CN104177024B - 一种利用含铅crt玻璃制备防辐射混凝土的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种利用含铅CRT玻璃制备防辐射混凝土的方法,可应用于吸收和屏蔽核电站射线的防护材料,有利于资源循环与环境保护。随着TFT-LCD电子显示产品替代CRT显示产品,导致CRT显示产品批量报废,CRT玻璃是CRT显示的主要部件,含铅CRT玻璃具有潜在环境污染,属于危险固体废弃物。本发明将含铅CRT玻璃制备防辐射混凝土,可满足核电站的核岛建设使用。其配比(单位:公斤):P.O?42.5普通硅酸盐水泥300-400,粉煤灰100-200,石子0-300,粗颗粒形态的含铅CRT玻璃600-900,细颗粒形态的含铅CRT玻璃500-850,砂子0-300,细颗粒硼玻璃20-30,聚羧酸减水剂10-20,水150-180。
Description
技术领域
本发明涉及一种利用含铅CRT玻璃制备防辐射混凝土的方法,可应用于吸收和屏蔽核电站射线的防护材料,有利于资源循环与环境保护。
背景技术
20世纪50年代到21世纪初,阴极射线管(CathodeRayTube,CRT)型电子显示技术广泛用于电视机、显示器、工业监视器和示波器等产品,CRT是CRT型显示产品的核心部件,CRT主要有玻璃和电子枪所构成。玻璃称为CRT玻璃,其为锥状形态,质量占到98%以上。CRT型显示产品推动和促进了媒体传播方式,对人类文明发展做出了巨大贡献。
2006年之后,随着TFT-LCD(ThinFilmTransistorLiquidCrystalDisplay薄膜晶体管液晶显示器)显示技术的成熟和生产成本降低,TFT-LCD型电子显示产品逐步从相机、手机、电脑显示屏,逐步扩展到电视产品。由于TFT-LCD显示产品的轻薄特性,减少空间占用,更加节能与环保,因此逐步取代原有的CRT型显示产品,使得CRT电子显示产品的更新速度加快。CRT型电视和显示产品在20世纪80年代中后期开始进入中国普通家庭,至2000年之后,我国开始出现CRT型显示产品的更新和报废期,据国家统计局统计数字显示:2003年起,我国电视机社会保有量约为4亿台,中国至少每年有500万台电视机和500万台电脑报废,并在2008年之前的CRT型电子显示产品废弃量以25%-30%的速度增长。到了2008年之后每年报废的CRT型电子显示产品达4000万台以上,每个CRT型显示产品的CRT玻璃平均质量约为18公斤,因此每年将产生72万吨的CRT玻璃电子垃圾产品,按2008年的报废速度,预计中国的CRT型电子显示产品的报废将持续到2020年之后。
CRT玻璃主要包括屏玻璃、锥玻璃、颈管玻璃和低熔点封接玻璃四种,各部位含铅量分别为0%、20-25%、32-34%和70%-80%,CRT玻璃中的铅主要以PbO的形式存在。因此CRT玻璃分为不含铅玻璃和含铅CRT玻璃,不含铅玻璃为屏玻璃,约占CRT玻璃质量的70%;含铅CRT玻璃包括锥玻璃、颈管玻璃和低熔点封接玻璃,含铅玻璃约占CRT玻璃质量的30%,其中锥玻璃约占27%、颈管玻璃1%和低熔点封接玻璃约占2%,含铅玻璃化学组成见表1所示。
含铅CRT玻璃在液体浸泡环境中,其铅离子的浸出浓度超出了我国的危险物鉴别标准,因此CRT玻璃中含铅玻璃为危险固体废弃物,所以对CRT玻璃的锥玻璃、颈管玻璃和低熔点封接玻璃必须采取适当的处理方法。否则废弃CRT玻璃长期在雨水冲刷和酸性等腐蚀的情况下,铅离子势必会溶出,从而进入到土壤或地下水系统中,必然对水资源和土壤产生污染,危及到人类的健康。此外,铅是一种累积性毒物,能够在生物体内积聚而引起铅中毒,严重可致死亡。
表1含铅CRT玻璃的各部件典型化学组成
目前,由于CRT玻璃属于低附加值危险固体废弃物,尚未找到较好的CRT玻璃资源化利用技术和方法,因此,在我国电子废弃产品拆解企业的厂区内或周边,大量堆积CRT玻璃,等待处置的CRT玻璃多达200万吨之多,甚至出现了废弃CRT玻璃被堆放或混入生活垃圾中被掩埋情况发生,因而成为全社会普遍关注的环保问题。
目前,关于含铅CRT玻璃综合利用的专利及文献相对较少,其中中国专利(公开号CN1559947A)将废CRT玻璃用于生产泡沫玻璃;中国专利(公开号CN10109228A)将废旧CRT玻璃作为玻璃的生产原料。专利(公开号为CN101613802A)描述的是采用真空碳热还原法在高温和真空的环境下,使玻璃网络结构遭到破坏,利用碳还原出铅玻璃中的铅。该专利需要的温度较高(温度为1000℃)和真空(系统压强为10Pa)等苛刻的反应条件和配套的生产装备,该提取工艺具有复杂性,装备条件严格,不能规模化提取,提取成本很高,因而该技术难以在工业上得到应用和推广。中国专利(CN101573461A)涉及到含铅废弃物中提取铅的方法,经分析提铅废渣中依然存在1-3%PbO,上述方法并没有从根本上解决氧化铅对环境和人类的危害影响,所转化产品或残余废渣的氧化铅仍然是一种潜在的危害。田英良等发表在《材料导报》的2013年8期上的“CRT玻璃资源化方法与再利用途径”将CRT玻璃分成含铅和不含铅玻璃两部分,建议含铅CRT玻璃制备医院和检测机构的射线透射室的屏蔽窗玻璃,或者采用化学或物理铅冶炼工艺进行铅提取,或者用于核电站的防辐射混凝土制备,该文仅是依据铅和钡元素的射线吸收特性进行防辐射混凝土的再利用设想,该文并没有提供其防辐射混凝土实施方法,以及原料配比、工艺参数、产品性能。
核电是中国电力工业的重要组成部分,中国在核电利用方面已经具有成熟经验,并且我国在十二五和十三五能源规划中计划在沿海和内陆建设一批核电站,到2020年,新增投产2300万千瓦的核电站,主要分布在的山东、福建、广东、辽宁、广西、湖北、江西、湖南、吉林、安徽、河南、重庆、四川、甘肃等地,总计达40个核电站厂址。
核电站建设过程中,需要大量防辐射混凝土,可以防止核裂变过程中所产生的α、β、γ、x、中子射线泄露,α、β、γ射线对人体有较大伤害,尤其γ射线的穿透力很强,γ辐射和X射线相似,能穿透人体和建筑物,危害距离远。
防辐射混凝土可对核裂变所产生的射线具有很好的屏蔽能力,其主要在水泥胶凝材料中添加重晶石、磁铁矿、褐铁矿、废铁块等作骨料,以及少量硼酸、碳酸锂等的物质,用于各种射线的吸收。国内防辐射混凝土多用重晶石作为防辐射用集料,现行的防辐射混凝土标准为GB/T50557-2010,重晶石(BaSO4)密度达4300kg/m3-4700kg/m3,材料脆性大,该材料主要产于陕西、湖北、山东等地。重晶石形态多棱角,多针片状,混凝土拌和物不利于泵送输送,并且该材料热膨胀系数较大,对超大体积、要求控制温升的混凝土有出现裂缝的潜在风险。褐铁矿(2Fe2O3·3H2O)这是含有氢氧化铁的矿石,呈现黄色或棕色,多半是附在其它铁矿之中,密度3200kg/m3-4000kg/m3。赤铁矿(Fe2O3)一种氧化铁矿石,呈暗红色,密度一般为5000kg/m3-5300kg/m3。褐铁矿、赤铁矿等铁矿石也是防辐射混凝土的较好的材料,安徽芜湖至南京一带的凹凸山有相当丰富的铁矿资源。防辐射混凝土因加入重晶石、磁铁矿、褐铁矿、废铁块等物质作为骨料,导致混凝土的密度达到3000-4500kg/m3,普通混凝土密度仅有2250-2450kg/m3,所以重晶石类防辐射混凝土自重相对较大,因此其不适合作大跨距工程结构件。另外由于重晶石、磁铁矿、褐铁矿、废铁块等物质的比重过大,导致混凝土的拌合性、均匀性、泵送性相对较差,容易产生离析和偏析,重晶石、磁铁矿、褐铁矿、废铁块比重较大物质下沉积聚混凝土底部,水泥浆上浮。
本专利发明基于含铅CRT玻璃的危害性,结合其具有射线吸收特性,使其更加合理安全地实现资源再生利用,因此提出一种含铅CRT玻璃制备防辐射混凝土的方法。
发明内容
本发明将含有氧化铅的CRT玻璃(即含铅CRT玻璃)作为核电站反应堆的核岛用防辐射混凝土。将含铅CRT玻璃进行破碎,将其作为混凝土粗骨料和细骨料使用,实现α、β、γ、x射线吸收;辅助添加特制含硼玻璃,可以促进射线的吸收。因此本发明的防辐射混凝土既可以获得良好机械强度,又可获得满意的射线吸收能力。
中国在建和待建核电站多达40座,而每座核电站至少需要50万立方防辐射混凝土,若含铅CRT玻璃替代重晶石、磁铁矿、褐铁矿等射线吸收材料,1立方防辐射混凝土将消纳含铅CRT玻璃1.1-1.75吨,意味每座核电站将需求55-87.5万吨含铅CRT玻璃,如果核电站防辐射混凝土全部采用含铅CRT玻璃,那么累计需求量将达2000-3000万吨,该需求量将大于我国含铅CRT玻璃社会保有量240万吨,因此含铅CRT玻璃制备防辐射混凝土用于核电站建设,不仅解决了CRT污染环境的问题,还能变废为宝,节约了资源。
本发明的防混凝土是由胶凝材料、掺和料、粗骨料、细骨料、外加剂、水组成,其中胶凝材料为普通硅酸盐水泥;掺和料为粉煤灰;粗骨料包括石子和粗颗粒形态的含铅CRT玻璃;细骨料包括砂子、细颗粒形态的含铅CRT玻璃、细颗粒形态的含硼玻璃;外加剂为市售聚羧酸减水剂;水为普通自来水。
石子、粗颗粒形态的含铅CRT玻璃、细颗粒形态的含铅CRT玻璃、砂子、细颗粒形态的含硼玻璃在混凝土中起到填充作用,对混凝土强度、堆积紧密程度、减少水泥用量具有重要作用,石子尺寸控制在6-30mm,砂子尺寸控制在1.5mm以下。含铅CRT玻璃起到α、β、γ、x射线吸收作用,其中含硼玻璃化学组成范围(wt%):SiO250-85,Al2O30-16,B2O35-25,Li2O+Na2O+K2O3-18,CaO+MgO+BaO+SrO+ZnO3-12,其中B2O3、Li2O是必须的化学成份,小原子半径的硼和锂元素对射线具有较好的吸收能力。
普通硅酸盐水泥是以硅酸钙为主要成份的硅酸盐水泥熟料,外加5%的石膏,磨细到325目的水硬性胶凝材料。它是粗骨料、细骨料、掺和料的重要粘结材料,是实现混凝土强度的关键材料。水泥和水形成水泥浆,包裹在粗骨料、细骨料表面,并填充骨料间的空隙。水泥浆在硬化前起润滑作用,使混凝土拌合物具有良好工作性能,硬化后将骨料胶结在一起,形成坚固的混凝土块体。
粉煤灰是电厂燃煤所产生的白色固体废物,其化学组成主要包含大量的氧化硅、氧化铝和少量的氧化钙、氧化镁、氧化铁。粉煤灰中含有大量玻璃相物质,粉煤灰的化学活性具有一定的水硬性,在水泥水化过程中的受水泥的碱浓度激发作用,所体现的水硬性有利于提高混凝土后期强度,改善水泥基材料的矿物结构。
聚羧酸减水剂是可以减少混凝土所需水的使用量,并能满足规定的稠度要求,提高混凝土和易性。减水剂可以增加水化效率,减少单位用水量,增加强度,节省水泥用量,防止混凝土离析,提高抗渗性,增加耐久性,减少混凝土收缩率,避免混凝土结构产生裂纹。
水是完成混凝土拌和所必须的物质,但是,必须控制水的添加量,由于水灰比将直接影响混凝土的强度,本发明要求水灰比控制在0.30-0.36之间。
本发明首先将干净含铅CRT玻璃进行破碎,含铅玻璃包括锥玻璃、颈管玻璃和低熔点封接玻璃,且含铅CRT玻璃的氧化铅质量含量平均值可达23%以上。破碎粒度控制在30mm以下,选取6-30mm作为粗骨料,6mm以下作为细骨料。
水泥选用市售普通硅酸盐水泥P.O42.5,可以促进C50以上强度的混凝土实现。
本发明的防辐射混凝土是通过添加含铅CRT玻璃和硼玻璃来实现α、β、γ、x、中子射线的吸收作用的。
本发明的核电站用防辐射混凝土按照质量比为:
其中石子、粗颗粒形态的含铅CRT玻璃颗粒尺寸为6-30mm,砂子、细颗粒形态的含铅CRT玻璃、细颗粒硼玻璃颗粒尺寸为6mm以下。
首先,将石子、颗粒形态的含铅CRT玻璃、细颗粒形态的含铅CRT玻璃、砂子、细颗粒硼玻璃进行秤量,投入到混凝土搅拌机中,预先搅拌10-30秒;其次,将P.O42.5普通硅酸盐水泥、粉煤灰进行秤量,投入到混凝土搅拌机中,开启搅拌机,将已经秤量的聚羧酸减水剂陆续倒入预拌和的水泥、粉煤灰、集料中,保证其预先分散混凝土配合料中,最后将已经秤量的水投入到搅拌机内,搅拌时间60-120秒。
将已经混拌均匀的防辐射混凝土进行坍落度测量,用于评价混凝土的施工和泵送性能,坍落度测量参照《普通混凝土拌合物性能试验方法》(GB/T50080-2002)规定。然后进行三联试模成型,规格为100*100*100mm,机械振实。做好标记,进行标准养护,分别测量3天、7天、28天抗压强度,然后对28天养护后的试样进行密度和射线吸收值测量,为了比较本发明的防辐射混凝土的基本性能、工艺特性、射线吸收效果,按GB/T50557-2010所制备重晶石防辐射混凝土作为参比对象,其为比较例1。射线吸收值评价采用Cs137作为放射源,它是U235核反应的副产品,半衰期较长,具有较强放射性,将被测量试样距离Cs137放射源1米位置放置,在被测物后面放置射线源检测装置,开启放射源,当没有放置被测试样品时,射线检测装置的初始值定义为100%,放置试样后被检测试样后,受试样的射线吸收,会导致射线辐射强度衰减,衰减值相对于初始值的比值,即为射线吸收系数。
表2含铅CRT玻璃防辐射混凝土配比与性能,从表2可以看出,本发明的含铅CRT玻璃防辐射混凝土密度仅有2380-2450kg/m3,而对比实施例1的重晶石和钢段密度为3215kg/m3,密度大31%,另外从坍落度指标来看,比较例1由于使用较多的重晶石和钢段,致使坍落度较大,不利于泵送输送和混凝土浇注成型。从3天、7天、28天强度来看,本发明的实施例与比较例相近;从射线吸收系数来看,本发明实施例1-实施例4优于比较例1。综上所述,本发明在表观密度小于比较例1,可有效减少混凝土自重,可以建造更高的混凝土结构和更大跨距混凝土结构件,因此有利于核岛混凝土外壳建造。另外从施工性能的坍落度指标来看,对于长距离泵送混凝土而言,坍落度要求在140-180mm更加适合,本发明实施例的坍落度全部满足140-180mm之间,当坍落度大于200mm,会产生骨料与水泥浆的离析,而比较例1指标达210mm。因此本发明的实施例也是优于比较例1,因此本发明的防辐射混凝土是可以实现长距离混凝土输送,不必采取特殊输送措施,可有效避免混凝土的离析和偏析,确保混凝土强度的均一,再者射线吸收系数方面本发明也优于比较例,因此,含铅CRT玻璃防辐射混凝土达到核电站建设所需技术性能要求,可满足核电站防辐射核岛外壳应用。
表2含铅CRT玻璃防辐射混凝土配比与性能
项目 | 实施例1 | 实施例2 | 实施例3 | 实施例4 | 比较例1 |
P.O 42.5水泥 | 300 | 330 | 400 | 380 | 350 |
粉煤灰 | 200 | 170 | 100 | 120 | — |
石子 | 0 | 100 | 200 | 300 | — |
粗颗粒含铅CRT玻璃 | 900 | 800 | 700 | 600 | — |
砂子 | 0 | 100 | 200 | 300 | 532 |
细颗粒含铅CRT玻璃 | 850 | 700 | 600 | 500 | — |
细颗粒硼玻璃 | 20 | 23 | 26 | 30 | — |
聚羧酸减水剂 | 20 | 17 | 13 | 10 | 5 |
水 | 150 | 160 | 170 | 180 | 205 |
硅灰 | — | — | — | — | 25 |
矿粉 | — | — | — | — | 125 |
重晶石 | — | — | — | — | 730 |
钢段 | — | — | — | — | 750 |
坍落度mm | 140 | 155 | 165 | 180 | 210 |
水胶比 | 0.30 | 0.32 | 0.34 | 0.36 | 0.39 |
密度kg/m3 | 2450 | 2431 | 2406 | 2380 | 3215 |
3天抗压强度MPa | 32.4 | 33.6 | 34.7 | 35.4 | 36.4 |
7天抗压强度MPa | 64.7 | 65.8 | 67.2 | 69.8 | 64.6 |
28天抗压强度MPa | 71.6 | 72.3 | 73.4 | 74.6 | 72.3 |
射线综合吸收系数% | 0.886 | 0.875 | 0.871 | 0.863 | 0.854 |
具体实施方式
实施例1
一种含铅CRT玻璃制备防辐射混凝土的方法,首先将干净含铅CRT玻璃进行破碎,其中包括锥玻璃、颈管玻璃和低熔点封接玻璃,含铅CRT玻璃的氧化铅质量含量平均值可达23.5%,6-30mm作为粗骨料,6mm以下作为细骨料,石子尺寸控制在10-30mm,砂子尺寸小于1.5mm。
含铅CRT玻璃制备防辐射混凝土配比(单位:公斤):P.O42.5普通硅酸盐水泥300,粉煤灰200,粗颗粒含铅CRT玻璃900,细颗粒含铅CRT玻璃850,细颗粒硼玻璃20,聚羧酸减水剂20,水150。其中含硼玻璃化学组成为(wt%):SiO250,Al2O316,B2O325,Li2O1,Na2O1,K2O3,CaO1,MgO1,BaO2,SrO1,ZnO1。
制备工艺:将石子、颗粒形态的含铅CRT玻璃、细颗粒形态的含铅CRT玻璃、砂子、细颗粒硼玻璃进行秤量,投入到混凝土搅拌机中,搅拌10秒;将P.O42.5普通硅酸盐水泥、粉煤灰进行秤量,投入到混凝土搅拌机中,开启搅拌机,将已经秤量的聚羧酸减水剂陆续倒入搅拌机内,搅拌5秒;将已经秤量的水投入到搅拌机内,继续搅拌时间120秒。
实施例2
一种含铅CRT玻璃制备防辐射混凝土的方法,首先将干净含铅CRT玻璃进行破碎,其中包括锥玻璃、颈管玻璃和低熔点封接玻璃,含铅CRT玻璃的氧化铅质量含量平均值可达23.8%,6-30mm作为粗骨料,6mm以下作为细骨料,石子尺寸控制在10-30mm,砂子尺寸小于1.5mm。
含铅CRT玻璃制备防辐射混凝土配比(单位:公斤):P.O42.5普通硅酸盐水泥330,粉煤灰170,石子100,粗颗粒含铅CRT玻璃800,砂子100,细颗粒含铅CRT玻璃700,细颗粒硼玻璃23,聚羧酸减水剂17,水160。其中含硼玻璃化学组成为(wt%):SiO264,Al2O36,B2O39,Li2O3,Na2O12,K2O3,CaO0.3,MgO0.4,BaO1,SrO0.7,ZnO0.6。
制备工艺:将石子、颗粒形态的含铅CRT玻璃、细颗粒形态的含铅CRT玻璃、砂子、细颗粒硼玻璃进行秤量,投入到混凝土搅拌机中,搅拌20秒;将P.O42.5普通硅酸盐水泥、粉煤灰进行秤量,投入到混凝土搅拌机中,开启搅拌机,将已经秤量的聚羧酸减水剂陆续倒入搅拌机内,搅拌8秒;将已经秤量的水投入到搅拌机内,继续搅拌时间100秒。
实施例3
一种含铅CRT玻璃制备防辐射混凝土的方法,首先将干净含铅CRT玻璃进行破碎,其中包括锥玻璃、颈管玻璃和低熔点封接玻璃,含铅CRT玻璃的氧化铅质量含量平均值可达23.5%,6-30mm作为粗骨料,6mm以下作为细骨料,石子尺寸控制在10-30mm,砂子尺寸小于1.5mm。
含铅CRT玻璃制备防辐射混凝土配比(单位:公斤):P.O42.5普通硅酸盐水泥400,粉煤灰100,石子200,粗颗粒含铅CRT玻璃700,砂子200,细颗粒含铅CRT玻璃600,细颗粒硼玻璃26,聚羧酸减水剂13,水170。其中含硼玻璃化学组成为(wt%):SiO270,Al2O35,B2O36,Li2O2,Na2O3,K2O2,CaO2,MgO1,BaO6,SrO2,ZnO1。
制备工艺:将石子、颗粒形态的含铅CRT玻璃、细颗粒形态的含铅CRT玻璃、砂子、细颗粒硼玻璃进行秤量,投入到混凝土搅拌机中,搅拌30秒;将P.O42.5普通硅酸盐水泥、粉煤灰进行秤量,投入到混凝土搅拌机中,开启搅拌机,将已经秤量的聚羧酸减水剂陆续倒入搅拌机内,搅拌15秒;将已经秤量的水投入到搅拌机内,继续搅拌时间80秒。
实施例4
一种含铅CRT玻璃制备防辐射混凝土的方法,首先将干净含铅CRT玻璃进行破碎,其中包括锥玻璃、颈管玻璃和低熔点封接玻璃,含铅CRT玻璃的氧化铅质量含量平均值可达23.5%,6-30mm作为粗骨料,6mm以下作为细骨料,石子尺寸控制在10-30mm,砂子尺寸小于1.5mm。
含铅CRT玻璃制备防辐射混凝土配比(单位:公斤):P.O42.5普通硅酸盐水泥380,粉煤灰120,石子300,粗颗粒含铅CRT玻璃600,砂子300,细颗粒含铅CRT玻璃500,细颗粒硼玻璃30,聚羧酸减水剂10,水180。其中含硼玻璃化学组成为(wt%):SiO285,B2O35,Li2O1,Na2O4,K2O1,CaO0.5,MgO0.5,BaO2,SrO0.5,ZnO0.5。
制备工艺:将石子、颗粒形态的含铅CRT玻璃、细颗粒形态的含铅CRT玻璃、砂子、细颗粒硼玻璃进行秤量,投入到混凝土搅拌机中,搅拌25秒;将P.O42.5普通硅酸盐水泥、粉煤灰进行秤量,投入到混凝土搅拌机中,开启搅拌机,将已经秤量的聚羧酸减水剂陆续倒入搅拌机内,搅拌12秒;将已经秤量的水投入到搅拌机内,继续搅拌时间60秒。
Claims (1)
1.一种利用含铅CRT玻璃制备防辐射混凝土的方法,其配比按照质量比为:
粒径尺寸6-30mm作为粗颗粒,其中包括石子和粗颗粒形态的含铅CRT玻璃;粒径尺寸6mm以下为细颗粒,其中包括砂子、细颗粒形态的含铅CRT玻璃、细颗粒硼玻璃;
其制备工艺:
a)将石子、粗颗粒形态的含铅CRT玻璃、细颗粒形态的含铅CRT玻璃、砂子、细颗粒硼玻璃进行秤量,投入到混凝土搅拌机中,搅拌10-30秒;
b)将P.O42.5普通硅酸盐水泥、粉煤灰进行秤量,投入到混凝土搅拌机中,开启搅拌机,将已经秤量的聚羧酸减水剂陆续倒入搅拌机内,搅拌5-15秒;
c)将已经秤量的水投入到搅拌机内,继续搅拌时间60-120秒;
所述细颗粒硼玻璃,其化学组成重量百分比为:SiO250-85,Al2O30-16,B2O35-25,Li2O+Na2O+K2O3-18,CaO+MgO+BaO+SrO+ZnO3-12。
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