CN114940564A - 一种铁型自养反硝化耦合生物炭控制景观水体底泥中氮释放的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种铁型自养反硝化耦合生物炭控制景观水体底泥中氮释放的方法，包括恒温缺氧热解香蒲制备生物炭；FeCl2浸泡进行香蒲生物炭表面改性；将改性的香蒲生物炭播散到景观水体，使之与氮污染的底泥充分混合，通过改性生物炭的吸附作用和共沉淀作用、微生物驱动下的铁型自养反硝化作用分别将底泥中的氮进行固定和去除，即实现对底泥中氮释放的控制。同时，通过回收改性香蒲生物炭，还能实现水体中磷、重金属和难降解有机物的去除。本发明能充分利用生物炭吸附物理化学作用、微生物驱动下铁氮的生物化学作用，有效控制底泥中氮释放，实现水体净化，且操作简单易行，原料易得，成本低，无二次污染。
Description
技术领域
本发明涉及景观水体内源污染控制技术领域。更具体地，涉及一种铁型自养反硝化耦合生物炭控制景观水体底泥中氮释放的方法。
背景技术
水体的富营养化是目前全世界最为严重的水环境问题之一，氮是引起景观水体富营养化的关键营养元素。底泥是景观水体生态系统的重要组成部分，在富营养化景观水体外源污染得到有效控制的基础上，底泥向上覆水体释放氮等污染物，成为污染源，造成二次污染。目前，内源性氮输入已成为景观水体污染的重要来源，严重时可引起水体黑臭，甚至威胁人类健康。控制内源氮污染的释放之于水体自然环境的影响意义深远，是水体富营养化的治理与维持水生态系统健康的关键。底泥中氮释放的控制已经成为我国环保工作者研究的热点。
常见的控制底泥氮释放的方法有底泥疏浚和底泥覆盖，但这两种方法需要综合考虑环境、社会和经济效益，工程量大，且一旦处理不慎，将造成极大反作用；另一种常见方法是用植物种植来吸收底泥中的氮营养盐，减弱底泥的再释放，但这种方法周期长、见效慢，修复后水质差异很大，控制效果不稳定。因此，研发一种高效、稳定控制底泥中氮释放的材料和方法，对于治理水体富营养化、维持水生态系统健康具有重大意义。
生物炭是生物质在缺氧条件经高温热解产生的一类富含碳的固态混合物，是一种新型、廉价的吸附材料，但生物炭主要吸附阳离子而不能吸附阴离子，普通生物炭对底泥氮释放的控制效果有待进一步提高。碱改性、镁改性、铝改性、高锰酸钾改性等诸多改性方法成本高，且对生物炭吸附的改善效果单一，不能实现同时对底泥中多种污染物的吸附、固定。铁型自养反硝化是以零价铁或二价铁替代有机物作为反硝化过程电子供体的新型废水脱氮技术。该技术具有环境友好、经济高效、产物多效等优点，对于低C/N 的景观水体尤其适用。因此，需寻求一种经济高效的方式利用铁型反硝化耦合改性生物炭控制底泥中氮释放，对景观水体内源污染控制技术领域具有重要意义。
发明内容
本发明针对现有底泥氮释放造成景观水体富营养化的问题，旨在提供一种铁型自养反硝化耦合改性生物炭控制底泥中氮释放的方法，将香蒲生物炭用FeCl2进行改性，使得生物炭的还原能力和对阴离子的吸附能力大幅提高，有效改善了对底泥中氮释放的控制效果。同时，负载Fe（Ⅱ）的生物炭和底泥混合后，底泥中铁型自养反硝化细菌分别以Fe（Ⅱ）和底泥中硝酸盐氮为电子供体和受体，在铁型自养反硝化的作用下进一步实现氮的去除。本发明利用生物炭的吸附作用和共沉淀作用、微生物驱动下的铁型自养反硝化耦合作用分别将底泥中的氮进行固定和去除，实现对底泥中氮释放的有效控制。进一步地，通过回收FeCl2改性香蒲生物炭，还能实现水体中磷、重金属和难降解有机物的去除。
本发明的目的之一是提供一种铁型自养反硝化耦合生物炭控制景观水体底泥中氮释放的方法。
本发明的又一目的是提供上述生物炭在底泥中氮释放控制方面的应用。
本发明上述目的通过以下技术方案实现：
本发明提供了一种铁型自养反硝化耦合生物炭控制景观水体底泥中氮释放的方法，包括以下步骤：
S1.制备生物炭；
S2.将步骤S1中得到的生物炭采用FeCl2浸泡，得到FeCl2改性生物炭；
S3.将步骤S2中得到的FeCl2改性生物炭与底泥充分混合，通过FeCl2改性生物炭的吸附作用和共沉淀作用、微生物驱动下的铁型自养反硝化作用分别将底泥中的氮进行固定和去除，即实现对底泥中氮释放的控制；
S4.将改性生物炭从底泥中分离，即实现水体中磷、重金属和难降解有机物的去除。
本发明能充分利用生物炭吸附物理化学作用、微生物驱动下铁氮的生物化学作用，有效控制底泥中氮释放，实现水体净化，且操作简单易行，原料易得，成本低，无二次污染。
通过将各种秸秆、干草、树枝等生物物质制成改性生物炭，在有效控制水中氮、磷等物质释放的同时，还有效回收了上述生物质原料，避免这些原料被焚烧或者在水体中分解产生二次污染。
进一步，所述步骤S1中，原料为香蒲，制备香蒲生物炭的具体方法为：
S1.1.称取粉碎香蒲放入马弗炉中，恒温缺氧热解；
S1.2.将步骤S1.1中的产物用稀HCl浸泡，再用去离子水冲洗至中性；
S1.3.烘干，研磨，过筛，即得到香蒲生物炭。
香蒲是景观水体修复中常用的大型水生植物，具有一定的季节性，冬季低温导致大量枯死，若不及时收割，其腐烂后氮、磷、有机物等释放进入水体将造成水体二次污染，为此，本发明利用香蒲制备生物炭，实现废弃物资源化、减量化和无害化，避免了引入外来原料，既能解决水生植物枯死腐烂造成二次污染的问题，又能吸附水体中氮等污染物。
进一步，所述步骤S2中，制备FeCl2改性香蒲生物炭的具体方法为：
S2.1.将步骤S1中得到的香蒲生物炭用FeCl2浸泡1h进行香蒲生物炭表面改性；
S2.2. 用去离子水多次洗涤浸泡后的生物炭，至滤液pH值为中性，烘干后密封保存，即得FeCl2改性香蒲生物炭。
进一步，所述步骤S3中，底泥中铁型自养反硝化细菌分别以生物炭负载的Fe（Ⅱ）和底泥中硝酸盐氮为电子供体和受体，通过铁型自养反硝化作用，将底泥中硝酸盐氮还原为氮气逸出。
进一步，所述步骤S4中，通过外加磁场的方式将富含铁氧化物的生物炭从底泥中分离。
进一步，所述步骤S1.1中，热解温度为400-700℃，热解时间为2h，热解过程在缺氧条件下进行。
进一步，所述步骤S1.2中，稀HCL浓度为1mol/L，浸泡时间为1h。
进一步，所述步骤S1.3中，烘干温度为80℃，筛网孔径为0.15mm。
进一步，所述步骤S2.1中，FeCl2溶液浓度为1mol/L。
本发明在热解时，若温度过低或热解时间过短，生物炭表面的挥发性物质并没有完全发生转变，热解不完全，且无法形成孔隙结构，则无法吸附污染物；若温度过高或热解时间过长，将导致生物炭表面开裂和结构的重组，降低孔隙度，从而使得吸附量下降。
此外，本发明制备的改性生物炭在高效控制底泥中氮释放的同时，其产物三价铁可有效吸附磷、重金属和难降解有机物，且铁氧化物具有一定磁性，通过将富含铁氧化物的生物炭从底泥中分离，还能实现水体中磷、重金属和难降解有机物的去除，实现对水体的全方位净化。
本发明具有以下有益效果：
1.本发明将制备的FeCl2改性生物炭和底泥混合，底泥中铁型自养反硝化细菌分别以生物炭负载的Fe（Ⅱ）和底泥中硝酸盐氮为电子供体和受体，通过生物炭的吸附作用和共沉淀作用、微生物驱动下的铁型自养反硝化作用分别将底泥中的氮进行固定和去除，实现对底泥中氮释放的控制。
2.本发明利用包括香蒲在内的多种生物物质制备生物炭，实现废弃物资源化、减量化和无害化，避免了引入外来原料，既能解决水生植物枯死腐烂以及秸秆焚烧造成二次污染的问题，又能吸附水体中氮等污染物。
3.本发明制备的改性生物炭在高效控制底泥中氮释放的同时，通过将富含铁氧化物的生物炭从底泥中分离，还能实现水体中磷、重金属和难降解有机物的同步去除，实现对水体的全方位净化。
4.本发明的操作简单易行，原料易得，成本低，无二次污染。
附图说明
图1是本发明一种铁型自养反硝化耦合改性生物炭控制底泥中氮释放的方法的流程图。
图2是本发明一种铁型自养反硝化耦合改性生物炭控制底泥中氮释放的方法的一原理图。
具体实施方式
为使本发明目的、技术方案和优点更加清楚，下面结合附图对本发明实施方式作进一步地描述。
实施例1
请参考图1-图2，本发明的实施例提供了一种铁型自养反硝化耦合改性生物炭控制底泥中氮释放的方法，包括以下步骤：
S1. 制备香蒲生物炭（其余生物质原料也可采用下述方案）；
具体方法为：
S1.1.称取粉碎香蒲放入马弗炉中，恒温缺氧热解；
S1.2.将步骤S1.1中的产物用稀HCl浸泡，再用去离子水冲洗至中性；
S1.3.烘干，研磨，过筛，即得到香蒲生物炭。
S2.将步骤S1中得到的香蒲生物炭进行FeCl2浸泡，得到FeCl2改性香蒲生物炭；
具体方法为：
S2.1.将步骤S1中得到的香蒲生物炭用FeCl2浸泡1h进行香蒲生物炭表面改性；
S2.2. 用去离子水多次洗涤浸泡后的生物炭，至滤液pH值为中性，烘干后密封保存，即得FeCl2改性香蒲生物炭。
S3.将步骤S2中得到的FeCl2改性香蒲生物炭与底泥充分混合，通过FeCl2改性生物炭的吸附作用和共沉淀作用、微生物驱动下的铁型自养反硝化作用分别将底泥中的氮进行固定和去除，即实现对底泥中氮释放的控制。
涉及的反应如下：
S4.将生物炭从底泥中分离，即实现水体中磷、重金属和难降解有机物的去除。
优选地，香蒲生物炭热解温度为400-700℃，热解时间为2h，热解过程在缺氧条件下进行。
使用本实施例制备的FeCl2改性生物炭，结构高度芳香化，孔隙结构发达，比表面积大，同时表面含有丰富的官能团，对氮磷营养盐、有机物、重金属均有优良的吸附、络合效果。更进一步，铁型反硝化作用会还原硝态氮，使硝态氮转变为氮气逸出，加速氮营养盐的去除。同时，生成的铁氧化物可与氮磷、有机物、重金属共沉淀，实现水体中污染物的去除和底泥中污染物的固定。
使用本实施例制备的FeCl2改性香蒲生物炭控制底泥中氮释放，具体的实施过程如下：
（一）反应器装置与底泥
1. 实验装置为自制的柱状有机玻璃反应器。反应器主体部分为直径20厘米，高45厘米的柱状有机玻璃容器，自下而上每隔12厘米设置取样口，共三个上覆水取样口。
2. 使用彼得森采泥器采集景观水体0-20 cm表层底泥，去掉底泥中的树枝、石块，并采集同地点上覆水。底泥和水样采集后，立刻运回实验室低温存储备用。
（二）实验方法
1. 取完全混合均匀的底泥均分为两份，其中一份与本实施例制备的生物炭以2%的比例（质量比）混合均匀作为实验组。为了促使微生物的生长，提供必要的营养元素如下：K2HPO4 （2.24 g）；KH2PO4（2.74 g）；(NH4)2SO4（1 g）；MgSO4·7H2O（0.2 g）；NaCl（0.1 g）；CaCl2（0.01 g）；FeSO4·7H2O（0.02 g），
MnSO4·H2O （0.1 g）；ZnSO4·7H2O （0.12 g）；H3BO3（0.07 g）；Na2Mo O4·H2O（0.04 g）；CuSO4·5H2O （0.02 g）；CoCl2（0.04 g）。
2.测定上覆水氨态氮、硝态氮含量，分别为1.66 mg/L、1.26 mg/L。以虹吸方式分别注入1升采集的上覆水，泥水比为1：3，此过程尽量避免扰动。静置一天后开始实验。
3. 两组反应器置于室温条件下避光培养30天，从三个取样口取上覆水样并混合，测定氨态氮、硝态氮含量。结果显示，底泥未投加本实施例制备的生物炭，上覆水氨态氮、硝态氮含量分别为2.05 mg/L、1.88 mg/L；底泥投加本实施例制备的生物炭后，上覆水氨态氮、硝态氮含量分别为0.64 mg/L、1.01mg/L。从测定的结果来看，本实施例制备的生物炭可有效控制底泥中的氮释放。
实施例2
生物炭具体制备方式、反应器、底泥和实施例1相同，实施过程如下：
1. 取完全混合均匀的底泥均分为两份，其中一份与本实施例制备的生物炭以2%的比例（质量比）混合均匀作为实验组。将两份底泥分别平铺在两个反应器底部。测定上覆水总磷含量，为0.20 mg/L。以虹吸方式分别注入1升采集的上覆水，泥水比为1：3，此过程尽量避免扰动。静置一天后开始实验。
2. 两组反应器置于室温条件下避光培养30天，从三个取样口取上覆水样并混合，测定总磷含量。结果显示，底泥未投加本实施例制备的生物炭，上覆水总磷含量为0.79 mg/L，投加本实施例制备的生物炭后，上覆水总磷含量为0.38 mg/L。从测定的结果来看，本实施例制备的生物炭可有效控制底泥中的磷释放。
实施例3
生物炭具体制备方式、反应器、底泥与实施例1相同，实施过程如下：
1. 取完全混合均匀的底泥均分为两份，其中一份与本实施例制备的生物炭以2%的比例（质量比）混合均匀作为实验组。将两份底泥分别平铺在两个反应器底部。测定上覆水总有机碳含量，为56.88 mg/L。以虹吸方式分别注入1升采集的上覆水，泥水比为1：3，此过程尽量避免扰动。静置一天后开始实验。
2. 两组反应器置于室温条件下避光培养30天，从三个取样口取上覆水样并混合，测定总有机碳含量。结果显示，底泥未投加本实施例制备的生物炭，上覆水总有机碳含量为73.94 mg/L，投加本实施例制备的生物炭后，上覆水总有机碳含量为59.64 mg/L。从测定的结果来看，本实施例制备的生物炭可有效控制底泥中的有机物释放。
改性香蒲生物炭对氮具有吸附、络合作用，铁型反硝化产物对氮具有吸附和共沉淀作用，二者共同实现对底泥中氮释放的高效控制。铁型反硝化产物对磷、重金属和难降解污染物有强吸附能力，通过外加磁场将富含铁氧化物的生物炭从底泥中分离，可实现水体中氮、磷、重金属和难降解有机物的同步去除，实现对景观水体的全方位净化。
本发明所列举的各原料，以及本发明所列举的上下限、区间取值，以及工艺参数的上下限、区间取值都能实现本发明。
上述实施例为本发明较佳的实施方式，但本发明的实施方式并不受上述实施例的限制，其他的任何未背离本发明的精神实质与原理下所作的改变、修饰、替代、组合、简化，均应为等效的置换方式，都包含在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种铁型自养反硝化耦合生物炭控制景观水体底泥中氮释放的方法，其特征在于，包括以下步骤：
S1.制备生物炭；
S2.将步骤S1中得到的生物炭采用FeCl2浸泡，得到FeCl2改性生物炭；
S3.将步骤S2中得到的FeCl2改性生物炭与底泥充分混合，通过FeCl2改性生物炭的吸附作用和共沉淀作用、微生物驱动下的铁型自养反硝化作用分别将底泥中的氮进行固定和去除，即实现对底泥中氮释放的控制；
S4.将改性生物炭从底泥中分离，即实现水体中磷、重金属和难降解有机物的去除。
2.根据权利要求1所述的一种铁型自养反硝化耦合生物炭控制景观水体底泥中氮释放的方法，其特征在于，所述步骤S1中，制备生物炭的原材料为香蒲。
3.根据权利要求2所述的一种铁型自养反硝化耦合生物炭控制景观水体底泥中氮释放的方法，其特征在于，所述步骤S1中，制备香蒲生物炭的具体方法为：
S1.1.称取粉碎香蒲放入马弗炉中，恒温缺氧热解；
S1.2.将步骤S1.1中的产物用稀HCl浸泡，再用去离子水冲洗至中性；
S1.3.烘干，研磨，过筛，即得到香蒲生物炭。
4.根据权利要求3所述的一种铁型自养反硝化耦合生物炭控制景观水体底泥中氮释放的方法，其特征在于，所述步骤S1.1中，热解温度为400-700℃，热解时间为2h，热解过程在缺氧条件下进行；所述步骤S1.2中，稀HCL浓度为1mol/L，浸泡时间为1 h；所述步骤S1.3中，烘干温度为80℃，筛网孔径为0.15 mm。
5.根据权利要求1-4任一项所述的一种铁型自养反硝化耦合生物炭控制景观水体底泥中氮释放的方法，其特征在于，所述步骤S2中，制备FeCl2改性生物炭的具体方法为：
S2.1.将步骤S1中得到的生物炭用FeCl2浸泡1h进行生物炭表面改性；
S2.2. 用去离子水多次洗涤浸泡后的生物炭，至滤液pH值为中性，烘干后密封保存，即得FeCl2改性生物炭。
6.根据权利要求1-4任一项所述的一种铁型自养反硝化耦合生物炭控制景观水体底泥中氮释放的方法，其特征在于，所述步骤S3中，底泥中铁型自养反硝化细菌分别以生物炭负载的Fe（Ⅱ）和底泥中硝酸盐氮为电子供体和受体，通过铁型自养反硝化作用，将底泥中硝酸盐氮还原为氮气逸出。
7.根据权利要求1-4任一项所述的一种铁型自养反硝化耦合生物炭控制景观水体底泥中氮释放的方法，其特征在于，所述步骤S4中，通过外加磁场的方式将富含铁氧化物的生物炭从底泥中分离。
8.根据权利要求5所述的一种铁型自养反硝化耦合生物炭控制景观水体底泥中氮释放的方法，其特征在于，所述步骤S2.1中，FeCl2溶液浓度为1 mol/L。
9.权利要求1～8任一项所述方法制备得到的改性生物炭。
10.权利要求1～9任一项所述改性生物炭在底泥中氮释放控制方面的应用。
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