CN115312694A - 一种复合负极和电池 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及电池制造领域,特别是一种复合负极和电池,复合负极包括集流体、合金层和有机物层,合金层设置在集流体上,有机物层设置在合金层的表面上;合金层为锂金属与亲锂金属的混合物,有机物层为高分子弱酸;电池包括包括正极、隔膜和上述的复合负极。本发明提供了一种复合负极;其中,合金层中的亲锂金属表面具有较低锂成核过电势,能够诱导锂金属在其表面均匀沉积;有机物层的聚乳酸能够与合金层中的锂金属发生原位反应,进而生成聚乳酸锂作为负极的SEI膜;聚乳酸锂具有优异锂离子传导能力和力学性能,具有疏锂性的聚乳酸锂能够抑制锂枝晶纵向生长;从而使得电池的容量保持率得到提高。
Description
技术领域
本发明涉及电池制造领域,特别是一种复合负极和电池。
背景技术
新能源碱金属元素电池具有清洁,比能量高、充放电速度快、无记忆效应等诸多优点,在生活诸多领域具有广泛使用。目前现有复合负极材料石墨的容量为360mAh/g,与其理论容量372mAh/g十分接近,并且石墨的压实开发也已接近极限,因此通过复合负极来提升能量密度效果十分有限。
随着人们对高能量密度的追求,新型复合负极材料也在不断地开发当中,但是目前现有的高容量型硅基复合负极依旧面着严重颗粒膨胀破碎等问题,现有的锂金属复合负极存在严重的沉积-溶出不均,容量保持率低下等问题。
发明内容
本发明的目的在于克服现有技术的不足,提供了一种复合负极,巧妙地解决了现有锂金属复合电极中存在严重的沉积-溶出不均,容量保持率低下的问题。
为达到上述目的,本发明采用了以下技术方案:
本发明提供了一种复合负极,复合负极包括集流体、合金层和有机物层,合金层设置在集流体上,有机物层设置在合金层的表面上;合金层为锂金属与亲锂金属的混合物,有机物层为高分子弱酸。
可选地,亲锂金属为Sn、Be、Ge、Bi、Ga、Zr、Nb、Mo、In、Pt、Ag、 Au、Zn中的至少一种。
可选地,合金层中锂金属的摩尔比例为10%~90%。
可选地,亲锂金属以任意比例混合。
可选地,有机物层为聚乳酸。
可选地,集流体为铜金属或铜合金。
可选地,合金层的厚度为5~500nm。
可选地,合金层通过磁控溅射、原子层沉积、热蒸镀,脉冲激光沉积中的至少一种方法获得。
可选地,有机物层的厚度为0.5~100μm。
本发明还提供了一种电池,电池包括正极、隔膜和上述的复合负极。
本发明的有益效果在于,与现有技术相比,本发明提供了一种复合负极;其中,合金层中的亲锂金属表面具有较低锂成核过电势,能够诱导锂金属在其表面均匀沉积;有机物层的聚乳酸能够与合金层中的锂金属发生原位反应,进而生成聚乳酸锂作为负极的SEI膜;聚乳酸锂具有优异锂离子传导能力和力学性能,具有疏锂性的聚乳酸锂能够抑制锂枝晶纵向生长;从而使得集流体/合金层/有机物层复合负极能够有效抵抗高温存储以及锂沉积所带来SEI膜频繁破裂以和重组的影响,进而降低有效锂损耗,继而能够提高电池的容量保持率。
附图说明
下面将结合附图及实施例对本发明作进一步说明,附图中:
图1为本发明提供的一种复合负极的结构示意图。
图中:110、集流体;120、合金层;121、锂金属;122、亲锂金属;130、有机物层。
具体实施方式
锂离子电池容量降低的主要原因之一是锂元素(化合物和离子)的不可逆损失,即形成了不可逆的锂化合物或者锂金属。不可逆的锂化合物是形成SEI 膜的主要成分之一,而不可逆的锂金属主要是形成了枝晶锂和死锂。
锂枝晶的初始形核与生长过程枝晶的产生可分为3个阶段。
第一阶段,电池组装后,由于锂金属的高度活泼性,在接触到电解质中的有机溶剂等组分时能发生瞬时反应,形成SEI膜,即SEI膜的形成早于枝晶的产生。致密的SEI膜可以阻止电解液与锂金属发生进一步反应,是一种良好的离子导体,但却是电子绝缘体。Li+可以穿过这层SEI膜在电极表面沉积,但由于锂、电解质、SEI膜的本身特性和充放电条件影响导致其沉积分布不均匀。
第二阶段,形核阶段,即不均匀沉淀的持续累积,导致某些地方凸起,直至顶破原始SEI膜。
最后进入生长阶段,刺破原始SEI膜后继续在长度方向上生长,成为可见的枝晶。同时,SEI膜也随着锂金属枝晶的生长而持续不断地反应增生,但始终包覆在锂金属表面。
由此可见,锂离子电池容量的降低与锂离子在负极的不均匀沉积密切相关。
为了进一步提高负极容量,抑制负极活性物质与电解液之间的副反应,提高锂离子在负极沉积-溶出效率,减缓枝晶生长;本发明提供了一种新型复合负极。本发明提供的复合负极具备亲锂层和疏锂层,通过在负极集流体均匀沉积一层锂金属和亲锂金属的合金;接着在合金表面均匀涂覆聚乳酸,聚乳酸与合金层中的锂金属原位生成聚乳酸锂作为SEI膜,亲锂金属作为亲锂层,聚乳酸锂作为疏锂层,二者共同促进负极锂均匀沉积-溶出。
聚乳酸锂具有优异锂离子传导能力和力学性能,具有疏锂性的聚乳酸锂能够抑制锂枝晶纵向生长;从而使得集流体/合金层/有机物层复合负极能够有效抵抗高温存储以及锂沉积所带来SEI膜频繁破裂以和重组的影响,进而降低有效锂损耗,继而能够提高电池的容量保持率。
现结合附图,对本发明的技术方案及实施例作详细说明。
本发明所采用的技术方案如下:
本发明提供了一种复合负极,复合负极包括集流体110、合金层120和有机物层130,合金层120设置在集流体110上,有机物层130设置在合金层120 的表面上;合金层120为锂金属121与亲锂金属122的混合物,有机物层130 为高分子弱酸。
进一步地,亲锂金属122为Sn、Be、Ge、Bi、Ga、Zr、Nb、Mo、In、Pt、 Ag、Au、Zn中的至少一种。本申请实施例中优选Sn、Zn、Mo、Bi,将其作为亲锂金属122和锂金属121进行混合。
具体地,合金层120中锂金属121的摩尔比例为10%~90%。
具体地,亲锂金属122以任意比例混合。
优选地,有机物层130为聚乳酸,其结构式如下所示:
聚乳酸与合金层中的锂金属会在原位生成聚乳酸锂作为SEI膜,亲锂金属作为亲锂层,聚乳酸锂作为疏锂层,二者共同促进负极锂均匀沉积-溶出。
聚乳酸本身具有一定的粘结力,因此在有机物层的涂覆工艺过程中不需要添加额外的油溶性粘结剂,油溶性粘结剂会在加工过程中产生有毒有害气体,从而使得产品更加绿色环保。
优选地,集流体110为铜金属或铜合金;铜金属的导电性能优良、延展性较好、成本较低;金属铜在电池充放电过程中,只有很少的嵌锂容量,能够保持材料结构和电化学性能的稳定。
具体地,合金层120的厚度为5~500nm。
进一步地,合金层120通过磁控溅射、原子层沉积、热蒸镀,脉冲激光沉积中的至少一种方法获得。
具体地,有机物层130的厚度为0.5~100μm。
本发明还提供了一种电池,电池包括正极、隔膜和上述的复合负极。
本发明提供的一种复合负极及电池的制备方法如下:
(1)按照锂金属121摩尔数:亲锂金属122摩尔数=(10%~90%):(10%~ 90%)的比例,对锂金属121和亲锂金属122进行熔融混合,制备出混合金属块;
可选地,亲锂金属122可以是Sn、Be、Ge、Bi、Ga、Zr、Nb、Mo、In、 Pt、Ag、Au、Zn中的至少一种。本申请实施例中优选Sn、Zn、Mo、Bi,将其作为亲锂金属122和锂金属121进行混合。
(2)将混合金属块进行相应处理,通过磁控溅射、原子层沉积、热蒸镀,脉冲激光沉积等方法沉积在负极的集流体110表面,厚度为5~500nm,得到复合负极1待用。
可选地,集流体110可以是铜金属或铜合金,本申请实施例中优选铜箔作为集流体110。
(3)将聚乳酸加入到NMP(N-甲基吡咯烷酮)中,进行搅拌均匀,调节至合适黏度。
(4)将聚乳酸浆料采用涂布机涂布在复合负极1的表面,涂布厚度为 0.5~100μm,烘干后得到复合负极2,即如图1所示的集流体110/合金层120/ 聚乳酸复合负极。
(5)制备正极片,正极片中的主料可以为钴酸锂、锰酸锂、磷酸铁锂和三元正极材料等正极材料中的至少一种,比例为50.0%~99.5%;本申请实施例中不对正极片的制备材料做具体限定。
(6)隔膜可以选用PP/PE隔膜、固态隔膜以及凝胶隔膜等多种形式和材料的隔膜,本申请实施例中不对隔膜的形式和材料做具体限定。
(7)按照复合负极2/隔膜/正极的形式组装为电池。
可选地,亲锂金属122可以是Sn、Be、Ge、Bi、Ga、Zr、Nb、Mo、In、 Pt、Ag、Au、Zn中的至少一种。本申请实施例中优选Sn、Zn、Mo、Bi,作为亲锂金属122和锂金属121进行混合。
聚乳酸与合金层120中的锂金属121原位生成聚乳酸锂,其结构式如下所示:
将聚乳酸锂作为SEI膜,其中,亲锂金属122作为亲锂层,聚乳酸锂作为疏锂层,使得锂离子在负极的沉积更加均匀,从而缓解锂枝晶的生长,进而提高电池的容量保持率,获得更好的电池性能。
聚乳酸呈颗粒状且不溶于水,因此需要NMP作为溶剂,以便于涂布所需聚乳酸浆料的制备;聚乳酸本身具有一定的粘结力,因此制备聚乳酸浆料的过程中不需要添加额外的油溶性粘结剂。油溶性粘结剂在涂布工艺中会产生高温有机废气,不仅会对环境造成严重污染,而且会损害操作人员身体健康。聚乳酸和NMP混合而成的聚乳酸浆料降低了生产成本、减少了生产工艺中污染物的排放,更加地绿色环保。
优选地,在复合负极的生产过程中,环境中的空气湿度需控制为5%以下。锂金属121是已知活泼型最强的金属,湿度过高会导致负极中的锂金属121 发生析氢反应,析氢反应会放出热量,进而对复合负极产生破坏和不必要的锂损耗。
下面详细描述本发明的实施例,所述实施例是示例性的,旨在用于解释本发明,而不能理解为对本发明的限制。
下面通过具体实施例详细描述本发明:
实施例1
实施例1提供了一种复合负极和电池,其制备方法包括以下步骤:
1.复合负极的制备
(1)通过热蒸镀方法,将锂摩尔数:锡摩尔数为10%:90%的锂锡混合金属层蒸镀到负极集流体6μm铜箔上,蒸镀厚度约为50~100nm,空气湿度需控制为5%以下;
(2)将聚乳酸浆料涂布在锂锡金属层表面,涂布厚度约为10μm,随后进行烘干,得到复合负极。
2.组装电池
(1)正极采用钴酸锂,正极单面面密度为120g/m2,铝箔9μm;
(2)隔膜采用5μm基膜,采用1μmPVDF+2μmAl2O3+1μmPVDF的涂覆方式;
(3)电解液采用碳酸酯基电解液,溶质为1mol/L的LiPF6,溶剂为体积比是1:1:1的EC、DMC和DEC;
(4)将上述复合负极、正极、隔膜和电解液按照扣式电池CR2025的规格组装为电池。
实施例2
实施例2提供了一种复合负极和电池,其制备方法包括以下步骤:
1.复合负极的制备
(1)通过热蒸镀方法,将锂摩尔数:锌摩尔数为10%:90%的锂锌合金层蒸镀到负极集流体6μm铜箔上,蒸镀厚度约为50~100nm,空气湿度需控制为 5%以下;
(2)将聚乳酸浆料涂布在锂锌合金层表面,涂布厚度约为10μm,随后进行烘干,得到复合负极。
2.组装电池
(1)正极采用钴酸锂,正极单面面密度为120g/m2,铝箔9μm;
(2)隔膜采用5μm基膜,采用1μmPVDF+2μmAl2O3+1μmPVDF的涂覆方式;
(3)电解液采用碳酸酯基电解液,溶质为1mol/L的LiPF6,溶剂为体积比是1:1:1的EC、DMC和DEC;
(4)将上述复合负极、正极、隔膜和电解液按照扣式电池CR2025的规格组装为电池。
实施例3
实施例3提供了一种复合负极和电池,其制备方法包括以下步骤:
1.复合负极的制备
(1)通过磁控溅射方法,将锂摩尔数:铋摩尔数为10%:90%的锂铋合金层溅射到负极集流体6μm铜箔上,蒸镀厚度约为50~100nm,空气湿度需控制为5%以下;
(2)将聚乳酸浆料涂布在锂铋合金层表面,涂布厚度约为10μm,随后进行烘干,得到复合负极。
2.组装电池
(1)正极采用钴酸锂,正极单面面密度为120g/m2,铝箔9μm;
(2)隔膜采用5μm基膜,采用1μmPVDF+2μmAl2O3+1μmPVDF的涂覆方式;
(3)电解液采用碳酸酯基电解液,溶质为1mol/L的LiPF6,溶剂为体积比是1:1:1的EC、DMC和DEC;
(4)将上述复合负极、正极、隔膜和电解液按照扣式电池CR2025的规格组装为电池。
实施例4
实施例4提供了一种复合负极和电池,其制备方法包括以下步骤:
1.复合负极的制备
(1)通过磁控溅射方法,将锂摩尔数:钼摩尔数为10%:90%的锂钼合金层溅射到负极集流体6μm铜箔上,蒸镀厚度约为50~100nm,空气湿度需控制为5%以下;
(2)将聚乳酸浆料涂布在锂锡合金层表面,涂布厚度约为10μm,随后进行烘干,得到复合负极。
2.组装电池
(1)正极采用钴酸锂,正极单面面密度为120g/m2,铝箔9μm;
(2)隔膜采用5μm基膜,采用1μmPVDF+2μmAl2O3+1μmPVDF的涂覆方式;
(3)电解液采用碳酸酯基电解液,溶质为1mol/L的LiPF6,溶剂为体积比是1:1:1的EC、DMC和DEC;
(4)将上述复合负极、正极、隔膜和电解液按照扣式电池CR2025的规格组装为电池。
对比例1
对比例1提供了一种电池,其制备方法包括以下步骤:
(1)负极采用锂片;
(1)正极采用钴酸锂,正极单面面密度为120g/m2,铝箔9μm;
(2)隔膜采用5μm基膜,采用1μmPVDF+2μmAl2O3+1μmPVDF的涂覆方式;
(3)电解液采用碳酸酯基电解液,溶质为1mol/L的LiPF6,溶剂为体积比是1:1:1的EC、DMC和DEC;
(4)将上述负极、正极、隔膜和电解液按照扣式电池CR2025的规格组装为电池。
对比例2
对比例2提供了一种复合负极和电池,其制备方法包括以下步骤:
1.复合负极的制备
(1)在6μm铜箔表面涂布聚乳酸浆料,厚度约为10μm,随后进行烘干,得到复合电极。
2.组装电池
(1)正极采用钴酸锂,正极单面面密度为120g/m2,铝箔9μm;
(2)隔膜采用5μm基膜,采用1μmPVDF+2μmAl2O3+1μmPVDF的涂覆方式;
(3)电解液采用碳酸酯基电解液,溶质为1mol/L的LiPF6,溶剂为体积比是1:1:1的EC、DMC和DEC;
(4)将上述复合负极、正极、隔膜和电解液按照扣式电池CR2025的规格组装为电池。
采用以下方法测试电化学循环性能:
按照常规生产工艺装配为CR2025扣式电池,1C倍率下恒流充放电,充放电电压范围为3.0~4.45V。
实施例1~4以及对比例1、对比例2所制备的电池的电化学测试结果汇总如表1所示:
表1
项目 | 500周容量保持率 | 平均库伦效率 |
实施例1 | 93.1% | 97.5% |
实施例2 | 94.0% | 97.3% |
实施例3 | 94.9% | 98.1% |
实施例4 | 95.3% | 98.4% |
对比例1 | 84.3% | 87.5% |
对比例2 | 90.5% | 94.8% |
测试结果显示,与对比例1和对比例2中的电池相比,实施例1~4中的电池,其500周循环保持率和平均库伦效率均有提高;其中,金属铋和金属钼作为亲锂层合金主要成分时,实施例3和实施例4中的电池的500周循环保持率和平均库伦效率更优。
以上所描述的仅为本发明的较佳实施例,上述具体实施例不是对本发明的限制。在本发明的技术思想范畴内,可以出现各种变形及修改,凡本领域的普通技术人员根据以上描述所做的润饰、修改或等同替换,均属于本发明所保护的范围。
Claims (10)
1.一种复合负极,其特征在于,包括集流体、合金层和有机物层,所述合金层设置在所述集流体上,所述有机物层设置在所述合金层的表面上;所述合金层为锂金属与亲锂金属的混合物,所述有机物层为高分子弱酸。
2.根据权利要求1所述的复合负极,其特征在于,所述亲锂金属为Sn、Be、Ge、Bi、Ga、Zr、Nb、Mo、In、Pt、Ag、Au、Zn中的至少一种。
3.根据权利要求2所述的复合负极,其特征在于,所述合金层中所述锂金属的摩尔比例为10%~90%。
4.根据权利要求3所述的复合负极,其特征在于,所述亲锂金属以任意比例混合。
5.根据权利要求1所述的复合负极,其特征在于,所述有机物层为聚乳酸。
6.根据权利要求1所述的复合负极,其特征在于,所述集流体为金属铜或铜合金。
7.根据权利要求1所述的复合负极,其特征在于,所述合金层的厚度为5~500nm。
8.根据权利要求7所述的复合负极,其特征在于,所述合金层通过磁控溅射、原子层沉积、热蒸镀,脉冲激光沉积中的至少一种方法获得。
9.根据权利要求5所述的复合负极,其特征在于,所述有机物层的厚度为0.5~100μm。
10.一种电池,其特征在于,包括正极、隔膜和如权利要求1-9任一项所述的复合负极。
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Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
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CN202211063532.0A CN115312694A (zh) | 2022-08-31 | 2022-08-31 | 一种复合负极和电池 |
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---|---|---|---|---|
CN117080362A (zh) * | 2023-10-17 | 2023-11-17 | 宁德时代新能源科技股份有限公司 | 负极极片、二次电池及用电装置 |
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2022
- 2022-08-31 CN CN202211063532.0A patent/CN115312694A/zh active Pending
Cited By (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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CN117080362A (zh) * | 2023-10-17 | 2023-11-17 | 宁德时代新能源科技股份有限公司 | 负极极片、二次电池及用电装置 |
CN117080362B (zh) * | 2023-10-17 | 2024-08-30 | 宁德时代新能源科技股份有限公司 | 负极极片、二次电池及用电装置 |
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