CN115117254A - 钙钛矿太阳电池的改性方法和高效稳定钙钛矿太阳电池及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种钙钛矿太阳电池的改性方法和高效稳定钙钛矿太阳电池及其制备方法。改性是通过一步旋涂法将荧光素钠的异丙醇溶液旋涂在钙钛矿层靠近空穴传输层一侧的表面，在手套箱内制备形成改性钙钛矿薄膜，进而提高了钙钛矿太阳电池的各项光伏性能。本发明还依次通过SnO2电子传输层、钙钛矿吸光层、荧光素钠钝化层、空穴传输层的制备，以及电极的蒸镀和电池组装，最终得到的钙钛矿太阳电池。其光电转换效率高达23.24％，且老化720小时后仍然保持初始效率87％以上的光电转换效率，该制备方法操作简易，质量高、重复性好。
Description
技术领域
本发明属于太阳能电池制备技术领域，具体涉及一种钙钛矿太阳电池的改性方法和高效稳定钙钛矿太阳电池及其制备方法。
背景技术
钙钛矿太阳能电池(PSCs)作为最新一代光伏电池，以其高效、材料来源广泛、成本低廉、制备工艺简单且柔性制备等优点受到了世界的瞩目而产生了迅猛的发展，有望成为硅太阳能电池的替代者。该技术的关键在于设计和制备高效稳定的太阳能电池器件。
PSCs一般是由透明导电玻璃基底、电子传输层(ETL)、钙钛矿吸光层、空穴传输层(HTL)以及金属电极构成。在光照下，钙钛矿吸光材料吸收光子的能量，将电子空穴对解离成为自由载流子，快速扩散到钙钛矿层与电荷传输层界面。电子被ETL收集并转向导电玻璃，空穴通过HTL移动到金属电极，最后通过外部电路的连接产生电流。其中，钙钛矿吸光材料是太阳能电池的核心，钙钛矿材料拥有较宽的可调节带隙、吸光系数大、载流子寿命长等特点。但是由于钙钛矿本身钛矿结构的关系，在制备过程中常常都会出现畸变、缺陷以及元素的氧化还原而产生的离子空位；而且在电荷转移过程中，不仅在钙钛矿层存在载流子复合，在所涉及功能层的界面处也经常发生载流子复合，从而导致暗电流的产生，使电池的性能降低，稳定下降。针对这些问题，目前主要考虑通过添加剂工程、界面工程来提高钙钛矿晶体质量，制备均匀致密的钙钛矿膜，降低缺陷浓度，抑制光生载流子的复合，提升其光电性质，调控能级结构从而获得高效而且稳定的钙钛矿太阳能电池。
荧光素钠是荧光素的钠盐，分子式为C20H10Na2O5，是一种无毒的染料，其激发光波长在456-490nm，被激发的荧光波长在520-530nm，因而常用于荧光吸附指示剂。
发明内容
本发明的目的在于克服现有技术的不足之处，提供了一种钙钛矿太阳电池的改性方法和高效稳定钙钛矿太阳电池及其制备方法，解决了上述背景技术中的问题。
本发明解决其技术问题所采用的技术方案之一是：提供了一种钙钛矿太阳电池的改性方法，通过一步旋涂法将荧光素钠的异丙醇溶液旋涂在钙钛矿层靠近空穴传输层一侧的表面，在手套箱内制备形成改性钙钛矿薄膜；所述荧光素钠的异丙醇溶液中荧光素钠的浓度范围为0.1-0.3mg/mL，所述改性钙钛矿的晶体颗粒排列整齐致密，尺寸均匀，平均粒径1.00～1.10微米，薄膜的厚度为500～600纳米；优选地，平均粒径约1.05微米，薄膜的厚度达到550纳米。
本发明解决其技术问题所采用的技术方案之二是：提供了一种高效稳定钙钛矿太阳电池的制备方法，包括如下步骤：
1)在室温下将SnO2纳米溶液旋涂到ITO导电玻璃上，通过退火处理制备出SnO2/ITO基底；
2)将溶液A旋涂在SnO2/ITO基底上，然后退火处理；冷却到室温后，再将溶液B快速滴到基底中心，旋涂到薄膜上，退火处理后制备出SnO2/ITO/PVK基材；所述溶液A为PbI2、N,N-二甲基甲酰胺和二甲基亚砜的混合溶液，所述溶液B为甲脒氢碘酸盐、甲基碘化胺、甲基氯化胺和异丙醇的混合溶液；
3)取荧光素钠的异丙醇溶液用旋涂在SnO2/ITO/PVK基材的钙钛矿层上，并退火处理，制备出SnO2/ITO/PVK/Ur基材；
4)将溶液E旋涂沉积在SnO2/ITO/PVK/Ur基材上，制备出SnO2/ITO/PVK/Ur/Spiro-OMeTAD基材；所述溶液E由双三氟甲磺酰亚胺锂的乙腈溶液加入氯苯、Spiro-OMeTAD、4-叔丁基吡啶的混合溶液中制备而成；
5)将银电极镀在SnO2/ITO/PVK/Ur/Spiro-OMeTAD基材上，制备出SnO2/ITO/PVK/Ur/Spiro-OMeTAD/Ag器件即为钙钛矿太阳电池。
在本发明一较佳实施例中，所述荧光素钠的异丙醇溶液中荧光素钠的浓度为0.2mg/mL。
在本发明一较佳实施例中，所述步骤3)中，荧光素钠的异丙醇溶液用量为40～50μL，旋涂速度为3500～4000rpm，持续时间30～35秒，100℃下退火10～12分钟。
在本发明一较佳实施例中，所述步骤1)中，在室温下将SnO2纳米溶液以3500～4000rpm的转速旋涂到ITO导电玻璃上，并持续20～30秒，在150℃下退火30～35分钟，制备出SnO2/ITO基底；所述SnO2纳米溶液由SnO2与二次去离子水以1：4的质量比配置而成。
在本发明一较佳实施例中，所述步骤2)中，溶液A中PbI2、N,N-二甲基甲酰胺和二甲基亚砜的用量比为0.6～0.7g：900μL：100μL，溶液B中甲脒氢碘酸盐、甲基碘化胺、甲基氯化胺和异丙醇的用量比为90mg：6～7mg：9mg：1mL。
在本发明一较佳实施例中，所述步骤2)中，溶液A用量为40μL，旋涂速度为1500～1800rpm，持续时间20～30秒，退火温度为70℃，持续时间1～3分钟；溶液B用量为30μL，5秒内滴到基底中心，旋涂速度为1500～2000rpm，持续时间20～30秒，先在35℃下预退火3～5分钟，然后再150℃下退火10～15分钟。
在本发明一较佳实施例中，所述溶液E的制备方法如下：
将双三氟甲磺酰亚胺锂溶于乙腈中得到溶液C，所述双三氟甲磺酰亚胺锂和乙腈的用量比为520mg：1mL；在氯苯中加入Spiro-OMeTAD，再加入4-叔丁基吡啶，得到溶液D，所述氯苯、Spiro-OMeTAD和4-叔丁基吡啶的用量比为1mL：72mg：28.8μL；取溶液C加入到溶液D中，超声分散后得到溶液E，所述溶液C与溶液D的体积比为15～20:1000。
在本发明一较佳实施例中，所述步骤4)在充满氮气的手套箱中，采用两步旋涂程序：第一次转速为700rpm，旋涂5秒；第二次转速3500rpm，旋涂20秒；随后置于15％湿度的环境下氧化12小时。
在本发明一较佳实施例中，所述步骤5)中，真空度为6.0×10-4Pa，蒸镀速度为0.15nm/s，银电极的厚度为100nm。
本发明解决其技术问题所采用的技术方案之三是：提供了一种高效稳定钙钛矿太阳电池，依次层叠设置有SnO2电子传输层、ITO导电玻璃、改性钙钛矿薄膜、Spiro-OMeTAD空穴传输层和银蒸镀层，所述改性钙钛矿薄膜包括钙钛矿吸光层及荧光素钠钝化层，所述钙钛矿吸光层由若干整齐排列的钙钛矿晶体组成，所述荧光素钠钝化层设置于所述钙钛矿吸光层的表面积晶体缝隙间。
在本发明一较佳实施例中，采用上述方法制备而成。
与现有技术相比，本发明的有益效果在于：
1.本发明利用荧光素钠均匀涂布于钙钛矿表面，进行钝化，荧光素钠分子结构上含有氧原子，作为路易斯碱氧上的孤对电子可以锚定钙钛矿上的Pb2+，避免大量多余的PbI2生成，降低了缺陷密度，抑制了界面间的非辐射复合；其次荧光素钠分子结构上含有的Na+离子在制备过程中会渗透进钙钛矿吸光层，增大了钙钛矿晶粒子尺寸，减少了晶界，减少了载流子复合中心，提升了载流子的传输性能，改善了钙钛矿膜的结构和稳定性；荧光素钠分子上的大量共轭键，通过重叠π轨道促进电子离域，可以有效地提高电荷提取和传输效率；同时，荧光素钠作为一种染料，它可以吸收红黄光,从而增加钙钛矿太阳能电池在远紫外区的光能吸收，增强钙钛矿层的光吸收效率，进一步提高钙钛矿太阳能电池的光电转化效率。
2.本发明的制备方法操作简单，质量高，重复性好，与现有技术相比，不仅可大量制备出一种高效稳定钙钛矿太阳电池制备方法，并且具备操作难度不高，可行性强，制备周期短，成本低等优点。
3.本发明钙钛矿太阳电池的光电转换效率高达23.24％，比没有改性前的器件20.17％提高了15.2％，且老化720小时后仍然保持初始效率87％以上的光电转换效率。
附图说明
图1为本发明实施例1中原始钙钛矿电池(Pristine)与荧光素钠改性钙钛矿电池(Uranine)的X射线衍射图谱。
图2为本发明实施例1中原始钙钛矿电池与荧光素钠改性钙钛矿电池的表面扫描电镜照片。
图3为本发明实施例1中原始钙钛矿电池与荧光素钠改性钙钛矿电池的横断面扫描电镜照片。
图4为本发明实施例1中原始钙钛矿电池与荧光素钠改性钙钛矿电池的X射线光电子能谱分析。
图5为本发明实施例1中原始钙钛矿电池与荧光素钠改性钙钛矿电池的紫外可见光漫反射图谱。
图6为本发明实施例1中原始钙钛矿电池与荧光素钠改性钙钛矿电池的稳态荧光谱图。
图7为本发明实施例1中原始钙钛矿电池与荧光素钠改性钙钛矿电池的时间分辨光致发光谱图。
图8为本发明实施例1中原始钙钛矿电池与荧光素钠改性钙钛矿电池的光电流-电压(J-V)曲线。
图9为本发明实施例1中原始钙钛矿电池与荧光素钠改性钙钛矿电池的莫特-肖特基曲线。
图10为本发明实施例1中原始钙钛矿电池与荧光素钠改性钙钛矿电池的电容-电压曲线。
图11为本发明实施例1中原始钙钛矿电池与荧光素钠改性钙钛矿电池的化学阻抗谱图。
图12为本发明实施例1中原始钙钛矿电池与荧光素钠改性钙钛矿电池的瞬态光电压曲线。
图13的左图和右图分别为本发明实施例1中原始钙钛矿电池与荧光素钠改性钙钛矿电池的空间电荷限制电流测试曲线。
图14为本发明实施例1中原始钙钛矿电池与荧光素钠改性钙钛矿电池的稳定性测试性能-时间曲线图。
具体实施方式
为使本发明的目的、技术方案和优点更加清楚明白，以下结合附图和具体实施例对本发明进行更详细地描述，但本发明的保护范围并不受限于这些实施例。
实施例1
本实施例一种高效稳定钙钛矿太阳电池的制备方法，包括如下步骤：。
(1)导电薄膜玻璃的清洗：
依次采用清水、洗洁精、去离子水、丙酮、无水乙醇在超声振荡的条件下反复清洗导电薄膜玻璃导电薄膜玻璃(ITO)各15分钟，最后在紫外臭氧清洗机中处理30分钟；
(2)电子传输层SnO2纳米溶液的配制：
按照1：4的质量比配制SnO2纳米粒子水溶液，超声振荡15分钟后置于冰箱备用，在使用之前需要再次进行超声振荡15分钟；
(3)荧光素钠溶液的配制：
按照0.2mg/mL的浓度配制荧光素钠的异丙醇溶液，超声振荡15分钟；
(4)钙钛矿前驱液溶液的配制：
将0.69g PbI2与900μL的N,N-二甲基甲酰胺(DMF)和100μL的二甲基亚砜(DMSO)混合，70℃加热5分钟后，超声振荡1个小时得到溶液A。然后将90mg的甲脒氢碘酸盐，6.39mg甲基碘化胺和9mg甲基氯化胺混合在1mL异丙醇中超声振荡1个小时得到溶液B；
(5)空穴传输层Spiro-OMeTAD溶液的配制
将520mg双三氟甲磺酰亚胺锂(Li-TFSI)溶于1mL乙腈中得到溶液C。在1mL氯苯中加入72mg Spiro-OMeTAD，搅拌充分后再向加入28.8μL的4-叔丁基吡啶，继续搅拌10分钟得到溶液D。然后取17.5μL的溶液C加入到溶液D中，超声搅拌1个小时后得到溶液E密封备用；
(6)电子传输层的制备：
在室温下将步骤(2)所配置SnO2纳米溶液以3500转/分钟(rpm)旋涂到步骤(1)所清洗干净的ITO导电玻璃上，持续30秒，并于150℃下退火30分钟，制备出SnO2/ITO基底。
(7)钙钛矿吸光层的制备：
取40μL步骤(4)所制备的溶液A铺展步骤(6)制备的SnO2/ITO基底上，经1500rpm旋涂30秒，然后70℃退火1分钟；冷却到室温后，再取30μL步骤(4)所制备的溶液B在5s内将溶液B快速滴到基底中心，经2000rpm旋涂30秒，经35℃预退火5分钟后，放置到150℃加热台上退火15分钟，制备出SnO2/ITO/PVK器件；
(8)钝化层的制备/钙钛矿层的改性：
取50μL步骤(3)所制备的荧光素钠异丙醇溶液用以2000rpm旋涂30秒，分散在制备好的钙钛矿层上，并在100℃下退火10分钟，制备出SnO2/ITO/PVK/Ur器件；
(9)空穴传输层的制备：
将40μL配置好的步骤(5)所制备的E溶液，通过两步旋涂法(旋涂程序：转速700rpm，旋涂5s；转速3500rpm，旋涂20s)将E溶液沉积在步骤(8)所制备的SnO2/ITO/PVK/Ur基材上，制备出SnO2/ITO/PVK/Ur/Spiro-OMeTAD基材。该步骤在充满氮气的手套箱中操作。旋涂结束后将制备好的器件放到15％湿度的电子防潮柜中氧化12h左右；
(10)电极的制备和电池组装：
真空度应降至6.0×10-4Pa后，以0.15nm/s的蒸镀速度在高真空镀膜仪中将一层100nm厚度的银电极镀在SnO2/ITO/PVK/Ur/Spiro-OMeTAD基材上，制备出SnO2/ITO/PVK/Ur/Spiro-OMeTAD器件，钙钛矿太阳能电池器件的组装完成。
本实施例采用上述方法制备的一种高效稳定钙钛矿太阳电池SnO2/ITO/PVK/Ur/Spiro-OMeTAD，依次层叠设置有SnO2电子传输层、ITO导电玻璃、PVK/Ur改性钙钛矿薄膜、Spiro-OMeTAD空穴传输层和银蒸镀层，所述改性钙钛矿薄膜包括PVK钙钛矿吸光层及Ur荧光素钠钝化层，所述钙钛矿吸光层由若干整齐排列的钙钛矿晶体组成，所述荧光素钠钝化层设置于所述钙钛矿吸光层的表面积晶体缝隙间。
对比例1
采用实施例1中方法，不经荧光素钠改性制备得到原始钙钛矿薄膜。
请查阅图1，原始钙钛矿薄膜(记为Pristine)和荧光素钠改性钙钛矿薄膜(记为Uranine)的X射线衍图：经荧光素钠改性钙钛矿薄膜后，PbI2特征峰强度降低，而钙钛矿峰强度有所提升，表明荧光素钠改性可以有效提升钙钛矿薄膜的结晶度并优化薄膜质量。
原始钙钛矿薄膜和荧光素钠改性钙钛矿薄膜的表面电镜如图2所示。原始钙钛矿薄膜上的形貌比较不规则，针孔数量较多，表面较为粗糙，晶粒大小从几十到几百纳米不等，并且在薄膜表面上存在大量的PbI2晶体。而荧光素钠的添加基本消除了表面针孔，PbI2晶体数量大大减少，晶粒尺寸较为均匀、更大、结晶度高，晶界减少，表面致密、光滑，有利于减少自身缺陷带来的载流子复合损失，也有利于载流子的传输。
原始钙钛矿薄膜和荧光素钠改性钙钛矿薄膜的截面电镜如图3所示。原始钙钛矿器件的横截面中，Sprio-OMeTAD与钙钛矿层的接触面不整齐，晶体尺寸不均匀，排列并不整齐，且存在大量过剩的PbI2晶体；而经荧光素钠改性后的钙钛矿电池器件横截面，Sprio-OMeTAD与钙钛矿层的接触面整齐，且其钙钛矿层较厚，且晶体颗粒尺寸均匀、排列整齐致密，导致内阻下降，薄膜的电荷传输传输能力上升，获得了高质量的钙钛矿薄膜。
原始钙钛矿薄膜和荧光素钠改性钙钛矿薄膜的XPS光谱如图4所示。在Pb 4f的XPS光谱中可以发现荧光素钠修饰之后由于荧光素钠中O上的孤对电子与钙钛矿中未配位的Pb2+进行配位，Pb2+周围的电子云密度升高，导致钙钛矿薄膜中Pb 4f的结合能降低；修饰后的钙钛矿薄膜由于O和Pb的结合使得Pb和I的相互作用减弱，导致I 3d的结合能降低，表明钙钛矿薄膜中I-的负电荷增加。在O1s的XPS光谱，荧光素钠修饰之后的薄膜在534eV处的信号峰明显增强，这证明了钙钛矿薄膜中存在荧光素钠。
由于与荧光素钠的添加，钙钛矿薄膜的紫外和可见光区的吸收强度相对于原始的钙钛矿薄膜大大增加，如图5所示。这表明，修饰后的器件大大提升了提升太阳光的利用率，吸收更强的光能，激发更多的载流子，从而提高载流子的传输性能。
对荧光素钠修饰前后的钙钛矿薄膜进行稳态荧光测试，结果如图6所示。荧光素钠的改性致使钙钛矿薄膜荧光强度增加，表明荧光素钠的添加减少了表面缺陷浓度，抑制的载流子的复合，有效地提升了钙钛矿薄膜质量。
同时，对荧光素钠修饰前后的钙钛矿薄膜进行时间分辨光致发光光谱测试，结果如图7所示，其相应的数据列于表1。荧光素钠修饰前钙钛矿薄膜的平均荧光寿命仅为64.77ns，而荧光素钠修饰后钙钛矿薄膜的平均荧光寿命则达到了139.05ns，延长了一倍还多。较长的载流子寿命能够有效的提升载流子传输效率，减少缺陷复合。
表1为荧光素钠改性钙钛矿电池与原始钙钛矿电池的时间分辨光致发光谱图数据表。
对荧光素钠修饰前后的钙钛矿电池在标准模拟太阳光下进行光电性能测试得到的J-V曲线，结果如图8所示，其具体性能参数列于表2。与原始器件相比，荧光素钠修饰后钙钛矿太阳能电池的各项指标均有提升，尤其是光电压、填充因子和转换效率，经荧光素钠修饰后的钙钛矿太阳电池的光电转换效率高达23.24％，比没有改性前的器件20.17％提高了15.2％。
表2为荧光素钠改性钙钛矿电池与原始钙钛矿电池的光电性能具体参数数据表。
图9为荧光素钠修饰前后的钙钛矿电池的莫特-肖特基曲线。如图所示，荧光素钠修饰后的钙钛矿电池器件的内建电场0.91V明显高于与原始器件的0.88V，为载流子的分离提供驱动力，提高开路电压。
图10为荧光素钠修饰前后的钙钛矿电池的电容-电压曲线。如图所示，荧光素钠修饰后的钙钛矿电池器件的电容明显低于原始器件，表明荧光素钠的修饰导致界面处电荷密度有效降低，在器件界面处的载流子积累减少，有效地降低了载流子在界面处的损失。
图11为荧光素钠修饰前后的钙钛矿电池在黑暗条件下测试电化学阻抗谱图(EIS)。插图为曲线的拟合电阻等效电路图。如图所示，荧光素钠修饰后的钙钛矿电池的半径明显小于原始器件的半径，说明修饰后的器件具有更小的电荷转移电阻，表明所制备的高质量钙钛矿薄膜缺陷的减少，抑制了载流子的非辐射复合。
图12为荧光素钠修饰前后的钙钛矿电池的瞬态光电压曲线。如图所示，荧光素钠修饰后的器件获得更高的衰减时间，表示荧光素钠可以有效地钝化缺陷，抑制载流子复合。
图13为荧光素钠修饰前后的钙钛矿电池在黑暗条件下空间电荷限制电流测试曲线。如图所示为SCLC测试结果曲线，随着偏置电压持续增加，陷阱逐渐填充，当达到陷阱填充的极限电压(VTFL)为止。结果表明荧光素钠修饰后的器件其VTFL为0.10V，大大低于原始器件的0.38V，表明荧光素钠修饰后的钙钛矿薄膜生长的质量更好，降低了缺陷态密度，减少了非辐射复合路径，提高了载流子传输性能，使载流子更有效地分离为电子和空穴。
图14为荧光素钠修饰前后的钙钛矿电池在常温下和相对湿度为40％的空气中检测了钙钛矿太阳能电池的稳定性。经过720小时的老化后，荧光素钠修饰后的钙钛矿电池能保持其原始值的87％以上，而原始器件只能保持其原始值的66％。这充分说明了经过荧光素钠修饰、钝化后的器件表现出了对更好的稳定性能。
以上实施例仅用以说明本发明的技术方案，而非对其限制；尽管参照前述各实施例对本发明进行了详细的说明，本领域的普通技术人员应当理解：其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中部分或者全部技术特征进行等同替换；而这些修改或者替换，并不使相应技术方案的本质脱离本发明各实施例技术方案的范围。
Claims (12)
1.一种钙钛矿太阳电池的改性方法，其特征在于：通过一步旋涂法将荧光素钠的异丙醇溶液旋涂在钙钛矿层靠近空穴传输层一侧的表面，在手套箱内制备形成改性钙钛矿薄膜；所述荧光素钠的异丙醇溶液中荧光素钠的浓度范围为0.1-0.3mg/mL，所述改性钙钛矿的晶体颗粒平均粒径1.00～1.10微米，薄膜的厚度为500～600纳米。
2.一种高效稳定钙钛矿太阳电池的制备方法，其特征在于：包括如下步骤：
1)在室温下将SnO2纳米溶液旋涂到ITO导电玻璃上，通过退火处理制备出SnO2/ITO基底；
2)将溶液A旋涂在SnO2/ITO基底上，然后退火处理；冷却到室温后，再将溶液B快速滴到基底中心，旋涂到薄膜上，退火处理后制备出SnO2/ITO/PVK基材；所述溶液A为PbI2、N,N-二甲基甲酰胺和二甲基亚砜的混合溶液，所述溶液B为甲脒氢碘酸盐、甲基碘化胺、甲基氯化胺和异丙醇的混合溶液；
3)取荧光素钠的异丙醇溶液用旋涂在SnO2/ITO/PVK基材的钙钛矿层上，并退火处理，制备出SnO2/ITO/PVK/Ur基材；
4)将溶液E旋涂沉积在SnO2/ITO/PVK/Ur基材上，制备出SnO2/ITO/PVK/Ur/Spiro-OMeTAD基材；所述溶液E由双三氟甲磺酰亚胺锂的乙腈溶液加入氯苯、Spiro-OMeTAD、4-叔丁基吡啶的混合溶液中制备而成；
5)将银电极镀在SnO2/ITO/PVK/Ur/Spiro-OMeTAD基材上，制备出SnO2/ITO/PVK/Ur/Spiro-OMeTAD/Ag器件即为钙钛矿太阳电池。
3.根据权利要求1所述的一种高效稳定钙钛矿太阳电池的制备方法，其特征在于：所述荧光素钠的异丙醇溶液中荧光素钠的浓度范围为0.1-0.3mg/mL。
4.根据权利要求3所述的一种高效稳定钙钛矿太阳电池的制备方法，其特征在于：所述步骤3)中，荧光素钠的异丙醇溶液用量为40～50μL，旋涂速度为3500～4000rpm，持续时间30～35秒，100℃下退火10～12分钟。
5.根据权利要求1所述的一种高效稳定钙钛矿太阳电池的制备方法，其特征在于：所述步骤1)中，在室温下将SnO2纳米溶液以3500～4000rpm的转速旋涂到ITO导电玻璃上，并持续20～30秒，在150℃下退火30～35分钟，制备出SnO2/ITO基底；所述SnO2纳米溶液由SnO2与二次去离子水以1：4的质量比配置而成。
6.根据权利要求1所述的一种高效稳定钙钛矿太阳电池的制备方法，其特征在于：所述步骤2)中，溶液A中PbI2、N,N-二甲基甲酰胺和二甲基亚砜的用量比为0.6～0.7g：900μL：100μL，溶液B中甲脒氢碘酸盐、甲基碘化胺、甲基氯化胺和异丙醇的用量比为90mg：6～7mg：9mg：1mL。
7.根据权利要求1所述的一种高效稳定钙钛矿太阳电池的制备方法，其特征在于：所述步骤2)中，溶液A用量为40μL，旋涂速度为1500～1800rpm，持续时间20～30秒，退火温度为70℃，持续时间1～3分钟；溶液B用量为30μL，5秒内滴到基底中心，旋涂速度为1500～2000rpm，持续时间20～30秒，先在35℃下预退火3～5分钟，然后再150℃下退火10～15分钟。
8.根据权利要求1所述的一种高效稳定钙钛矿太阳电池的制备方法，其特征在于：所述溶液E的制备方法如下：
将双三氟甲磺酰亚胺锂溶于乙腈中得到溶液C，所述双三氟甲磺酰亚胺锂和乙腈的用量比为520mg：1mL；
在氯苯中加入Spiro-OMeTAD，再加入4-叔丁基吡啶，得到溶液D，所述氯苯、Spiro-OMeTAD和4-叔丁基吡啶的用量比为1mL：72mg：28.8μL；
取溶液C加入到溶液D中，超声分散后得到溶液E，所述溶液C与溶液D的体积比为15～20:1000。
9.根据权利要求1所述的一种高效稳定钙钛矿太阳电池的制备方法，其特征在于：所述步骤4)在充满氮气的手套箱中，采用两步旋涂程序：第一次转速为700rpm，旋涂5秒；第二次转速3500rpm，旋涂20秒；随后置于15％湿度的环境下氧化12小时。
10.根据权利要求1所述的一种高效稳定钙钛矿太阳电池的制备方法，其特征在于：所述步骤5)中，真空度为6.0×10-4Pa，蒸镀速度为0.15nm/s，银电极的厚度为100nm。
11.一种高效稳定钙钛矿太阳电池，其特征在于：依次层叠设置有ITO导电玻璃、SnO2电子传输层、改性钙钛矿薄膜、Spiro-OMeTAD空穴传输层和银蒸镀层，所述改性钙钛矿薄膜包括钙钛矿吸光层及荧光素钠钝化层，所述钙钛矿吸光层由若干整齐排列的钙钛矿晶体组成，所述荧光素钠钝化层设置于与Spiro-OMeTAD空穴传输层相邻的所述钙钛矿吸光层的表面积晶体缝隙间。
12.根据权利要求11所述的一种高效稳定钙钛矿太阳电池，其特征在于：采用如权利要求2～10任一项所述方法制备而成。
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