CN115196930A - 一种用于堆芯捕集器的牺牲砂浆及制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种用于堆芯捕集器的牺牲砂浆及制备方法，由以下重量份比例的原材料制备而成：铝酸盐水泥750‑1000份、氧化钡100‑250份、石英砂500‑600份、铁矿石100‑200份、水300‑400份、减水剂0.05‑30份。制备方法：步骤一、取所述铝酸盐水泥、所述氧化钡粉末、所述石英砂、所述铁矿石，混合均匀得到混合材料M1；步骤二、向所述混合材料M1中加入水和减水剂的混合溶液，进行搅拌后得到均匀混合材料M2，经养护后，即可得到所述牺牲砂浆。
Description
技术领域
本发明属于核电材料领域，特别是涉及一种用于堆芯捕集器的牺牲砂浆及制备方法。
背景技术
在严重核电事故情况下，导致堆芯熔化、压力容器失效，进而导致放射性物质释放到安全壳内；若安全壳内的温度、压力超出设计阈值，安全壳会失效，最终导致放射性物质释放到外部环境中，造成严重放射性污染。核电站中的放射性核素主要包括β射线、γ射线和放射性碘、铯、锶、钡等。为了降低核电事故的严重影响，通常采用堆芯捕集器收集、冷却和固化堆芯熔融物，而堆芯捕集器内的牺牲材料在堆芯熔融物的冷却和固化过程中发挥了决定性作用。目前，国内外学者披露了一些堆芯捕集器所采用的牺牲材料的制备方法。总体而言，目前技术所制备的牺牲材料基本能够满足某些类型的核电站堆芯熔融物冷却和固化方面的需求。然而，现有的技术缺少对某些放射性核素的处理。例如，目前的技术缺少对放射性物质132Ba、133Ba、137Ba的有效处置。基于此，本发明致力于降低严重核电事故情况下放射性物质132Ba、133Ba、137Ba的释放量。此外，目前尚未看到关于该技术问题的解决方案的报道。
发明内容
本发明的目的是提供一种用于堆芯捕集器的牺牲砂浆及制备方法，以解决上述现有技术存在的问题。
为实现上述目的，一方面，本发明提供了一种用于堆芯捕集器的牺牲砂浆，由以下重量份比例的原材料制备而成：
铝酸盐水泥750-1000份、氧化钡100-250份、石英砂500-600份、铁矿石100-200份、水300-400份、减水剂0.05-30份。
可选的，所述铝酸盐水泥，其中Al2O3含量大于等于75％，SiO2含量小于等于0.5％。
可选的，所述氧化钡呈粉末状，其中BaO含量大于等于95％。
可选的，所述石英砂为高品质石英粉，其中SiO2含量大于等于99％，粒径分布为0.075mm-4.75mm。
可选的，所述铁矿石为高品质铁矿石粉，其中Fe2O3含量大于等于90％，粒径分布为0mm-4mm。
可选的，所述水为自来水或饮用水，符合《混凝土用水标准》(JGJ63―2006)的要求。
可选的，所述减水剂为聚羧酸高效减水剂，外观呈无色至浅黄色，密度为1.05-1.15g/ml，以质量分数计其固含量大于等于40％，以体积分数计其含气量6％-8％，pH值为6-8，减水率大于等于33％。
另一方面，本发明提供了一种用于堆芯捕集器的牺牲砂浆的制备方法，包括以下步骤：
步骤一、取所述铝酸盐水泥、所述氧化钡粉末、所述石英砂、所述铁矿石，混合均匀得到混合材料M1；
步骤二、向所述混合材料M1中加入水和减水剂的混合溶液，进行搅拌后得到均匀混合材料M2，经养护后，即可得到所述牺牲砂浆。
可选的，所述步骤一中，用于混合的各种原材料加入强制式单卧轴混凝土搅拌机，选择搅拌速度为40-50转/分钟，混合时间为5-6分钟；
所述步骤二中，首先用1/2的水与全部的减水剂混合，搅拌均匀，然后将混合均匀的溶液加入到所述混合材料M1中，然后用剩余的水去清洗盛放减水剂的容器，清洗后再将水加入到所述混合材料M1中，混合时间为4-5分钟。
本发明的技术效果为：
本发明制备工艺简单，采用常规的强制式单卧轴混凝土搅拌机即可生产，本发明制备的牺牲砂浆的工作性能优良，满足自密实的流动性要求，抗压强度大于36MPa，比现有技术要求提高了20％以上。本发明采用的铁矿石中的Fe2O3会优先与堆芯熔融物中的活跃的还原剂Zr、U发生反应，形成ZrO2和UO2，无氢气产生，从而降低堆芯熔融物与牺牲材料相互作用过程中的氢气产量，减少严重核电事故情况下发生氢气爆炸的可能性。本发明采用氧化钡粉末，在高温作用下，氧化钡可以通过置换作用固化钡的放射性核素，从而大幅降低严重核电事故情况下放射性物质132Ba、133Ba、137Ba的释放量，提高核电站的安全性。
具体实施方式
需要说明的是，在不冲突的情况下，本申请中的实施例及实施例中的特征可以相互组合。
以下实施例中所用原料均为以下要求：
水泥为CA80铝酸盐水泥，其Al2O3含量为78.3％，SiO2含量为0.34％。
氧化钡呈粉末状，其BaO含量为97.2％。
石英砂为高品质石英粉，它的SiO2含量为99.1％，它的粒径分布为0.075mm-4.75mm。
铁矿石为高品质铁矿石粉，其Fe2O3含量为93.5％，其粒径为0mm-4mm。
水为自来水。
减水剂为聚羧酸高效减水剂，外观呈浅黄色，密度为1.10g/ml，以质量分数计其固含量42.1％，以体积分数计其含气量5.3％，pH值为6，减水率34.0％。
实施例一
一种用于堆芯捕集器的牺牲砂浆，按重量份数计，包括以下组分：
铝酸盐水泥950份、氧化钡50份、石英砂600份、铁矿石100份、水350份、减水剂0.55份。
制备方法：
(1)称取所需的材料，包括铝酸盐水泥、氧化钡粉末、石英砂、铁矿石、自来水、减水剂；
(2)润湿搅拌机及所有需要使用的工具及模具；
(3)依次将称好的铝酸盐水泥、氧化钡粉末、石英砂、铁矿石加入到强制式单卧轴混凝土搅拌机，选择搅拌速度为45转/分钟，混合时间5分钟，搅拌均匀得到混合材料M1；
(4)首先将1/2的水与全部的减水剂混合，搅拌均匀，然后将混合均匀的溶液加入到混合材料M1中，然后用剩余的水去清洗盛放减水剂的容器，清洗后再将水加入混合材料M1中，混合5分钟后得到混合材料M2，然后按照国家标准进行成型养护就能得到该种牺牲砂浆。
实施例二
一种用于堆芯捕集器的牺牲砂浆，按重量份数计，包括以下组分：
铝酸盐水泥850份、氧化钡150份、石英砂600份、铁矿石100份、水350份、减水剂2.87份。
制备方法：
(1)称取所需的材料，包括铝酸盐水泥、氧化钡粉末、石英砂、铁矿石、自来水、减水剂；
(2)润湿搅拌机及所有需要使用的工具及模具；
(3)依次将称好的铝酸盐水泥、氧化钡粉末、石英砂、铁矿石加入到强制式单卧轴混凝土搅拌机，选择搅拌速度为45转/分钟，混合时间5分钟，搅拌均匀得到混合材料M1；
(4)首先将1/2的水与全部的减水剂混合，搅拌均匀，然后将混合均匀的溶液加入到混合材料M1中，然后用剩余的水去清洗盛放减水剂的容器，清洗后再将水加入混合材料M1中，混合5分钟后得到混合材料M2，然后按照国家标准进行成型养护就能得到该种牺牲砂浆。
实施例三
一种用于堆芯捕集器的牺牲砂浆，按重量份数计，包括以下组分：
铝酸盐水泥750份、氧化钡250份、石英砂600份、铁矿石100份、水350份、减水剂23.9份。
制备方法：
(1)称取所需的材料，包括铝酸盐水泥、氧化钡粉末、石英砂、铁矿石、自来水、减水剂；
(2)润湿搅拌机及所有需要使用的工具及模具；
(3)依次将称好的铝酸盐水泥、氧化钡粉末、石英砂、铁矿石加入到强制式单卧轴混凝土搅拌机，选择搅拌速度为45转/分钟，混合时间5分钟，搅拌均匀得到混合材料M1；
(4)首先将1/2的水与全部的减水剂混合，搅拌均匀，然后将混合均匀的溶液加入到混合材料M1中，然后用剩余的水去清洗盛放减水剂的容器，清洗后再将水加入混合材料M1中，混合5分钟后得到混合材料M2，然后按照国家标准进行成型养护就能得到该种牺牲砂浆。
上述的3个实施例，制备工艺完全相同。其不同之处在于，实施例1铝酸盐水泥950份、氧化钡50份，实施例2铝酸盐水泥850份、氧化钡150份，实施例3中铝酸盐水泥750份、氧化钡250份。3个实施例中硫铝酸盐水泥与锶铁氧体的质量之和均为1000份，而3个实施例中的锶铁氧体的质量依次增大；三个实施例中的石英砂均为600份，铁矿石均为100份，水均为350份，保持不变；为了让制备的基牺牲砂浆达到要求的工作性能，3个实施例中的减水剂的掺量不同。
性能检测
根据国家标准GB/T 14902-2012测量上述实施例中牺牲砂浆的工作性能，测量指标为扩展度。根据国家标准GB/T 50107-2010测量牺牲砂浆28天抗压强度。3个实施例的实验结果，如下表1所示。
表1实施例的实验结果
| 编号 | 扩展度(mm) | 28天抗压强度(MPa) |
| 实施例1 | 257 | 45.6 |
| 实施例2 | 248 | 40.7 |
| 实施例3 | 251 | 36.3 |
由上表1可以看出，3个实施例中扩展度均大于245mm，满足自密实工作性能的要求。随着氧化钡的掺量增加，锶铁氧体基牺牲砂浆28天抗压强度逐渐降低，但是其最低强度为36.3MPa，这依然比技术要求的30MPa提高了21.0％。
关于牺牲砂浆中掺入的氧化钡对严重事故情况下气体中放射性物质132Ba、133Ba、137Ba的释放量的影响，由于该项实验具有超高温、超高放辐射性的特点，目前尚不能进行原型实验研究。但是根据数值模拟实验研究的结果，与实施例1相比，实施例2、实施例3中的放射性物质132Ba、133Ba、137Ba的释放量依次降低10.4％、19.5％以上，这表明该项技术能够减小放射性物质132Ba、133Ba、137Ba释放量，从而能够提高核电站在严重事故情况下的安全性。
虽然随着氧化钡掺量的增大，导致牺牲砂浆的28天抗压强度下降，但是该技术制备的牺牲砂浆的抗压强度仍比现有技术要求提高了20％以上。此外，随着氧化钡掺量的增大，能使放射性物质132Ba、133Ba、137Ba释放量逐渐降低，从而能够提高核电站在严重事故情况下的安全性。通过实施例的结果可以看出，该项技术具有实质性的进步。
本发明制备工艺简单，采用常规的强制式单卧轴混凝土搅拌机即可生产，制备的牺牲砂浆的工作性能优良，满足自密实的流动性要求，抗压强度大于36MPa，比现有技术要求提高了20％以上，能明显提高工程施工效率，抗压强度也得到了大幅度提升，能够提高其耐久性、延长其服役寿命；采用的铁矿石中的Fe2O3会优先与堆芯熔融物中的活跃的还原剂Zr、U发生反应，形成ZrO2和UO2，无氢气产生，从而降低堆芯熔融物与牺牲材料相互作用过程中的氢气产量，进而降低严重核电事故情况下发生氢气爆炸的可能性；采用氧化钡粉末，在高温作用下，氧化钡可以通过置换作用固化钡的放射性核素，从而大幅降低严重核电事故情况下放射性物质132Ba、133Ba、137Ba的释放量，提高核电站的安全性，具有明显的工程应用价值。
以上所述，仅为本申请较佳的具体实施方式，但本申请的保护范围并不局限于此，任何熟悉本技术领域的技术人员在本申请揭露的技术范围内，可轻易想到的变化或替换，都应涵盖在本申请的保护范围之内。因此，本申请的保护范围应该以权利要求的保护范围为准。
Claims (9)
1.一种用于堆芯捕集器的牺牲砂浆，其特征在于，由以下重量份比例的原材料制备而成：
铝酸盐水泥750-1000份、氧化钡100-250份、石英砂500-600份、铁矿石100-200份、水300-400份、减水剂0.05-30份。
2.根据权利要求1所述的用于堆芯捕集器的牺牲砂浆，其特征在于，所述铝酸盐水泥，其中Al2O3含量大于等于75％，SiO2含量小于等于0.5％。
3.根据权利要求1所述的用于堆芯捕集器的牺牲砂浆，其特征在于，所述氧化钡呈粉末状，其中BaO含量大于等于95％。
4.根据权利要求1所述的用于堆芯捕集器的牺牲砂浆，其特征在于，所述石英砂为石英粉，其中SiO2含量大于等于99％，粒径分布为0.075mm-4.75mm。
5.根据权利要求1所述的用于堆芯捕集器的牺牲砂浆，其特征在于，所述铁矿石为铁矿石粉，其中Fe2O3含量大于等于90％，粒径分布为0mm-4mm。
6.根据权利要求1所述的用于堆芯捕集器的牺牲砂浆，其特征在于，所述水为自来水或饮用水，符合《混凝土用水标准》(JGJ63―2006)的要求。
7.根据权利要求1所述的用于堆芯捕集器的牺牲砂浆，其特征在于，所述减水剂为聚羧酸高效减水剂，外观呈无色至浅黄色，密度为1.05-1.15g/ml，以质量分数计其固含量大于等于40％，以体积分数计其含气量6％-8％，pH值为6-8，减水率大于等于33％。
8.根据权利要求1-7任一项所述的用于堆芯捕集器的牺牲砂浆的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
步骤一、取所述铝酸盐水泥、所述氧化钡粉末、所述石英砂、所述铁矿石，混合均匀得到混合材料M1；
步骤二、向所述混合材料M1中加入水和减水剂的混合溶液，进行搅拌后得到均匀混合材料M2，经养护后，即得到所述牺牲砂浆。
9.根据权利要求8所述的用于堆芯捕集器的牺牲砂浆的制备方法，其特征在于，
所述步骤一中，用于混合的各种原材料加入强制式单卧轴混凝土搅拌机，选择搅拌速度为40-50转/分钟，混合时间为5-6分钟；
所述步骤二中，首先用1/2的水与全部的减水剂混合，搅拌均匀，然后将混合均匀的溶液加入到所述混合材料M1中，然后用剩余的水去清洗盛放减水剂的容器，清洗后再将水加入到所述混合材料M1中，混合时间为4-5分钟。
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| CN1500272A (zh) * | 2001-10-12 | 2004-05-26 | 伊罗拉原子系统股份有限公司 | 用于核反应堆熔化衬层阱的氧化物材料 |
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| CN113773030A (zh) * | 2021-09-23 | 2021-12-10 | 南京林业大学 | 一种用于堆芯捕集器的牺牲混凝土及其制备方法 |
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2022
- 2022-08-02 CN CN202210920198.XA patent/CN115196930A/zh active Pending
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