CN114906827A - 一种微波辅助一步快速制备金属氧氮化物的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种微波辅助一步快速制备金属氧氮化物的方法，属于钙钛矿AB(O,N)3结构金属氧氮化物半导体材料制备领域，包括以下步骤：称取A位金属源和B位金属源以及尿素进行充分研磨得前驱反应物料，将前驱反应物料放置于坩埚型SiC微波感受器，并置于陶瓷管内，通入氮气，在保持气流下进行微波处理，保持氮气气流至微波炉降至室温，获得金属氧氮化物。本发明借助微波加热这一独特的加热方式，可以在极短的时间内使炉内温度升至高温状态；微波的特殊性能够通过加速反应的进行，避免尿素氮源的热损失；本发明能够在低能耗、不使用氨气的情况下短时间内一步获得纯相的SrTaO2N、BaTaO2N等金属氧氮化物。
Description
技术领域
本发明属于钙钛矿AB(O,N)3结构金属氧氮化物半导体材料制备领域，具体地，涉及一种微波辅助一步快速制备金属氧氮化物的方法。
背景技术
一类具有钙钛矿结构的双金属氧氮化物AB(O,N)3(A＝Ca,Sr,Ba,La,Ce,Pr,Nd等，B＝Ti,Nb,Ta,W)因其特殊的化学组成和晶体结构，使其展示了独特的光学、电学、磁学、颜色以及光催化等特性。此类物质兼具氧化物和氮化物的优点，具有良好的热稳定性和耐酸碱腐蚀性；其理论能带宽度通常在1.5～2.5eV之间，属于典型的半导体材料。
目前关于其合成方法主要有两步法和一步法，如现有专利CN112973665A，CN109331853A，CN107308973A，CN107583661A，CN113480316A，CN102995053A，CN1121944A，CN112371159A，CN113387709A，CN109928763A，CN109928761A，CN109928762A等中公开的内容。两步法即先通过固相合成法或溶胶凝胶法制备氧氮化物的前驱氧化物如Sr2Ta2O7、Ba4Ta5O15等,而后将前驱氧化物在氨气气流中和约1000摄氏度的高温下进行长达数十小时的氮化处理。此过程不仅周期长、能耗高，而且需消耗大量昂贵的氨气。一步法则是将A位金属源如SrCO3、BaCO3等和B位金属源如Ta2O5、Nb2O5等与尿素、三聚氰胺等氮源充分研磨后，再置于电炉中并在惰性保护气流下进行高温氮化处理。该高温过程仍长达数小时，高能耗问题依然存在。
发明内容
本发明的目的在于提供一种微波辅助一步快速制备金属氧氮化物的方法，以解决现有技术中存在的如下技术缺陷：目前关于AB(O,N)3氧氮化物的制备依赖于传统高温处理方法，制备周期长，能耗高；且通常需要消耗昂贵的氨气。
本发明的目的可以通过以下技术方案实现：
本发明的总体构思为借助微波这种独特的加热方式，开发一种微波辅助的一步快速金属氧氮化物的方法。
微波的实施借助气氛微波管式炉进行，其包括箱体、微波发生器、陶瓷管和坩埚型SiC微波感受器；具体的，微波发生器设置于箱体内底部，用于对陶瓷管进行微波加热，陶瓷管贯穿安装于箱体上，且位于微波发生器上方，陶瓷管内部位于微波发生器正上方的位置处设有坩埚型SiC微波感受器，混合前驱反应物料放置于坩埚型SiC微波感受器内，氮气由进气口进入陶瓷管内，经过反应处理后，由出气口排出；
一种微波辅助一步快速制备金属氧氮化物的方法，包括以下步骤：
(a)按照设定的摩尔比称取A位金属源和B位金属源以及尿素(CO(NH2)2)，进行充分研磨获得混合前驱反应物料；
(b)称取适量的混合前驱反应物料，并放置于坩埚型SiC微波感受器内；
(c)将盛有混合前驱反应物料的坩埚型SiC微波感受器放置于陶瓷管内，并使其位于微波发生器的正上方；
(d)通过进气口向陶瓷管内通入氮气保护气，并保持气流；
(e)在通入氮气20min后，在保持气流的情况开启微波发生器；微波发生器的功率设置为1000W～1400W，保持时间为10min～15min；
(f)在微波发生器停止后，继续保持氮气气流至气氛微波管式炉降至室温，获得金属氧氮化物。
进一步地，充分研磨后，过100目筛，获得前驱反应物料，通过充分研磨，不仅能使各原料之间充分混合均匀，而且也能增大与微波接触面积，提高反应效率。
本发明的有益效果：
本发明借助微波加热这一独特的加热方式，可以在极短的时间内使炉内温度升至高温状态；微波的特殊性能够通过加速反应的进行，避免尿素氮源的热损失；总的效果为，能够在低能耗、不使用氨气的情况下短时间内一步获得纯相的SrTaO2N、BaTaO2N等金属氧氮化物。
附图说明
下面结合附图对本发明作进一步的说明。
图1为本发明微波实施借助的气氛微波管式炉的结构示意图。
图2为本发明实施例1制得的SrTaO2N的X射线衍射谱图。
图3为本发明实施例2制得的BaTaO2N的X射线衍射谱图。
具体实施方式
下面将结合本发明实施例，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有作出创造性劳动前提下所获得的所有其它实施例，都属于本发明保护的范围。
如图1所示，以下具体实施例中微波的实施借助气氛微波管式炉进行，其包括箱体1、微波发生器2、陶瓷管3和坩埚型SiC微波感受器4；具体的，微波发生器2设置于箱体1内底部，用于对陶瓷管3进行微波加热，陶瓷管3贯穿安装于箱体1上，且位于微波发生器2上方，陶瓷管3内部位于微波发生器2正上方的位置处设有坩埚型SiC微波感受器4，混合前驱反应物料5放置于坩埚型SiC微波感受器4内，陶瓷管3的两端分别为进气口31和出气口32，氮气由进气口31进入陶瓷管3内，经过反应处理后，由出气口32排出。
实施例1
合成SrTaO2N：
(a)称取摩尔比为2:1:24的SrCO3、Ta2O5和尿素原料，进行充分研磨过100目筛后，获得混合前驱反应物料5；
(b)称取1.5g的混合前驱反应物料5，并将其放置于坩埚型SiC微波感受器4内；
(c)将盛有混合前驱反应物料5的坩埚型SiC微波感受器4放置于陶瓷管3的中间位置，位于微波发生器2的正上方；
(d)向陶瓷管3通过氮气保护气，并保持气流；
(e)在通入氮气20分钟后，在保持气流的情况开启微波炉的微波发生器；微波发生器2的功率设置为1000W，保持时间为10分钟；
(f)在微波发生器2停止后，继续保持氮气气流至微波炉降至室温，即可得到橙红色的SrTaO2N粉体，图2为制得的SrTaO2N的X射线衍射图谱，证实了所制备的SrTaO2N纯相。
实施例2
合成BaTaO2N：
(a)称取摩尔比为2:1:24的BaCO3、Ta2O5和尿素原料，进行充分研磨过100目筛后获得混合前驱反应物料5；
(b)称取1.5g的混合前驱反应物料5，并将其放置于坩埚型SiC微波感受器4内；
(c)将盛有混合前驱反应物料5的坩埚型SiC微波感受器4放置于陶瓷管3的中间位置，位于微波发生器2的正上方；
(d)向陶瓷管3通过氮气保护气，并保持气流；
(e)在通入氮气20分钟后，在保持气流的情况开启微波炉的微波发生器2；微波发生器2的功率设置为1400W，保持时间为15分钟；
(f)在微波发生器2停止后，继续保持氮气气流至微波炉降至室温，即可得到棕褐色的BaTaO2N，图3为BaTaO2N的X射线衍射图谱，证实了所制备的BaTaO2N纯相。
以上具体实施方式部分对本发明所涉及的分析方法进行了具体的介绍。应当注意的是，上述介绍仅是为了帮助本领域技术人员更好地理解本发明的方法及思路，而不是对相关内容的限制。在不脱离本发明原理的情况下，本领域技术人员还可以对本发明进行适当的调整或修改，上述调整和修改也应当属于本发明的保护范围。
Claims (4)
1.一种微波辅助一步快速制备金属氧氮化物的方法，其特征在于，包括以下步骤：
(a)称取A位金属源和B位金属源以及尿素，进行充分研磨获得混合前驱反应物料；
(b)称取适量的混合前驱反应物料，并放置于坩埚型SiC微波感受器内；
(c)将盛有混合前驱反应物料的坩埚型SiC微波感受器放置于陶瓷管内，并使其位于微波发生器的正上方；
(d)通过进气口向陶瓷管内通入氮气保护气，并保持气流；
(e)在通入氮气一段时间后，在保持气流的情况开启微波发生器进行微波处理；
(f)在微波发生器停止后，继续保持氮气气流至气氛微波管式炉降至室温，获得金属氧氮化物。
2.根据权利要求1所述的一种微波辅助一步快速制备金属氧氮化物的方法，其特征在于，步骤(a)中根据产品的结构式按照摩尔比称取各原料。
3.根据权利要求1所述的一种微波辅助一步快速制备金属氧氮化物的方法，其特征在于，步骤(e)中微波发生器的功率设置为1000W～1400W，保持时间为10min～15min。
4.根据权利要求1所述的一种微波辅助一步快速制备金属氧氮化物的方法，其特征在于，步骤(e)中通入氮气的时间为20min，再开启微波发生器。
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