CN114988409A - 一种二氧化碳转化的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及二氧化碳转化技术领域，尤其涉及一种二氧化碳转化的方法。本发明提供了一种二氧化碳转化的方法，包括以下步骤：将二氧化碳、烃类物质和亚稳态气体混合，得到混合气；在室温和催化剂作用下，将所述混合气进行低温等离子放电处理。所述转化的方法能够提高二氧化碳转化率和能量利用率。
Description
技术领域
本发明涉及二氧化碳转化技术领域，尤其涉及一种二氧化碳转化的方法。
背景技术
化石燃料为人类社会的发展做出了巨大的贡献。但与此同时，化石燃料的燃烧产生了大量室温气体二氧化碳，导致空气中二氧化碳的含量远远超过自然碳循环。由此而造成越来越严重的室温效应，引发一系列环境问题(例如，海平面上升、海洋酸化和冰川退缩等)，严重影响了人类的生存环境。为了缓解二氧化碳压力，目前主要是通过捕集与封存技术将二氧化碳捕集提纯后封存在地底与海底。但是由于地壳运动等原因，封存的二氧化碳有泄漏的风险。如果封存的二氧化碳突然泄漏，导致空气中的碳含量爆炸式激增，势必会造成难以想象的危害。因此，人们把视线转移到了二氧化碳能源转化的方向上。
近年来，二氧化碳转化为增值化学品或燃料引起了广泛的关注。传统的热催化方法局限性很大，因为二氧化碳的裂解反应在2000K以下几乎不发生，只有当温度升高到3000K的时候才有较高的转化率。传统的通过高温的方法对二氧化碳进行转化，转换效率十分低。由于大多数催化剂在高温下不稳定易分解，所以传统的热解法也不利于催化剂的筛选，且在高温下化学反应过程不易控制，更容易发生一系列我们不希望发生的副反应，降低转化率。同时高的温度需要配以昂贵的设备，会造成大量能量损耗。
发明内容
本发明的目的在于提供一种二氧化碳转化的方法。所述转化的方法能够提高二氧化碳转化率和能量利用率。
为了实现上述发明目的，本发明提供以下技术方案：
本发明提供了一种二氧化碳转化的方法，包括以下步骤：
将二氧化碳、烃类物质和亚稳态气体混合，得到混合气；
在室温和催化剂作用下，将所述混合气进行低温等离子放电处理。
优选的，所述亚稳态气体与所述混合气的体积比为1：(10～20)。
优选的，所述亚稳态气体为氮气或稀有气体。
优选的，所述二氧化碳和烃类物质的体积比为(1～10)：1。
优选的，所述烃类物质为碳原子个数为1～3的气态烃。
优选的，所述催化剂包括载体和负载在所述载体上的Ni；
所述载体为金属有机框架；所述金属有机框架的孔径为1～100nm；
所述Ni与载体的质量比为1：(10～100)。
优选的，所述低温等离子放电处理的放电参数为：放电频率为3～12kHz，放电功率为6～50W，介质常数为1～50，放电间隙为1～3mm，放电长度为30～100mm。
优选的，所述低温等离子放电处理的过程中，所述混合气的流速为20～60mL/min。
本发明提供了一种二氧化碳转化的方法，包括以下步骤：将二氧化碳、烃类物质和亚稳态气体混合，得到混合气；在室温和催化剂作用下，将所述混合气进行低温等离子放电处理。本发明所述的转化方法中所述亚稳态气体由于比二氧化碳气体更加容易电离，因此，在进行低温等离子放电处理时，先将所述亚稳态气体电离成一系列亚稳态物种，然后这些亚稳态物种直接与二氧化碳进行碰撞更有利于二氧化碳的电离。同时，由于二氧化碳在电离产生的O和CO会再结合重新生产二氧化碳。因此，加入烃类物质可以作为O的捕获剂，捕获所述二氧化碳电离出来的O，抑制可逆过程的发生，进而提高二氧化碳转化率和能量效率。同时，如图1所示，在所述转化过程中，在将二氧化碳吸附到催化剂表面之前已经有部分二氧化碳和等离子体中的高能电子发生作用，而产生自由基和处于激发态的活性离子。而处于激发态上的离子可以更容易地吸附到催化剂表面。体系中的高能电子、自由基可以使催化剂产生更多的活化位点，活化催化剂。同时，多数催化剂可以改变放电形态，会导致局部电场的增强，进而会导致反应物转化率的改变。因此，本发明所述的二氧化碳转化的过程是结合等离子体与催化技术二者所长的一种新型强化反应手段，同时具有超强的分子活化能力和高的目标产物选择性，转化率高于等离子体或催化剂单独作用时的效果，可将能量效率在其单独作用基础上提高10％左右，具有“1+1>2”的效果。
附图说明
图1为本发明所述二氧化碳转化的方法的作用模块和机理示意图。
具体实施方式
本发明提供了一种二氧化碳转化的方法，包括以下步骤：
将二氧化碳、烃类物质和亚稳态气体混合，得到混合气；
在室温和催化剂作用下，将所述混合气进行低温等离子放电处理。
在本发明中，若无特殊说明，所有制备原料均为本领域技术人员熟知的市售产品。
在本发明中，所述亚稳态气体与所述混合气的体积比优选为1：(10～20)，更优选为1：(12～18)，最优选为1：(14～16)。在本发明中，所述亚稳态气体优选为氮气或稀有气体；所述稀有气体优选为氩气。
在本发明中，所述烃类物质的碳原子个数优选为1～3；本发明对所述碳原子个数为1～3的烃类气体的具体种类没有任何特殊的限定，采用本领域技术人员熟知的种类即可。在本发明的实施例中，所述烃类物质具体为甲烷。
在本发明中，所述二氧化碳和烃类物质的体积比优选为(1～10)：1，更优选为(6～8)：1。
在本发明中，所述混合优选为分别将二氧化碳、烃类物质和亚稳态气体通入填充床式低温等离子体发生器中。
得到所述混合气后，本发明在室温和催化剂作用下，将所述混合气进行低温等离子放电处理。
在本发明中，所述催化剂优选包括载体和负载在所述载体上的Ni；所述载体优选为金属有机框架，更优选为UiO-67金属有机框架。在本发明中，所述金属有机框架的孔径优选为1～100nm。在本发明中，所述Ni的粒径优选小于等于所述金属有机框架的孔径。
在本发明中，所述Ni与载体的质量比优选为1:(10～100)，更优选为1：(50～80)。在本发明中，所述催化剂中催化剂-空位比优选为1:1。
在本发明的实施例中，所述催化剂包括UiO-67金属有机框架和Ni，所述UiO-67金属有机框架和Ni的质量比为10：1，所述UiO-67金属有机框架的粒径为300～500nm。所述催化剂购置于西安齐岳生物科技有限公司。
在本发明中，所述Ni本身具有较好的催化活性，机械强度高，不易中毒，并且呈现出很高的催化加氢活性，UiO-67金属有机框架具有良好的催化剂载体，具有较大的比表面积；所述催化剂表面的多孔形态使其增加了许多复杂的表面反应拓宽了反应路径，使得反应系统既包含了催化剂的表面路径还包含了等离子催化特有的气相路径，进而提高二氧化碳转化效率。
在本发明中，所述低温等离子放电处理的放电参数为：放电频率优选为3～12kHz，更优选为5～10kHz；放电功率优选为6～50W，更优选为7～10W，最优选为8W；气体流速优选为20～60mL/min，更优选为20～40mL/min；介质常数优选为1～50，更优选为50；放电间隙优选为1～3mm，更优选为2mm；放电长度优选为30～100mm，更优选为50～60mm。
在本发明中，所述低温等离子放电处理优选在低温等离子体反应器中进行。在本发明中，在所述低温等离子体反应器中进行二氧化碳转化的具体过程为：设置所述低温等离子体反应器的放电参数，将催化剂置于所述低温等离子体反应器的反应腔体内，然后分别将二氧化碳、烃类物质和亚稳态气体通入填充床式低温等离子体发生器中进行低温等离子放电处理。
下面结合实施例对本发明提供的二氧化碳转化的方法进行详细的说明，但是不能把它们理解为对本发明保护范围的限定。
实施例1
催化剂的制备过程：
购置于西安齐岳生物科技有限公司的催化剂(UiO-67金属有机框架和Ni，所述UiO-67金属有机框架和Ni的质量比为1:10，所述UiO-67金属有机框架的粒径为300nm，孔径为30nm)。
设置所述低温等离子体反应器的放电参数(放电频率为9kHz，放电功率为50W，气体流速为25mL/min，介质常数为50，放电间隙为2.5mm，放电长度为100mm)，然后将催化剂置于所述低温等离子体反应器的反应腔体内，然后分别将二氧化碳、甲烷和氩气通入填充床式低温等离子体发生器中(其中甲烷和二氧化碳的体积比为1:1，氩气占所述二氧化碳、甲烷和氩气总体积的10％)进行低温等离子放电处理；
将处理后的气体进行组份检测，测试结果产物为一氧化碳，二氧化碳转化率为30％，能量利用率为50％。
对比例1
设置所述低温等离子体反应器的放电参数(放电频率为9kHz，放电功率为50W，气体流速为25mL/min，介质常数为50，放电间隙为2.5mm，放电长度为100mm)，然后分别将二氧化碳、甲烷和氩气通入填充床式低温等离子体发生器中(其中甲烷和二氧化碳的体积比为3:1，氩气占所述二氧化碳、甲烷和氩气总体积的10％)进行低温等离子放电处理；
将处理后的气体进行组份检测，测试结果H2，二氧化碳转化率为35％，能量利用率为60％。
以上所述仅是本发明的优选实施方式，应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明原理的前提下，还可以做出若干改进和润饰，这些改进和润饰也应视为本发明的保护范围。
Claims (8)
1.一种二氧化碳转化的方法，其特征在于，包括以下步骤：
将二氧化碳、烃类物质和亚稳态气体混合，得到混合气；
在室温和催化剂作用下，将所述混合气进行低温等离子放电处理。
2.如权利要求1所述的方法，其特征在于，所述亚稳态气体与所述混合气的体积比为1：(10～20)。
3.如权利要求2所述的方法，其特征在于，所述亚稳态气体为氮气或稀有气体。
4.如权利要求1所述的方法，其特征在于，所述二氧化碳和烃类物质的体积比为(1～10)：1。
5.如权利要求4所述的方法，其特征在于，所述烃类物质为碳原子个数为1～3的气态烃。
6.如权利要求1所述的方法，其特征在于，所述催化剂包括载体和负载在所述载体上的Ni；
所述载体为金属有机框架；所述金属有机框架的孔径为1～100nm；
所述Ni与载体的质量比为1：(10～100)。
7.如权利要求1所述的方法，其特征在于，所述低温等离子放电处理的放电参数为：放电频率为3～12kHz，放电功率为6～50W，介质常数为1～50，放电间隙为1～3mm，放电长度为30～100mm。
8.如权利要求1或7所述的方法，其特征在于，所述低温等离子放电处理的过程中，所述混合气的流速为20～60mL/min。
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| PB01 | Publication | ||
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| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
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| RJ01 | Rejection of invention patent application after publication | ||
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Application publication date: 20220902 |