CN115135987A - 量子吸收分光系统以及量子吸收分光方法 - Google Patents

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Abstract

量子吸收分光系统(100)具备激光源(1)、量子光学系统(201)、光检测器(31)以及控制器(4)。激光源(1)发出抽运光。量子光学系统(201)包括通过抽运光的照射来产生信号光子与闲置光子的量子纠缠光子对的非线性光学晶体(23)和构成为能够使闲置光子的相位变化的移动反射镜(25)，构成为在产生量子纠缠光子对的多个物理过程之间发生量子干涉。光检测器(31)闲置检测由非线性光学晶体(23)在试样配置于闲置光子的光路的状态下使闲置光子的相位变化的情况下的信号光子，输出与检测到的光子数相应的量子干涉信号。控制器(4)通过量子干涉信号的傅里叶变换来计算试样的吸收分光特性。

Description

量子吸收分光系统以及量子吸收分光方法
技术领域
本公开涉及量子吸收分光系统以及量子吸收分光方法。
背景技术
一般而言，在红外吸收分光法中对试样照射红外光。然后，获取与基于试样的吸收相伴的红外光的强度变化作为试样的红外吸收频谱。在红外吸收分光法之中，特别是傅里叶变换红外分光法(FTIR：Fourier Transform Infrared Spectroscopy)在化学、生物学以及药学等领域中也广泛用于确定分子构造(功能团的种类或者立体构造等)。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：美国日本专利第10,648,908号
非专利文献
非专利文献1：Anna Paterova,Hongzhi Yang,Chengwu An,Dmitry Kalashnikovand Leonid Krivitsky,"Measurement of infrared optical constants with visiblephotons"(用可见光子测量红外光学常数),New Journal of Physics 20(2018)043015
非专利文献2：Masayuki Okano,Hwan Hong Lim,Ryo Okamoto,NorihikoNishizawa,Sunao Kurimura and Shigeki Takeuchi,"0.54μm resolution two-photoninterference with dispersion cancellation for quantum optical coherencetomography"(通过针对量子光学相干断层扫描的色散抵消的0.54μm分辨率双光子干涉),Scientific Reports volume 5,Article number:18042(2015)
发明内容
近年来，在量子测量、量子通信以及量子计算等量子技术领域，利用两个光子发生具有量子力学相关的“量子纠缠”的光子对来实现新功能的研究正在发展。以下，将这样的光子对还称为“量子纠缠光子对”。本发明者们关注量子纠缠光子对向分光系统以及分光方法的应用。而且，本发明者们发现通过对来自光检测器的检测信号实施适当的运算处理，能够使能够分光的波段变宽。
本公开是为了解决上述课题而完成的，本公开的目的在于提供能够在应用量子纠缠光子对的分光系统或者分光方法(量子吸收分光系统或者量子吸收分光方法)中在宽的波段进行的分光的技术。
(1)本公开的第1方面的量子吸收分光系统具备光源、量子光学系统、光检测器以及运算装置。光源发出抽运光。量子光学系统包括：非线性光学元件，通过抽运光的照射来产生信号光子与闲置光子的量子纠缠光子对；以及相位变换部，构成为能够使信号光子以及闲置光子中的一方的光子的相位变化。量子光学系统构成为在产生量子纠缠光子对的多个物理过程之间发生量子干涉。光检测器输出与在试样配置于闲置光子的光路的状态下由相位变换部使上述一方的光子的相位变化的情况下的信号光子的检测数相应的量子干涉信号。运算装置通过量子干涉信号的傅里叶变换来计算试样的吸收分光特性。
(2)在某个实施方式中，运算装置也可以除了通过试样配置于闲置光子的光路的状态下的量子干涉信号的傅里叶变换来计算傅里叶频谱之外，还通过试样未配置于闲置光子的光路的状态下的量子干涉信号的傅里叶变换来计算参照用傅里叶频谱。运算装置也可以根据傅里叶频谱与参照用傅里叶频谱之比，计算试样的复透射率频谱。
(3)在某个实施方式中，运算装置也可以通过对试样的复透射率频谱的绝对值进行平方，从而计算试样的吸收频谱。
(4)在某个实施方式中，运算装置也可以通过对在量子光学系统中既不对量子纠缠光子对进行波长扫描也不对信号光子进行波长分解地获取到的量子干涉信号进行傅里叶变换，从而计算试样的吸收分光特性。
(5)在某个实施方式中，非线性光学元件也可以是啁啾型或者扇型的准相位匹配元件。
(6)在其它实施方式中，非线性光学元件也可以是包括非线性光学晶体的准相位匹配元件。准相位匹配元件也可以构成为在多次产生量子纠缠光子对的情况下，包括闲置光子的闲置光子群的波长分布于根据非线性光学晶体的材料和极化反转周期确定的整个宽波段。
(7)在某个实施方式中，非线性光学晶体的材料也可以包含铌酸锂。非线性光学晶体的极化反转周期也可以以使闲置光子群包括在0.4μm至5.2μm的波段内具有互不相同的波长的多个光子的方式被决定。
(8)在其它实施方式中，非线性光学晶体的材料也可以包含磷化镓。非线性光学晶体的极化反转周期也可以以使闲置光子群包括在0.7μm至12μm的波段内具有互不相同的波长的多个光子的方式被决定。
(9)进而在其它实施方式中，非线性光学晶体的材料也可以包含砷化镓。非线性光学晶体的极化反转周期也可以以使闲置光子群包括在1μm至18μm的波段内具有互不相同的波长的多个光子的方式被决定。
(10)进而在其它实施方式中，非线性光学晶体的材料也可以包含钽酸锂。非线性光学晶体的极化反转周期也可以以使闲置光子群包括在0.3μm至5.5μm的波段内具有互不相同的波长的多个光子的方式被决定。
(11)进而在其它实施方式中，非线性光学晶体的材料也可以包含硒化锌。非线性光学晶体的极化反转周期也可以以使闲置光子群包括在0.4μm至22μm的波段内具有互不相同的波长的多个光子的方式被决定。
(12)在某个实施方式中，光检测器也可以是单像素型的光检测器。
(13)在某个实施方式中，信号光子是可见光频域的光子。光检测器也可以是基于硅的光检测器。
(14)在某个实施方式中，量子光学系统也可以还包括全反射测定装置，该全反射测定装置构成为能够进行试样的全反射测定。
(15)在某个实施方式中，相位变换部也可以包括：第1移动反射镜，构成为能够沿着信号光子的传播方向移动；以及第2移动反射镜，构成为能够沿着闲置光子的传播方向移动。量子吸收分光系统还具备控制装置。控制装置也可以构成为使第1移动反射镜以及第2移动反射镜中的一方的移动反射镜选择性地移动。
(16)在某个实施方式中，相位变换部也可以包括移动反射镜，该移动反射镜构成为能够沿着信号光子的传播方向移动。
(17)在某个实施方式中，非线性光学元件也可以构成为产生紫外光频域的闲置光子。运算装置也可以计算试样的紫外吸收分光特性。
(18)本公开的第2方面的量子吸收分光方法(QAS：Quantum AbsorptionSpectroscopy)包括第1～第3步骤。第1步骤是如下步骤：在构成为在产生信号光子与闲置光子的量子纠缠光子对的多个物理过程之间发生量子干涉的量子光学系统中，将抽运光照射到非线性光学元件，从而产生量子纠缠光子对。第2步骤是如下步骤：通过闲置由光检测器检测由相位变换部在试样配置于闲置光子的光路的状态下使信号光子以及闲置光子中的一方的光子的相位变化的情况下的信号光子，从而获取与检测到的光子数相应的量子干涉信号。第3步骤是如下步骤：通过光检测器的量子干涉信号的傅里叶变换来计算试样的吸收分光特性。
根据本公开，能够在量子吸收分光系统或者量子吸收分光方法中进行宽的波段下的分光。
附图说明
图1是示出本公开的实施方式1的量子吸收分光系统的整体结构的图。
图2是用于说明量子吸收分光的原理的概念图。
图3是用于概略地说明由运算装置进行的运算处理的功能框图。
图4是示出实施方式1中的量子吸收分光法的处理次序的流程图。
图5是示出实施方式1的变形例的量子吸收分光系统的整体结构的图。
图6是示出实施方式2的量子吸收分光系统的整体结构的图。
图7是示出准相位匹配器件的结构例的图。
图8是示出实施方式3的量子吸收分光系统的整体结构的图。
图9是示出实施方式3的变形例1的量子吸收分光系统的整体结构的图。
图10是用于说明与光检测器的种类相应的检测原理的差异的概念图。
图11是示出实施方式3的变形例2的量子吸收分光系统的整体结构的图。
图12是示出实施方式4的量子吸收分光系统的整体结构的图。
图13是示出实施方式4的变形例的量子吸收分光系统的整体结构的图。
图14是示出全反射测定法单元的结构例的图。
图15是示出量子干涉信号的测定结果的一个例子的图。
图16是示出通过图15所示的量子干涉信号的傅里叶变换而得到的傅里叶频谱的图。
图17是示出量子干涉效应所致的信号光子频谱的差异的图。
图18是示出与石英玻璃有关的量子干涉信号的测定结果的一个例子的图。
图19是示出通过图18所示的量子干涉信号的傅里叶变换而得到的傅里叶频谱的图。
图20是示出通过石英玻璃的测定而得到的透射率的绝对值以及相位差的图。
图21是示出非线性光学晶体的各位置处的极化反转周期的图。
图22是示出使用准相位匹配器件生成的量子纠缠光子对的频谱的仿真结果的一个例子的图。
图23是示出在使用了具有图22所示的频谱的量子纠缠光子对的情况下得到的量子干涉信号的仿真结果的图。
图24是示出非线性光学晶体的每个材料的极化反转周期与闲置(idler)光的产生波段之间的关系的图。
图25是对非线性光学晶体所能够采用的各材料的特征进行整理的图。
图26是示出求出整个宽的波段的复透射率频谱的仿真结果的一个例子的图。
图27是示出从图26所示的复透射率频谱求出试样的复折射率的仿真结果的图。
图28是示出整个宽的波段的量子干涉信号的测定结果的一个例子的图。
图29是示出从图28所示的量子干涉信号求出试样的复透射率频谱的结果的图。
图30是示出通过扫描闲置光路或者信号光路的仿真而得到的量子干涉信号的图。
图31是示出通过图30所示的量子干涉信号的傅里叶变换而得到的傅里叶频谱的图。
图32是示出关于作为红外吸收体的试样配置于闲置光路的状态而通过扫描闲置光路或者信号光路的仿真得到的傅里叶频谱的图。
图33是示出在用于测定紫外光频域下的吸收分光特性的量子吸收分光系统中通过扫描闲置光路或者信号光路的仿真得到的量子干涉信号的图。
图34是示出在扫描信号光路的情况下得到的傅里叶频谱的图。
(符号说明)
1：激光源；201～205：量子光学系统；211～214：透镜；221～223：分色镜；23：非线性光学晶体；231：第1晶体；232：第2晶体；24：试样保持架；25、28：移动反射镜；250、280：驱动装置；271：法拉第转子；272：λ/4波长板；26、29：固定反射镜；31、32：光检测器；4：控制器；41：处理器；42：存储器；43：输入输出端口；5：监视器；401：光源控制部；402：反射镜控制部；403：计数率计算部；404：傅里叶变换部；405：第1存储部；406：第2存储部；407：透射率计算部；408：吸收频谱计算部；409：监视器控制部；6：分散光学元件；7：QPM器件；71、74：透镜；72：非线性光学晶体；73：长通滤波器；75：锐截止滤波器；8：ATR单元；81、83：透镜；82：棱镜；100、100A、200、300、300A、300B、400、400A：量子吸收分光系统。
具体实施方式
以下，参照附图，详细地说明本公开的实施方式。此外，对图中相同或者相当部分附加相同的符号，不重复其说明。
在本公开及其实施方式中，紫外光频域意味着10nm～360nm的波段。可见光频域意味着360nm～1050nm的波段。近红外光频域意味着1050nm～2μm的波段。中红外光频域意味着2μm～5μm的波段。远红外光频域意味着5μm～20μm的波段。超远红外光频域(太赫兹频域)意味着20μm～1mm的波段。红外光频域可以将近红外光频域、中红外光频域、远红外光频域以及超远红外光频域全部包括。
[实施方式1]
在实施方式1(以及后述实施方式2～4)中，说明由本公开的量子吸收分光系统测定红外光频域下的试样的吸收分光特性的结构。但是，如之后详细地说明那样，能够由本公开的量子吸收分光系统测定的波段并不限定于红外光频域。
<系统结构>
图1是示出本公开的实施方式1的量子吸收分光系统的整体结构的图。量子吸收分光系统100构成为能够通过将量子纠缠光子对应用于红外吸收分光来测定试样的红外吸收分光特性(红外吸收频谱等)。量子吸收分光系统100具备激光源1、量子光学系统201、光检测器31、控制器4以及监视器5。
激光源1发出用于激发非线性光学晶体23(后述)的抽运光。在图中，用Lp表示抽运光。在实施方式1中，激光源1发出可见光频域所包含的连续波(CW：Continuous wave)的激光。具体而言，例如能够将发出波长为532nm的绿色的激光的半导体激光器用作激光源1。
量子光学系统201构成为在生成信号光子与闲置光子的量子纠缠光子对的多个物理过程之间使量子干涉产生。如之后在图2中详细地叙述那样，量子干涉与通常的光的干涉不同，所以需要注意。在图中，用Ls表示信号光(包含信号光子的光)的光路，用Li表示闲置光(包含闲置光子的光)的光路。另外，以下，有时将信号光的光路简称为“信号光路”，将闲置光的光路简称为“闲置光路”。
在本实施方式中，量子光学系统201是应用了与迈克尔逊(Michelson)干涉仪类似的结构的光学系统。量子光学系统201包括透镜211～214、分色镜221、222、非线性光学晶体23、试样保持架24、移动反射镜25以及固定反射镜26。
透镜211配置于激光源1与分色镜221之间。透镜211构成为对来自激光源1的抽运光进行集聚，所集聚的抽运光结焦于非线性光学晶体23。
分色镜221配置于透镜211与非线性光学晶体23之间。分色镜221使包含信号光的波长的波段的光透射，另一方面，反射上述波段外的光。
在该例子中，抽运光的波长是532nm。信号光的波长例如包含于603nm以上且725nm以下的波段。闲置光的波长例如包含于2μm以上且4.5μm以下的波段。因此，分色镜221使信号光透射，另一方面，反射抽运光以及闲置光。抽运光由分色镜221反射而照射到非线性光学晶体23。
非线性光学晶体23从由透镜211集聚的抽运光产生信号光和闲置光。更详细而言，非线性光学晶体23利用抽运光的自发参量下方转换(SPDC：Spontaneous ParametricDown-Conversion)来生成信号光子与闲置光子的光子对。非线性光学晶体23例如是铌酸锂(LiNbO3)晶体。在该情况下，信号光是可见光，闲置光是红外光(更详细而言近红外光或者中红外光)。但是，非线性光学晶体23的种类并不被特别限定。也可以使用硫化镓银(AgGaS2)晶体等其它种类的非线性光学晶体。用图2说明使用了非线性光学晶体23的量子吸收分光的原理。
此外，在本说明书中化合物由化学计量组成公式表达的情况下，该化学计量组成公式仅仅是代表例。组成比也可以是非化学计量。例如，在铌酸锂被表达为“LiNbO3”的情况下，只要不特别限制，铌酸锂就不限定于“Li/Nb/O＝1/1/3”的组成比，可以按照任意的组成比包含Li、Nb以及O。关于以下例示的其它化合物也相同。
分色镜222配置于非线性光学晶体23与移动反射镜25之间且非线性光学晶体23与固定反射镜26之间。在本实施方式中，分色镜222使可见光透射并反射红外光。可见光频域的信号光与抽运光一起透射分色镜222而朝向固定反射镜26。另一方面，红外光频域的闲置光被分色镜222反射而朝向移动反射镜25。此外，分色镜222也可以使红外光透射并反射可见光。
透镜212配置于分色镜222与试样保持架24之间。透镜212使被分色镜222反射后的闲置光成为平行光。透镜213配置于分色镜222与固定反射镜26之间。透镜213使透射分色镜222后的抽运光以及信号光成为平行光。
试样保持架24配置于非线性光学晶体23与移动反射镜25之间。试样保持架24保持试样(在图中，用SP表示)。作为试样保持架24的材料，使用对于闲置光(在该例子中红外光)透明的材料。闲置光被照射到试样，该透射光朝向移动反射镜25。
移动反射镜25构成为能够沿着闲置光的传播方向移动。具体而言，在移动反射镜25中设置有驱动装置250。驱动装置250是由控制器4控制的电动致动器，例如，是依照来自控制器4的控制指令机械性地进行位移的马达驱动装置(伺服马达、步进马达等)。驱动装置250也可以是根据来自控制器4的施加电压进行位移的压电元件(压电元件)。通过使用驱动装置250使移动反射镜25的位置周期性地变化(使移动反射镜25往返运动)，能够扫描闲置光路(在图中，用ΔX表示扫描的情形)。
移动反射镜25优选是平面镜，反射透射试样后的闲置光。反射的闲置光被分色镜222进一步反射而返回到非线性光学晶体23。闲置光通过非线性光学晶体23，但被分色镜221反射，所以不会到达光检测器31。
此外，移动反射镜25是本公开的相位变换部的一个例子。本公开的相位变换部也可以代替移动反射镜25或者除此之外，还包括电光学调制器(EOM：Electro－OpticModulator)等相位调制器(未图示)。例如，能够在使用设置有驱动装置250的移动反射镜25使光路长度相对地粗略地变化的基础上，使用相位调制器来实现微小的光路长度变化。
固定反射镜26例如是平面镜，分别反射透射分色镜222后的抽运光以及信号光。抽运光的反射光以及信号光的反射光再次透射分色镜222而返回到非线性光学晶体23。抽运光通过非线性光学晶体23，但被分色镜221反射。另一方面，信号光通过非线性光学晶体23，还透射分色镜221。此外，固定反射镜26也可以是凹型反射镜。在该情况下，能够省略透镜213。
透镜214配置于分色镜221与光检测器31之间。透镜214将透射分色镜221的信号光进行集聚，将所集聚的信号光输出到光检测器31。
光检测器31是基于硅的光检测器，具有能够使可见光(以及近红外光的一部分)分光的光学特性。在实施方式1中，光检测器31是包括排列成2维阵列状的多个像素的多像素型的光检测器。具体而言，光检测器31是CCD(Charged－Coupled Device，电荷耦合器件)图像传感器或者CMOS(Complementary Metal－Oxide－Semiconductor，互补金属氧化物半导体)图像传感器等。光检测器31响应于来自控制器4的控制指令而检测信号光，将其检测信号输出到控制器4。此外，信号光的检测信号的强度是与由光检测器31检测到的信号光子的检测数相应的强度(更详细而言与光子数成正比例的信号强度)。因而，光检测器31可以说成输出与检测到的光子数相应的检测信号(后述量子干涉信号)。
控制器4例如是微型计算机。控制器4包括CPU(Central Processing Unit，中央处理单元)等处理器41、ROM(Read Only Memory，只读存储器)以及RAM(Random AccessMemory，随机存取存储器)等存储器42以及输入输出端口43。控制器4控制量子吸收分光系统100内的设备(激光源1以及驱动装置250)。
另外，控制器4执行用于实现量子吸收分光的各种运算处理。更具体而言，控制器4根据来自光检测器31的检测信号来计算试样的红外吸收分光特性。试样的红外吸收分光特性可以包括试样的傅里叶频谱、复透射率频谱以及红外吸收频谱。之后详细地说明由控制器4进行的运算处理，控制器4首先计算试样的傅里叶频谱。然后，控制器4通过进行使用了傅里叶频谱的预定的运算，从而计算试样的复透射率频谱以及红外吸收频谱。此外，控制器4是本公开的运算装置以及控制装置的一个例子。本公开的运算装置与控制装置也可以分开地构成。
监视器5例如是液晶显示器，显示由控制器4进行的运算处理的结果。由此，测定者能够确认试样的傅里叶频谱等红外吸收分光特性。
此外，分色镜221也可以使闲置光的波长(或者，比其长的波长)的光透射。在该情况下，也可以在分色镜221与透镜214之间设置短通滤波器(未图示)。短通滤波器使信号光透射，另一方面反射(或者吸收)闲置光。由此，能够抑制闲置光到达光检测器31。但是，在光检测器31在闲置光的波段为低灵敏度的情况下，也可以省略短通滤波器的设置，容许闲置光抵达光检测器31。
非线性光学晶体23是本公开的非线性光学元件的一个例子。本公开的非线性光学元件并不限定于此，例如，既可以是环形谐振器，也可以是由硅(Si)以及/或者氮化硅(SiN)等形成的光导波路(都未图示)。
另外，在图1所示的量子光学系统201中，采用了与迈克尔逊干涉计类似的量子干涉计。但是，本公开的量子光学系统也可以具有与包括多个非线性光学元件的马赫曾德尔(Mach－Zehnder)干涉计类似的结构。
在典型的现有的量子吸收分光系统中，发出红外光的光源与针对红外光的灵敏度高的光检测器被组合起来，在光源以及光检测器中可能存在性能提高的余地。举出具体例来进行说明，发出红外光的光源(钨灯等)大多利用黑体辐射，所以能量转换效率低。另外，一般而言，以砷化铟镓(InGaAs)等化合物半导体为基础的红外光检测器的灵敏度比可见光检测器(基于硅的光检测器等)的灵敏度低。另一方面，近年来，半导体激光器等可见光的激光源的小型化以及低价格化正在发展。另外，数码相机以及智能手机等普及正在发展，基于硅的光检测器的灵敏度变高且价格变低。通过采用这样的激光源以及光检测器，能够实现量子吸收分光系统100的高灵敏度化以及低价格化。
<测定原理>
图2是用于说明量子吸收分光的原理的概念图。在图1中，说明了在抽运光的光路中仅配置有1个非线性光学晶体23的结构。在图2中，为了易于理解测定原理，以在抽运光的光路中配置有两个非线性光学晶体的结构为例而进行说明。将两个非线性光学晶体记载为第1晶体231以及第2晶体232。
当将来自激光源1的抽运光照射到第1晶体231时，利用第1晶体231中的SPDC，能量相对大的1个光子满足能量守恒定律而分成能量更小的两个光子。在图2所示的例子中，从1个可见光子(抽运光子)产生1个可见光子(信号光子)与1个红外光子(闲置光子)的量子纠缠光子对。通过抽运光向第2晶体232的照射也同样地产生1个可见光子与1个红外光子的量子纠缠光子对。在该例子中，在量子纠缠光子对中的可见光子的行进方向上配置有光检测器31。
在由第1晶体231产生量子纠缠光子对的事态(以下，称为“第1物理过程”)与由第2晶体232产生量子纠缠光子对的事态(以下，称为“第2物理过程”)之间发生量子干涉。更详细而言，在将表示第1物理过程的概率振幅与表示第2物理过程的概率振幅相加的情况下，如果上述两个概率振幅是相同相位，则第1物理过程和第2物理过程相互增强，另一方面，如果上述两个概率振幅是相反相位，则第1物理过程与第2物理过程相互抵消(量子干涉效应)。以下，以第1物理过程与第2物理过程相互抵消的干涉(破坏性干涉)为例而进行说明。但是，量子光学系统201也可以构成为发生第1物理过程与第2物理过程相互增强的干涉(建设性干涉)。
在作为红外吸收体的试样未配置于闲置光路的情况下区分不出第1物理过程与第2物理过程，第1物理过程与第2物理过程发生量子干涉(在该例子中相互抵消)。在该情况下，观测到在第2晶体232的后级未产生量子纠缠光子对。也就是说，信号光(可见光子)不会被光检测器31检测到。
相对于此，在试样配置于闲置光路的情况下，闲置光被试样吸收。于是，区分出第1物理过程与第2物理过程，第1物理过程与第2物理过程之间的量子干涉变得不完全。其结果，信号光被光检测器31检测到。
这样，在量子吸收分光中，由光检测器31检测量子纠缠光子对中的一方的可见光子(信号光子)，从而能够判定为另一方的红外光子(闲置光子)被试样吸收。
此外，图1所示的量子光学系统201的结构是非线性光学晶体23兼具第1晶体231以及第2晶体232这两方的结构。通过使抽运光在非线性光学晶体23中往返，能够削减非线性光学晶体的设置数量。
另外，在图2所示的概念图中，说明了量子光学系统201在2次物理过程(第1以及第2物理过程)之间发生量子干涉的例子。但是，本公开的量子光学系统也可以在3次以上的物理过程之间发生量子干涉。也就是说，本公开的量子光学系统可以构成为在至少2次物理过程之间发生量子干涉。
<由控制器进行的运算处理>
图3是用于概略地说明由控制器4进行的运算处理的功能框图。控制器4包括光源控制部401、反射镜控制部402、计数率计算部403、傅里叶变换部404、第1存储部405、第2存储部406、透射率计算部407、吸收频谱计算部408以及监视器控制部409。首先，说明各块的功能的概要。
光源控制部401控制激光源1的光输出(激光器功率)。由量子吸收分光系统100进行测定的过程中的激光器功率基本上维持为恒定。
反射镜控制部402控制移动反射镜25的移动(往返运动)。当移动反射镜25的位置发生变化时，闲置光路长度发生变化，所以闲置光的传播时间(以下简称为“闲置传播时间”)t0发生变化。因而，通过使移动反射镜25往返，从而来自光检测器31的信号光的检测信号作为闲置传播时间t0的时间波形而被获取。
计数率计算部403根据来自光检测器31的信号光的检测信号，计算“信号光子计数率Ps”作为闲置传播时间t0的函数。信号光子计数率Ps(t0)是指每单位时间的信号光子的计数数量。信号光子计数率Ps(t0)的计算结果被输出到傅里叶变换部404。
傅里叶变换部404对信号光子计数率Ps(t0)进行傅里叶变换。在量子吸收分光系统100中，在试样配置于试样保持架24的状态和试样未配置于试样保持架24的状态这两方下获取信号光子计数率Ps(t0)。将通过在试样配置于试样保持架24的状态下获取的信号光子计数率Ps(t0)的傅里叶变换得到的傅里叶频谱记载为“As(ω)”。另一方面，将通过在试样未配置于试样保持架24的状态下获取的信号光子计数率Ps(t0)的傅里叶变换得到的傅里叶频谱记载为“As 0(ω)”。傅里叶变换部404将傅里叶频谱As(ω)输出到第1存储部405以及监视器控制部409，将傅里叶频谱As 0(ω)输出到第2存储部406。此外，傅里叶频谱As 0(ω)相当于本公开的“参照用傅里叶频谱”。
第1存储部405非易失性地存储试样配置于试样保持架24的状态下的傅里叶频谱As(ω)。第2存储部406非易失性地存储试样未配置于试样保持架24的状态下的傅里叶频谱As 0(ω)。所存储的傅里叶频谱(As(ω)或者As 0(ω))由透射率计算部407适当地读出。
透射率计算部407根据傅里叶频谱As(ω)以及傅里叶频谱As 0(ω)，计算试样的复透射率频谱τ(ω)。透射率计算部407将复透射率频谱τ(ω)的计算结果输出到吸收频谱计算部408以及监视器控制部409。
吸收频谱计算部408根据试样的复透射率频谱τ(ω)来计算试样的红外吸收频谱。吸收频谱计算部408将红外吸收频谱的计算结果输出到监视器控制部409。
监视器控制部409使基于控制器4的运算结果(试样的傅里叶频谱As(ω)、复透射率频谱τ(ω)以及红外吸收频谱)显示于监视器5。
<运算处理详细内容>
接下来，详细地说明一些块的功能。以下，附加“信号”的参数是与信号光子有关的参数。附加“闲置”的参数是与闲置光子有关的参数。
首先，说明由计数率计算部403进行的运算处理。重叠了由非线性光学晶体23产生量子纠缠光子对的2次的事态(前述的第1以及第2物理过程)的状态矢量|Ψ>如下述式(1)那样记述。
[式1]
Figure BDA0003794479390000151
Figure BDA0003794479390000161
在式(1)中，用|vac>表示真空的状态矢量。用η表示SPDC生成效率。用ωs表示信号频率，用ωi表示闲置频率。用F(ωs，ωi)表示二光子场振幅(two－photon fieldamplitude)。用a+ s1以及a+ s2分别表示第1以及第2物理过程中的信号生成运算符。用a+ i1,in或者a+ i1,out表示第1物理过程中的闲置生成运算符。在第1物理过程中产生的闲置光透射配置于闲置光路上的试样，对与透射试样之前的闲置光对应的生成运算符附加下标in，对与透射试样之后的闲置光对应的生成运算符附加下标out，从而区分试样的透射前后。用a+ i2表示第2物理过程中的闲置生成运算符。用
Figure BDA0003794479390000164
表示与第1物理过程与第2物理过程之间的抽运光的光路差对应地得到抽运光的相位延迟。
当依照分束器模型来评价配置于闲置光路的试样所致的光学损耗时，试样透射后的闲置消灭运算符ai1,out如下述式(2)那样表示。
[式2]
ai1，out＝τ2ai1，in+rτav1+rav2 …(2)
在式(2)中，用τ表示试样的复透射率(复透射振幅)，用r表示试样的复反射率(复反射振幅)。在表示第j次(j＝1、2)的试样的透射的分束器模型中，用avj表示从与输入闲置光子的端口不同的端口入射的真空场。
在第1物理过程中产生的信号光的模式以与在第2物理过程中产生的信号光的模式在空间上一致的方式被调整。另外，在第1物理过程中产生的闲置光的模式以与在第2物理过程中产生的闲置光的模式在空间上一致的方式被调整。如下述式(3)以及式(4)所示，如果去除传播所致的相位的变化，则能够用相同的生成消灭运算符表示这些模式。
[式3]
Figure BDA0003794479390000162
Figure BDA0003794479390000163
在式(3)以及式(4)中，用t1表示直至在第1物理过程中生成的信号光再次到达非线性光学晶体23为止的传播时间。同样地，用t0表示直至在试样未配置于闲置光路的状况下在第1物理过程中生成的闲置光再次到达非线性光学晶体23为止的传播时间。
接下来，光检测器31中的信号光的电场Es (+)(t)如下述式(5)那样表示。
[式4]
Figure BDA0003794479390000171
使用式(1)所示的状态矢量|Ψ>如下述式(6)那样记述信号光子计数率Ps。
[式5]
Figure BDA0003794479390000172
通过将式(1)～式(4)代入到式(5)，推导出下述式(7)。式(7)表示产生量子纠缠光子对的第1以及第2物理过程间的量子干涉(量子拍频)的时间波形。
[式6]
Figure BDA0003794479390000173
在此，使用距中心频率ωs0的失谐Ω来重新定义信号频率ωs。即，表示为ωs＝ωs0－Ω。关于闲置频率ωi也同样地使用距中心频率ωi0的失谐Ω表示为ωi＝ωi0+Ω。于是，根据上述式(6)以及式(7)，信号光子计数率Ps如下述式(8)那样变形。
[式7]
Figure BDA0003794479390000174
在非专利文献1所公开的实验装置中，分光器(单色仪)配置于雪崩光电二极管(APD：avalanche photodiode)的前级(参照非专利文献1的图2)。分光器的设置将到达APD的信号光子限定为窄带的光子，表示使红外吸收频谱狭窄化。这是因为在非专利文献1中将信号光子的波长限定为分光器的分辨率程度的窄的波段，在该限定下测定信号光子的每个波段的光强度，从而推测出与信号光子对应的闲置光子的波长下的吸收。
这样，在非专利文献1中，本质上必须使用分光器对信号光进行分光(波长测量)以及针对分光后的每个波长而测定信号光的光强度。一般而言，包括分光器的装置可能大型化或者昂贵化。另外，对于分光器的波长扫描需要时间，所以在测定时间缩短方面也可能成为障碍。
另外，在专利文献1所公开的光学系统中，滤波器系统524也配置于光检测器510的前级(参照专利文献1的图5A以及从第11行之下起第2段)。滤波器系统524除了去除不需要的抽运光之外，还进行针对信号光的波长选择。这样，在专利文献1中还预先限定仅使特定的窄的波段的信号光子到达光检测器510，只考虑在该限定下测定信号光子。
相对于此，在本实施方式中，由非线性光学晶体23产生的全频域的信号光子既不经由分光器，也不经由不需要的滤波器地由光检测器31检测。这基于如下思想：不限定由光检测器31检测的信号光子的频率(信号频率)ωs包含于哪个频域，在求出信号光子计数率Ps时包含所有的可能性。该思想被表示为在上述式(8)中对频率分量(失谐Ω)进行积分。
进而，在本实施方式中，考虑试样的复透射率τ以及复反射率r的频率依赖性，将复透射率τ以及复反射率r都设为闲置频率ωi的函数(τ→τ(ωi)，r→r(ωi))。在该情况下，从式(8)能够得到下述式(9)。
[式8]
Figure BDA0003794479390000181
Figure BDA0003794479390000191
在式(9)中，第1项(2的常数项)表示信号光子计数率Ps的偏移分量。第2项(积分项)以及第3项(复共轭项)表示信号光子计数率Ps的量子干涉分量。产生量子纠缠光子对的2次物理过程中的信号光的光路长为恒定，所以传播时间t1是固定值。另外，表示二光子场振幅的标准化条件的下述式(10)成立。因而，从式(9)可知，信号光子计数率Ps成为与闲置传播时间t0相应的值。因而，通过移动反射镜25的往返使闲置光路长周期性地变化(扫描闲置光路)，从而能够测定针对各种闲置传播时间t0的信号光子计数率Ps(t0)。这样，将与所测定的信号光子计数率Ps相关的信号还称为“量子干涉信号”(或者量子干涉波形)。
[式9]
∫dΩ|F(Ω)|2＝1 …(10)
接下来，说明由傅里叶变换部404进行的运算处理。傅里叶变换部404一边使闲置光路长度变化，一边对测定出的量子干涉信号(参照上述式(9))进行傅里叶变换。由此，如下述式(11)那样得到傅里叶频谱As(ω)，再现被试样吸收的红外光的每个波长的信息。此外，在式(11)所示的傅里叶积分中提供DC分量的常数的积分项和提供－ω分量的复共轭项被省略。
[式10]
Figure BDA0003794479390000192
Figure BDA0003794479390000201
接着，说明由透射率计算部407进行的运算处理。如前述那样，将试样配置于闲置光路的情况下的傅里叶频谱记载为As(ω)，将试样未配置于闲置光路的情况下的傅里叶频谱记载为As 0(ω)，从而对两者进行区分。傅里叶频谱As 0(ω)相当于在上述式(11)中设为试样的复透射率τ＝1。因而，当计算出试样的有无所致的傅里叶频谱的差异更具体而言傅里叶频谱As(ω)相对于傅里叶频谱As 0(ω)的振幅比时，推导出下述式(12)。
[式11]
Figure BDA0003794479390000202
从式(12)可知，根据试样的有/无进行两种测定，取两个傅里叶频谱之比，从而求出试样的复透射率τ的频率依赖性(即复透射率频谱τ(ω))。
最后，说明由吸收频谱计算部408进行的运算处理。吸收频谱计算部408通过计算复透射率频谱τ(ω)的绝对值的平方，从而计算红外光频域下的试样的(强度)吸收频谱。
这样，本实施方式中的量子干涉信号并不根据通过使用分光器对信号光进行波长分解而得到的特定的波段的光而生成。本实施方式中的量子干涉信号根据由非线性光学晶体23产生并在通过了量子光学系统201之后入射到光检测器31的所有的波段的信号光而生成。因而，根据本实施方式，与使用分光器的情况相比，能够实现宽的波段下的红外吸收分光。换言之，根据本实施方式，在原理上不需要每个波段的光检测(更具体而言，既不需要使用了基于MEMS(Micro Electro Mechanical Systems，微机电系统)的波长可变谐振器等的量子纠缠光子对的波长扫描，也不需要使用了分光器等的信号光的波长分解)，能够通过一次的光检测得到关于宽的波段的试样的复透射率频谱。
另外，通过扫描闲置光路，信号光子计数率Ps(量子干涉信号)作为闲置传播时间t0的函数而计算(参照上述式(9))。然后，通过将时间区域的量子干涉信号傅里叶变换为频率区域，能够得到傅里叶频谱As(ω)(参照上述式(11))。通过对傅里叶频谱As(ω)进行解析，能够根据试样的透射光的强度变化来计算试样的透射率的绝对值。除此之外，在本实施方式中，根据试样的有无来求出透射光的相位如何偏移。更详细而言，计算在闲置光路中配置有试样的情况下的傅里叶频谱As(ω)与在闲置光路中未配置试样的情况的傅里叶频谱As 0(ω)之比(参照上述式(11))。还能够通过该运算来计算宽的波段下的试样的复透射率频谱τ(ω)。进而，还能够根据试样的复透射率频谱τ(ω)，计算宽的波段下的试样的红外吸收频谱。
<测定流程>
图4是示出实施方式1中的量子吸收分光法的处理次序的流程图。该流程图例如在操作按钮等输入设备(未图示)受理测定者的操作的情况下从主例程调出而执行。各步骤基本上通过由控制器4进行的软件处理而实现，但也可以通过由在控制器4内制作出的电路进行的硬件处理而实现。以下，将步骤省略为“S”。
在S1中，在配置于闲置光路的试样保持架24中设置试样。试样通常由测定者设置。但是，还能够通过设置输送试样的递送装置(未图示)实现自动化。
在S2中，控制器4控制激光源1以开始抽运光的输出。
在S3中，控制器4控制设置于移动反射镜25的驱动装置250以开始或者继续高速的往返运动。一般而言，通过对光检测结果进行累计，能够提高红外吸收频谱的信号噪音比。因此，在S3中，移动反射镜25在亚mm(例如几十μm)～几cm(例如最大5cm)的范围每秒往返几十次左右。但是，在不需要累计的情况或者获取红外吸收频谱的时间变化等要求高速性的情况等下，也可以只进行1次往返运动。
此外，为了高精度地计算试样的复透射率频谱，要求高精度地测定与试样的有无相应的透射光的相位变化。为此，最好使信号光以及抽运光各自的光路长例如按照25nm以下的子波长标度稳定化。另外，关于驱动移动反射镜25的驱动装置250，也最好具有子波长标度的定位精度。但是，光路长度的精度以及驱动装置250的定位精度等能够根据量子吸收分光系统100所要求的性能(分辨率以及/或者稳定性)等适当地决定。
在S4中，控制器4根据来自光检测器31的检测信号，计算信号光子计数率Ps(t0)。
在S5中，控制器4判定结束移动反射镜25的往返运动的条件(结束条件)是否成立。控制器4例如能够在规定次数或者规定时间的期间，一边使移动反射镜25往返，一边在计算出信号光子计数率Ps(t0)的情况下，判定为结束条件成立。在结束条件不成立的情况下(在S5中为否)，控制器4使处理返回到S3。由此，在获取到规定次数或者规定时间的数据之前，重复S3、S4的处理。当结束条件成立时(在S5中为是)，控制器4使处理进入到S6。
在S6中，控制器4控制激光源1以使抽运光的输出停止。另外，控制器4控制移动反射镜25的驱动装置250以使移动反射镜25的往返运动停止。
在S7中，控制器4通过对试样配置于闲置光路的状态下的信号光子计数率Ps(t0)(量子干涉信号)进行傅里叶变换，从而计算傅里叶频谱As(ω)。
虽然未图示，但在S1～S7的一连串的处理的执行前，通过试样未配置于闲置光路的状态下的同样的处理(所谓的背景测定)，已获取到傅里叶频谱As 0(ω)。在S8中，控制器4根据通过一连串的处理计算出的傅里叶频谱As(ω)和事先地获取到的傅里叶频谱As 0(ω)，计算试样的复透射率频谱τ(ω)。此外，在未实施背景测定的情况下，不配置试样，而执行与S1～S7的处理同样的处理，从而能够获取傅里叶频谱As 0(ω)。
在S8中，控制器4通过计算试样未配置于闲置光路的状态下的傅里叶频谱As 0(ω)(参照用傅里叶频谱)与试样配置于闲置光路的状态下的傅里叶频谱As(ω)之比，从而计算试样的复透射率频谱τ(ω)。
在S9中，控制器4通过计算试样的复透射率频谱τ(ω)的绝对值的平方，从而计算试样的红外吸收频谱。
在S10中，控制器4控制监视器5以显示基于S1～S9的处理的试样的红外吸收分光特性的测定结果。详细而言，控制器4输出S7的处理的结果，使试样配置于闲置光路的状态下的傅里叶频谱As(ω)显示于监视器5。另外，控制器4输出S8的处理的结果，使试样的复透射率频谱τ(ω)显示于监视器5。进而，控制器4输出S9的处理的结果，使试样的红外吸收频谱显示于监视器5。
如以上那样，在实施方式1中，通过了量子光学系统201的所有的信号光不由分光器分光(波长分解或者频率分解)或者由滤波器去除，而由光检测器31检测。然后，通过量子干涉信号的傅里叶变换来计算傅里叶频谱As(ω)。所有的波段的信息被反映到傅里叶频谱As(ω)，所以与具备只反映特定的波段的信息的分光器的结构(参照非专利文献1)相比，能够进行宽的波段下的红外吸收分光。进而，能够根据向闲置光路的试样的配置的有无所致的傅里叶频谱的差异获取试样的相位信息。
在使用现有的光学系统的一般的傅里叶变换红外分光法(FTIR)中，入射到试样的光强度比较大，所以试样的温度可能变高。相对于此，在使用量子光学系统的实施方式1中，入射到试样的光强度大幅变小。举出具体的数值来进行说明，在后述第1实施例中，闲置光的强度是100fW(＝1×10－13W)左右。这意味着与普通的FTIR相比，光强度小109量级。因而，根据实施方式1，能够一边抑制与基于红外光照射的加热相伴的试样的特性变化(可能包括试样的变质以及损伤)，一边测定试样的红外吸收分光特性。
另外，在实施方式1中，代替以往的红外光频域的光源以及红外光频域的光检测器，而使用可见光频域的激光源1以及可见光频域的光检测器31。通过使用可见光频域的光源，热对策变容易，能够使系统小型化。另外，在可见光频域使用高灵敏度的光检测器，从而不需要利用用于降低热噪音的液氮进行的冷却，从而也能够使系统小型化。其结果，根据实施方式1，能够实现提取试样的现场的测定(所谓的现场测定)。
此外，在实施方式1中，以近红外光频域下的红外吸收分光为例而进行了说明，但红外吸收分光所使用的红外光并不限定于近红外光。本公开的量子吸收分光还能够应用于中红外光、远红外光或者太赫兹光。在将红外光频域作为测定对象的情况下，能够将本公开的量子吸收分光法(QAS)称为量子傅里叶变换红外分光法(Q－FTIR：Quantum FourierTransform InfraRed spectroscopy)。另外，照射到非线性光学晶体23的光也不限于可见光，既可以是紫外光，也可以是红外光。
进而，说明了为了产生量子纠缠光子对而使用抽运光的SPDC，但也可以代替SPDC而使用四光波混合过程。在使用了四光波混合过程的情况下，能够产生波长比抽运光的波长短的信号光子以及/或者闲置光子。因而，还能够由本公开的量子吸收分光系统测定紫外光频域或者可见光频域下的试样的吸收分光特性(参照后述第8实施例)。
以下，依次说明本公开的量子吸收分光系统的各种变形。为了整理，将各实施方式以及变形例的特征简单地进行总结而在以下示出。
实施方式1：基本结构
实施方式1的变形例：基本结构+分散元件
实施方式2：准相位匹配器件
实施方式3：单像素型的光检测器
实施方式3的变形例1：单像素型的光检测器+准相位匹配器件
实施方式3的变形例2：单像素型的光检测器+圆偏光测定
实施方式4：闲置光路扫描+信号光路扫描
实施方式4的变形例：信号光路扫描+全反射测定
[实施方式1的变形例]
图5是示出实施方式1的变形例的量子吸收分光系统的整体结构的图。量子吸收分光系统100A在量子光学系统201的输出侧(透镜214)与光检测器31之间还具备分散光学元件6这点上，与实施方式1的量子吸收分光系统100(参照图1)不同。
分散光学元件6例如是衍射光栅(Grating)或者棱镜，根据波长使从量子光学系统201输出的信号光分散到不同的方向。由此，多像素型的光检测器31构成为针对以阵列状排列的多个像素的每个像素测定不同的波长的信号光的光强度。之后用图10说明量子吸收分光系统100A中的傅里叶频谱As(ω)的计算手法的特征。
[实施方式2]
在实施方式2中说明使闲置光的波段变宽，从而实现更宽的波段下的红外吸收分光的结构。
图6是示出实施方式2的量子吸收分光系统的整体结构的图。量子吸收分光系统200在代替量子光学系统201而具备量子光学系统202这点上，与实施方式1的量子吸收分光系统100(参照图1)不同。量子光学系统202代替非线性光学晶体23而包括准相位匹配(QPM：Quasi－Phase－Matched)器件7。
图7是示出QPM器件7的结构例的图。QPM器件7包括透镜71、非线性光学晶体72、长通滤波器73、透镜74以及锐截止滤波器75。
非线性光学晶体72具有周期极化反转构造。图中的箭头表示自发极化方向。非线性光学晶体72的材料例如是还被记载为Mg：SLT的掺杂镁的定比钽酸锂(Mg dopedstoichiometric lithium tantalate)。非线性光学晶体72具有长方体形状。当使抽运光入射到非线性光学晶体72的相向的端面中的一端(第1端)721时，从另一端(第2端)722射出信号光子以及闲置光子。非线性光学晶体72在第1端721与第2端722之间例如具有5个极化反转构造(还被称为节段或者分段)。设置于非线性光学晶体72的典型的节段的分割数是几十个左右。节段的宽度(极化反转周期Λ)如图7所示从第1端721向第2端722逐渐地增加。通过适当地设计节段的分割数以及极化反转周期Λ，能够产生整个宽的波段的量子纠缠光子对(关于详细内容，参照图21以及图22)。
非线性光学晶体72能够使用纳米加工极化技术来制造。在纳米加工极化技术中，首先，通过电子波束光刻来描绘抗蚀剂图案。接着，该抗蚀剂图案通过干蚀刻被转印到铝。之后，在真空中对铝电极施加强电场。关于QPM器件7的构造以及制造方法的详细内容，能够参照非专利文献2。
长通滤波器73以及锐截止滤波器75分别将抽运光中的波长比特定的波长短的光进行截止。但是，也可以省略长通滤波器73以及锐截止滤波器75。
QPM器件7相当于本公开的“准相位匹配元件”。图7所示的QPM器件7是极化反转周期沿着光路变化的啁啾型的元件。但是，本公开的准相位匹配元件也可以是极化反转周期以扇型变化的扇型(扇出(fanout)构造)的元件。
如以上那样，在实施方式2中，使用配置于抽运光的光路的QPM器件7来产生闲置光子。之后用图21～图23详细地进行说明，选择对于非线性光学晶体72适当的材料，且适当地设计极化反转周期Λ，从而能够产生在整个宽的波段的整个频域具有平坦的强度分布的闲置光。因而，根据实施方式2，与实施方式1相比，能够使能够进行红外吸收分光的波段进一步变宽。
此外，在本公开中，使能够进行红外吸收分光的波段变宽的手法不限定于使用“准相位匹配元件”的手法。即使在如实施方式1那样使用堆积型(bulk-type)的非线性光学晶体23的情况下，能够使能够进行红外吸收分光的波段变宽。具体而言，可以将保持非线性光学晶体23的试样保持架24配置于旋转工作台(未图示)上，每当测定信号光子计数率Ps时，使旋转工作台每次旋转预定的角度。通过旋转工作台的旋转使非线性光学晶体23的朝向(非线性光学晶体23的光学轴相对于抽运光的入射方向的倾斜度)变化，从而能够产生各种波长的闲置光子。
但是，在上述情况下，必须重复进行使旋转工作台旋转来测定信号光子计数率Ps的次序，所以测定时间可能变长。除此之外，用于计算试样的复透射率频谱的运算处理可能变得繁杂。也就是说，针对旋转工作台的每个角度而使用信号光子计数率Ps的测定结果来计算复透射率，而且，描点计算出的复透射率的频率依赖性，从而首次得到复透射率频谱。相对于此，在使用了“准相位匹配元件”的情况下，能够仅根据1次信号光子计数率Ps的测定结果来计算复透射率频谱。
[实施方式3(+变形例1)]
在实施方式1、2中，说明了采用了以2维阵列状排列多个像素而成的多像素型的光检测器31的结构。但是，在使用本公开的量子吸收分光的运算处理的情况下，不必要求多像素型的光检测器(多通道检测器)。在实施方式3(以及变形例)中，说明采用单像素型的光检测器(单通道检测器)的结构。
图8是示出实施方式3的量子吸收分光系统的整体结构的图。量子吸收分光系统300在不具备多像素型的光检测器31而具备单像素型的光检测器32这点上，与实施方式1的量子吸收分光系统100(参照图1)不同。
图9是示出实施方式3的变形例1的量子吸收分光系统的整体结构的图。量子吸收分光系统300A除了具备单像素型的光检测器32这点之外，在代替量子光学系统201而具备包括QPM器件7(参照图7)的量子光学系统202这点上，与实施方式1的量子吸收分光系统100(参照图1)不同。
参照图8以及图9，单像素型的光检测器32例如是PIN光电二极管或者APD等光电二极管。但是，也可以代替光电二极管而使用光电管或者光电子增倍管。另外，为了得到高的信号噪音比，还能够采用超导光子检测器(SSPD：Superconducting Single PhotonDetector)。光检测器32响应于来自控制器4的控制指令而检测信号光，将其检测信号输出到控制器4。
量子吸收分光系统300的光检测器32以外的结构与实施方式1的量子吸收分光系统100的对应的结构相同。另外，量子吸收分光系统300A的光检测器32以外的结构与实施方式2的量子吸收分光系统200(参照图6)的对应的结构相同。进而，实施方式3及其变形例中的量子吸收分光法的处理次序也与实施方式1中的量子吸收分光法的处理次序(参照图4)相同。因而，不重复详细的说明。
图10是用于说明与光检测器的种类相应的检测原理的差异的概念图。在此，对比两个结构来进行说明。第1结构(参照上方)是将典型的非线性光学晶体23与多像素型的光检测器31进行组合而成的结构。虽然在图10中未示出，但也可以在非线性光学晶体23与光检测器31之间配置分散光学元件6(参照图5)。第2结构(参照下方)是将QPM器件7与单像素型的光检测器32进行组合而成的结构。
首先，参照第1结构，由非线性光学晶体23中的SPDC产生的信号光子的出射方向具有波长依赖性。因此，在使用了多像素型的光检测器31的情况下，针对每个像素而检测不同的频率的信号光。换言之，在光检测器31的各像素中，检测被分割为单色的信号光。因而，为了实现红外吸收分光的宽频域化，还考虑针对每个像素而对信号光子计数率Ps(t0)进行傅里叶变换，从而计算傅里叶频谱As(ω)。但是，为了实现宽的波段下的红外吸收分光，需要将从各像素得到的傅里叶频谱As(ω)进行合成。
相对于此，在第2结构中，由QPM器件7中的SPDC产生的信号光子不在空间上被分割，而被引导到单像素型的光检测器32。于是，可能包含所有的频率分量的信号光被单一的单像素型的光检测器32检测到。因而，仅凭对使用光检测器32获取到的单一的信号光子计数率Ps(t0)(量子干涉信号)进行傅里叶变换来计算傅里叶频谱As(ω)，就能够实现宽的波段下的红外吸收分光。
如以上那样，在实施方式3中，使用单像素型的光检测器32来计算信号光子计数率Ps(t0)，据此计算傅里叶频谱As(ω)。在第1结构中，必须针对多像素型的光检测器31的每个像素而对被分割为单色的信号光进行位置对准。相对于此，在与第2结构相当的实施方式3中，将信号光取入到单像素型的光检测器32即可，所以易于进行光学系统的调整。另外，在实施方式3中，不需要每个像素的傅里叶频谱As(ω)的计算。进而，也不需要根据多个像素的傅里叶频谱As(ω)的合成。因而，还能够减轻控制器4的运算负荷。这些效果在如图10的下方所示采用了宽频域化的QPM器件7的情况下变得特别显著。
[实施方式3的变形例2]
被照射到试样的闲置光子是直线偏光。在该情况下，在试样具有旋光性以及/或者圆二色性时，透射试样，从而闲置光子的偏光状态发生变化，试样透射后的闲置光子成为椭圆偏光。此外，旋光性意味着使光子的偏光轴旋转的性质。圆二色性意味着在左旋的圆偏光与右旋的圆偏光之间吸光度不同的性质。这样的闲置光子的偏光状态的变化使量子干涉的清晰度下降，所以试样的红外吸收分光特性的测定精度可能下降。
图11是示出实施方式3的变形例2的量子吸收分光系统的整体结构的图。量子吸收分光系统300B除了具备单像素型的光检测器32这点之外，还在代替量子光学系统201而具备量子光学系统203这点上，与实施方式1的量子吸收分光系统100(参照图1)不同。量子光学系统203在还包括法拉第转子271和λ/4波长板272这点上，与量子光学系统201不同。
法拉第转子271配置于透镜212与λ/4波长板272之间。法拉第转子271补偿由λ/4波长板272导致的闲置光子的偏光轴的旋转。
λ/4波长板272配置于λ/4波长板272与试样保持架24之间。λ/4波长板272将从分色镜222朝向试样的闲置光子从直线偏光变换为圆偏光。另外，λ/4波长板272将从移动反射镜25透射试样而返回到分色镜222的闲置光子从圆偏光变换为直线偏光。
如以上那样，在实施方式3的变形例2中，法拉第转子271以及λ/4波长板272被追加到试样的前级，被照射到试样的闲置光子被变换为圆偏光。在入射光是圆偏光的情况下，不产生入射光的偏光状态的紊乱。因而，根据实施方式3的变形例2，能够抑制试样的旋光性以及/或者圆二色性所引起的量子干涉的清晰度下降。其结果，能够高精度地测定试样的红外吸收分光特性。
[实施方式4]
在此前说明的量子光学系统201～203中，移动反射镜25配置于闲置光路。但是，为了发生信号光子与闲置光子之间的量子干涉，使信号光子以及闲置光子中的一方的光子的相位(更详细而言有效的光路长度)相对于另一方的光子的相位变化即可。因而，也可以在信号光路中配置移动反射镜。
图12是示出实施方式4的量子吸收分光系统的整体结构的图。量子吸收分光系统400在代替量子光学系统201而具备量子光学系统204这点上，与实施方式1的量子吸收分光系统100(参照图1)不同。量子光学系统204在除了包括配置于闲置光路的移动反射镜25之外还包括配置于信号光路的移动反射镜28这点上与量子光学系统201不同。对移动反射镜28设置有驱动装置280。
控制器4构成为能够通过使移动反射镜25往返来扫描闲置光路，并且还能够通过使移动反射镜28往返来扫描扫描信号光路。其中，选择性地执行闲置光路的扫描和信号光路的扫描。
此外，在该例子中，在透镜213与移动反射镜28之间追加有分色镜223。透射分色镜222的抽运光以及信号光中的信号光透射分色镜223而朝向移动反射镜28。另一方面，抽运光被分色镜223反射。虽然不是必须的，但最好这样使信号光从抽运光分离。
另外，在图12所示的例子中，与实施方式2同样地采用了单像素型的光检测器32，但也可以采用多像素型的光检测器31(参照图1)。另外，也可以代替非线性光学晶体23而采用QPM器件7(参照图6)。
首先，关于试样未配置于闲置光路的状态，比较通过使移动反射镜25往返来扫描闲置光路的情况和通过使移动反射镜28往返来扫描信号光路的情况。将闲置光路的扫描宽度(移动反射镜25的移动距离)记载为ΔLidl，将信号光路的扫描宽度(移动反射镜28的移动距离)记载为ΔLsig。
在实施方式1中使用式(9)已经进行了说明，但扫描闲置光路的情况下的信号光子计数率Ps取决于闲置传播时间t0。为了方便，以下再次记载式(9)。
[式12]
Figure BDA0003794479390000311
当观察式(9)时，可知式(9)示出了信号光子计数率Ps除了闲置传播时间t0之外，还取决于信号传播时间t1。信号传播时间t1是指直至由非线性光学晶体23生成的信号光被移动反射镜28反射而返回到非线性光学晶体23为止的时间。
在此，如下述式(13)所示，假定为二光子场振幅F(Ω)的频谱形状是高斯函数。在式(13)中，将由非线性光学晶体23生成的闲置光子的频谱宽度记载为σ。
[式13]
Figure BDA0003794479390000312
进而，为了简化，忽略量子光学系统204的内部的光学损耗，与非设置于闲置光路上的试样的复透射率τ＝1近似。于是，能够将上述式(9)如下述式(14)那样变形。
[式14]
Figure BDA0003794479390000313
式(14)是表示信号光子计数率Ps针对闲置传播时间t0以及信号传播时间t1的依赖性的公式。通过将式(14)中的时间变换为距离，能够将式(14)变形为表示信号光子计数率Ps针对闲置距离Lidl以及信号距离Lsig的依赖性的公式。具体而言，依照与Lidl＝ct0以及Lsig＝ct1的关系式，将闲置传播时间t0变换为闲置距离Lidl，并且将信号传播时间t1变换为信号距离Lsig。另外，使用与ωi0＝cki0的分散关系将闲置光子的中心频率ωi0变换为中心波数ki0，并且使用与ωs0＝cks0的分散关系将信号光子的中心频率ωs0变换为中心波数ks0。于是，从式(14)推导下述式(15)。通过使用式(15)，能够在扫描闲置光路或者信号光路的情况下，对得到怎样的量子干涉信号进行仿真。
[式15]
Figure BDA0003794479390000322
接着，说明在将作为红外吸收体的试样配置于闲置光路的情况下得到的傅里叶频谱。为了进行区分，将通过扫描闲置光路而得到的傅里叶频谱记载为As idl，将通过扫描信号光路而得到的傅里叶频谱记载为As sig。扫描闲置光路的情况下的傅里叶频谱As idl仿照上述式(11)而如下述式(16)那样导出。
[式16]
Figure BDA0003794479390000321
从式(16)能够得到下述式(17)。
[式17]
Figure BDA0003794479390000331
闲置频率ωi使用闲置光子的从中心频率ωi0起的失谐Ω表示为ωi＝ωi0+Ω。当将该关系式代入到式(17)时，式(17)还能够如下述式(18)那样记载。从式(18)可知，分布于闲置光子的频率域(红外光频域)的傅里叶频谱的振幅|As idl(ωi0+Ω)|与二光子场振幅F(Ω)的平方和试样的红外光频域下的复透射率τ(ωi0+Ω)的平方之积成比例。
[式18]
Figure BDA0003794479390000332
同样地，扫描信号光路的情况下的傅里叶频谱As sig如下述式(19)那样导出。
[式19]
Figure BDA0003794479390000333
根据式(19)得到下述式(20)。
[式20]
Figure BDA0003794479390000334
信号频率ωs使用信号光子的从中心频率ωs0起的失谐Ω表示为ωs＝ωs0－Ω。因而，式(20)如下述式(21)那样记载。式(21)表示在该例子中分布于作为可见光频域的信号光子的频率域的傅里叶频谱的振幅|As sig(ωs0+Ω)|与二光子场振幅F(－Ω)的平方和试样的红外光频域下的复透射率τ(ωi0－Ω)的平方之积成比例。
[式21]
Figure BDA0003794479390000341
如以上那样，在实施方式4中，量子吸收分光系统400构成为既能够扫描闲置光路，还能够扫描信号光路。然后，如之后第7实施例所示，在扫描闲置光路的情况和扫描信号光路的情况下都能够达到相等的波数分辨率。因而，根据试样的吸收分光特性等，扫描闲置光路以及信号光路中的任意可行的光路即可。
此外，在通过使移动反射镜25往返来扫描闲置光路的情况下，移动反射镜25相当于本公开的相位变换部，闲置光子相当于本公开的“一方的光子”。另一方面，在通过使移动反射镜28往返来扫描信号光路的情况下，移动反射镜28相当于本公开的相位变换部，信号光子相当于本公开的“一方的光子”。
在实施方式4中，说明了能够扫描闲置光路以及信号光路这两方的结构。但是，也可以采用能够仅扫描信号光路的系统结构。这是因为通过将扫描的光路作为信号光路，从而可以如下述的变形例那样产生量子吸收分光系统的安装上的优点。
[实施方式4的变形例]
还能够代替由光检测器检测来自试样的透射光的透射法，而使用反射法。例如，也可以将全反射测定法(ATR：Attenuated Total Reflection)应用于本公开的量子吸收分光系统。
图13是示出实施方式4的变形例的量子吸收分光系统的整体结构的图。量子吸收分光系统400A在代替量子光学系统204而具备量子光学系统205这点上，与实施方式4的量子吸收分光系统400(参照图12)不同。量子光学系统205在代替试样保持架24而包括ATR单元8这点及在闲置光路中代替移动反射镜25以及驱动装置250而包括固定反射镜29这点上，与量子光学系统204不同。
图14是示出ATR单元8的结构例的图。ATR单元8包括透镜81、棱镜82以及透镜83。透镜81、棱镜82以及透镜83沿着闲置光子的传播方向按照该顺序配置。ATR单元8也可以代替透镜81、83，或者除此之外还包括光轴调整用的反射镜。
棱镜82构成为具有高折射率并与试样表面接触。从透镜81入射到棱镜82的内部的闲置光子在棱镜82与试样的界面全反射。此时，渗出到试样侧的闲置光子(渐逝波，Evanecent wave)被试样表面吸收，所以通过检测全反射光，能够测定试样表面的红外吸收分光特性。
在ATR中，需要以使闲置光入射到棱镜的一端且从棱镜的另一端向后级的反射镜(在图14中，固定反射镜29)射出的方式调整闲置光的光轴。在如在实施方式1中说明那样通过配置于闲置光路的移动反射镜25的往返来扫描闲置光路的情况下(参照图1)，与移动反射镜25的往返相伴地，闲置光的光轴可以周期性地变化。因此，必须以在闲置光路的扫描过程中也始终使闲置光的光轴维持在适当的位置的方式构建量子光学系统201。但是，难以进行这样的光学系统的调整。
另外，与在透射法或者其它反射法中使用的试样保持架24相比，ATR单元8与包括棱镜82(及其前后的透镜81、82等光学系统)的量相应地变大型化。还考虑可能在装置尺寸受限时，难以一边避免试样与移动反射镜25的机械性的接触一边在试样的后级确保能够进行移动反射镜25的往返运动的空间。
相对于此，在实施方式4的变形例中，通过使配置于信号光路的移动反射镜28往返，从而扫描信号光路。这样，不会与移动反射镜28的往返相伴地闲置光的光轴在时间上变化。因而，根据实施方式4的变形例，能够降低量子光学系统205的构建的难易度。另外，也不会发生试样与移动反射镜的机械性的接触，所以也能够避免确保空间的课题。因而，能够容易地实现量子吸收分光系统的安装。
另外，存在微小的凹凸存在于试样表面的情况，换言之试样表面在微观上不光滑的情况。在该情况下，在典型的透射法中，闲置光子在试样表面散射以及/或者反射，从而可能产生多个模式。其结果，由于信号强度的减少以及噪声的增大，试样的红外吸收分光特性的测定精度可能下降。另一方面，在ATR中，构成为棱镜82与试样表面接触，所以即使微小的凹凸存在于试样表面，也不会产生如上所述的课题。因而，能够高精度地测定试样的红外吸收分光特性。
实施方式1～4以及各实施方式的变形例能够适当地组合。例如，也可以设为如下结构：将实施方式2、实施方式3以及实施方式4进行组合，采用QPM器件7，并且采用单像素型的光检测器32，且能够扫描闲置光路以及信号光路这两方。也可以设为如下结构：将实施方式1的变形例与实施方式4进行组合，在多像素型的光检测器31的前级配置分散光学元件6，且能够扫描闲置光路以及信号光路这两方。另外，也可以将实施方式2与实施方式4的变形例进行组合，采用QPM器件7，并且实施基于全反射测定法的测定。
[实施例]
以下，使用实施方式1～4(以及变形例)中的任意实施方式的量子吸收分光系统，说明对傅里叶频谱以及试样的吸收分光特性进行仿真或者测定的结果。
<第1实施例>
在第1实施例中，说明通过对不将试样配置于闲置光路而获取到的量子干涉信号进行傅里叶变换，从而计算出傅里叶频谱As0(参照用傅里叶频谱)的结果。该测定是所谓的背景测定，还可以说成测定闲置光路上的空气的吸收分光特性。该测定使用实施方式2的量子吸收分光系统200(参照图6)的系统结构来实施。此外，作为非线性光学晶体23，使用了LiNbO3的单晶体(关于后述第2以及第3实施例也相同)。
图15是示出量子干涉信号的测定结果的一个例子的图。图15的横轴表示闲置光路的扫描宽度ΔLidl，纵轴表示信号光子计数率Ps。图16是示出通过图15所示的量子干涉信号的傅里叶变换而得到的傅里叶频谱As 0的图。图16的横轴表示波长，纵轴表示光强度。
由非线性光学晶体23产生的信号光子的中心波长λs是816nm，闲置光子的中心波长λi是1530nm。通过该测定，确认了得到在闲置光的设计波长即1530nm附近具有波峰的傅里叶频谱As0。傅里叶频谱As 0的带宽(半值全幅)约为30nm。从该测定结果确认，通过信号光子计数率Ps的傅里叶变换得到适当的傅里叶频谱As 0。
<第2实施例>
在第2实施例中，说明通过实验确认量子干涉效应如何反映到信号光子频谱的结果。该测定使用实施方式1的变形例的量子吸收分光系统100A(参照图5)的系统结构来实施。信号光子的中心波长λs是810nm，闲置光子的中心波长λi是1550nm。试样未配置于闲置光路。
图17是示出量子干涉效应所致的信号光子频谱的差异的图。横轴表示波长，纵轴表示信号光子的光强度。
在图17中示出了在非线性光学晶体23中产生量子纠缠光子对的两个过程(前述的第1以及第2物理过程)相互增强的建设性干涉下的信号光子频谱和两个过程相互抵消的破坏性干涉下的信号光子频谱。进而，为了比较，还一并示出了通过阻挡闲置光，从而使量子干涉效应完全消失的情况下的信号光子频谱。如图17所示确认了如下情形：以未产生量子干涉效应的情况为基准，由于建设性干涉而信号光子频谱的强度增大，另一方面，由于破坏性干涉而信号光子频谱的强度减少。
<第3实施例>
在第3实施例中，说明将试样配置于闲置光路，根据试样的复透射率频谱计算出试样的折射率的结果。该测定使用实施方式2的量子吸收分光系统200(参照图6)的系统结构来实施。
作为试样，使用了折射率已知的石英玻璃(详细而言厚度140μm的石英玻璃基板)。石英玻璃的折射率的文献值是1.506(波长1550nm)。关于在闲置光路中配置有石英玻璃的情况和未配置石英玻璃的情况的各个情况，将闲置光路的扫描宽度ΔLidl设定为400μm。闲置光路的步进(step)宽度设为100nm，对在各步骤中检测了50毫秒的信号光子进行了累计。
图18是示出与石英玻璃有关的量子干涉信号的测定结果的一个例子的图。起因于石英玻璃所致的相位延迟，在配置有石英玻璃的情况下，与未配置石英玻璃的情况相比，量子干涉信号的波峰偏移约150μm。
图19是示出通过图18所示的量子干涉信号的傅里叶变换而得到的傅里叶频谱As、As 0的图。但是，为了得到这两个傅里叶频谱整体的测定结果，闲置光路的扫描宽度ΔLidl从400μm扩展到680μm。
如用式(12)所说明那样，计算石英玻璃未配置于闲置光路的情况下的傅里叶频谱As 0(ω)与石英玻璃配置于闲置光路的情况下的傅里叶频谱As(ω)的振幅比，从而能够求出石英玻璃的复透射率频谱τ(ω)。难以将复透射率频谱τ(ω)图示在2维平面上，所以根据与
Figure BDA0003794479390000381
的关系，将复透射率频谱τ(ω)分为透射率的绝对值T和两个傅里叶频谱间的相位差
Figure BDA0003794479390000382
而图示。
图20是示出通过石英玻璃的测定而得到的透射率的绝对值T以及相位差
Figure BDA0003794479390000383
的图。横轴表示波长。纵轴在上方表示透射率T(绝对值)，在下方表示相位差
Figure BDA0003794479390000384
根据两个傅里叶频谱As、As 0的振幅比(|As|/|As 0|)求出复透射率τ的结果是，石英玻璃的折射率计算为1.53。该值可以说成是与文献值(约1.51)足够接近的值。因而，证实了能够利用量子吸收分光系统200高精度地计算复透射率频谱τ(ω)。
<第4实施例>
在第4～第6实施例中，说明对整个宽的波段的红外吸收分光进行仿真的各种结果。在第4实施例中，设想实施方式3的变形例1的量子吸收分光系统300A(参照图9)的系统结构。
在以下的图21～图23中，将QPM器件7的非线性光学晶体72的材料设为LiNbO3的单晶体。将非线性光学晶体72的光传播方向的长度设为2cm。将抽运光的波长设为532nm。
图21是示出非线性光学晶体72的各位置处的极化反转周期Λ的图。横轴表示从非线性光学晶体72的第1端721(入射端)朝向第2端722(出射端)的方向的位置(参照图7)。纵轴表示各位置处的极化反转周期Λ。
假定为非线性光学晶体72的极化反转构造的节段数足够多，在第1端721与第2端722之间非线性光学晶体72的空间频率(极化反转周期Λ的倒数)线性且连续地变化(啁啾)。
另外，将非线性光学晶体72的第1端721中的极化反转周期Λ设为7μm，将非线性光学晶体72的第2端722中的极化反转周期Λ设为11.9μm。该极化反转周期Λ被设计成满足关于非线性光学晶体72的两端的下述两个相位匹配条件。第1相位匹配条件是指与在非线性光学晶体72的第1端721中产生波长900nm的信号光子和波长1300nm的闲置光子的SPDC有关的相位匹配条件。第2相位匹配条件是指与在非线性光学晶体72的第2端722中产生波长600nm的信号光子和波长4700nm的闲置光子的SPDC有关的相位匹配条件。
图22是示出使用QPM器件7生成的量子纠缠光子对的频谱的仿真结果的一个例子的图。在左侧示出信号光子的频谱，在右侧示出闲置光子的频谱。如图22所示，得到可能产生整个约1.5μm～4.5μm的宽的红外光频域的闲置光子这样的仿真结果。此外，未考虑基于波长比4.7μm长的一侧的非线性光学晶体72的吸收。
图23是示出在使用了具有图22所示的频谱的量子纠缠光子对的情况下得到的量子干涉信号的仿真结果的图。在左侧示出量子干涉信号的整体图，在右侧示出量子干涉信号的波峰附近的放大图。上方是未配置试样的情况，下方是配置有试样的情况。此外，关于量子干涉信号的计算手法的详细内容，能够参照上述式(9)、式(14)或者式(15)等。
在该仿真中，如下述式(22)那样假定试样的复介电常数ε。复介电常数ε是复折射率N的平方(ε＝N2)。εb表示背景介电常数，Ki表示共振波数，fi表示振荡器强度，γi表示线宽。设为能够忽略试样内的多重反射的影响。
[式22]
Figure BDA0003794479390000401
从图23可知，在将配置有试样的情况下的量子干涉信号与未配置试样的情况下的量子干涉信号进行比较的情况下，振动周期(干涉条纹的间隔)相同，但产生与试样所致的红外吸收相伴的波峰偏移。
作为非线性光学晶体72的材料的一个例子，举出铌酸锂(LiNbO3)而进行了说明，但还能够采用其它材料。例如，能够采用磷化镓(GaP)、砷化镓(GaAs)、钽酸锂(LiTaO3)、硒化锌(ZnSe)等。非线性光学晶体72的材料也可以是有机系材料。非线性光学晶体72的材料例如也可以是将DAST(4－N，N－Dimethylamino－4’－N’methylstilbazolium tosylate)、DLD164或者这些化合物的一部分的功能团置换为其它原子或原子团的化合物等。
图24是示出非线性光学晶体72的每个材料的极化反转周期Λ与闲置光的产生波段之间的关系的图。横轴表示非线性光学晶体72的极化反转周期Λ，纵轴表示闲置光子的波长。在图24中示出了非线性光学晶体72的材料是铌酸锂(抽运光的波长532nm、室温)、磷化镓(抽运光的波长800nm、55℃)、砷化镓(抽运光的波长1064nm、55℃)、钽酸锂(抽运光的波长532nm、室温)或者硒化锌(抽运光的波长633nm、室温)的各种情况下的仿真结果。此外，关于硒化锌，假定为直至波长16μm为止确认了有效性的迈耶绕线方程能够应用直至波长22μm。
在任意的材料中也适当地设计极化反转周期Λ的范围，从而能够调整由非线性光学晶体72产生的闲置光子的波段。具体而言，在铌酸锂中，以使极化反转周期Λ在7μm～12μm的范围变化的方式设计，从而能够将闲置光子的波段调整为1μm～5μm的范围。在磷化镓中，以使极化反转周期Λ在6.5μm～21μm的范围变化的方式设计，从而能够将闲置光子的波段调整为1.6μm～12μm的范围。在砷化镓中，以使极化反转周期Λ在7.5μm～27.5μm的范围变化的方式设计，从而能够将闲置光子的波段调整为2μm～18μm的范围。在钽酸锂中，以使极化反转周期Λ在8μm～13.5μm的范围变化的方式设计，从而能够将闲置光子的波段调整为1μm～5μm的范围。在硒化锌中，以使极化反转周期Λ在5μm～31.5μm的范围变化的方式设计，从而能够将闲置光子的波段调整为1.3μm～22μm的范围。对非线性光学晶体72所能够采用的各材料的特征进行整理而在图25中示出。
<第5实施例>
在第5实施例中，说明使用QPM器件7产生整个宽的波段地分布的闲置光子的情况下的复透射率频谱的仿真结果。试样的复折射率的真值设为是已知的。更详细而言，试样的复折射率的真值依照上述式(12)的复介电常数ε而决定。然后，比较仿真结果和真值。在该仿真中，也设想实施方式3的变形例1的量子吸收分光系统300A(参照图9)的系统结构。
图26是示出求出整个宽的波段的复透射率频谱(作为绝对值的透射率T的频谱)的仿真结果的一个例子的图。如前述那样通过按照试样的配置有/没有这两种进行测定，取两个傅里叶频谱As、As 0的振幅比而得到该仿真结果。将闲置光路的扫描宽度ΔLidl设为2000μm(－1000μm～1000μm的范围)。将傅里叶频谱的波数分辨率设为5cm-1。
图27是示出根据图26所示的复透射率频谱求出试样的复折射率N的仿真结果的图。在上方示出了复折射率N的实数部Re(N)，在下方示出了复折射率N的虚数部Im(N)。在左侧示出了复折射率的仿真结果，在右侧示出了复折射率的真值。通过仿真得到的复折射率与真值相当程度上一致。
<第6实施例>
在第6实施例中说明整个宽的波段的复透射率的测定结果。作为试样，使用了在1550nm附近具有宽度12nm的透射带的带通滤波器(索拉姆(Thorlabs)公司制的FBH1550－12)。关于试样配置于闲置光路的情况/未配置的情况这两方，测定出量子干涉信号。将配置有试样的情况下的闲置光路的扫描宽度ΔLidl设定为2000μm，将未配置试样的情况下的闲置光路的扫描宽度ΔLidl设定为200μm。在任意的情况下，闲置光路的步进宽度100nm都设为共同，对在各步骤中检测了50毫秒的信号光子进行了累计。该测定使用实施方式3的量子吸收分光系统300(参照图8)的系统结构来实施。
图28是示出整个宽的波段的量子干涉信号的测定结果的一个例子的图。在上方示出配置有试样的情况下的量子干涉信号，在下方示出未配置试样的情况下的量子干涉信号。在配置有试样的情况下，与未配置试样的情况相比，量子干涉信号的波峰偏移约2000μm。
图29是示出根据图28所示的量子干涉信号求出试样的复透射率频谱(透射率T的频谱)的结果的图。具体而言，计算出试样的有/没有的情况下的傅里叶频谱As、As 0的振幅比(参照上述式(12))。在图29中为了比较还示出了使用了销售的以往型的分光器(岛津制作所制作的UV3600－Plus)的透射率频谱的测定结果。关于强度以及带宽，可知从量子干涉信号得到的复透射率频谱与使用以往型的分光器得到的复透射率频谱很好地一致。
<第7实施例>
在第7实施例中，说明扫描信号光路的情况下的仿真结果。关于该仿真，设想实施方式4的量子吸收分光系统400(参照图12)的系统结构。
图30是示出通过扫描闲置光路或者信号光路的仿真得到的量子干涉信号的图。横轴表示闲置光路的扫描宽度(闲置光路长度的变化量)ΔLidl或者信号光路的扫描宽度(信号光路长度的变化量)ΔLsig。纵轴表示信号光子计数率Ps。在左侧示出了量子干涉信号的整体图，并且在右侧示出了扫描宽度＝0附近的量子干涉信号的放大图。
在该仿真中，设想照射波长532nm(波数18797cm-1)的抽运光，从而生成波长810nm(波数12346cm-1)的信号光子与波长1550nm(波数6451cm-1)的闲置光子的量子纠缠光子对。关于闲置光子的频谱宽度，设定为σ/2πc＝40cm-1。闲置光路的扫描宽度ΔLidl的最大值以及信号光路的扫描宽度ΔLsig的最大值都设定为500μm。另外，扫描各光路时的步进宽度(在放大图中用圆表示的描点间的间隔)设定为100nm。在该情况下，针对每个仿真而描绘5000点。
如左侧的整体图所示，扫描闲置光路的情况下的量子干涉信号的宽度与扫描信号光路的情况下的量子干涉信号的宽度相等。另外，如右侧的放大图所示，扫描闲置光路的情况下的量子干涉信号稀疏，相对于此扫描信号光路的情况下的量子干涉信号密集。读取到扫描闲置光路的情况下的量子干涉信号的振动周期(干涉条纹的间隔)相当于闲置光子的波数，扫描信号光路的情况下的量子干涉信号的振动周期相当于信号光子的波数。
图31是示出通过图30所示的量子干涉信号的傅里叶变换而得到的傅里叶频谱的图。从图31可知，在扫描闲置光路的情况和扫描信号光路的情况下，都能够得到相同形状的傅里叶频谱，并且傅里叶频谱的波数分辨率(描点间的间隔)相等。这样，只要将各光路的扫描宽度(ΔLidl、ΔLsig的最大值)设定为共同的值，就在扫描信号光路的情况下也能够达到与扫描闲置光路的情况相等的波数分辨率。在将两光路的扫描宽度设定为500μm的情况下，傅里叶频谱的波数分辨率都是20cm-1。
进而，从图31读取到各傅里叶频谱的中心波数成为与在所扫描的光路中传播的光子的波数相应的值。即，扫描闲置光路的情况下的傅里叶频谱的中心波数ki0相当于闲置光子的波数，在该例子中ki0＝6452cm-1。扫描信号光路的情况下的傅里叶频谱的中心波数ks0相当于信号光子的波数，在该例子中ks0＝12346cm-1。
图32是示出关于作为红外吸收体的试样配置于闲置光路的状态而通过扫描闲置光路或者信号光路的仿真得到的傅里叶频谱的图。横轴表示波数，纵轴表示傅里叶频谱的振幅(|As idl|、|As sig|)。
在该仿真中，设想通过波长532nm(波数18797cm-1)的抽运光的照射来生成波长810nm(波数12346cm-1)的信号光子与波长1550nm(波数6451cm-1)的闲置光子的量子纠缠光子对。另外，将闲置光子的频谱宽度设定为σ/2πc＝1114cm-1。将试样的吸收带设定为波长1750nm(波数5714cm-1)。
在扫描闲置光路的情况下的傅里叶频谱As idl和扫描信号光路的情况下的傅里叶频谱As sig的任意频谱中，确认了表示基于试样的吸收的耗尽(dip)。另外，从图32读取到，傅里叶频谱As idl和傅里叶频谱As sig关于对称轴线对称(镜面对称)。该对称轴(用单点划线表示)的波数是抽运光的波数的半值9396cm-1。
<第8实施例>
在第8实施例中，说明用于测定紫外光频域下的吸收分光特性的结构。在该测定中，使用了与实施方式4的量子吸收分光系统400(参照图12)基本上相同的系统结构。但是，在量子吸收分光系统400中，产生可见光频域的信号光与红外光频域的闲置光的量子纠缠光子对，相对于此，在本实施例的量子吸收分光系统中，产生可见光频域的信号光与紫外光频域的闲置光的量子纠缠光子对。
为了产生紫外光频域的闲置光，能够如以下说明那样利用四光波混合。或者，也可以变更非线性光学晶体23的种类。例如，能够使用CsB3OP5(CBO)、CsLiB6O10(CLBO)等已知的晶体。
图33是示出在用于测定紫外光频域下的吸收分光特性的量子吸收分光系统中通过扫描闲置光路或者信号光路的仿真得到的量子干涉信号的图。
在该仿真中，设想两个激发光子被变换为信号光子与闲置光子的光子对的过程即四光波混合的利用。详细而言，设想通过照射波长400nm的抽运光(激发用的两个抽运光子)，从而生成波长927nm(波数10788cm-1)的信号光子与波长255nm(波数392157cm-1)的闲置光子的量子纠缠光子对。另外，将闲置光子的频谱宽度设定为σ/2πc＝400cm-1。试样设为非设置。
闲置光路的扫描宽度ΔLidl的最大值以及信号光路的扫描宽度ΔLsig的最大值都设定为30μm。另外，将扫描各光路的步进宽度设定为10nm以及125nm这两种。在图中，在左侧示出了步进宽度是10nm的情况下的仿真结果，在右侧示出了步进宽度是125nm的情况下的仿真结果。
在扫描闲置光路的情况下，在步进宽度是10nm时得到正常的量子干涉信号，相对于此在步进宽度是125nm时，在量子干涉信号中确认失真。另一方面，扫描信号光路的情况下，在步进宽度是10nm时和125nm时都得到正常的量子干涉信号。该理由如下说明。
当将采样定理应用于本实施例时，在扫描闲置光路的情况下，要求使步进宽度Δ比闲置光子的半波长(λi/2)小(Δ<λi/2)。在扫描信号光路的情况下，要求使步进宽度Δ比信号光子的半波长(λs/2)小(Δ<λs/2)。更详细而言，闲置光子以及信号光子各自的波长分布于包括中心波长的预定宽度的波段。要求将步进宽度Δ设定为比该波段的下限值的1/2小的值。
在本实施例中，闲置光子是紫外光子。因此，与闲置光子的波长(中心波长255nm)短的量相应地，与闲置光子是红外光子的情况相比，难以满足采样定理。在该例子中，在步进宽度Δ＝10nm的情况下，10nm＜＜255nm/2，所以满足采样定理。另一方面，在步进宽度Δ＝125nm的情况下，125nm≒255/2，所以当考虑到闲置光子的波长分布典型而言是几十nm左右时，被认为未满足采样定理(欠采样)。
这样，在闲置光子是紫外光子的情况下，在扫描闲置光路时，为了避免欠采样，要求将步进宽度Δ设定为非常小的值。因而，在闲置光子是紫外光子的情况下，不扫描闲置光路而扫描信号光路即可。信号光子是可见光子，所以与其波长(中心波长927nm)长的量相应地，易于满足采样定理。在该例子中，在步进宽度Δ＝10nm的情况下当然满足采样定理，在步进宽度Δ＝125nm的情况下，125nm＜＜927nm/2，所以也满足采样定理。
图34是示出在扫描信号光路的情况下得到的傅里叶频谱的图。步进宽度设定为125nm。在扫描信号光路的情况下，确认了能够获取在适当的位置处具有波峰的傅里叶频谱。另一方面，在扫描闲置光路的情况下，傅里叶频谱的波峰的一部分达到系统的最大波数40000cm-1，由于系统的规格上的限制而只能获取到不完全的傅里叶频谱。这样，还能够根据系统的规格来选择扫描的光路。
本次公开的实施方式应被认为在所有的点上是例示，而并非限制性的。本公开的范围不是通过上述实施方式的说明示出，而是通过权利要求书示出，意图包括与权利要求书同等的意义以及范围内的所有的变更。

Claims (18)

1.一种量子吸收分光系统，具备光源、量子光学系统、光检测器以及运算装置，
所述光源发出抽运光，
所述量子光学系统构成为包括：
非线性光学元件，通过所述抽运光的照射来产生信号光子与闲置光子的量子纠缠光子对；以及
相位变换部，构成为能够使所述信号光子以及所述闲置光子中的一方的光子的相位变化，
在产生所述量子纠缠光子对的多个物理过程之间发生量子干涉，
所述光检测器输出与在试样配置于所述闲置光子的光路的状态下由所述相位变换部使所述一方的光子的相位变化的情况下的所述信号光子的检测数相应的量子干涉信号，
所述运算装置通过所述量子干涉信号的傅里叶变换来计算所述试样的吸收分光特性。
2.根据权利要求1所述的量子吸收分光系统，其中，
所述运算装置除了通过所述试样配置于所述闲置光子的光路的状态下的所述量子干涉信号的傅里叶变换来计算傅里叶频谱之外，还通过所述试样未配置于所述闲置光子的光路的状态下的所述量子干涉信号的傅里叶变换来计算参照用傅里叶频谱，
根据所述傅里叶频谱与所述参照用傅里叶频谱之比，计算所述试样的复透射率频谱。
3.根据权利要求2所述的量子吸收分光系统，其中，
所述运算装置通过对所述试样的复透射率频谱的绝对值进行平方，从而计算所述试样的吸收频谱。
4.根据权利要求1～3中的任意一项所述的量子吸收分光系统，其中，
所述运算装置通过对在所述量子光学系统中既不对所述量子纠缠光子对进行波长扫描也不对所述信号光子进行波长分解地获取的所述量子干涉信号进行傅里叶变换，从而计算所述试样的吸收分光特性。
5.根据权利要求1～4中的任意一项所述的量子吸收分光系统，其中，
所述非线性光学元件是啁啾型或者扇型的准相位匹配元件。
6.根据权利要求1～4中的任意一项所述的量子吸收分光系统，其中，
所述非线性光学元件是包括非线性光学晶体的准相位匹配元件，
所述准相位匹配元件构成为在多次产生所述量子纠缠光子对的情况下，包括所述闲置光子的闲置光子群的波长分布于根据所述非线性光学晶体的材料和极化反转周期确定的整个宽波段。
7.根据权利要求6所述的量子吸收分光系统，其中，
所述非线性光学晶体的材料包含铌酸锂，
所述非线性光学晶体的极化反转周期以使所述闲置光子群包括在0.4μm至5.2μm的波段内具有互不相同的波长的多个光子的方式被决定。
8.根据权利要求6所述的量子吸收分光系统，其中，
所述非线性光学晶体的材料包含磷化镓，
所述非线性光学晶体的极化反转周期以使所述闲置光子群包括在0.7μm至12μm的波段内具有互不相同的波长的多个光子的方式被决定。
9.根据权利要求6所述的量子吸收分光系统，其中，
所述非线性光学晶体的材料包含砷化镓，
所述非线性光学晶体的极化反转周期以使所述闲置光子群包括在1μm至18μm的波段内具有互不相同的波长的多个光子的方式被决定。
10.根据权利要求6所述的量子吸收分光系统，其中，
所述非线性光学晶体的材料包含钽酸锂，
所述非线性光学晶体的极化反转周期以使所述闲置光子群包括在0.3μm至5.5μm的波段内具有互不相同的波长的多个光子的方式被决定。
11.根据权利要求6所述的量子吸收分光系统，其中，
所述非线性光学晶体的材料包含硒化锌，
所述非线性光学晶体的极化反转周期以使所述闲置光子群包括在0.4μm至22μm的波段内具有互不相同的波长的多个光子的方式被决定。
12.根据权利要求1～11中的任意一项所述的量子吸收分光系统，其中，
所述光检测器是单像素型的光检测器。
13.根据权利要求1～12中的任意一项所述的量子吸收分光系统，其中，
所述信号光子是可见光频域的光子，
所述光检测器是基于硅的光检测器。
14.根据权利要求1～13中的任意一项所述的量子吸收分光系统，其中，
所述量子光学系统还包括全反射测定装置，该全反射测定装置构成为能够进行所述试样的全反射测定。
15.根据权利要求1～14中的任意一项所述的量子吸收分光系统，其中，
所述相位变换部包括：
第1移动反射镜，构成为能够沿着所述信号光子的传播方向移动；以及
第2移动反射镜，构成为能够沿着所述闲置光子的传播方向移动，
所述量子吸收分光系统还具备控制装置，
所述控制装置构成为使所述第1移动反射镜以及第2移动反射镜中的一方的反射镜选择性地移动。
16.根据权利要求1～14中的任意一项所述的量子吸收分光系统，其中，
所述相位变换部包括移动反射镜，该移动反射镜构成为能够沿着所述信号光子的传播方向移动。
17.根据权利要求1～4中的任意一项所述的量子吸收分光系统，其中，
所述非线性光学元件构成为产生紫外光频域的所述闲置光子，
所述运算装置计算所述试样的紫外吸收分光特性。
18.一种量子吸收分光方法，包括：
在构成为在产生信号光子与闲置光子的量子纠缠光子对的多个物理过程之间发生量子干涉的量子光学系统中，将抽运光照射到非线性光学元件，从而产生所述量子纠缠光子对的步骤；
通过由光检测器检测由相位变换部在试样配置于所述闲置光子的光路的状态下使所述信号光子以及所述闲置光子中的一方的光子的相位变化的情况下的所述信号光子，从而获取与检测到的光子数相应的量子干涉信号的步骤；以及
通过所述量子干涉信号的傅里叶变换来计算所述试样的吸收分光特性的步骤。
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