CN115000405A - 一种电池正极及电池 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种电池正极及电池，涉及电池技术领域。电池正极包括：正极集流体和正极活性物质层，所述正极活性物质层覆盖在所述正极集流体的表面；所述正极活性物质层包括正极活性物质、导电剂和粘结剂；所述导电剂占正极活性物质层的质量含量≤2.5wt％；所述导电剂包括导电炭黑、多壁碳纳米管和单壁碳纳米管的混合物，且所述导电炭黑、所述多壁碳纳米管和所述单壁碳纳米管的质量比为1：(2～4)：(0.1～0.7)。通过本发明，能够降低电池内阻和涂布难度，提高电池的能量密度。

Description

一种电池正极及电池
技术领域
本发明涉及电池技术领域，特别是涉及一种电池正极及电池。
背景技术
导电剂是电池正负极中不可或缺的物质，其主要起到提高电池极片电导率的作用。碳纳米管是一种高性能的导电剂，目前已经得到广泛的应用。不过碳纳米管因其尺寸效应导致在正极材料中难以分散，在浆料制作中需要使用聚偏氟乙烯进行分散，且两者之间是正比例关系，也即，当正极材料中的碳纳米管使用量较多时，同时也需要较多量的聚偏氟乙烯，这会导致浆料的固含量偏低，从而导致涂布困难。
因此，如何降低电池正极中的聚偏氟乙烯的使用量，是本领域技术人员亟需解决的技术问题。
发明内容
本发明提供了一种电池正极及锂离子电池，其中的聚偏氟乙烯的使用量较低，能够降低电池内阻和涂布难度，提高电池的能量密度。
本发明提供了如下方案：
第一方面，提供一种电池正极，包括：正极集流体和覆盖在所述正极集流体的表面的正极活性物质层；
所述正极活性物质层包括正极活性物质、导电剂和粘结剂；
所述导电剂占正极活性物质层的质量含量≤2.5wt％；所述导电剂包括导电炭黑、多壁碳纳米管和单壁碳纳米管的混合物，且所述导电炭黑、所述多壁碳纳米管和所述单壁碳纳米管的质量比为1：(2～4)：(0.1～0.7)。
可选地，所述粘结剂占所述正极活性物质层的质量含量≤2wt％。
可选地，所述多壁碳纳米管的长径比为80～2000，优选地，所述多壁碳纳米管的长径比为90～300。
可选地，所述多壁碳纳米管的比表面积为100～500m2/g，优选地，所述多壁碳纳米管的比表面积为250m2/g。
可选地，所述单壁碳纳米管的长径比为2500～10000，比表面积为 800～1000m2/g。
可选地，所述导电炭黑的尺寸为10～100nm，比表面积为60～120m2/g。
可选地，所述正极活性物质占所述正极活性物质层的质量含量≥95wt％。
可选地，所述粘结剂包括聚偏氟乙烯。
可选地，所述正极集流体的形状包括箔片状。
可选地，所述正极集流体包括铝、铜、镍或锌单质中的任意一种。
进一步可选地，所述正极集流体为铝单质，如铝箔等。
可选地，所述正极集流体包括铝、铜、镍或锌合金中的任意一种。
可选地，所述正极活性物质包括但不限于LiCoO2，LiMnO2，LiNiO2，LiVO2， LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2、LiMn2O4，LiTi5O12、Li(Ni0.5Mn1.5)O4、LiFePO4、LiMnPO4、 LiNiPO4、LiCoPO4或LiNbO3中的任意一种或至少两种的组合
第二方面，还提供一种锂离子电池，包括电解质、电池负极和所述电池正极。
根据本发明提供的具体实施例，本发明公开了以下技术效果：
本发明提供的电池正极通过调整导电剂的组分，以导电炭黑、多壁碳纳米管和单壁碳纳米管三者为导电剂的主要组分，并调节导电炭黑、多壁碳纳米管和单壁碳纳米管的含量，利用导电炭黑与两种碳纳米管之间的协同作用，从而既可以发挥单壁碳纳米管的性能，又能同时降低粘结剂的使用量，进而可以得到一种粘结剂含量较低的、以多壁碳纳米管为主、配合导电炭黑和单壁碳纳米管为导电剂体系的电池正极，达到降低电池内阻和涂布难度以及提高电池能量密度的目的。
进一步地，本申请不仅控制导电剂中各组分的含量，而且还对各组分的尺寸做出限定，以更好地降低电池内阻和涂布难度以及提高电池能量密度。
当然，本发明的实施例并不一定需要同时达到以上所述的所有优点。
具体实施方式
下面将结合本发明实施例，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
针对上述背景技术提及的问题，本发明提供了一种电池正极，其一般性地包括：正极集流体和正极活性物质层，所述正极活性物质层覆盖在所述正极集流体的表面。所述正极活性物质层包括正极活性物质、导电剂和粘结剂。所述导电剂占正极活性物质层的质量含量≤2.5wt％。所述导电剂包括导电炭黑、多壁碳纳米管和单壁碳纳米管的混合物，且所述导电炭黑、所述多壁碳纳米管和所述单壁碳纳米管的质量比为1：(2～4)：(0.1～0.7)。
上述电池正极通过调整导电剂的组分，以导电炭黑、多壁碳纳米管和单壁碳纳米管三者为导电剂的主要组分，并调节导电炭黑、多壁碳纳米管和单壁碳纳米管的含量，利用导电炭黑与两种碳纳米管之间的协同作用，从而既可以发挥单壁碳纳米管的性能，又能同时降低粘结剂的使用量，进而可以得到一种粘结剂含量较低的、以多壁碳纳米管为主、配合导电炭黑和单壁碳纳米管为导电剂体系的电池正极，达到降低电池内阻和涂布难度以及提高电池能量密度的目的。
优选地，作为本申请的一个示例，所述粘结剂占所述正极活性物质层的质量含量≤2wt％，可以为0.5wt％、1wt％或1.5wt％，以及上述点值之间的具体点值，限于篇幅及出于简明的考虑，本发明不再穷尽列举所述范围包括的具体点值。
更加优选地，作为本申请的一个示例，所述正极活性物质占所述正极活性物质层的质量含量≥95wt％，可以为96wt％、97wt％或98wt％，以及上述点值之间的具体点值，限于篇幅及出于简明的考虑，本发明不再穷尽列举所述范围包括的具体点值。
碳纳米管是一种已知的锂电池导电剂材料，碳纳米管一般分为多壁碳纳米管和单壁碳纳米管，多壁碳纳米管可被视为单壁碳纳米管的同心排列，即由多层石墨烯片无缝卷起成管状。单壁碳纳米管在浆料中容易沉降，不利于正极浆料的均匀涂布，这使得碳纳米管虽然具有较好的性能，却无法单独使用。
优选地，本申请通过单壁碳纳米管、多壁碳纳米管以及导电炭黑的协同效应并对各组分含量进行调控，以更好地降低电池内阻和涂布难度以及提高电池能量密度。作为本申请的一个示例，所述多壁碳纳米管的长径比为80～2000，优选地，所述多壁碳纳米管的长径比为90～300。所述单壁碳纳米管的长径比为2500～10000，比表面积为800～1000m2/g，所述导电炭黑的尺寸为10～100nm，比表面积为60～120m2/g。
在一个示例中，所述多壁碳纳米管的比表面积为100～500m2/g，优选地，所述多壁碳纳米管的比表面积为250～400m2/g。
可选地，作为本申请的一个示例，所述粘结剂包括聚偏氟乙烯；进一步优选地，所述粘结剂中至少包含50wt％以上的聚偏氟乙烯；更优选地，所述粘结剂为聚偏氟乙烯。
可以理解的是，当粘结剂仅部分包含聚偏氟乙烯时，该粘结剂体系还可以包括其他粘结剂，本申请对其他粘结剂的种类没有特别的要求和限定，在不违背本申请发明构思的基础上，任何已知的正极粘结剂体系均能用于本申请中；仅仅作为示意性的举例而非对保护范围的限制，粘结剂可以选择聚(四氟乙烯) (PTFE)、羧甲基纤维素钠(CMC)、丁苯橡胶(SBR)、丁腈橡胶(NBR)、苯乙烯乙烯丁烯苯乙烯共聚物(SEBS)、苯乙烯丁二烯苯乙烯共聚物(SBS)、聚丙烯酸锂(LiPAA)、聚丙烯酸钠(NaPAA)、海藻酸钠、海藻酸锂以及它们的组合，上述粘结剂材料可以与聚偏氟乙烯混合使用。聚偏氟乙烯的使用有效改善了单壁碳纳米管的沉降问题。
具体地，所述正极活性物质包括但不限于LiCoO2，LiMnO2，LiNiO2，LiVO2， LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2、LiMn2O4，LiTi5O12、Li(Ni0.5Mn1.5)O4、LiFePO4、LiMnPO4、 LiNiPO4、LiCoPO4或LiNbO3中的任意一种或至少两种的组合。其中，LiCoO2， LiMnO2，LiNiO2，LiVO2，LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2具有岩盐层状结构，LiMn2O4， LiTi5O12、Li(Ni0.5Mn1.5)O4具有尖晶石结构，LiFePO4、LiMnPO4、LiNiPO4、 LiCoPO4、LiNbO3具有橄榄石结构。在不违背本申请发明构思的基础上，任何已知的正极材料均能应用于本申请中。
具体地，所述正极集流体可以促进电子在正电极与外部电路之间的流动。正极集电器可包括金属，例如金属箔，金属栅格或筛网，或金属网。例如，正极集流体可以由铝，不锈钢和/或镍或本领域技术人员已知的任何其他合适的导电材料形成。
本发明还提供一种锂离子电池，其一般性地包括上述电池正极，还包括电池负极和电解质。
本申请对负极的结构和体系组成没有特别的限定，在不违背本申请发明构思的基础上，任何已知的锂离子电池负极均能用于本申请中。一般而言，负极由能够用作锂离子电池的的负极活性物质形成。在各个方面，负极可由多种负极活性物质材料组成。这样的负极活性材料颗粒可安置在一个或多个层中。在某些实施方式中，负极还可包括电解质材料以提高极片的离子电导率。
作为一种示意性的举例，负极活性物质可以是锂基活性材料，其包含例如锂金属和/或锂合金。在某些实施方式中，负极是基于硅的负极活性材料，其包含硅，例如硅合金、氧化硅或其组合，在某些情况下其还可与石墨混合。在其他实施方式中，负极可包括基于碳质的负极活性材料，其包含石墨、石墨烯、碳纳米管(CNT)以及它们的组合中的一种或多种。在再另外的实施方式中，负极包括一种或多种接受锂的负极活性材料，如锂钛氧化物(Li4Ti5O12)、一种或多种过渡金属(如，锡(Sn))、一种或多种金属氧化物(如，氧化钒(V2O5)、氧化锡(SnO)、二氧化钛(TiO2))、钛铌氧化物(TixNbyOz，其中0≤x≤ 2、0≤y≤24且0≤z≤64)、金属合金(诸如，铜锡合金(Cu6Sn5))以及一种或多种金属硫化物(诸如，硫化铁(FeS))。
可选地，负极中的负极活性物质可与提供电子传导路径的一种或多种导电材料和/或改善负极的结构完整性的至少一种聚合物粘结剂材料掺杂。例如，可选地，负极活性材料可与诸如以下各者的粘结剂掺杂：聚(四氟乙烯)(PTFE)、羧甲基纤维素钠(CMC)、丁苯橡胶(SBR)、聚偏二氟乙烯(PVDF)、丁腈橡胶(NBR)、苯乙烯乙烯丁烯苯乙烯共聚物(SEBS)、苯乙烯丁二烯苯乙烯共聚物(SBS)、聚丙烯酸锂(LiPAA)、聚丙烯酸钠(NaPAA)、海藻酸钠、海藻酸锂以及它们的组合。导电材料可包括碳基材料、粉末镍或其他金属颗粒或导电聚合物。碳基材料可包括例如碳黑、石墨、superP、乙炔黑(诸如，KETCHENTM黑或DENKATM黑)、碳纤维和纳米管、石墨烯等等的颗粒。导电聚合物的示例包括聚苯胺、聚噻吩、聚乙炔、聚吡咯、聚(3,4-乙撑二氧噻吩)聚磺苯乙烯等等。
本申请对电解质的种类没有特别的要求或限定，电解质可以分为液态电解质体系、固态电解质体系和固液混合电解质体系。在不违背本申请发明构思的基础上，任何已知电解质材料或种类均能用于本申请中。
下面结合实施例对本申请提供的电池正极进行进一步说明。
实施例一
所述正极活性物质层包括正极活性物质NCM523 96.15wt％、PVDF 2wt％、导电炭黑0.5wt％、多壁碳纳米管1wt％和单壁碳纳米管0.35wt％。
实施例二
所述正极活性物质层包括正极活性物质NCM523 95.5wt％、PVDF 2wt％、导电炭黑0.6wt％、多壁碳纳米管1.7wt％和单壁碳纳米管0.2wt％。
对比例一
所述正极活性物质层包括正极活性物质NCM523 96.5wt％、PVDF 2wt％、导电炭黑1.5wt％。
对比例二
所述正极活性物质层包括正极活性物质NCM523 96wt％、PVDF 2wt％、导电炭黑1.5wt％和多壁碳纳米管0.5wt％。
对比例三
所述正极活性物质层包括正极活性物质NCM523 96wt％、PVDF 2wt％、多壁碳纳米管1.5wt％和单壁碳纳米管0.3wt％。
以95wt％人造石墨、3wt％(CMC+SBR)、2wt％super-P作为负极，并分别以实施例一、实施例二、对比例一～对比例三提供的电池正极作为正极，经叠片、注液和化成得到电池。
为了体现本申请提供的电池正极的有益效果，对相应的电池的性能进行测试，测试项目包括ACR交流电阻、DCR直流电阻、极片电阻和循环性能。
ACR交流电阻的测试方法是：在电池正负极注入10mA的正弦波电流信号，同时通过另外两端在电池正负极检测得到正弦波电压信号，从而得到ACR 的数值。
DCR直流电阻的测试方法是：采用HPPC(Hybrid Pulse Power Characterization)测试计算得到，具体的方法为将电芯调到50％SOC，静置1小时，采集电芯50％SOC的静态电压数值，施加一个10s的3C放电脉冲，得到放电结束后的动态电压，即可通过计算得到DCR数值。
极片电阻的测试方法是：采用四线制测试法，对极片采用固定的加载压力速率到目标压力(0.4t)，目标压力保持一定时间(5s)，直到电阻变化率小于0.01mΩ/s，完成测试。
循环性能的测试方法是：在25℃±2℃的温度下，第一步以1C或规定电流进行充电至终止电压，截止电流0.05C，静置30min；第二步以1C进行放电至放电终压(2.75V)，记录放电容量，静置30min；循环第一步和第二步，测试电池500圈的循环性能。
记录试验结果得到如下表1。
表1
Figure BDA0003637409010000071
通过上述实施例和对比例可以看出，采用本申请的以多壁碳纳米管为主的导电剂体系可以有效降低电池内阻，并维持较好的循环性能，而由于采用 PVDF作为粘结剂，因此，所制备得到的正极浆料没有出现沉降问题。而无论是采用单壁碳纳米管、多壁碳纳米管的复合体系，还是导电炭黑与一种碳纳米管的复合体系，均无法完全满足电池降低内阻，提高循环性能的要求，仅仅是作为猜测而非对保护范围做出任何限定，可能的原因是较少含量的导电炭黑由于尺寸较大，能够在正极体系中建立导电网络，同时，单壁碳纳米管能更好地弥补多壁碳纳米管存在的缺陷和不足。
以上对本发明所提供的技术方案，进行了详细介绍，本文中应用了具体个例对本发明的结构及实施方式进行了阐述，以上实施例的说明只是用于帮助理解本发明的方法及其核心思想；同时，对于本领域的一般技术人员，依据本发明的思想，在具体实施方式及应用范围上均会有改变之处。综上所述，本说明书内容不应理解为对本发明的限制。

Claims (9)

1.一种电池正极，其特征在于，包括：正极集流体和覆盖在所述正极集流体的表面的正极活性物质层；
所述正极活性物质层包括正极活性物质、导电剂和粘结剂；
所述导电剂占正极活性物质层的质量含量≤2.5wt％；
所述导电剂包括导电炭黑、多壁碳纳米管和单壁碳纳米管的混合物，且所述导电炭黑、所述多壁碳纳米管和所述单壁碳纳米管的质量比为1：(2～4)：(0.1～0.7)。
2.根据权利要求1所述的电池正极，其特征在于，所述粘结剂占所述正极活性物质层的质量含量≤2wt％。
3.根据权利要求1所述的电池正极，其特征在于，所述多壁碳纳米管的长径比为80～2000，优选地，所述多壁碳纳米管的长径比为90～300。
4.根据权利要求1所述的电池正极，其特征在于，所述多壁碳纳米管的比表面积为100～500m2/g，优选地，所述多壁碳纳米管的比表面积为250～400m2/g。
5.根据权利要求1所述的电池正极，其特征在于，所述单壁碳纳米管的长径比为2500～10000，比表面积为800～1000m2/g。
6.根据权利要求1所述的电池正极，其特征在于，所述导电炭黑的尺寸为10～100nm，比表面积为60～120m2/g。
7.根据权利要求1所述的电池正极，其特征在于，所述正极活性物质占所述正极活性物质层的质量含量≥95wt％。
8.根据权利要求1所述的电池正极，其特征在于，所述粘结剂包括聚偏氟乙烯。
9.一种锂离子电池，其特征在于，包括电解质、电池负极和权利要求1～8任一项所述的电池正极。
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