CN115432666A - 自热型氨分解制氢装置 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种自热型氨分解制氢装置，该装置包括氨分解制氢单元以及向氨分解制氢单元供热的供热单元，该供热单元包括氨自热反应器，该氨自热反应器具有用于进行氨氧化反应的氧化反应腔以及与该氧化反应腔相连通的反应气入口和混合气出口，反应气入口用于向氧化反应腔中输入氨气和空气的混合气体，混合气出口用于排出氨氧化反应产生的混合气体。本发明仅将该供热单元作为氨分解制氢单元的唯一热源，与现有技术相比，本发明的供热单元使用更加简单，对外部环境的依赖减少或者几乎没有依赖，只需将部分氨气用于自热即可促进氨分解制氢；无需消耗已产生的氢气，氨转换率高、制氢效率高。
Description
技术领域
本发明属于氨分解制氢技术领域，具体涉及一种自热型氨分解制氢装置。
背景技术
随着人类社会的发展，人类对能源的需求日益增加，化石燃料储量的日趋衰竭和环境污染的不断加剧，使人类需要迫切寻找一种清洁的可再生能源。
氢能作为一种清洁能源受到广泛关注，氢气具有能量密度大、无污染等优点，被认为是最优质的二次能源之一。作为一种无碳能源载体，氨是一种特别有吸引力的氢生成选择，因为它在8.57bar(20℃)下拥有108.5kg/m3的氢密度。此外，氨在全球拥有1亿吨/年的巨大产能。
氨分解过程(通常称为重整)通过轻微吸热反应产生氢，因此需要在500–700℃的温度下进行，且需要合适的催化剂(Ru或Ni)参与。然而，尽管氨分解是一种方便的现场氢生成过程，但反应的吸热性使其依赖于热源。传统的氨分解制氢系统都会配备额外的燃料罐，燃料罐中燃料燃烧产生的热量用来提供氨分解所需的热量，导致系统复杂、成本较高。
为解决上述问题，专利号为CN202021910549.1的中国实用新型专利公开了一种氨分解制氢系统，该氨分解制氢系统包括氨分解单元和燃烧单元，该氨分解单元上设置有第一净化气进口和第一净化气出口，该燃烧单元上设置有第二净化气进口和第二净化气出口；
该第一净化气进口通过第二换热装置与氨气储存装置相连通，该氨气储存装置通过第一换热装置与液氨储存装置相连通；氨气从第一净化气进口进入氨分解单元进行氨分解反应，生成的混合气从该第一净化气出口流出并通过并联设置的第一支路和第二支路下行；其中，第一支路上的混合气经第二净化气进口进入到燃烧单元中燃烧放热，燃烧单元中的热流则从第二净化气出口流出后在第二换热装置内与氨气换热，而第二支路上的混合气则在第一换热装置内与液氨换热，从而为氨分解单元提供热量。
该氨分解制氢系统通过将氨分解单元内氨分解反应产生的一部分混合气通入燃烧单元中燃烧放热，并将该热量用于氨分解单元中。然而，该氨分解制氢系统仍存在以下不足：(1)虽然实现了整个氨分解制氢后续进程的热量自给自足，但在起始阶段，仍旧需要为氨分解单元提供一部分的热量以启动氨分解反应；(2)氨分解反应产生的混合气中含有大量氢气，当混合气进入燃烧单元燃烧时，其中所含的氢气也被消耗掉了，导致整个系统的制氢效率偏低。
发明内容
本发明的发明目的是提供一种自热型氨分解制氢装置，该氨分解制氢装置无需其他外部能源，仅利用一部分氨气燃烧放热为氨分解制氢提供热能即可，氨转换率高、制氢效率高。为实现上述发明目的，本发明的技术方案为：
一种自热型氨分解制氢装置，包括氨分解制氢单元以及向氨分解制氢单元供热的供热单元，所述的供热单元包括氨自热反应器，该氨自热反应器具有用于进行氨氧化反应的氧化反应腔以及与该氧化反应腔相连通的反应气入口和混合气出口，所述的反应气入口用于向氧化反应腔中输入氨气和空气的混合气体，所述的混合气出口用于排出氨氧化反应产生的混合气体。
本发明中，供热单元利用氨气与空气混合燃烧氧化为氨分解制氢制热，在氧化反应腔中，氨气和氧气发生的氧化反应包括：
反应一：4NH3+3O2→2N2+6H2O；
反应二、2NH3+2O2→N2O+3H2O；
反应三：4NH3+5O2→4NO+6H2O；
以上三个反应均会释放大量热量，使得氨分解制氢单元能够在500-700℃下发生氨分解制氢反应。
本发明的氨分解制氢装置无需其他外部能源，上述供热单元作为氨分解制氢单元的唯一热源，与现有的太阳能氨分解反应器或余热利用氨分解反应器相比，本发明氨分解制氢装置中的供热单元使用更加简单，对外部环境的依赖减少或者几乎没有依赖，只需将部分氨气用于自热即可促进氨分解制氢；无需消耗已产生的氢气，氨转换率高、制氢效率高。
氨具有高体积能量密度的优点(300K和8.6bar时为10.8MJ/L)，直接利用氨而不是使用分解后的氢气，提高了效率。氨氧化燃烧被认为是一种可行且更经济的NH3燃烧的方法。同时氨可以根据分解反应成其分氢和氮：2NH3→N2+3H2。氨在200℃左右开始裂解，在温度高于425℃(有催化剂)的温度下，氨分解效率接近98-99％。氨分解是一种吸热反应，在低温下受到热力学限制。因此，需要高于400℃的温度才能在大气压下实现高于99％的平衡转换。本发明的氨分解制氢装置在没有任何外部能量输入的情况下从氨分解收集氢气，制氢效率约为70％，H2回收纯度为95％。
本发明中，供热单元为氨分解制氢单元供热的方式可以是：
其一，在上述的自热型氨分解制氢装置中，所述的氨分解制氢单元设于该氧化反应腔内。
其一，在上述的自热型氨分解制氢装置中，所述的氨自热反应器呈圆柱状，且氨自热反应器的中心形成有与该氨分解制氢单元相适配的中央通道，所述的氨分解制氢单元穿设于该中央通道内。
显然，将氨分解制氢单元直接设于氧化反应腔内可使氧化反应腔内氨气燃烧所释放的热量充分传递到氨分解制氢单元，热量利用率更高。
为了减少供热单元的热量散失，节约资源，作为优选，在上述的自热型氨分解制氢装置中，所述的氨自热反应器的外周设有保温层。保温层能够减少氨自热反应器工作时氧化反应腔内部温度波动，有效提高氨自热反应器的热稳定性，确保氨分解制氢单元正常、稳定运行。
在上述的自热型氨分解制氢装置中，所述的氨分解制氢单元包括氨分解反应器，该氨分解反应器具有用于进行氨分解反应的分解反应腔以及与该分解反应腔相连通的氨气入口，该氨气入口处于氨自热反应器的外侧。
氨分解反应器完全处于氧化反应腔中，仅与分解反应腔相连通的氨气入口处于氨自热反应器的外侧以便向分解反应腔中引入氨气。
在上述的自热型氨分解制氢装置中，所述的分解反应腔中设有氢气渗透单元，该氢气渗透单元用于收集分解反应腔中的氢气并送出。
本发明的自热型氨分解制氢装置中集成了氢气渗透单元，该氢气渗透单元用于将氢气从氨分解反应产生的混合气中分离出来，从而提高氨分解反应速率以及转化率，使氨分解反应能够在相对较低的温度下进行；将氢气渗透单元直接设置在分解反应腔中也更有利于氢气的快速分离。
作为优选，在上述的自热型氨分解制氢装置中，所述的氢气渗透单元包括氢渗透膜管和与氢渗透膜管可拆卸地固连的氢气引出管，该氢气引出管具有延伸至氨分解反应器外的氢气出口。
作为优选，在上述的自热型氨分解制氢装置中，所述的氢气引出管上设有真空泵或负压风机。利用真空泵或负压风机使氢气引出管中形成负压，从而通过氢气的压差和浓度差驱动氢气从分解反应腔侧向氢渗透膜管内部或氢气渗透膜侧传递，从而实现在氨分解反应过程中快速分离氢气、提高反应转化率的目的。
作为优选，在上述的自热型氨分解制氢装置中，所述的氨分解反应器和氢气渗透单元之间填充有氨分解催化剂；或者，所述的分解反应腔的内侧壁上固设有氨分解催化剂。
所述的氨分解催化剂优选为Ru基催化剂，该Ru基催化剂具有合适的Ru-N结合能，因而能表现出优异的氨分解活性。
作为优选，在上述的自热型氨分解制氢装置中，所述的氨自热反应器呈筒状且两端开口，该氨自热反应器的两端分别可拆卸地连接有三通接头，所述的反应气入口和所述的混合气出口分别处于不同的三通接头上，且两个三通接头均可拆卸地连接有用于封闭氧化反应腔的堵头，该堵头上形成有便于氨分解制氢单元两端穿过的贯通孔，该贯通孔与氨分解制氢单元密封设置；
或者，所述的氨自热反应器呈筒状且两端具有端盖，该端盖上形成有便于氨分解制氢单元两端穿过的贯通孔，该贯通孔与氨分解制氢单元密封设置；
所述的氨分解制氢单元包括设于所述的氧化反应腔内的氨分解反应器，该氨分解反应器呈筒状且内设有用于进行氨分解反应的分解反应腔，该氨分解反应器两端分别为与分解反应腔相连通的氨气引入端和氮气排出端，该氨气引入端和氮气排出端均延伸至氨自热反应器外；
所述的分解反应腔内设有氢气渗透单元，所述的氨分解反应器和氢气渗透单元之间填充有氨分解催化剂，所述的氢气渗透单元包括氢渗透膜管和通过卡套式直通管接头与氢渗透膜管相连的氢气引出管，该氢气引出管自氨分解反应器的氮气排出端穿出，且该氢气引出管与氮气排出端密封配合。
氨自热反应器两端封闭仅留有供氨分解制氢单元两端和氮气排出端)穿过的贯通孔，则能够在氨自热反应器中形成封闭的氧化反应腔，使氧化反应腔仅与反应气入口和混合气出口相连通，确保热量不丧失。
贯通孔可以直接形成于与氨自热反应器一体成型或可拆卸连接的端盖上，也可以形成于与氨自热反应器相连的三通接头上或与三通接头连接的端盖上；显然，将贯通孔设置在能够与氨自热反应器分离的结构上更有利于进行维修更换，以确保贯通孔与氨分解制氢单元始终保持密封配合状态。
由于氢渗透膜管的耐用性较差，本发明将氢渗透膜管通过卡套式直通管接头与氢气引出管可拆卸地固连，如此能够方便地对氢渗透膜管进行更换。
与现有技术相比，本发明的有益效果体现在：
(1)本发明的氨分解制氢装置无需其他外部能源，仅利用一供热单元作为氨分解制氢单元的唯一热源，在该供热单元中，氨气与空气混合燃烧氧化为氨分解制氢制热，使得氨分解制氢单元能够在500-700℃下发生氨分解制氢反应；与现有的太阳能氨分解反应器或余热利用氨分解反应器相比，本发明氨分解制氢装置中的供热单元使用更加简单，对外部环境的依赖减少或者几乎没有依赖，只需将部分氨气用于自热即可促进氨分解制氢；无需消耗已产生的氢气，氨转换率高、制氢效率高(制氢效率约70％，氢气回收纯度约95％)。
(2)本发明中，供热单元为氨分解制氢单元供热的方式可以是：直接将氨分解制氢单元设于该氧化反应腔内；或者，将供热单元呈环形包裹住氨分解制氢单元；显然，将氨分解制氢单元直接设于氧化反应腔内可使氧化反应腔内氨气燃烧所释放的热量充分传递到氨分解制氢单元，热量利用率更高。
(3)为了减少供热单元的热量散失，节约资源，本发明在氨自热反应器的外周还设设置了保温层；保温层能够减少氨自热反应器工作时氧化反应腔内部温度波动，有效提高氨自热反应器的热稳定性，确保氨分解制氢单元正常、稳定运行。
(4)本发明的自热型氨分解制氢装置中集成了氢气渗透单元，该氢气渗透单元用于将氢气从氨分解反应产生的混合气中分离出来，从而提高氨分解反应速率以及转化率，使氨分解反应能够在相对较低的温度下进行。
(5)本发明的自热型氨分解制氢装置中，氢气引出管上设有真空泵或负压风机；利用真空泵或负压风机使氢气引出管中形成负压，从而通过氢气的压差和浓度差驱动氢气从分解反应腔侧向氢渗透膜管内部或氢气渗透膜侧传递，从而实现在氨分解反应过程中快速分离氢气、提高反应转化率的目的。
附图说明
图1为本发明自热型氨分解制氢装置的结构示意图；
图2为本发明自热型氨分解制氢装置在另一视角下的结构示意图；
图3为本发明自热型氨分解制氢装置在另一视角下的结构示意图；
图4为图3中A-A剖视图；
图5为本发明自热型氨分解制氢装置的另一结构示意图。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施方式对本发明的技术方案作进一步详细说明。
实施例1
如图1和图4所示，本实施例一种自热型氨分解制氢装置，包括由外向内依次套设的供热单元1、氨分解制氢单元2和氢气渗透单元3，其中，供热单元1用于产热以向氨分解制氢单元2供热，氨分解制氢单元2用于将氨分解以产生氢气，而氢气渗透单元3则用于将氢气渗透至装置外以便收集。
具体地，如图4所示，供热单元1包括氨自热反应器11，该氨自热反应器11呈筒状，其中央形成有用于进行氨氧化反应的氧化反应腔12；该氨自热反应器11的两端呈开口状，且两端分别可拆卸地连接有一个三通接头13，这两个三通接头13中，其中一个接口与氨自热反应器11密封连接，另一个接口则作为与氧化反应腔12相连通的反应气入口14或混合气出口15，第三个接口处则密封连接有用于封闭氧化反应腔12的堵头16，该堵头16上形成有供氨分解制氢单元2两端穿出的贯通孔17，且该贯通孔17与氨分解制氢单元2是密封配合的，以确保氧化反应腔12仅与反应气入口14和混合气出口15相连通。
本实施例采用螺母卡扣作为堵头16，便于拆卸以维修或更换氨自热反应器11。
氨气和空气的混合气体从反应气入口14进入氧化反应腔12内，发生如下氧化反应：
反应一：4NH3+3O2→2N2+6H2O；
反应二、2NH3+2O2→N2O+3H2O；
反应三：4NH3+5O2→4NO+6H2O；
以上三个反应均会释放大量热量以供给氨分解制氢单元2，氧化反应产生的混合气体则从混合气出口15排出，作进一步处理。
本实施例的氨分解制氢装置无需其他外部能源，上述供热单元1作为氨分解制氢单元2的唯一热源，与现有的太阳能氨分解反应器21或余热利用氨分解反应器21相比，本实施例氨分解制氢装置中的供热单元1使用更加简单，对外部环境的依赖减少或者几乎没有依赖，只需将部分氨气用于自热即可促进氨分解制氢；无需消耗已产生的氢气，氨转换率高、制氢效率高(制氢效率约70％，氢气回收纯度约95％)。
如图1和图4所示，为减少氨自热反应器11的热量散失、节约资源，氨自热反应器11的外周还包覆有保温层18。保温层18能够减少氨自热反应器11工作时氧化反应腔12内部温度波动，有效提高氨自热反应器11的热稳定性，确保氨分解制氢单元2正常、稳定运行。
如图1和图4所示、结合图2和图3可见，本实施例的氨分解制氢单元2包括设于氧化反应腔12内的氨分解反应器21，该氨分解反应器21也呈筒状且内设有用于进行氨分解反应的分解反应腔22，该氨分解反应器21两端分别为与分解反应腔22相连通的氨气引入端23和氮气排出端24，该氨气引入端23和氮气排出端24均通过相应的贯通孔17延伸至氨自热反应器11外。
具有氨气入口25的氨气引入端23用于向分解反应腔22内引入氨气，在分解反应腔22内，氨气吸收氧化反应腔12传递来的热量，发生分解，产生氢气和氮气。其中，氮气由氮气排出端24排出，而氢气则被设于分解反应腔22中的氢气渗透单元3收集。
为了促进氨分解反应进行，分解反应腔22的内壁上固设有或者分解反应腔22与氢气渗透单元3之间填充有氨分解催化剂，该氨分解催化剂优选为Ru基催化剂，该Ru基催化剂具有合适的Ru-N结合能，因而能表现出优异的氨分解活性。
如图2、图3和图4所示，氢气渗透单元3包括氢渗透膜管31，氢渗透膜管31被设置在分解反应腔22靠近氨气引入端23的位置，以充分收集氢气；该氢渗透膜管31通过卡套式直通管接头32与氢渗透膜管31相连的氢气引出管33，该氢气引出管33自氨分解反应器21的氮气排出端24穿出且具有氢气出口34；为免氮气排出端24内的气体从氢气引出管33处排出，需要确保氢气引出管33与氮气排出端24密封配合。
在氢渗透膜管31的作用下，分解反应腔22中产生的氢气受浓度差驱动从分解反应腔22向氢渗透膜管31内传递，并经氢气引出管33和氢气出口34排出至装置外而被收集起来。
除此之外，还可以在氢气引出管33上设置真空泵或负压风机，利用真空泵或负压风机使氢气引出管33中形成负压，从而通过压差和浓度差双重驱动驱使氢气从分解反应腔22侧向氢气渗透膜侧传递，从而实现在氨分解反应过程中快速分离氢气、提高反应转化率的目的。
由于氢渗透膜管31的耐用性较差，为了便于对氢渗透膜管31进行更换，本实施例将氢渗透膜管31通过卡套式直通管接头32与氢气引出管33可拆卸地固连；且氢渗透膜管31、卡套式直通管接头32和氢气引出管33优选是等径的。
本实施例自热型氨分解制氢装置的工作原理为：
将氨气和空气按一定比例混合后，迅速从反应气入口14送入氨自热反应器11的氧化反应腔12内，在氧化反应腔12内，氨气与氧气发生如下氧化反应：
反应一：4NH3+3O2→2N2+6H2O；
反应二、2NH3+2O2→N2O+3H2O；
反应三：4NH3+5O2→4NO+6H2O；
以上氧化反应产生的混合气体从混合气出口15排出，二氧化反应产生的热量则传递给处于氧化反应腔12内的氨分解反应器21，该热量将氨分解反应器21中分解反应腔22内的温度加热至500-700℃；
此时从氨分解反应器21的氨气引入端23向氧化反应腔12内送入氨气，在500-700℃及氨分解催化剂的作用下，氨气分解为氮气和氢气，其中，氮气自氨分解反应器21的氮气引出端排出，而氢气则在压差由真空泵或负压风机产生和浓度差由氢渗透膜管31产生的双重驱动下从分解反应腔22侧向氢气渗透膜侧传递，并经氢气引出管33和氢气出口34排出至装置外而被收集起来；随着氢气被渗透收集，分解反应腔22内的氨分解反应也持续地向产生氢气的方向进行。
实施例2
本实施例的自热型氨分解制氢装置与实施例1基本相同，不足之处仅在于：如图5所示，氨自热反应器11呈中空筒状，氨自热反应器11的中心形成有与氨分解制氢单元2相适配的中央通道19，氨分解制氢单元2即穿设于该中央通道19内；氨自热反应器11内的氧化反应腔12则呈环状包围氨分解制氢单元2,反应气入口14和混合气出口15直接形成于氨自热反应器11上。
实施例3
本实施例的自热型氨分解制氢装置与实施例1基本相同，不足之处仅在于：反应气入口14和混合气出口15直接形成于氨自热反应器11上，且氨自热反应器11的两端一体成型或可拆卸地连接有端盖，该端盖上形成有便于氨分解制氢单元2两端穿过的贯通孔17，该贯通孔17与氨分解制氢单元2密封设置。
Claims (10)
1.一种自热型氨分解制氢装置，包括氨分解制氢单元(2)以及向氨分解制氢单元(2)供热的供热单元(1)，其特征在于，所述的供热单元(1)包括氨自热反应器(11)，该氨自热反应器(11)具有用于进行氨氧化反应的氧化反应腔(12)以及与该氧化反应腔(12)相连通的反应气入口(14)和混合气出口(15)，所述的反应气入口(14)用于向氧化反应腔(12)中输入氨气和空气的混合气体，所述的混合气出口(15)用于排出氨氧化反应产生的混合气体。
2.如权利要求1所述的自热型氨分解制氢装置，其特征在于，所述的氨分解制氢单元(2)设于该氧化反应腔(12)内。
3.如权利要求2所述的自热型氨分解制氢装置，其特征在于，所述的氨分解制氢单元(2)包括氨分解反应器(21)，该氨分解反应器(21)具有用于进行氨分解反应的分解反应腔(22)以及与该分解反应腔(22)相连通的氨气入口(25)，该氨气入口(25)处于氨自热反应器(11)的外侧。
4.如权利要求3所述的自热型氨分解制氢装置，其特征在于，所述的分解反应腔(22)中设有氢气渗透单元(3)，该氢气渗透单元(3)用于收集分解反应腔(22)中的氢气并送出。
5.如权利要求4所述的自热型氨分解制氢装置，其特征在于，所述的氢气渗透单元(3)包括氢渗透膜管(31)和与氢渗透膜管(31)可拆卸地固连的氢气引出管(33)，该氢气引出管(33)具有延伸至氨分解反应器(21)外的氢气出口(34)。
6.如权利要求5所述的自热型氨分解制氢装置，其特征在于，所述的氢气引出管(33)上设有真空泵或负压风机。
7.如权利要求4所述的自热型氨分解制氢装置，其特征在于，所述的氨分解反应器(21)和氢气渗透单元(3)之间填充有氨分解催化剂；或者，所述的分解反应腔(22)的内侧壁上固设有氨分解催化剂。
8.如权利要求1所述的自热型氨分解制氢装置，其特征在于，所述的氨自热反应器(11)呈中空筒状，且氨自热反应器(11)的中心形成有与该氨分解制氢单元(2)相适配的中央通道(19)，所述的氨分解制氢单元(2)穿设于该中央通道(19)内。
9.如权利要求1所述的自热型氨分解制氢装置，其特征在于，所述的氨自热反应器(11)的外周设有保温层(18)。
10.如权利要求1所述的自热型氨分解制氢装置，其特征在于，所述的氨自热反应器(11)呈筒状且两端开口，该氨自热反应器(11)的两端分别可拆卸地连接有三通接头(13)，所述的反应气入口(14)和所述的混合气出口(15)分别处于不同的三通接头(13)上，且两个三通接头(13)均可拆卸地连接有用于封闭氧化反应腔(12)的堵头(16)，该堵头(16)上形成有便于氨分解制氢单元(2)两端穿过的贯通孔(17)，该贯通孔(17)与氨分解制氢单元(2)密封设置；
或者，所述的氨自热反应器(11)呈筒状且两端具有端盖，该端盖上形成有便于氨分解制氢单元(2)两端穿过的贯通孔(17)，该贯通孔(17)与氨分解制氢单元(2)密封设置；
所述的氨分解制氢单元(2)包括设于所述的氧化反应腔(12)内的氨分解反应器(21)，该氨分解反应器(21)呈筒状且内设有用于进行氨分解反应的分解反应腔(22)，该氨分解反应器(21)两端分别为与分解反应腔(22)相连通的氨气引入端(23)和氮气排出端(24)，该氨气引入端(23)和氮气排出端(24)均延伸至氨自热反应器(11)外；
所述的分解反应腔(22)内设有氢气渗透单元(3)，所述的氨分解反应器(21)和氢气渗透单元(3)之间填充有氨分解催化剂，所述的氢气渗透单元(3)包括氢渗透膜管(31)和通过卡套式直通管接头(32)与氢渗透膜管(31)相连的氢气引出管(33)，该氢气引出管(33)自氨分解反应器(21)的氮气排出端(24)穿出，且该氢气引出管(33)与氮气排出端(24)密封配合。
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| CN202210909975.0A Withdrawn CN115432666A (zh) | 2022-07-29 | 2022-07-29 | 自热型氨分解制氢装置 |
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|---|---|
| CN (1) | CN115432666A (zh) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN116425113A (zh) * | 2023-02-23 | 2023-07-14 | 浙江工业大学 | 一种电加热式氨制氢反应器 |
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2022
- 2022-07-29 CN CN202210909975.0A patent/CN115432666A/zh not_active Withdrawn
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN116425113A (zh) * | 2023-02-23 | 2023-07-14 | 浙江工业大学 | 一种电加热式氨制氢反应器 |
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