CN114931382A - 复合脑电电极及其制备方法、脑电帽、设备 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了复合脑电电极及其制备方法、脑电帽、设备，复合脑电电极，包括电极主体以及形成于电极主体上的复合结构，复合结构包括海绵，为高吸附性微孔海绵；导电纳米线结构，其形成于海绵上，为海绵充分浸润包括有导电纳米线的分散液后，经挤压附着形成；水凝胶结构，为水凝胶吸附地形成于附着有导电纳米线结构的海绵。本发明方案制备方法简单，性能优异，价格低廉，使用起来简单而又便捷，用户体验舒适，能够满足消费级市场使用的基本需求。

Description

复合脑电电极及其制备方法、脑电帽、设备
技术领域
本发明是关于脑电技术，特别是关于一种复合脑电电极及其制备方法、脑电帽、设备。
背景技术
便宜、便捷、舒适的脑电电极的发展，是促进脑电检测产品在消费级市场发展壮大的关键。目前市场常见的脑电电极主要可分为三大类：湿电极、干电极和半干电极。其中湿电极虽然脑电检测性能较好，但是在使用时准备过程麻烦，而且在使用后往往需要清洗等问题，并不适用于消费级市场。而干电极产品具有安装便捷、使用方便等特点，其中以导电海绵电极或者导电橡胶为代表的柔性干电极还一定程度上缓解了干电极对用户所造成的刺痛感的烦恼；但是这些干电极这些一般都是由体导电所占主导，即虽然电极本身体阻抗很低，但是由于其表面导电性较差，造成其在与头皮接触处界面阻抗很高，一定程度上影响其脑电信号检测的表现。以水凝胶为代表的半干电极同时兼具干电极与湿电极便捷与界面接触阻抗较低的有点，但是其本身体阻抗相对较高，且无法长时间重复使用的缺点也限制了其在消费级市场中的应用前景。
现有的导电海绵电极通常由海绵电镀金属铜和镍制成，这一类导电海绵电极在存在以下几个问题：首先，铜、镍的电镀工艺比较复杂，且铜、镍相对于银而言极化电势较高，在实际脑电检测过程中表现不如镀银优异；其次，导电海绵由体导电占主导，其表面导电性不高，再加上其多孔的特性，在与头皮接触的过程中有效接触面积很小，虽然其本身导电性能优异，但是界面阻抗却很高，因此在实际使用过程中往往需要包覆一层导电银布来降低其接触阻抗(但是实际上这种导电银布也存在体导电占主导的问题)；再者，在海绵电极反复压缩的过程中，电镀的铜、镍层很容易脱附，导致其导电性下降，影响其长时间使用表现。
此外现有方案中的水凝胶电极本身阻抗相对较高(>100欧姆)，并且在其长时间使用过程中，随着水分的流失，导电性会变得越来越差，很难满足多次、长时间使用的需求。
公开于该背景技术部分的信息仅仅旨在增加对本发明的总体背景的理解，而不应当被视为承认或以任何形式暗示该信息构成已为本领域一般技术人员所公知的现有技术。
发明内容
本发明的目的在于提供一种复合脑电电极及其制备方法、脑电帽、设备，通过优化脑电电极检测端的结构与设计，采用引入水凝胶后可以将银纳米完全包裹固定在海绵骨架上，增强其可靠性，并有效改善海绵电极与头皮之间的接触界面，使得脑电电极性能优异、价格低廉，用户体验感舒适，使用方便便捷。
为实现上述目的，本发明的实施例提供了复合脑电电极，包括电极主体以及形成于电极主体上的复合结构，复合结构包括海绵，为高吸附性微孔海绵；导电纳米线结构，其形成于海绵上，为海绵充分浸润包括有导电纳米线的分散液后，经挤压附着形成；水凝胶结构，为水凝胶吸附地形成于附着有导电纳米线结构的海绵。优选的，复合结构中的海绵的尺寸应当不大于3*1*3cm。并且还可以由其他具有高吸水性微孔海绵替代，且为保证银纳米线和水凝胶的吸附效率，具体而言海绵的形状可根据实际电极的需求进行任意剪裁。
在本发明的一个或多个实施方式中，分散液为导电纳米线浓度不低于10-30mg/mL的水性分散液(溶剂为水)或者乙醇分散液(溶剂为乙醇)。
在本发明的一个或多个实施方式中，导电纳米线选自银纳米线、铂纳米线、金纳米线。
在本发明的一个或多个实施方式中，导电纳米线直径不小于30nm，长度不小于20μm。导电纳米线的尺寸则具体由其制备工艺限定。
在本发明的一个或多个实施方式中，海绵选自纳米密胺海绵。优选的，海绵的孔径不大于200微米。
在本发明的一个或多个实施方式中，水凝胶选自多糖类水凝胶(淀粉水凝胶、纤维素水凝胶、海藻酸水凝胶、透明质酸水凝胶、壳聚糖水凝胶等)、多肽类水凝胶(胶原水凝胶、聚L-赖氨酸水凝胶、聚L-谷胺酸水凝胶等)、丙烯酸类水凝胶(聚丙烯酸水凝胶、聚甲基丙烯酸水凝胶、聚丙烯酰胺水凝胶、聚N-聚代丙烯酰胺水凝胶等)。
在本发明的一个或多个实施方式中，复合脑电电极的制备方法，包括如下步骤：准备海绵；准备包括有导电纳米线的分散液；准备水凝胶；海绵充分浸润分散液后，取出并挤压、干燥，得到海绵骨架；海绵骨架浸润水凝胶后凝固，即得到复合结构。优选的，海绵骨架其电阻不大于10欧姆。
在本发明的一个或多个实施方式中，干燥为在30～45摄氏度下低温干燥2-4小时。
在本发明的一个或多个实施方式中，脑电帽，包括帽主体以及如前述的复合脑电电极复合脑电电极电连接到帽主体。帽主体可以为爪形等，帽主体主要用于提供脑电电极等脑电检测端的承载。
在本发明的一个或多个实施方式中，脑电设备，包括主机以及通信连接到主机的如前述的脑电帽。主机可以为电脑等，主要用于获取由脑电帽等采集端获取的脑电信息，并可以进行处理输出，生成报告等。
与现有技术相比，根据本发明实施方式的复合脑电电极及其制备方法、脑电帽、设备，制备方法简单，原材料来源广泛，所制备得到的脑电电极，性能优异，价格低廉，用户体验感舒适，使用方便便捷。通过采用的纳米海绵载体起到吸附导电银纳米线和水凝胶的作用，从而克服现有技术导电材料易剥离、水凝胶易干燥的缺陷；纳米线起到主要的骨架导电作用，尤其是银材料等具有低极化电势的金属材料，常用于生物电电极制备，通过恰当的挤压后与海绵材料的多孔结构形成了结实的附着作用，从而加强了结构稳定性；水凝胶(起两方面的作用：一是包裹固定银纳米线，避免其在纳米海绵形变过程中脱附；二是水凝胶本身是常用的脑电半干电极，可以有效改善海绵电极与头皮之间的接触界面。通过这一系列的优化，从而必然有效改善产品的质量和克服现有技术的缺陷。
附图说明
图1是根据本发明实施例1的吸附银纳米线后纳米海绵骨架的SEM图；
图2是图1经过挤压处理后的SEM图。
具体实施方式
下面结合本发明的具体实施方式，对本发明技术方案进行示例性的详细描述，但应当理解本发明的保护范围并不受具体实施方式的限制。
除非另有其它明确表示，否则在整个说明书和权利要求书中，术语“包括”或其变换如“包含”或“包括有”等等将被理解为包括所陈述的元件或组成部分，而并未排除其它元件或其它组成部分。
本发明方案实施过程中发现，在不使用凝胶进行填充时，海绵电极本身的体电阻可降至10欧姆以下，多次挤压揉搓后，电阻会增加至千欧级，再度挤压揉搓后会彻底不导电。
而在填充凝胶后，海绵电极的体电阻变化不大，仍为10欧姆以下，并且在多次揉搓之后体电阻一般不会超过50欧姆。体电阻测试中：在需要穿过表面的凝胶层时，由于凝胶相对导电性较差，检测电阻达到500欧姆左右，如果不穿刺过凝胶层，测试的电阻主要就是凝胶的电阻。
需要注意的是，对于没有填充凝胶的海绵电极，虽然其导电性很好，由于海绵与前额头皮之间是干性接触，此时界面阻抗很高，并且在接触面积实际有效接触面积很小，在前额采集脑电信号时的阻抗基本都在10^3千欧姆以上。
而在填充了凝胶之后的导电海绵电极，则由于外表面凝胶的存在，其作用于头皮时是一种半干半湿的接触，接触阻抗很小，并且其相较于纯凝胶电极(纯凝胶电阻在为500欧姆以上，前额工作时一般在50千欧以下)而言，本方案电极的体电阻(复合电极体电阻在10欧姆以下)很小，在前额采集脑电信号时阻抗可以很轻易的降到30千欧以下。相当于是复合电极，同时综合了两者的优点。
此外，纯凝胶电极很容易脱水，无法重复使用，而本发明的复合电极在每次使用完毕后，只需要放置在生理盐水中，再次取出使用时，性能几乎不发生变化，可以循环使用10次以上。
本发明的一个实施例的复合脑电电极，包括电极主体以及形成于电极主体上的复合结构，复合结构包括海绵，为高吸附性微孔海绵，为导电纳米线和水凝胶的负载体；导电纳米线结构，其形成于海绵上，为海绵充分浸润包括有导电纳米线的分散液后，经挤压附着形成，起主要导电作用；水凝胶结构，为水凝胶吸附地形成于附着有导电纳米线结构的海绵，起包裹固定纳米线和改善界面接触作用。
实施例1
本实施例中复合脑电电极的制备，尤其是其中复合结构的制备，具体而言可以包括以下步骤：
1、先将孔径200微米的纳米密胺海绵剪裁为合适大小的形状与尺寸，海绵的尺寸应当不大于3*1*3cm；
2、将纳米密胺海绵浸泡于银纳米线溶液中，其中纳米线直径30nm，长度20μm，浓度10mg/mL的水分散液，待纳米密胺海绵吸附满银纳米线溶液后，挤出多余的溶液，此时纳米密胺海绵由白色变为灰色，得到湿润的导电银纳米线/纳米密胺海绵；
3、将湿润的银纳米线/纳米密胺海绵转移至鼓风干燥箱中，在30摄氏度下低温干燥2小时，得到灰色干燥的银纳米线/纳米密胺海绵，其电阻不大于10欧姆；
4、将干燥的银纳米线/纳米密胺海绵转移至液态纤维素水凝胶中，根据海绵的尺寸，浸润1min，直至液态纤维素水凝胶完全被吸附填满整个纳米密胺海绵骨架，此时附着在海绵骨架上的银纳米线被纤维素水凝胶完全包裹固定，随后将吸满纤维素水凝胶溶液的海绵取出，于空气环境下冷却凝固，得到纤维素水凝胶/银纳米线/纳米密胺海绵脑电电极。
本实施例的10个样品测试得到平均体电阻为35欧姆，而前额采集脑电信号时阻抗20千欧。
实施例2
本实施例中复合脑电电极的制备，尤其是其中复合结构的制备，具体而言可以包括以下步骤：
1、先将孔径250微米的纳米密胺海绵剪裁为合适大小的形状与尺寸，海绵的尺寸应当不大于3*1*3cm；
2、将纳米密胺海绵浸泡于铂纳米线溶液中，其中纳米线直径40nm，长度30μm，浓度15mg/mL的水分散液，待纳米密胺海绵吸附满铂纳米线溶液后，挤出多余的溶液，此时纳米密胺海绵由白色变为灰色，得到湿润的导电铂纳米线/纳米密胺海绵；
3、将湿润的铂纳米线/纳米密胺海绵转移至鼓风干燥箱中，在35摄氏度下低温干燥2小时，得到灰色干燥的铂纳米线/纳米密胺海绵，其电阻不大于10欧姆；
4、将干燥的铂纳米线/纳米密胺海绵转移至液态聚L-赖氨酸水凝胶中，根据海绵的尺寸，浸润2min，直至液态聚L-赖氨酸水凝胶完全被吸附填满整个纳米密胺海绵骨架，此时附着在海绵骨架上的铂纳米线被聚L-赖氨酸水凝胶完全包裹固定，随后将吸满聚L-赖氨酸水凝胶溶液的海绵取出，于空气环境下冷却凝固，得到聚L-赖氨酸水凝胶/铂纳米线/纳米密胺海绵脑电电极。
本实施例的10个样品测试得到平均体电阻为40欧姆，而前额采集脑电信号时阻抗23千欧。
实施例3
本实施例中复合脑电电极的制备，尤其是其中复合结构的制备，具体而言可以包括以下步骤：
1、先将孔径300微米的纳米密胺海绵剪裁为合适大小的形状与尺寸，海绵的尺寸应当不大于3*1*3cm；
2、将纳米密胺海绵浸泡于金纳米线溶液中，其中纳米线直径50nm，长度40μm，浓度20mg/mL的乙醇分散液，待纳米密胺海绵吸附满金纳米线溶液后，挤出多余的溶液，此时纳米密胺海绵由白色变为灰色，得到湿润的导电金纳米线/纳米密胺海绵；
3、将湿润的金纳米线/纳米密胺海绵转移至鼓风干燥箱中，在40摄氏度下低温干燥3小时，得到灰色干燥的金纳米线/纳米密胺海绵，其电阻不大于10欧姆；
4、将干燥的金纳米线/纳米密胺海绵转移至液态聚甲基丙烯酸水凝胶中，根据海绵的尺寸，浸润3min，直至液态聚甲基丙烯酸水凝胶完全被吸附填满整个纳米密胺海绵骨架，此时附着在海绵骨架上的金纳米线被聚甲基丙烯酸水凝胶完全包裹固定，随后将吸满聚甲基丙烯酸水凝胶溶液的海绵取出，于空气环境下冷却凝固，得到聚甲基丙烯酸水凝胶/金纳米线/纳米密胺海绵脑电电极。
本实施例的10个样品测试得到平均体电阻为41欧姆，而前额采集脑电信号时阻抗24千欧。
实施例4
本实施例中复合脑电电极的制备，尤其是其中复合结构的制备，具体而言可以包括以下步骤：
1、先将孔径350微米的纳米密胺海绵剪裁为合适大小的形状与尺寸，海绵的尺寸应当不大于3*1*3cm；
2、将纳米密胺海绵浸泡于银纳米线溶液中，其中纳米线直径35nm，长度30μm，浓度25mg/mL的水分散液，待纳米密胺海绵吸附满银纳米线溶液后，挤出多余的溶液，此时纳米密胺海绵由白色变为灰色，得到湿润的导电银纳米线/纳米密胺海绵；
3、将湿润的银纳米线/纳米密胺海绵转移至鼓风干燥箱中，在45摄氏度下低温干燥4小时，得到灰色干燥的银纳米线/纳米密胺海绵，其电阻不大于10欧姆；
4、将干燥的银纳米线/纳米密胺海绵转移至液态透明质酸水凝胶中，根据海绵的尺寸，浸润1.5min，直至液态透明质酸水凝胶完全被吸附填满整个纳米密胺海绵骨架，此时附着在海绵骨架上的银纳米线被透明质酸水凝胶完全包裹固定，随后将吸满透明质酸水凝胶溶液的海绵取出，于空气环境下冷却凝固，得到透明质酸水凝胶/银纳米线/纳米密胺海绵脑电电极。
本实施例的10个样品测试得到平均体电阻为47欧姆，而前额采集脑电信号时阻抗30千欧。
实施例5
本实施例中复合脑电电极的制备，尤其是其中复合结构的制备，具体而言可以包括以下步骤：
1、先将孔径400微米的纳米密胺海绵剪裁为合适大小的形状与尺寸，海绵的尺寸应当不大于3*1*3cm；
2、将纳米密胺海绵浸泡于银纳米线溶液中，其中纳米线直径50nm，长度100μm，浓度30mg/mL的水分散液，待纳米密胺海绵吸附满银纳米线溶液后，挤出多余的溶液，此时纳米密胺海绵由白色变为灰色，得到湿润的导电银纳米线/纳米密胺海绵；
3、将湿润的银纳米线/纳米密胺海绵转移至鼓风干燥箱中，在45摄氏度下低温干燥2小时，得到灰色干燥的银纳米线/纳米密胺海绵，其电阻不大于10欧姆；
4、将干燥的银纳米线/纳米密胺海绵转移至液态聚L-谷胺酸水凝胶中，根据海绵的尺寸，浸润2.5min，直至液态聚L-谷胺酸水凝胶完全被吸附填满整个纳米密胺海绵骨架，此时附着在海绵骨架上的银纳米线被聚L-谷胺酸水凝胶完全包裹固定，随后将吸满聚L-谷胺酸水凝胶溶液的海绵取出，于空气环境下冷却凝固，得到聚L-谷胺酸水凝胶/银纳米线/纳米密胺海绵脑电电极。
此外将制备所得的电极密封保存于冰箱中，需要使用时取出，使用完后的电极可以于生理盐水中浸泡30min以上后即可再次重复使用。
本实施例的10个样品测试得到平均体电阻为45欧姆，而前额采集脑电信号时阻抗28千欧。
本发明通过引入水凝胶后可以将银纳米完全包裹固定在海绵骨架上，增强其可靠性。
实施例2-5相较于实施例1可以发现：孔径变大，一般而言对纳米线的吸附能力会下降，导电性应当下降。但是受到操作、吸附有效性等方面的影响，纳米线的吸附量是不可控，本发明电极的体电阻变化并不明显。
此外，随着纳米线直径、长度、浓度等因素的调整，如增大时，一般而言导电性也会提高。所以综合而言，本发明方案中电极的导电性几乎不变，体电阻也在10欧姆以下。
对比例1
本对比例与实施例1的区别仅在于：取消步骤4而得到无纤维素水凝胶的银纳米线/纳米密胺海绵脑电电极。
本发明方案的实施过程中对海绵的挤压分为两次：第一次是浸泡纳米线溶液之后的挤压，此时纳米线/海绵电极是湿润状态，纳米线也没有完全粘附至海绵骨架上，此时挤压可以有效排除过量的溶剂，方便后续烘干更彻底，一般而言对海绵导电性影响不大的。第二次挤压是发生在烘干之后，使纳米线完全附着在海绵骨架上，但是受到附着力等因素的影响，再次受到挤压、形变时可能会导致银纳米线的摩擦脱附以及断裂，致使导电性能会急剧下降。此时在填充凝胶后则可以有效改善脱附、断裂的缺陷。
以实施例1的电极为例，可以发现图1中a为吸附银纳米线后纳米密胺海绵骨架的SEM图，骨架孔洞中薄薄丝网状的物质为银纳米线薄膜；图1中b为纳米密胺海绵骨架放大的SEM图，可以看到海绵骨架上包满了银纳米线。需要指出的是这种包覆是很不牢固的，在挤压过程中银纳米线很容易脱附，见图2。多次挤压后的纳米密胺海绵中银纳米线形成的薄网几乎消失(图2中a)，骨架放大的SEM图(图2中b)也可以观察到，吸附的银纳米线几乎消失不见。因此需要在银纳米线/纳米密胺海绵电极中再次包裹填充纤维素水凝胶，以将银纳米线完全固定，同时实现改善界面接触的改善。
前述对本发明的具体示例性实施方案的描述是为了说明和例证的目的。这些描述并非想将本发明限定为所公开的精确形式，并且很显然，根据上述教导，可以进行很多改变和变化。对示例性实施例进行选择和描述的目的在于解释本发明的特定原理及其实际应用，从而使得本领域的技术人员能够实现并利用本发明的各种不同的示例性实施方案以及各种不同的选择和改变。本发明的范围意在由权利要求书及其等同形式所限定。

Claims (10)

1.一种复合脑电电极，包括电极主体以及形成于电极主体上的复合结构，其特征在于，所述复合结构包括
海绵，为高吸附性微孔海绵；
导电纳米线结构，其形成于所述海绵上，为所述海绵充分浸润包括有所述导电纳米线的分散液后，经挤压附着形成；
水凝胶结构，为水凝胶吸附地形成于附着有所述导电纳米线结构的所述海绵。
2.如权利要求1所述的复合脑电电极，其特征在于，所述分散液为导电纳米线浓度不低于10-30mg/mL的水性分散液或者乙醇分散液。
3.如权利要求2所述的复合脑电电极，其特征在于，所述导电纳米线选自银纳米线、铂纳米线、金纳米线。
4.如权利要求3所述的复合脑电电极，其特征在于，所述导电纳米线直径不小于30nm，长度不小于20μm。
5.如权利要求1所述的复合脑电电极，其特征在于，所述海绵选自纳米密胺海绵。
6.如权利要求1所述的复合脑电电极，其特征在于，所述水凝胶选自多糖类水凝胶、多肽类水凝胶、丙烯酸类水凝胶。
7.如权利要求1-6任一所述的复合脑电电极的制备方法，包括如下步骤：
准备海绵；准备包括有导电纳米线的分散液；准备水凝胶；
所述海绵充分浸润所述分散液后，取出并挤压、干燥，得到海绵骨架；
所述海绵骨架浸润所述水凝胶后凝固，即得到复合结构。
8.如权利要求7所述的复合脑电电极的制备方法，其特征在于，所述干燥为在30～45摄氏度下低温干燥2-4小时。
9.脑电帽，包括帽主体以及如权利要求1-6任一所述的复合脑电电极所述复合脑电电极电连接到所述帽主体。
10.脑电设备，包括主机以及通信连接到所述主机的如权利要求9所述的脑电帽。
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