CN115206566A - 一种多目标性能协同增强的二氧化铀基复合燃料芯块及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种多目标性能协同增强的二氧化铀基复合燃料芯块及其制备方法，属于核燃料技术领域。本发明将UO2粉末依次进行造粒和球化，得到UO2球形颗粒；将UO2球形颗粒、金属增强相粉料与金属氧化物掺杂相粉料进行混合包覆处理，使金属增强相粉料与金属氧化物掺杂相粉料包覆在所述UO2球形颗粒的表面，得到UO2核壳结构颗粒；将UO2核壳结构颗粒进行冷压成形，得到UO2基复合燃料芯块素坯；将UO2基复合燃料芯块素坯在还原性气氛中进行活化烧结，得到二氧化铀基复合燃料芯块。本发明同步添加金属增强相粉料与金属氧化物掺杂相粉料，解决了UO2基燃料芯块综合性能难以同步提升的问题，同时能够提高燃料芯块制备的经济性。
Description
技术领域
本发明涉及核燃料技术领域，尤其涉及一种多目标性能协同增强的二氧化铀基复合燃料芯块及其制备方法。
背景技术
二氧化铀(UO2)是目前商用核反应堆中应用最广泛的核燃料。然而其热导率性能极差，并且在高温辐照环境下其热导率性能会进一步恶化，这一缺陷导致核反应堆中燃料芯块从中心到表层形成很高的温度梯度，在正常运行工况下，中心温度过高将加速裂变产物释放，导致燃料芯块辐照肿胀，而且温度的不均匀性会加剧燃料芯块内的应力集中问题，导致燃料芯块破碎、肿胀和破碎，进而会加速燃料芯块与包壳的相互作用，导致燃料棒破损，燃料芯块与高温水蒸气接触后迅速氧化并粉化，最终导致燃料组件失效，甚至引发核事故。
针对上述问题，对传统UO2燃料芯块进行掺杂改性制备增强型UO2基复合燃料芯块被认为是目前最有效的解决方案。现有增强型UO2基复合燃料芯块主要包括两类。一类称为热导率增强UO2燃料芯块，通过添加一定含量的热导率增强相来提升燃料芯块的热导率性能。热导率增强相具有优异的热导率性能，在UO2基体内的分布方式包括颗粒弥散分布、片状定向分布以及微胞状三维连续分布。为了获得较明显的热导率提升效果，热导率增强相的添加量通常为5～10vol％，但大量添加的热导率增强相会降低燃料芯块的铀装载量，从而降低了燃料芯块的经济性。另一类称为大晶粒UO2燃料芯块，通过添加微量的UO2晶粒生长助剂，并配合特殊的烧结工艺，来制备UO2晶粒尺寸相对于传统UO2燃料芯块显著增大的大晶粒UO2燃料芯块。为了促进UO2晶粒的生长，晶粒生长助剂添加量通常为0.1～0.5wt.％，且通常需要在微氧化性气氛中进行长时间高温烧结。大晶粒UO2燃料芯块具有相对较高的经济性，且抗辐照性能也有所改善，但UO2晶粒生长过程中形成的大量晶格缺陷会导致燃料芯块的热导率性能衰退。
因此，上述方法通常只能从某个方面改善UO2基燃料芯块的性能，无法使燃料芯块的综合性能全面提升。
发明内容
本发明的目的在于提供一种一种多目标性能协同增强的二氧化铀基复合燃料芯块及其制备方法，本发明同步添加金属增强相粉料与金属氧化物掺杂相粉料，解决了UO2基燃料芯块综合性能难以同步提升的问题，同时能够提高燃料芯块制备的经济性。
为了实现上述发明目的，本发明提供以下技术方案：
本发明提供了一种多目标性能协同增强的二氧化铀基复合燃料芯块的制备方法，包括以下步骤：
将UO2粉末依次进行造粒和球化，得到UO2球形颗粒；
将所述UO2球形颗粒、金属增强相粉料与金属氧化物掺杂相粉料进行混合包覆处理，使金属增强相粉料与金属氧化物掺杂相粉料包覆在所述UO2球形颗粒的表面，得到UO2核壳结构颗粒；所述金属增强相粉料中金属元素与金属氧化物掺杂相粉料中金属元素不相同；
将所述UO2核壳结构颗粒进行冷压成形，得到UO2基复合燃料芯块素坯；
将所述UO2基复合燃料芯块素坯在还原性气氛中进行活化烧结，得到多目标性能协同增强的二氧化铀基复合燃料芯块。
优选地，所述UO2粉末的粒径为50nm～200μm。
优选地，所述UO2球形颗粒的粒径为70～400μm，所述金属增强相粉料和金属氧化物掺杂相粉料的粒径独立为20nm～100μm。
优选地，所述金属增强相粉料包括Be粉、Mo粉、Ti粉、V粉、Nb粉、W粉、Cr粉或Ni粉，所述金属氧化物掺杂相粉料包括Nb2O5粉、Cr2O3粉、TiO2粉、MgO粉、MnO粉或V2O5粉，所述金属增强相粉料与金属氧化物掺杂相粉料的质量比为70:30～95:5；所述金属增强相粉料与金属氧化物掺杂相粉料的总体积为UO2球形颗粒体积的2～10％。
优选地，所述混合包覆处理的时间为0.5～8h。
优选地，所述UO2基复合燃料芯块素坯的密度为5.2～7.0g/cm3。
优选地，按体积分数计，提供所述还原性气氛的气体包括0～98％氩气，0～98％氮气，0～50％二氧化碳，余量氢气。
优选地，所述活化烧结的温度为1500～1900℃，保温时间为0.5～8h。
本发明提供了上述技术方案所述制备方法制备得到的多目标性能协同增强的二氧化铀基复合燃料芯块。
优选地，所述多目标性能协同增强的二氧化铀基复合燃料芯块在室温条件下的热导率为8.3～16.6W·m-1·K-1，UO2晶粒平均粒径为20～200μm。
本发明提供了一种多目标性能协同增强的二氧化铀基复合燃料芯块的制备方法，包括以下步骤：将UO2粉末依次进行造粒和球化，得到UO2球形颗粒；将所述UO2球形颗粒、金属增强相粉料与金属氧化物掺杂相粉料进行混合包覆处理，使金属增强相粉料与金属氧化物掺杂相粉料包覆在所述UO2球形颗粒的表面，得到UO2核壳结构颗粒；所述金属增强相粉料中金属元素与金属氧化物掺杂相粉料中金属元素不相同；将所述UO2核壳结构颗粒进行冷压成形，得到UO2基复合燃料芯块素坯；将所述UO2基复合燃料芯块素坯在还原性气氛中进行活化烧结，得到多目标性能协同增强的二氧化铀基复合燃料芯块。本发明提供的方法同步添加金属增强相粉料与金属氧化物掺杂相粉料，在UO2球形颗粒的表面形成包覆层，从而得到UO2核壳结构颗粒；之后在还原性气氛中进行活化烧结，利用金属氧化物掺杂相在高温下向UO2颗粒中的扩散和固溶行为可以促进UO2晶粒生长，同时利用与金属增强相充分混合的金属氧化物掺杂相在高温还原性气氛下的还原特性，其还原后与金属增强相经合金化，形成致密、三维连续分布的合金增强相，该合金增强相相对于单一的金属增强相，不仅可以改善燃料芯块的热导率性能，还可以改善复合燃料芯块的热膨胀、应力分布、抗辐照、抗氧化等性能，解决了UO2基燃料芯块综合性能难以同步提升的问题；而且该致密、三维连续分布的合金增强相可以最大程度发挥增强相对燃料芯块热导率的增强效果，从而有效降低金属增强相的添加量，提高燃料芯块制备的经济性。
附图说明
图1为本发明中制备UO2基复合燃料芯块的流程图；
图2为实施例2制备的UO2基复合燃料芯块的显微结构图。
具体实施方式
本发明提供了一种多目标性能协同增强的二氧化铀基复合燃料芯块的制备方法，包括以下步骤：
将UO2粉末依次进行造粒和球化，得到UO2球形颗粒；
将所述UO2球形颗粒、金属增强相粉料与金属氧化物掺杂相粉料进行混合包覆处理，使金属增强相粉料与金属氧化物掺杂相粉料包覆在所述UO2球形颗粒的表面，得到UO2核壳结构颗粒；所述金属增强相粉料中金属元素与金属氧化物掺杂相粉料中金属元素不相同；
将所述UO2核壳结构颗粒进行冷压成形，得到UO2基复合燃料芯块素坯；
将所述UO2基复合燃料芯块素坯在还原性气氛中进行活化烧结，得到多目标性能协同增强的二氧化铀基复合燃料芯块。
本发明将UO2粉末依次进行造粒和球化，得到UO2球形颗粒。在本发明中，所述UO2粉末的粒径优选为50nm～200μm，更优选为100nm～50μm，进一步优选为200nm～10μm，更进一步优选为500nm～5μm。在本发明中，所述造粒优选包括依次进行的预压成形、破碎和筛分，得到UO2颗粒。本发明优选将UO2粉末进行预压成形，得到UO2预成形坯。在本发明中，所述UO2预成形坯的密度优选为5.0～6.5g/cm3，更优选为5.2～6.3g/cm3，进一步优选为5.3～6.0g/cm3，更进一步优选为5.5～5.8g/cm3。本发明对所述预压成形的具体操作方式没有特殊限定，保证得到满足上述密度要求的UO2预成形坯即可。在本发明的实施例中，具体是将UO2粉末装入粉末冶金预成形模具中进行双轴压制成形，得到UO2预成形坯。得到UO2预成形坯后，本发明将所述UO2预成形坯依次进行破碎和筛分，得到UO2颗粒。在本发明中，所述UO2颗粒的粒径优选为15～100目。本发明对所述破碎和筛分的具体操作方式没有特殊限定，保证得到满足上述粒径要求的UO2颗粒即可。得到UO2颗粒后，本发明将所述UO2颗粒进行球化，得到UO2球形颗粒。在本发明中，所述UO2球形颗粒的粒径优选为70～400μm，更优选为120～300μm，进一步优选为180～280μm，更进一步优选为210～250μm。本发明对所述球化的具体操作方式没有特殊限定，保证得到满足上述粒径要求且球形度良好的UO2球形颗粒即可。在本发明的实施例中，具体是将所述UO2颗粒装入球化设备中进行研磨球化；所述研磨球化的时间优选为2～12h，更优选为3～10h，进一步优选为4～8h，更进一步优选为5～6h。
得到UO2球形颗粒后，本发明将所述UO2球形颗粒、金属增强相粉料与金属氧化物掺杂相粉料进行混合包覆处理，使金属增强相粉料与金属氧化物掺杂相粉料包覆在所述UO2球形颗粒的表面，得到UO2核壳结构颗粒。在本发明中，所述金属增强相粉料和金属氧化物掺杂相粉料的粒径独立优选为20nm～100μm，更优选为50nm～80μm，进一步优选为100nm～50μm，更进一步优选为500nm～10μm。在本发明中，所述金属增强相粉料优选包括Be粉、Mo粉、Ti粉、V粉、Nb粉、W粉、Cr粉或Ni粉，所述金属氧化物掺杂相粉料优选包括Nb2O5粉、Cr2O3粉、TiO2粉、MgO粉、MnO粉或V2O5粉；所述金属增强相粉料与金属氧化物掺杂相粉料的质量比优选为70:30～95:5，具体可以为70:30、75:25、80:20、85:15、90:10或95:5；所述金属增强相粉料与金属氧化物掺杂相粉料的总体积优选为UO2球形颗粒体积的2～10％，更优选为4～8％，进一步优选为5～6％。在本发明中，所述Be粉可以与V2O5粉配合使用，所述Be粉与V2O5粉的质量比优选为90:10；所述Mo粉可以与Cr2O3粉配合使用，所述Mo粉与Cr2O3粉的质量比优选为80:20；所述Ti粉可以与Nb2O5粉配合使用，所述Ti粉与Nb2O5粉的质量比优选为80:20；所述V粉可以与Cr2O3粉配合使用，所述V粉与Cr2O3粉的质量比优选为90:10；所述Nb粉可以与MgO粉配合使用，所述Nb粉与MgO粉的质量比优选为95:5；所述W粉可以与Cr2O3粉配合使用，所述W粉与Cr2O3粉的质量比优选为80:20；所述Cr粉可以与TiO2粉配合使用，所述Cr粉与TiO2粉的质量比优选为85:15；所述Ni粉可以与MnO粉配合使用，所述Ni粉与MnO粉的质量比优选为70:30。
本发明优选通过采用上述种类的金属增强相粉料与金属氧化物掺杂相粉料，并控制合适的添加量，有利于保证最终所得UO2基复合燃料芯块具有优异的综合性能。具体而言，本发明采用的金属增强相除了与UO2材料具有良好的相容性(物理、化学、辐照稳定性)外，还具有较高的热导率性能；本发明采用的金属氧化物掺杂相在氧化态时具备促进UO2晶粒生长的作用，在高温下被还原成金属后不能在UO2中发生明显的固溶或反应，从而保证有足够多被还原的金属氧化物掺杂相最终扩散至UO2颗粒间隙。同时，金属氧化物掺杂相被还原后得到的金属能够与原本处于UO2颗粒间隙的金属增强相发生固溶形成合金，且该合金在热导率、热膨胀、抗氧化、抗辐照等方面的综合性能应优于原本的单相金属增强相。
本发明优选将所述金属增强相粉料与金属氧化物掺杂相粉料进行预混，得到混合粉料；然后将所述混合粉料与UO2球形颗粒进行混合包覆处理，得到UO2核壳结构颗粒。在本发明中，所述混合包覆处理的时间优选为0.5～8h，更优选为2～6h，进一步优选为4～5h。
得到UO2核壳结构颗粒后，本发明将所述UO2核壳结构颗粒进行冷压成形，得到UO2基复合燃料芯块素坯。在本发明中，所述UO2基复合燃料芯块素坯的密度优选为5.2～7.0g/cm3，更优选为5.5～6.8g/cm3，进一步优选为5.6～6.2g/cm3，更进一步优选为5.8～6.0g/cm3。本发明对所述冷压成形的具体操作方式没有特殊限定，保证得到满足上述粒度要求的UO2基复合燃料芯块素坯即可。在本发明的实施例中，具体是将所述UO2核壳结构颗粒装入粉末冶金成形模具中进行冷压成形。本发明通过将所述UO2核壳结构颗粒进行冷压成形，使金属增强相粉料与金属氧化物掺杂相粉料在UO2颗粒间隙形成三维连续网络分布，有利于通过后续活化烧结，使少量金属氧化物掺杂相扩散到UO2颗粒中促进其晶粒长大，使其余金属氧化物掺杂相还原后与原有金属增强相在UO2颗粒间形成致密、三维连续分布的合金增强相，该合金增强相相对于单一的金属增强相，不仅可以改善燃料芯块的热导率性能，还可以改善复合燃料芯块的热膨胀、应力分布、抗辐照、抗氧化等性能；致密、三维连续分布的合金增强相可以最大程度发挥增强相对燃料芯块热导率的增强效果，从而有效降低金属增强相的添加量，提高燃料芯块经济性。
得到UO2基复合燃料芯块素坯后，本发明将所述UO2基复合燃料芯块素坯在还原性气氛中进行活化烧结，得到多目标性能协同增强的二氧化铀基复合燃料芯块。在本发明中，按体积分数计，提供所述还原性气氛的气体优选包括0～98％氩气，0～98％氮气，0～50％二氧化碳，余量氢气；具体可以为纯H2，也可以为Ar、N2和CO2中的任一种气体与H2的混合气体，所述混合气体中H2的体积分数优选为2～100％，更优选为50～90％。在本发明中，所述活化烧结的温度优选为1500～1900℃，更优选为1650～1800℃，进一步优选为1700～1750℃；保温时间优选为0.5～8h，更优选为1～6h，进一步优选为2～4h。在本发明的实施例中，具体是在气氛烧结炉中进行所述活化烧结。
本发明优选在上述条件下进行活化烧结，有利于保证最终所得UO2基复合燃料芯块具有优异的综合性能。具体而言，在活化烧结初期，熔点相对较低的金属氧化物掺杂相向UO2颗粒内适度扩散，促进UO2晶粒充分生长，最终获得具有较大晶粒尺寸的UO2；在活化烧结中期，金属氧化物掺杂相在还原气氛的作用下被充分还原并生成低熔点共晶相，从而进一步促进UO2晶粒的生长，随着金属氧化物掺杂相还原反应的不断进行，被还原的金属氧化物掺杂相从UO2颗粒内部扩散至UO2颗粒间隙，与UO2颗粒间隙的金属增强相充分固溶后形成致密、三维连续分布的合金增强相，进而改善燃料芯块的综合性能；而且通过控制活化烧结条件能够实现可控的致密化烧结，最终达到合适的致密度。
本发明提供了上述技术方案所述制备方法制备得到的多目标性能协同增强的二氧化铀基复合燃料芯块。在本发明中，所述多目标性能协同增强的二氧化铀基复合燃料芯块在室温(25℃)条件下的热导率为8.3～16.6W·m-1·K-1，具体可以为11.6～15.0W·m-1·K-1；UO2晶粒平均粒径为20～200μm，具体可以为78～100μm。
图1为本发明中制备UO2基复合燃料芯块的流程图，下面将结合图1以及本发明中的实施例，对本发明中的技术方案进行清楚、完整地描述。显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
实施例1
将粒径为200nm的UO2粉末装入粉末冶金预成形模具中进行双轴压制成形，得到密度为5.3g/cm3的UO2预成形坯；将所述UO2预成形坯依次进行破碎和过筛，得到粒径为50目的UO2颗粒；将所述UO2颗粒装入球化设备中进行研磨球化4h，得到粒径为210μm且球形度良好的UO2球形颗粒；
将粒径为20nm的金属增强相W粉与粒径为50μm的金属氧化物掺杂相Cr2O3粉以80：20的重量比进行混合，得到W-Cr2O3混合粉末；
将所述UO2球形颗粒与W-Cr2O3混合粉末装入混合包覆设备中，所述W-Cr2O3混合粉末的体积为UO2球形颗粒体积的10％，进行混合包覆处理6h，使W-Cr2O3混合粉末均匀包覆在所述UO2球形颗粒表面，得到UO2核壳结构颗粒；
将所述UO2核壳结构颗粒装入粉末冶金成形模具中，压制成密度为7.0g/cm3的UO2基燃料芯块素坯；将所述UO2基燃料芯块素坯装入气氛烧结炉内，在H2与Ar混合气氛(H2与Ar的体积比为2：98)中，于1900℃进行活化烧结8h，之后冷却，得到UO2基复合燃料芯块。
实施例2
将粒径为50nm的UO2粉末装入粉末冶金预成形模具中进行双轴压制成形，得到密度为5.0g/cm3的UO2预成形坯；将所述UO2预成形坯依次进行破碎和过筛，得到粒径为15目的UO2颗粒；将所述UO2颗粒装入球化设备中进行研磨球化3h，得到粒径为400μm且球形度良好的UO2球形颗粒；
将粒径为10μm的金属增强相Cr粉与粒径为5μm的金属氧化物掺杂相TiO2粉以85：15的重量比进行混合，得到Cr-TiO2混合粉末；
将所述UO2球形颗粒与Cr-TiO2混合粉末装入混合包覆设备中，所述Cr-TiO2混合粉末的体积为UO2球形颗粒体积的5％，进行混合包覆处理2h，使Cr-TiO2混合粉末均匀包覆在所述UO2球形颗粒表面，得到UO2核壳结构颗粒；
将所述UO2核壳结构颗粒装入粉末冶金成形模具中，压制成密度为6.0g/cm3的UO2基燃料芯块素坯；将所述UO2基燃料芯块素坯装入气氛烧结炉内，在H2与N2混合气氛(H2与N2的体积比为90：10)中，于1650℃进行活化烧结4h，之后冷却，得到UO2基复合燃料芯块。
图2为实施例2制备的UO2基复合燃料芯块的显微结构图，图2中呈连续网状分布的为Cr-Ti合金增强相，被Cr-Ti合金增强相包围的浅灰色颗粒为UO2颗粒，每个UO2颗粒由若干个UO2晶粒构成，UO2晶粒平均粒径为78μm，为常规UO2芯块中UO2晶粒尺寸的5～7倍(JournalofNuclearMaterials,2016,469:251-261)，实施例2制备的UO2基复合燃料芯块在室温条件下的热导率为11.6W·m-1·K-1，相对于常规UO2芯块提升了约56％(Journal ofNuclearMaterials,1981,102(1):17-25)。因而实现了UO2热导率和晶粒尺寸的同步强化。此外，金属氧化物掺杂相TiO2被还原成Ti后与金属增强相Cr在高温下形成Cr-Ti合金，相对于纯Cr，与Ti形成合金后其抗腐蚀性、抗氧化性、高温下的挥发、热导率等均得到增强。
实施例3
将粒径为50μm的UO2粉末装入粉末冶金预成形模具中进行双轴压制成形，得到密度为6.0g/cm3的UO2预成形坯；将所述UO2预成形坯依次进行破碎和过筛，得到粒径为80目的UO2颗粒；将所述UO2颗粒装入球化设备中进行研磨球化10h，得到粒径为120μm且球形度良好的UO2球形颗粒；
将粒径为50nm的金属增强相Nb粉与粒径为20nm的金属氧化物掺杂相MgO粉以95：5的重量比进行混合，得到Nb-MgO混合粉末；
将所述UO2球形颗粒与Nb-MgO混合粉末装入混合包覆设备中，所述Nb-MgO混合粉末的体积为UO2球形颗粒体积的6％，进行混合包覆处理4h，使Nb-MgO混合粉末均匀包覆在所述UO2球形颗粒表面，得到UO2核壳结构颗粒；
将所述UO2核壳结构颗粒装入粉末冶金成形模具中，压制成密度为6.2g/cm3的UO2基燃料芯块素坯；将所述UO2基燃料芯块素坯装入气氛烧结炉内，在纯H2气氛中，于1900℃进行活化烧结4h，之后冷却，得到UO2基复合燃料芯块。
实施例4
将粒径为10μm的UO2粉末装入粉末冶金预成形模具中进行双轴压制成形，得到密度为5.8g/cm3的UO2预成形坯；将所述UO2预成形坯依次进行破碎和过筛，得到粒径为50目的UO2颗粒；将所述UO2颗粒装入球化设备中进行研磨球化6h，得到粒径为180μm且球形度良好的UO2球形颗粒；
将粒径为100μm的金属增强相Be粉与粒径为100μm的金属氧化物掺杂相V2O5粉以90：10的重量比进行混合，得到Be-V2O5混合粉末；
将所述UO2球形颗粒与Be-V2O5混合粉末装入混合包覆设备中，所述Be-V2O5混合粉末的体积为UO2球形颗粒体积的2％，进行混合包覆处理0.5h，使Be-V2O5混合粉末均匀包覆在所述UO2球形颗粒表面，得到UO2核壳结构颗粒；
将所述UO2核壳结构颗粒装入粉末冶金成形模具中，压制成密度为5.2g/cm3的UO2基燃料芯块素坯；将所述UO2基燃料芯块素坯装入气氛烧结炉内，在H2与CO2混合气氛(H2与CO2体积比为95：5)中，于1500℃进行活化烧结0.5h，之后冷却，得到UO2基复合燃料芯块。
实施例5
将粒径为5μm的UO2粉末装入粉末冶金预成形模具中进行双轴压制成形，得到密度为6.5g/cm3的UO2预成形坯；将所述UO2预成形坯依次进行破碎和过筛，得到粒径为100目的UO2颗粒；将所述UO2颗粒装入球化设备中进行研磨球化8h，得到粒径为70μm且球形度良好的UO2球形颗粒；
将粒径为100nm的金属增强相Mo粉与粒径为50nm的金属氧化物掺杂相Cr2O3粉以80：20的重量比进行混合，得到Mo-Cr2O3混合粉末；
将所述UO2球形颗粒与Mo-Cr2O3混合粉末装入混合包覆设备中，所述Mo-Cr2O3混合粉末的体积为UO2球形颗粒体积的8％，进行混合包覆处理6h，使Mo-Cr2O3混合粉末均匀包覆在所述UO2球形颗粒表面，得到UO2核壳结构颗粒；
将所述UO2核壳结构颗粒装入粉末冶金成形模具中，压制成密度为6.8g/cm3的UO2基燃料芯块素坯；将所述UO2基燃料芯块素坯装入气氛烧结炉内，在H2与Ar混合气氛(H2与Ar的体积比为70：30)中，于1750℃进行活化烧结1h，之后冷却，得到UO2基复合燃料芯块。
实施例6
将粒径为100nm的UO2粉末装入粉末冶金预成形模具中进行双轴压制成形，得到密度为5.2g/cm3的UO2预成形坯；将所述UO2预成形坯依次进行破碎和过筛，得到粒径为30目的UO2颗粒；将所述UO2颗粒装入球化设备中进行研磨球化2h，得到粒径为300μm且球形度良好的UO2球形颗粒；
将粒径为50nm的金属增强相V粉与粒径为20nm的金属氧化物掺杂相Cr2O3粉以90：10的重量比进行混合，得到V-Cr2O3混合粉末；
将所述UO2球形颗粒与V-Cr2O3混合粉末装入混合包覆设备中，所述V-Cr2O3混合粉末的体积为UO2球形颗粒体积的8％，进行混合包覆处理8h，使V-Cr2O3混合粉末均匀包覆在所述UO2球形颗粒表面，得到UO2核壳结构颗粒；
将所述UO2核壳结构颗粒装入粉末冶金成形模具中，压制成密度为5.8g/cm3的UO2基燃料芯块素坯；将所述UO2基燃料芯块素坯装入气氛烧结炉内，在H2与CO2混合气氛(H2与CO2体积比为50：50)中，于1780℃进行活化烧结6h，之后冷却，得到UO2基复合燃料芯块。
实施例7
将粒径为200μm的UO2粉末装入粉末冶金预成形模具中进行双轴压制成形，得到密度为6.3g/cm3的UO2预成形坯；将所述UO2预成形坯依次进行破碎和过筛，得到粒径为20目的UO2颗粒；将所述UO2颗粒装入球化设备中进行研磨球化12h，得到粒径为280μm且球形度良好的UO2球形颗粒；
将粒径为80μm的金属增强相Ni粉与粒径为50nm的金属氧化物掺杂相MnO粉以70：30的重量比进行混合，得到Ni-MnO混合粉末；
将所述UO2球形颗粒与Ni-MnO混合粉末装入混合包覆设备中，所述Ni-MnO混合粉末的体积为UO2球形颗粒体积的4％，进行混合包覆处理4h，使Ni-MnO混合粉末均匀包覆在所述UO2球形颗粒表面，得到UO2核壳结构颗粒；
将所述UO2核壳结构颗粒装入粉末冶金成形模具中，压制成密度为5.6g/cm3的UO2基燃料芯块素坯；将所述UO2基燃料芯块素坯装入气氛烧结炉内，在H2与N2混合气氛(H2与N2的体积比为2：98)中，于1800℃进行活化烧结2h，之后冷却，得到UO2基复合燃料芯块。
实施例8
将粒径为500nm的UO2粉末装入粉末冶金预成形模具中进行双轴压制成形，得到密度为6.0g/cm3的UO2预成形坯；将所述UO2预成形坯依次进行破碎和过筛，得到粒径为60目的UO2颗粒；将所述UO2颗粒装入球化设备中进行研磨球化5h，得到粒径为250μm且球形度良好的UO2球形颗粒；
将粒径为500nm的金属增强相Ti粉与粒径为100nm的金属氧化物掺杂相Nb2O5粉以80：20的重量比进行混合，得到Ti-Nb2O5混合粉末；
将所述UO2球形颗粒与Ti-Nb2O5混合粉末装入混合包覆设备中，Ti-Nb2O5混合粉末的体积为UO2球形颗粒体积的5％，进行混合包覆处理6h，使Ti-Nb2O5混合粉末均匀包覆在所述UO2球形颗粒表面，得到UO2核壳结构颗粒；
将所述UO2核壳结构颗粒装入粉末冶金成形模具中，压制成密度为5.5g/cm3的UO2基燃料芯块素坯；将所述UO2基燃料芯块素坯装入气氛烧结炉内，在H2与N2混合气氛(H2与N2的体积比为95：5)中，于1650℃进行活化烧结6h，之后冷却，得到UO2基复合燃料芯块。
以上所述仅是本发明的优选实施方式，应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明原理的前提下，还可以做出若干改进和润饰，这些改进和润饰也应视为本发明的保护范围。
Claims (10)
1.一种多目标性能协同增强的二氧化铀基复合燃料芯块的制备方法，包括以下步骤：
将UO2粉末依次进行造粒和球化，得到UO2球形颗粒；
将所述UO2球形颗粒、金属增强相粉料与金属氧化物掺杂相粉料进行混合包覆处理，使金属增强相粉料与金属氧化物掺杂相粉料包覆在所述UO2球形颗粒的表面，得到UO2核壳结构颗粒；所述金属增强相粉料中金属元素与金属氧化物掺杂相粉料中金属元素不相同；
将所述UO2核壳结构颗粒进行冷压成形，得到UO2基复合燃料芯块素坯；
将所述UO2基复合燃料芯块素坯在还原性气氛中进行活化烧结，得到多目标性能协同增强的二氧化铀基复合燃料芯块。
2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述UO2粉末的粒径为50nm～200μm。
3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述UO2球形颗粒的粒径为70～400μm，所述金属增强相粉料和金属氧化物掺杂相粉料的粒径独立为20nm～100μm。
4.根据权利要求1或3所述的制备方法，其特征在于，所述金属增强相粉料包括Be粉、Mo粉、Ti粉、V粉、Nb粉、W粉、Cr粉或Ni粉，所述金属氧化物掺杂相粉料包括Nb2O5粉、Cr2O3粉、TiO2粉、MgO粉、MnO粉或V2O5粉，所述金属增强相粉料与金属氧化物掺杂相粉料的质量比为70:30～95:5；所述金属增强相粉料与金属氧化物掺杂相粉料的总体积为UO2球形颗粒体积的2～10％。
5.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述混合包覆处理的时间为0.5～8h。
6.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述UO2基复合燃料芯块素坯的密度为5.2～7.0g/cm3。
7.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，按体积分数计，提供所述还原性气氛的气体包括0～98％氩气，0～98％氮气，0～50％二氧化碳，余量氢气。
8.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述活化烧结的温度为1500～1900℃，保温时间为0.5～8h。
9.权利要求1～8任一项所述制备方法制备得到的多目标性能协同增强的二氧化铀基复合燃料芯块。
10.根据权利要求9所述的多目标性能协同增强的二氧化铀基复合燃料芯块，其特征在于，所述多目标性能协同增强的二氧化铀基复合燃料芯块在室温条件下的热导率为8.3～16.6W·m-1·K-1，UO2晶粒平均粒径为20～200μm。
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