CN114904589B - 催化剂负载骨架、单元及其制备方法、催化燃烧反应系统 - Google Patents

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Abstract

本发明公开一种催化剂负载骨架，包括层叠排布的若干长方体板和支撑骨架，任意一长方体板的板面和支撑骨架的表面均负载催化剂，从而增大了催化剂的负载表面积；同时，长方体板的多层层叠排布结构，能够将反应管道内的有限空间切分成数个不同区域，进一步增大气体与催化剂的反应面积。本发明还提出了包含上述催化剂负载骨架的催化剂单元及该催化剂单元的制备方法，极薄的催化剂膜厚度能够使催化燃烧反应发生时产生的热量积聚在骨架上表面，从而在局部范围内产生极大的温度差，实现室温温度下的乏风瓦斯等废气的催化氧化。本发明还提出一种催化燃烧反应系统，可有效提高废气的处理量。

Description

催化剂负载骨架、单元及其制备方法、催化燃烧反应系统
技术领域
本发明涉及催化燃烧技术领域，特别是涉及催化剂载体、催化剂单元、催化剂单元制备方法以及催化燃烧反应系统。
背景技术
催化燃烧是一种能够高效回收利用乏风瓦斯等废气的处理方法，它可以在较低温度下实现乏风瓦斯等废气的氧化，同时减少处理过程中的NOx和CO等污染物气体的排放。将微纳加工技术与催化燃烧技术结合发展出来一种全新的能源技术，能够克服常规催化燃烧技术所存在的加工难、材料浪费、热损耗等技术难题。该方法采用微纳加工技术，在纳米尺度下通过纳米催化剂薄膜将化学能转化为热能，从而在局部范围内产生极大的温度差，实现室温温度下乏风瓦斯等废气的催化氧化。
然而，目前的纳米催化燃烧反应系统中，纳米催化剂薄膜的负载骨架为小尺寸单晶n-Si(100)薄片，反应室尺寸为8 cm×3.5 cm×0.5 cm，混合气体流量为3 mL/min~15mL/min，普遍存在可负载催化剂面积小，催化剂易受燃烧反应影响导致失活，可处理废气流量有限，不能用于工业化大规模处理等弊端。
发明内容
本发明的目的之一是提供一种催化剂负载骨架，以主要解决现有纳米催化剂薄膜负载骨架所存在的可负载催化剂面积小的问题。为实现上述目的，本发明提供一种催化剂负载骨架，包括：
若干长方体板，所述若干长方体板层叠排布形成层叠体，且任意相邻两所述长方体板之间均间隔布置，任意一所述长方体板的板面均用于负载催化剂，且任意两块所述长方体板的长度均相同；
支撑骨架，所述支撑骨架的表面用于负载催化剂；所述层叠体的两端均设置有所述支撑骨架，且任意一所述长方体板均与所述支撑骨架连接。
可选的，任意相邻两所述长方体板之间的间隔均相同。
可选的，所有所述长方体板层叠排布形成圆柱状层叠体，其中，任意一所述长方体板的厚度均为1mm，任意相邻两所述长方体板之间的布置间隔均为1mm，所述长方体板的宽度满足以下三种情况之一，其中：
情况一、距离所述圆柱状层叠体的轴线的距离为D=Y/2-2n+1 mm的所述长方体板的板宽为
Figure 656327DEST_PATH_IMAGE001
mm，其中，n为所述长方体板所在的层数，其由所述圆柱状层叠体的外侧向所述圆柱状层叠体的轴线依次计数，n为为大于等于1且小于等于Y/4的整数，Y为所述圆柱状层叠体的外圆轮廓面的直径，且Y与Y/2均为偶数；
情况二、距离所述圆柱状层叠体的轴线的距离为D=Y/2-2n mm的所述长方体板的板宽为
Figure 99816DEST_PATH_IMAGE001
mm，其中，n为所述长方体板所在的层数，其由所述圆柱状层叠体的外侧向所述圆柱状层叠体的轴线依次计数，n为大于等于1且小于等于Y/4的整数，Y为所述圆柱状层叠体的外圆轮廓面的直径，且Y为偶数，Y/2为奇数；
情况三、距离所述圆柱状层叠体的轴线的距离为D=Y/2-2n+1/2 mm的所述长方体板的板宽为
Figure 419283DEST_PATH_IMAGE001
mm，其中，n为所述长方体板所在的层数，其由所述圆柱状层叠体的外侧向所述圆柱状层叠体的轴线依次计数，n为大于等于1且小于等于Y/4的整数，Y为所述圆柱状层叠体的外圆轮廓面的直径，且Y为奇数。
可选的，所述支撑骨架为椭圆状板，所述椭圆状板的长轴长度为2Y mm，短轴长度为
Figure 622731DEST_PATH_IMAGE002
mm，其中，Y为所述圆柱状层叠体的外圆轮廓面的直径；所述椭圆状板与所述圆柱状层叠体同轴布置；所述支撑骨架的顶部设置有用于与反应管道连接的连接部。
可选的，任意一所述长方体板的沿其长度方向的两端均设置有柱状凸起；所述椭圆状板的至少一侧板面上开设有与所述柱状凸起相匹配的柱状凹槽，每个所述长方体板均通过所述柱状凸起与对应的所述柱状凹槽卡接；其中，任意一所述柱状凹槽均垂直于所述椭圆状板的长轴布置，且任意一所述柱状凹槽均贯穿所述椭圆状板的短轴方向设置。
可选的，所述椭圆状板的两侧板面上均开设有所述柱状凹槽，且所述椭圆状板两侧的所述柱状凹槽用于连接不同的所述层叠体。
可选的，所述柱状凸起为半圆柱状凸起，所述柱状凹槽为半圆柱状凹槽，不同所述半圆柱状凹槽的轴线距离所述椭圆状板的短轴的距离满足以下三种情况之一，其中：
情况一、所述柱状凹槽的轴线距离所述椭圆状板的短轴的距离为Y/2-2n+1 mm，其中，n为所述柱状凹槽所在的层数，其由所述椭圆状板的长轴外端向长轴中心依次计数，n为大于等于1且小于等于Y/4的整数，Y为所述圆柱状层叠体的外圆轮廓面的直径，且Y与Y/2均为偶数；
情况二、所述柱状凹槽的轴线距离所述椭圆状板的短轴的距离为Y/2-2n mm，其中，n为所述柱状凹槽所在的层数，其由所述椭圆状板的长轴外端向长轴中心依次计数，n为大于等于1且小于等于Y/4的整数，Y为所述圆柱状层叠体的外圆轮廓面的直径，且Y为偶数，Y/2为奇数；
情况三、所述柱状凹槽的轴线距离所述椭圆状板的短轴的距离为Y/2-2n+1/2 mm，其中，n为所述柱状凹槽所在的层数，其由所述椭圆状板的长轴外端向长轴中心依次计数，n为大于等于1且小于等于Y/4的整数，Y为所述圆柱状层叠体的外圆轮廓面的直径，且Y为奇数。
可选的，所述连接部为长方体凸块；所述反应管道上设置有用于所述长方体凸块匹配的长方体凹槽。
本发明的另一目的在于提出一种催化剂单元，其包括催化剂薄膜和如上所述的催化剂负载骨架，任意一所述长方体板的板面和任意一所述支撑骨架的表面均覆盖有所述催化剂薄膜。
本发明的再一目的在于提出一种上述催化剂单元的制备方法，包括：
在任意一所述长方体板的板面和任意一所述支撑骨架的表面进行催化剂镀膜；
将所有所述长方体板和所述支撑骨架组装形成所述催化剂单元。
可选的，采用磁控溅射技术在任意一所述长方体板的板面和任意一所述支撑骨架的表面进行催化剂镀膜，其中，溅射基底为三氧化二铝，膜厚度≤20 nm，催化剂活性成分为单金属材料或双金属材料。
可选的，当所述催化剂活性成分为单金属时，所述单金属采用金属钯，且形成的金属钯催化剂膜厚度≤5 nm；
当所述催化剂活性成分为双金属时，所述双金属采用Pd-Pt、Pd-Co或Pd-Cu，且形成的双金属催化剂膜厚度≤10 nm。
本发明的还一目的在于提出一种催化燃烧反应系统，包括反应管道和如上所述的催化剂单元，所述催化剂单元设置于所述反应管道内；所述反应管道的入口设置有用于均匀分配气流的气体分流板。
可选的，所述反应管道为圆柱形反应管道，所述气体分流板为花洒状圆形分流板，所述花洒状圆形分流板上开设有大小不等的圆孔，且所述圆孔的孔径由所述花洒状圆形分流板的圆心至所述花洒状圆形分流板的外缘依次增大。
本发明相对于现有技术取得了以下技术效果：
本发明提出的催化剂负载骨架，主要由层叠排布的若干长方体板和支撑骨架组装形成多层骨架结构，任意一长方体板的板面和支撑骨架的表面均负载催化剂，从而增大了催化剂的负载表面积；同时，长方体板的多层层叠排布结构，能够将反应管道内的有限空间切分成数个不同区域，进一步增大气体与催化剂的反应面积，从而提升催化燃烧效果。
在本发明的一些方案中，采用了宽度不等的长方体板与椭圆体支撑骨架进行组装，从而形成圆柱状负载骨架，并推演出长方体板宽度计算通用公式，使该圆柱状负载骨架适配于任意常规圆柱体反应管道。
在本发明的一些方案中，相邻长方体板之间设置了1mm的极小板间距，其能够阻隔燃烧过程中自由基的传播，防止火焰蔓延，从而延续催化剂的使用寿命。
本发明还提出了催化剂单元及其制备方法，通过微纳加工技术得到的催化剂负载骨架，极薄的催化剂膜厚度能够使催化燃烧反应发生时产生的热量积聚在骨架上表面，从而在局部范围内产生极大的温度差，实现室温温度下的乏风瓦斯等废气的催化氧化。
本发明提出的催化燃烧反应系统，在反应管道的入口处设置气体分流板，可以使乏风瓦斯等废气均匀分布在管道内，有效提高废气的处理量，同时减少处理过程中NOx与CO等污染物的排放。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案，下面将对实施例中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。
图1为本发明实施例所公开的催化剂负载骨架的结构示意图；
图2为本发明实施例所公开的催化剂负载骨架的圆柱状层叠体的结构示意图；
图3为本发明实施例所公开的催化剂负载骨架的支撑骨架的结构示意图；
图4为本发明实施例所公开的反应管道的结构示意图；
图5为本发明实施例所公开的催化剂负载骨架的圆柱状层叠体的轴向侧视图；
图6为本发明实施例所公开的催化剂负载骨架的支撑骨架的轴向侧视图。
其中，附图标记为：
1-长方体板；2-支撑骨架；3-半圆柱状凸起；4-长方体凸起；5-半圆柱状凹槽；6-反应管道；7-长方体凹槽；8-花洒状圆形分流板；9-外圆轮廓面。
具体实施方式
下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
本发明的目的之一是提供一种催化剂负载骨架，以主要解决现有纳米催化剂薄膜负载骨架所存在的可负载催化剂面积小的问题。
本发明的另一目的还在于提供一种具有上述催化剂负载骨架的催化剂单元。
本发明的再一目的还在于提供一种上述催化剂单元的制备方法。
本发明的还一目的在于提出一种催化燃烧反应系统，包括反应管道和如上所述的催化剂单元。
为使本发明的上述目的、特征和优点能够更加明显易懂，下面结合附图和具体实施方式对本发明作进一步详细的说明。
实施例一
如图1~图3所示，本实施例提供一种催化剂负载骨架，包括若干长方体板1和支撑骨架2，若干长方体板1层叠排布形成层叠体，且任意相邻两长方体板1之间均间隔布置，任意一长方体板1的板面均用于负载催化剂，且任意两块长方体板1的长度均相同；支撑骨架2的表面用于负载催化剂，上述层叠体的两端均设置有支撑骨架2，且任意一长方体板1均与支撑骨架2连接。
本实施例中，作为优选方式，任意相邻两长方体板1平行布置，且任意相邻两长方体板1之间的间隔均相同。
本实施例中，上述长方体板1和支撑骨架2的材质优选为陶瓷、金属、石墨、玻璃碳等耐高温材料。
本实施例中，所有长方体板1可层叠排布形成圆柱状层叠体，其中，任意一长方体板1的厚度均为1mm，任意相邻两长方体板1之间的布置间隔均为1mm，长方体板1的宽度满足以下三种情况之一，其中：
情况一、距离圆柱状层叠体的轴线的距离为D=Y/2-2n+1 mm的长方体板1的板宽为
Figure 448605DEST_PATH_IMAGE003
mm，其中，n为长方体板1所在的层数，其由圆柱状层叠体的外侧向圆柱状层叠体的轴线依次计数，n为为大于等于1且小于等于Y/4的整数（n=1时为最外侧长方体板），Y为圆柱状层叠体的外圆轮廓面的直径，且Y与Y/2均为偶数；
情况二、距离圆柱状层叠体的轴线的距离为D=Y/2-2n mm的长方体板1的板宽为
Figure 344886DEST_PATH_IMAGE003
mm，其中，n为长方体板1所在的层数，其由圆柱状层叠体的外侧向圆柱状层叠体的轴线依次计数，n为大于等于1且小于等于Y/4的整数（n=1时为最外侧长方体板），Y为圆柱状层叠体的外圆轮廓面的直径，且Y为偶数，Y/2为奇数；
情况三、距离所述圆柱状层叠体的轴线的距离为D=Y/2-2n+1/2 mm的所述长方体板的板宽为
Figure 423088DEST_PATH_IMAGE001
mm，其中，n为所述长方体板所在的层数，其由所述圆柱状层叠体的外侧向所述圆柱状层叠体的轴线依次计数，n为大于等于1且小于等于Y/4的整数，Y为所述圆柱状层叠体的外圆轮廓面的直径，且Y为奇数。
本实施例中，支撑骨架2优选为椭圆状板，椭圆状板的长轴长度为Y mm，短轴长度为
Figure 492544DEST_PATH_IMAGE004
mm，其中，Y为圆柱状层叠体的外圆轮廓面的直径；椭圆状板与圆柱状层叠体同轴布置。
本实施例中，任意一长方体板1的沿其长度方向的两端均设置有柱状凸起；椭圆状板的至少一侧板面上开设有与柱状凸起相匹配的柱状凹槽，每个长方体板1均通过柱状凸起与对应的柱状凹槽卡接；其中，任意一柱状凹槽均垂直于椭圆状板的长轴布置，且任意一柱状凹槽均贯穿椭圆状板的短轴方向设置。椭圆状板的两侧板面上均开设有柱状凹槽，且椭圆状板两侧的柱状凹槽可同时连接不同的层叠体，从而形成多个层叠体的串联。
本实施例中，上述柱状凸起优选为半圆柱状凸起3，柱状凹槽优选为半圆柱状凹槽5，半圆柱状凸起3的直径优选为0.9 mm，且该半圆柱状凸起3的圆面与长方体板1在距离圆心0.3 mm处相切，半圆柱状凸起3轴向长度与对应的长方体板1的宽度相同。相对应的，半圆柱状凹槽5的直径优选为1 mm，圆心距离骨架侧面优选为0.3 mm，开口口径优选为0.8 mm，每个半圆柱状凹槽5的轴向长度与椭圆体的支撑骨架2等位置宽度相同。实际操作中，不同半圆柱状凹槽5的轴线距离椭圆状板的短轴的距离满足以下三种情况之一，其中：
情况一、柱状凹槽的轴线距离椭圆状板的短轴的距离为Y/2-2n+1 mm，其中，n为柱状凹槽所在的层数，其由椭圆状板的长轴外端向长轴中心依次计数，n为大于等于1且小于等于Y/4的整数（n=1时为最外侧柱状凹槽），Y为圆柱状层叠体的外圆轮廓面的直径，且Y与Y/2均为偶数；
情况二、柱状凹槽的轴线距离椭圆状板的短轴的距离为Y/2-2n mm，其中，n为柱状凹槽所在的层数，其由椭圆状板的长轴外端向长轴中心依次计数，n为大于等于1且小于等于Y/4的整数（n=1时为最外侧柱状凹槽），Y为圆柱状层叠体的外圆轮廓面的直径，且Y为偶数，Y/2为奇数；
情况三、柱状凹槽的轴线距离椭圆状板的短轴的距离为Y/2-2n+1/2 mm，其中，n为柱状凹槽所在的层数，其由椭圆状板的长轴外端向长轴中心依次计数，n为大于等于1且小于等于Y/4的整数（n=1时为最外侧柱状凹槽），Y为圆柱状层叠体的外圆轮廓面的直径，且Y为奇数。
基于上述长方体板1的板宽设计以及支撑骨架2的形状尺寸设置，使得多层长方体板1和支撑骨架2固定成多层状圆柱体结构时，使得支撑骨架2上半圆柱状凹槽5的长度与对应层长方体板2的宽度均成黄金比例。
本实施例中，支撑骨架2的顶部设置有用于与反应管道6连接的连接部。该连接部优选为长方体凸块；安装催化剂负载骨架的反应管道6上设置有用于长方体凸块匹配的长方体凹槽，以实现催化剂负载骨架在反应管道6内的固定。上述长方体凹槽的设置方式可参见下述的实施例三。
综上所述，本技术方案提出的催化剂负载骨架，实质为一种多层纳米催化薄膜负载骨架，其能够有效增大载体的表面积，柱状凸起与柱状凹槽的配合方式能够有效增强长方体板与支撑骨架之间连接的牢固性；推演出尺寸计算通用公式，使该结构适配于任意常规圆柱体反应管道；可通过微纳加工技术制得长方体板和支撑骨架，将组合后的催化剂薄膜负载骨架通过长方体凹槽固定放置在反应管道内，管道入口处设置气体分流板，使乏风瓦斯等废气均匀分布在管道内；极薄的催化剂膜厚度能够使催化燃烧反应发生时产生的热量积聚在骨架上表面，从而在局部范围内产生极大的温度差；1mm的极小板间距能够阻隔燃烧过程中自由基的传播，防止火焰蔓延，从而延续催化剂的使用寿命，实现室温温度下的乏风瓦斯等废气的催化氧化。因此，本技术方案提出的催化剂负载骨架设计，克服了现有技术中催化剂载体可负载面积小、载体尺寸与反应系统尺寸不完全匹配、催化剂易受燃烧反应影响导致失活、反应系统可处理废气流量有限的不足。
实施例二
本实施例提出一种催化剂单元，其包括催化剂薄膜和如实施例一中所公开的催化剂负载骨架，任意一长方体板1的板面和任意一支撑骨架2的表面均覆盖有催化剂薄膜。
上述催化剂单元的制备方法，主要包括：
在任意一长方体板1的板面和任意一支撑骨架2的表面进行催化剂镀膜；
将所有长方体板1和支撑骨架2组装形成催化剂单元。
本实施例中，采用磁控溅射技术在任意一长方体板1的板面和任意一支撑骨架2的表面进行催化剂镀膜，其中，溅射基底为三氧化二铝，膜厚度≤20 nm，催化剂活性成分为单金属材料或双金属材料。
本实施例中，当催化剂活性成分为单金属时，单金属采用金属钯，且形成的金属钯催化剂膜厚度≤5 nm；
当催化剂活性成分为双金属时，双金属采用Pd-Pt、Pd-Co或Pd-Cu，且形成的双金属催化剂膜厚度≤10 nm。
本实施例中，在长方体板1和支撑骨架2进行溅射处理之前，可先进行溅射前处理，前处理优选为依次进行水冲洗、干燥、草酸溶液浸渍、水超声洗涤、干燥、高温焙烧以及干燥。其中，水冲洗的时间优选为5 min；采用烘箱烘干，且干燥的温度优选为110℃，干燥时间优选为2h；草酸溶液质量分数优选为20%，配置条件优选为超声波30℃~40℃下配制100ml的20%的草酸溶液，浸渍条件优选为温度80℃的烘箱中浸渍4h；水超声洗涤时间优选为10min，次数优选为3次；高温焙烧条件优选为置于马弗炉中以2℃/min的升温速率升温至450℃并保温1h进行焙烧。
在对溅射前处理后的载体表面进行磁控溅射，优选采用机械泵和分子泵对腔室抽真空。优选采用多靶位磁控溅射系统（MSP-3200T溅射镀膜机）制备Al2O3薄膜，磁控溅射的本底真空度优选为8×10-4 Pa，溅射方式优选为射频反应磁控溅射，溅射气体优选为高纯Ar（99.99%），反应气体优选为高纯O2（99.99%），溅射靶材优选为高纯铝靶（Φ80，99.99%），Ar与O2总压设置优选为3mTorr。为了除去靶材表面的氧化物，镀膜前将铝靶置于纯氩气中预溅射15min，并预沉积Al2O3 5min。通过质量流量控制器来控制氩气与氧气的流量分别优选为40sccm（标况毫升每分）与1sccm（标况毫升每分），溅射功率优选为100W，溅射时间优选为10min~20min，基片温度优选为室温，溅射压强优选为3mTorr（1mTorr=133.3×10-3 Pa），厚度优选为20 nm。
在本实施例中，优选采用超高真空磁控溅射系统（LAB18薄膜沉积系统）在已经镀过Al2O3薄膜的载体上镀上活性组分钯（Pd）薄膜，磁控溅射的本底真空度优选为5×10-5Pa，溅射方式优选为直流反应磁控溅射。溅射气体优选为高纯Ar（99.99%），溅射靶材优选为高纯钯靶（Φ80，99.99%），通过质量流量控制器来控制氩气流量优选为40sccm（标况毫升每分），溅射功率优选为50W，溅射时间优选为3min~10min，基片温度优选为室温，溅射压强优选为3mTorr（1mTorr=133.3×10-3 Pa），厚度优选为5nm。
实施例三
本实施例提出一种催化燃烧反应系统，包括反应管道6和如实施例二所提供的催化剂单元，催化剂单元设置于反应管道6内；反应管道6的入口设置有用于均匀分配气流的气体分流板。
本实施例中，反应管道6为圆柱形反应管道，气体分流板为花洒状圆形分流板8，花洒状圆形分流板8上开设有大小不等的圆孔，且圆孔的孔径由花洒状圆形分流板8的圆心至花洒状圆形分流板8的外缘依次增大。
本实施例中，上述圆柱形反应管道的直径为X mm，则圆柱状层叠体的外圆轮廓面9的直径Y（也可以称之为整个圆柱状催化剂负载骨架的直径Y）满足：X/2-Y/2≥1 mm，单个圆柱状层叠体的轴向长度Z则根据微纳加工技术所要求的尺寸确定。花洒状圆形分流板8作为反应管道6的阻碍物，且直径同样为X mm。
本实施例中，上述圆柱形反应管道轴向长度为A mm，管道上方设置有与管道长度等长的长方体凹槽7；支撑骨架2上长方体凸起4的尺寸为长4 mm、高2(X/2-Y/2)+1 mm、宽2mm，对应的长方体凹槽7的凹槽高为2(X/2-Y/2)+3/2 mm、凹槽宽2.5 mm，凹槽末端有挡板。
实际操作中，上述圆柱形反应管道内部可轴向放置B组实施例一中所述的圆柱状层叠体与(B+1)个支撑骨架2，B是整数，并且满足[Z*B+4*(B+1)] mm≤A。
上述催化燃烧反应系统的制备方法可如下：
（一）准备圆柱体的反应管道6，其直径为70 mm，长750 mm，在反应管道6上方增加与管道长度等长的长方体凹槽7，凹槽高3.5 mm，槽宽2.5 mm，凹槽末端有挡板。反应管道6入口处有直径70 mm的花洒状圆形分流板8。
（二）准备34块厚度为1 mm、长度为135mm的氧化铝陶瓷材质的长方体板1，层叠排布形成直径为68 mm，半径为34 mm外圆轮廓面9的层叠体。板宽满足以下关系：距离圆心33mm（n=1）处的板宽L1=L34=11.62 mm；距离圆心31 mm（n=2）处的板宽L2=L33=25.59 mm；距离圆心29 mm（n=3）处的板宽L3=L32=33.81 mm；距离圆心27 mm（n=4）处的板宽L4=L31=39.99 mm；距离圆心25 mm（n=5）处的板宽L5=L30=44.98 mm；距离圆心23 mm（n=6）处的板宽L6=L29=49.14 mm；距离圆心21 mm（n=7）处的板宽L7=L28=52.68 mm；距离圆心19 mm（n=8）处的板宽L8=L27=55.70 mm；距离圆心17 mm（n=9）处的板宽L9=L26=58.30 mm；距离圆心15 mm（n=10）处的板宽L10=L25=60.52 mm；距离圆心13 mm（n=11）处的板宽L11=L24=62.41 mm；距离圆心11 mm（n=12）处的板宽L12=L23=63.99 mm；距离圆心9 mm（n=13）处的板宽L13=L22=65.29 mm；距离圆心7 mm（n=14）处的板宽L14=L21=66.32 mm；距离圆心5 mm（n=15）处的板宽L15=L20=67.10 mm；距离圆心3 mm（n=16）处的板宽L16=L19=67.64 mm；距离圆心1 mm（n=17）处的板宽L17=L18=67.93 mm，所有数值保留两位小数。
（三）多层长方体板1的端部设置半圆柱状凸起3，半圆柱状凸起3的直径为0.9 mm，且该半圆柱状凸起3的圆面与长方体板1在距离圆心0.3 mm处相切，半圆柱状凸起3的轴向长度H与长方体板1的宽度相同，其中：H1=H34=L1=L34=11.62 mm；H2=H33=L2=L33=25.59 mm；H3=H32=L3=L32=33.81 mm；H4=H31=L4=L31=39.99 mm；H5=H30=L5=L30=44.98 mm；H6=H29=L6=L29=49.14mm；H7=H28=L7=L28=52.68 mm；H8=H27=L8=L27=55.70 mm；H9=H26=L9=L26=58.30 mm；H10=H25=L10=L25=60.52 mm；H11=H24=L11=L24=62.41 mm；H12=H23=L12=L23=63.99 mm；H13=H22=L13=L22=65.29mm；H14=H21=L14=L21=66.32 mm；H15=H20=L15=L20=67.10 mm；H16=H19=L16=L19=67.64 mm；H17=H18=L17=L18=67.93 mm，所有数值保留两位小数。
（四）准备氧化铝陶瓷材质的椭圆体的支撑骨架2。支撑骨架2长轴为68 mm，短轴为42.02 mm，厚度为4 mm，长轴上端点处有长方体凸起4，所述长方体凸起4长4 mm，高3 mm，宽2 mm；支撑骨架2的两侧有半圆柱状凹槽5，凹槽直径为1 mm，圆心距离骨架侧面0.3 mm，开口口径为0.8 mm，凹槽宽度与椭圆等位置宽度相同，同一侧凹槽位置分布满足凹槽中心点距离椭圆中心33 mm、31 mm、29 mm、27 mm、25 mm、23 mm、21 mm、19 mm、17 mm、15 mm、13mm、11 mm、9 mm、7 mm、5mm、3 mm、1 mm。
（五）对长方体板1与支撑骨架2表面进行磁控溅射镀膜，可负载催化剂的表面积计算得：34块长方体板可负载面积（板的上下平面表面积）约为482236.36 mm2，单个椭圆体支撑骨架可负载面积（除凹槽外的侧面面积）约为2686.31952 mm2。镀膜前对负载骨架进行溅射前处理。首先用去离子水清洗载体，之后置于110℃烘箱干燥2h。在超声波30~40℃下配制100ml的20%的草酸溶液，并将烘干后的载体放入草酸溶液中，用锡箔纸密封并放置在80℃的烘箱中浸渍4h。之后取出并用去离子水超声清洗3遍，再次放置在110℃的烘箱中干燥2h。随后置于马弗炉中以2℃/min的升温速率升温至450℃并保温1h进行焙烧，取出后置于烘箱干燥冷却至室温。采用多靶位磁控溅射系统（MSP-3200T溅射镀膜机）制备Al2O3薄膜，溅射方式为射频反应磁控溅射。溅射气体为高纯Ar（99.99%），反应气体为高纯O2（99.99%），溅射靶材为高纯铝靶（Φ80，99.99%），Ar与O2总压设置为3mTorr。为了除去靶材表面的氧化物，镀膜前将铝靶置于纯氩气中预溅射15min，并预沉积Al2O3 5min。镀膜前采用机械泵和分子泵对腔室抽真空，本底真空度为8×10-4 Pa，通过质量流量控制器来控制氩气与氧气的流量分别为40sccm（标况毫升每分）和1sccm（标况毫升每分），溅射功率为100W，溅射时间为10min~20min，基片温度为室温，溅射压强为3mTorr（1mTorr=133.3×10-3 Pa），厚度为20 nm。
采用超高真空磁控溅射系统（LAB18薄膜沉积系统）在已经镀过Al2O3薄膜的载体上镀上活性组分钯（Pd）薄膜，溅射方式为直流反应磁控溅射。溅射气体为高纯Ar（99.99%），溅射靶材为高纯钯靶（Φ80，99.99%），本底真空度为5×10-5 Pa，通过质量流量控制器来控制氩气流量为40sccm（标况毫升每分），溅射功率为50W，溅射时间为3min~10min，基片温度为室温，溅射压强为3mTorr（1mTorr=133.3×10-3 Pa），厚度为5nm。
（六）将多层长方体板1和支撑骨架2组装，通过长方体凹槽7固定在圆柱体的反应管道6内，长度750 mm的反应管道6内可放置5组34块长方体板和6个椭圆体支撑骨架，总长度为699 mm，可负载催化剂总面积高达2419279.19 mm2。工作时，设置25℃的启动温度，以5℃/min的速率升温至650℃，并且每25℃保温10min。通入的混合气体成分为甲烷和空气，甲烷浓度分别设置为0.1，0.2，0.3，0.4，0.5，0.6，0.7，0.8，0.9，1vol.%，经气体分流板通入反应管道6内，使乏风瓦斯气体均匀分布在多层骨架内部，混合气体流量设置为1.2、1.4、1.6、1.8、2 m3/h，记录甲烷转化率10%、50%与90%时的对应温度以及系统可处理乏风瓦斯的最大流量，同时收集管道出口气体并进行气体成分分析，分析得出反应过程中NOx与CO等污染物气体的残余量。
上述步骤（一）至（六），是针对前述情况一“柱状凹槽的轴线距离椭圆状板的短轴的距离为Y/2-2n+1 mm，Y为圆柱状层叠体的外圆轮廓面的直径，且Y与Y/2均为偶数”，而进行的具体示例说明。关于情况二“柱状凹槽的轴线距离椭圆状板的短轴的距离为Y/2-2nmm，Y为圆柱状层叠体的外圆轮廓面的直径，且Y为偶数，Y/2为奇数”、以及情况三“柱状凹槽的轴线距离椭圆状板的短轴的距离为Y/2-2n+1/2 mm，Y为圆柱状层叠体的外圆轮廓面的直径，且Y为奇数”的实际操作情况，仅有步骤（二）与（三）与上述不同，具体根据具体情况设定相关数值即可，在此不再赘述。
由此可见，本技术方案提出的上述多层纳米催化薄膜负载骨架设计，属于能源开发和污染物减排领域；其中的多层纳米催化薄膜负载骨架，推演出尺寸计算通用公式，使该结构适配于任意常规圆柱体反应管道（或加热管道），包括多层不等宽度的长方体板与椭圆体支撑骨架，长方体板与椭圆体支撑骨架通过柱状凸起和柱状凹槽卡接固定，并结合微纳加工技术在长方体板与支撑骨架表面镀膜得到纳米催化剂单元，该纳米催化剂单元能够在有限空间内显著增大负载表面积，柱状凸起与柱状凹槽能够有效增强牢固性。将纳米催化剂单元通过反应管道内部的长方体凹槽固定放置在圆柱体反应管道内，管道入口处设置花洒状圆形气体分流板，使乏风瓦斯等废气均匀分布在管道内，多层纳米催化薄膜负载骨架中1mm的极小板间距能够阻隔燃烧过程中自由基的传播，防止火焰蔓延，从而延续催化剂的使用寿命，有效提高废气的处理量，同时减少处理过程中NOx与CO等污染物的排放。
需要说明的是，对于本领域技术人员而言，显然本发明不限于上述示范性实施例的细节，而且在不背离本发明的精神或基本特征的情况下，能够以其他的具体形式实现本发明。因此，无论从哪一点来看，均应将实施例看作是示范性的，而且是非限制性的，本发明的范围由所附权利要求而不是上述说明限定，因此旨在将落在权利要求的等同要件的含义和范围内的所有变化囊括在本发明内，不应将权利要求中的任何附图标记视为限制所涉及的权利要求。
本发明中应用了具体个例对本发明的原理及实施方式进行了阐述，以上实施例的说明只是用于帮助理解本发明的方法及其核心思想；同时，对于本领域的一般技术人员，依据本发明的思想，在具体实施方式及应用范围上均会有改变之处。综上所述，本说明书内容不应理解为对本发明的限制。

Claims (9)

1.一种催化剂负载骨架，其特征在于，包括：
若干长方体板，所述若干长方体板层叠排布形成层叠体，且任意相邻两所述长方体板之间均间隔布置，任意一所述长方体板的板面均用于负载催化剂，且任意两块所述长方体板的长度均相同；
支撑骨架，所述支撑骨架的表面用于负载催化剂；所述层叠体的两端均设置有所述支撑骨架，且任意一所述长方体板均与所述支撑骨架连接；
其中，所有所述长方体板层叠排布形成圆柱状层叠体，其中，任意一所述长方体板的厚度均为1mm，任意相邻两所述长方体板之间的布置间隔均为1mm，所述长方体板的宽度满足以下三种情况之一，其中：
情况一、距离所述圆柱状层叠体的轴线的距离为D=Y/2-2n+1 mm的所述长方体板的板宽为
Figure DEST_PATH_IMAGE001
mm，其中，n为所述长方体板所在的层数，其由所述圆柱状层叠体的外侧向所述圆柱状层叠体的轴线依次计数，n为大于等于1且小于等于Y/4的整数，Y为所述圆柱状层叠体的外圆轮廓面的直径，且Y与Y/2均为偶数；
情况二、距离所述圆柱状层叠体的轴线的距离为D=Y/2-2n mm的所述长方体板的板宽为
Figure 242733DEST_PATH_IMAGE001
mm，其中，n为所述长方体板所在的层数，其由所述圆柱状层叠体的外侧向所述圆柱状层叠体的轴线依次计数，n为大于等于1且小于等于Y/4的整数，Y为所述圆柱状层叠体的外圆轮廓面的直径，且Y为偶数，Y/2为奇数；
情况三、距离所述圆柱状层叠体的轴线的距离为D=Y/2-2n+1/2 mm的所述长方体板的板宽为
Figure 114875DEST_PATH_IMAGE001
mm，其中，n为所述长方体板所在的层数，其由所述圆柱状层叠体的外侧向所述圆柱状层叠体的轴线依次计数，n为大于等于1且小于等于Y/4的整数，Y为所述圆柱状层叠体的外圆轮廓面的直径，且Y为奇数；
所述支撑骨架为椭圆状板，所述椭圆状板的长轴长度为Y mm，短轴长度为
Figure DEST_PATH_IMAGE002
mm，其中，Y为所述圆柱状层叠体的外圆轮廓面的直径；所述椭圆状板与所述圆柱状层叠体同轴布置。
2.根据权利要求1所述的催化剂负载骨架，其特征在于，所述支撑骨架的顶部设置有用于与反应管道连接的连接部。
3.根据权利要求2所述的催化剂负载骨架，其特征在于，任意一所述长方体板的沿其长度方向的两端均设置有柱状凸起；所述椭圆状板的两侧板面上均开设有与所述柱状凸起相匹配的柱状凹槽，每个所述长方体板均通过所述柱状凸起与对应的所述柱状凹槽卡接；其中，任意一所述柱状凹槽均垂直于所述椭圆状板的长轴布置，且任意一所述柱状凹槽均贯穿所述椭圆状板的短轴方向设置。
4.根据权利要求3所述的催化剂负载骨架，其特征在于，所述柱状凸起为半圆柱状凸起，所述柱状凹槽为半圆柱状凹槽，不同所述半圆柱状凹槽的轴线距离所述椭圆状板的短轴的距离满足以下三种情况之一，其中：
情况一、所述柱状凹槽的轴线距离所述椭圆状板的短轴的距离为Y/2-2n+1 mm，其中，n为所述柱状凹槽所在的层数，其由所述椭圆状板的长轴外端向长轴中心依次计数，n为大于等于1且小于等于Y/4的整数，Y为所述圆柱状层叠体的外圆轮廓面的直径，且Y与Y/2均为偶数；
情况二、所述柱状凹槽的轴线距离所述椭圆状板的短轴的距离为Y/2-2n mm，其中，n为所述柱状凹槽所在的层数，其由所述椭圆状板的长轴外端向长轴中心依次计数，n为大于等于1且小于等于Y/4的整数，Y为所述圆柱状层叠体的外圆轮廓面的直径，且Y为偶数，Y/2为奇数；
情况三、所述柱状凹槽的轴线距离所述椭圆状板的短轴的距离为Y/2-2n+1/2 mm，其中，n为所述柱状凹槽所在的层数，其由所述椭圆状板的长轴外端向长轴中心依次计数，n为大于等于1且小于等于Y/4的整数，Y为所述圆柱状层叠体的外圆轮廓面的直径，且Y为奇数。
5.一种催化剂单元，其特征在于，包括催化剂薄膜和如权利要求1~4任意一项所述的催化剂负载骨架，任意一所述长方体板的板面和任意一所述支撑骨架的表面均覆盖有所述催化剂薄膜。
6.一种如权利要求5所述催化剂单元的制备方法，其特征在于，包括：
在任意一所述长方体板的板面和任意一所述支撑骨架的表面进行催化剂镀膜；
将所有所述长方体板和所述支撑骨架组装形成所述催化剂单元。
7.根据权利要求6所述催化剂单元的制备方法，其特征在于，采用磁控溅射技术在任意一所述长方体板的板面和任意一所述支撑骨架的表面进行催化剂镀膜，其中，溅射基底为三氧化二铝，膜厚度≤20 nm，催化剂活性成分为单金属材料或双金属材料。
8.根据权利要求7所述催化剂单元的制备方法，其特征在于，当所述催化剂活性成分为单金属时，所述单金属采用金属钯，且形成的金属钯催化剂膜厚度≤5 nm；
当所述催化剂活性成分为双金属时，所述双金属采用Pd-Pt、Pd-Co或Pd-Cu，且形成的双金属催化剂膜厚度≤10 nm。
9.一种催化燃烧反应系统，其特征在于，包括反应管道和如权利要求5所述的催化剂单元，所述催化剂单元设置于所述反应管道内；所述反应管道的入口设置有用于均匀分配气流的气体分流板。
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