积生长设备中放入尺寸为7×7×0.3mm的单晶金刚石籽晶，然后同时通入氢气和甲烷，紧接着通入氮气，甲烷与氢气的流量比为5％～8％，氮气与甲烷的流量比为0.5％，化学气相沉积生长设备中的压力控制在13KPa～15KPa、温度控制在800℃进行沉积，沉积时间为200小时，沉积时间到达后降压降温至常压室温，得到尺寸为7×7×5mm左右含氮棕色单晶金刚石毛坯，然后用激光将所述毛坯周围的多晶环切除再粗磨成0.5克拉的圆形钻形状初始样品，如图5所示；

(2)加压成型

以质量纯度≥99％的石墨粉为包裹材料，将包裹材料放入模具中，再将步骤(1)制备的圆形钻形状含氮棕色单晶金刚石初始样品放入所述包裹材料中，然后施加500MPa的压强、保压100s形成坯体；

(3))合成块的形成与烘烤

将步骤(2)制备的坯体放入含传压介质、保温材料、加热材料、隔绝材料的组合件中形成如图1所示的合成块，再将所述合成块在马弗炉中于200℃烘烤8小时；

(4)高温高压处理与包裹材料的去除

将步骤(3)烘烤后的合成块放入高温高压装置中，以5GPa/h的升压速率升压至5.5GPa后保持压力不变，然后以200℃/min的升温速率升温至1750℃并保温处理80min，处理时间到达后首先以200℃/min的降温速率将温度降至常温，再以5GPa/h的降压速率将压力降至常压，然后取出经高温高压处理后的坯体，放入硫酸和硝酸组成的混酸(硫酸与硝酸体积比为3：1)中于200℃清洗2小时去除包裹材料，再依次用酒精、去离子水超声清洗去除外部杂质，即得到强韧性的粉色钻石，如图6所示。

实施例4

本实施例的工艺步骤如下：

(1)初始样品制备

在化学气相沉积生长设备中放入尺寸为3×3×0.1mm的单晶金刚石籽晶，然后同时通入氢气和甲烷，紧接着通入氮气，甲烷与氢气的流量比为3％～5％，氮气与甲烷的流量比为0.2％，化学气相沉积生长设备中的压力控制在10KPa～12KPa、温度控制在950℃进行沉积，沉积时间为80小时，沉积时间到达后降压降温至常压室温，得到尺寸为3×3×2mm左右的含氮棕色单晶金刚石毛坯，然后用激光将所述毛坯周围的多晶环切除再做表面抛光处理，得到尺寸为3×3×1mm的方形含氮棕色单晶金刚石初始样品，近似于图2中的a图；

(2)加压成型

以质量纯度≥99％的NaCl粉末为包裹材料，将包裹材料放入模具中，再将步骤(1)制备的圆形钻形状含氮棕色单晶金刚石初始样品放入所述包裹材料中，然后施加500MPa的压强、保压10s形成坯体；

(3))合成块的形成与烘烤

将步骤(2)制备的坯体放入含传压介质、保温材料、加热材料、隔绝材料的组合件中形成如图1所示的合成块，再将所述合成块在马弗炉中于120℃烘烤8小时；

(4)高温高压处理与包裹材料的去除

将步骤(3)烘烤后的合成块放入高温高压装置中，以10GPa/h的升压速率升压至5.5GPa后保持压力不变，然后以100℃/min的升温速率升温至1400℃并保温处理15min，处理时间到达后首先以100℃/min的降温速率将温度降至常温，再以10GPa/h的降压速率将压力降至常压，然后取出经高温高压处理后的坯体，放入硫酸和硝酸组成的混酸(硫酸与硝酸体积比为3：1)中于180℃清洗6小时去除包裹材料，再依次用酒精、去离子水超声清洗去除外部杂质，即得到强韧性的粉色钻石，颜色为深粉色。

将所制备的含氮棕色单晶金刚石初始样品和粉色钻石分别进行断裂韧性测试，断裂韧性测试后的照片如图7所示，其中，a图是含氮棕色单晶金刚石初始样品的照片，b图是粉色钻石的照片，从图7a和图7b可以看出，粉色钻石与含氮棕色单晶金刚石初始样品相比，断裂韧性明显提升，粉色钻石的断裂韧性为13.6MPa*m^1/2，含氮棕色单晶金刚石初始样品的断裂韧性为5.3MPa*m^1/2左右。同时，通过测量压痕的尺寸计算得出粉色钻石与含氮棕色单晶金刚石的维氏硬度都在80GPa左右。

实施例5

本实施例的工艺步骤如下：

(1)初始样品制备

在化学气相沉积生长设备中放入尺寸为3×3×0.1mm的单晶金刚石籽晶，然后同时通入氢气和甲烷，紧接着通入氮气，甲烷与氢气的流量比为3％～5％，氮气与甲烷的流量比为0.2％，化学气相沉积生长设备中的压力控制在10KPa～12KPa、温度控制在950℃进行沉积，沉积时间为80小时，沉积时间到达后降压降温至常压室温，得到尺寸为3×3×2mm左右的含氮棕色单晶金刚石毛坯，然后用激光将所述毛坯周围的多晶环切除再做表面抛光处理，得到尺寸为3×3×1mm的方形含氮棕色单晶金刚石初始样品，见图8中的a图；

(2)加压成型

以质量纯度≥99％的石墨粉为包裹材料，将包裹材料放入模具中，再将步骤(1)制备的圆形钻形状含氮棕色单晶金刚石初始样品放入所述包裹材料中，然后施加800MPa的压强、保压200s形成坯体；

(3)合成块的形成与烘烤

将步骤(2)制备的坯体放入含传压介质、保温材料、加热材料、隔绝材料的组合件中形成如图1所示的合成块，再将所述合成块在马弗炉中于120℃烘烤2小时；

(4)高温高压处理与包裹材料的去除

将步骤(3)烘烤后的合成块放入高温高压装置中，以15GPa/h的升压速率升压至6.0GPa后保持压力不变，然后以200℃/min的升温速率升温至1700℃并保温处理10min，处理时间到达后首先以200℃/min的降温速率将温度降至常温，再以15GPa/h的降压速率将压力降至常压，然后取出经高温高压处理后的坯体，放入硫酸和硝酸组成的混酸(硫酸与硝酸体积比为3：1)中于150℃清洗3小时去除包裹材料，再依次用酒精、去离子水超声清洗去除外部杂质，即得到强韧性的粉色钻石，见图8中的b图。

对比例

本对比例的工艺步骤如下：

(1)初始样品制备

与实施例5相同；

(2)加压成型

与实施例5相同；

(3)合成块的形成与烘烤

与实施例5相同；

(4)高温高压处理与包裹材料的去除

将步骤(3)烘烤后的合成块放入高温高压装置中，以15GPa/h的升压速率升压至6.0GPa后保持压力不变，然后以200℃/min的升温速率升温至2000℃并保温处理10min，处理时间到达后首先以200℃/min的降温速率将温度降至常温，再以10GPa/h的降压速率将压力降至常压，然后取出经高温高压处理后的坯体，放入硫酸和硝酸组成的混酸(硫酸与硝酸体积比为3：1)中于150℃清洗3小时去除包裹材料，再依次用酒精、去离子水超声清洗去除外部杂质，即得到无色透明金刚石，见图8中的c图。

从实施例5和对比例可以看出，温度是形成粉色钻石的关键因素，当温度高于1800℃，得到的是无色透明金刚石，当温度低于1800℃，得到的是粉色钻石(金刚石)。

Claims (9)

1.一种在高温高压下制备强韧性粉色钻石的方法，其特征在于以气相沉积法制备的含氮棕色单晶金刚石初始样品为原料，工艺步骤如下：

(1)加压成型

以静水压性好、化学性能稳定和质量纯度≥99％的材料为包裹材料，将包裹材料放入模具中，将含氮棕色单晶金刚石初始样品放入所述包裹材料中，然后加压形成坯体；

(2)合成块的形成与烘烤

将步骤(1)制备的坯体放入含传压介质、保温材料、加热材料、隔绝材料的组合件中形成合成块，再将所述合成块于120℃～220℃烘烤2小时～8小时；

(3)高温高压处理与包裹材料的去除

将步骤(2)烘烤后的合成块放入高温高压装置中，在压强4GPa～8GPa、温度1300℃～1750℃条件下处理1min～300min，处理时间到达后降压降温至常压室温，然后取出经高温高压处理后的坯体，并通过清洗去除包裹材料和附在金刚石表面的杂质，即得到强韧性粉色钻石。

2.根据权利要求1所述在高温高压下制备强韧性粉色钻石的方法，其特征在于步骤(1)中所述包裹材料为炭黑、石墨、非晶碳、NaCl或CsCl粉体。

3.根据权利要求1或2所述在高温高压下制备强韧性粉色钻石的方法，其特征在于步骤(1)中加压形成坯体的压强为50MPa～800MPa，保压时间为1s～300s。

4.根据权利要求1或2所述在高温高压下制备强韧性粉色钻石的方法，其特征在于步骤(3)中，将压强从常压升至处理压强的升压速率和将压强从处理压强降至常压的降压速率为5GPa/h～18GPa/h，将温度从室温升至处理温度的升温速率和将温度从处理温度降至室温的降温速率为10℃/min～300℃/min。

5.根据权利要求3所述在高温高压下制备强韧性粉色钻石的方法，其特征在于步骤(3)中，将压强从常压升至处理压强的升压速率和将压强从处理压强降至常压的降压速率为5GPa/h～18GPa/h，将温度从室温升至处理温度的升温速率和将温度从处理温度降至室温的降温速率为10℃/min～300℃/min。

6.根据权利要求1或2所述在高温高压下制备强韧性粉色钻石的方法，其特征在于含氮棕色单晶金刚石初始样品的制备工艺如下：

在化学气相沉积生长设备中放入单晶金刚石籽晶，然后同时通入氢气和甲烷，紧接着通入氮气，甲烷与氢气的流量比为3％～15％，氮气与甲烷的流量比为0.2％～0.5％，化学气相沉积生长设备中的压力控制在10KPa～15KPa、温度控制在700℃～1200℃进行沉积，沉积时间为3～10天，沉积时间到达后降压降温至常压室温，得到含氮棕色单晶金刚石毛坯，然后去除所述毛坯周围的多晶环并加工成所要求的形状和尺寸，即得到含氮棕色单晶金刚石初始样品。

7.根据权利要求3所述在高温高压下制备强韧性粉色钻石的方法，其特征在于含氮棕色单晶金刚石初始样品的制备工艺如下：

在化学气相沉积生长设备中放入单晶金刚石籽晶，然后同时通入氢气和甲烷，紧接着通入氮气，甲烷与氢气的流量比为3％～15％，氮气与甲烷的流量比为0.2％～0.5％，化学气相沉积生长设备中的压力控制在10KPa～15KPa、温度控制在700℃～1200℃进行沉积，沉积时间为3～10天，沉积时间到达后降压降温至常压室温，得到含氮棕色单晶金刚石毛坯，然后去除所述毛坯周围的多晶环并加工成所要求的形状和尺寸，即得到含氮棕色单晶金刚石初始样品。

8.根据权利要求4所述在高温高压下制备强韧性粉色钻石的方法，其特征在于含氮棕色单晶金刚石初始样品的制备工艺如下：

在化学气相沉积生长设备中放入单晶金刚石籽晶，然后同时通入氢气和甲烷，紧接着通入氮气，甲烷与氢气的流量比为3％～15％，氮气与甲烷的流量比为0.2％～0.5％，化学气相沉积生长设备中的压力控制在10KPa～15KPa、温度控制在700℃～1200℃进行沉积，沉积时间为3～10天，沉积时间到达后降压降温至常压室温，得到含氮棕色单晶金刚石毛坯，然后去除所述毛坯周围的多晶环并加工成所要求的形状和尺寸，即得到含氮棕色单晶金刚石初始样品。

9.根据权利要求5所述在高温高压下制备强韧性粉色钻石的方法，其特征在于含氮棕色单晶金刚石初始样品的制备工艺如下：

在化学气相沉积生长设备中放入单晶金刚石籽晶，然后同时通入氢气和甲烷，紧接着通入氮气，甲烷与氢气的流量比为3％～15％，氮气与甲烷的流量比为0.2％～0.5％，化学气相沉积生长设备中的压力控制在10KPa～15KPa、温度控制在700℃～1200℃进行沉积，沉积时间为3～10天，沉积时间到达后降压降温至常压室温，得到含氮棕色单晶金刚石毛坯，然后去除所述毛坯周围的多晶环并加工成所要求的形状和尺寸，即得到含氮棕色单晶金刚石初始样品。

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