CN114894781B - 基于外部信号的水下libs光谱标准化泛化方法及系统 - Google Patents

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Abstract

本发明属于光谱分析及物质成分分析技术领域，公开了基于外部信号的水下LIBS光谱标准化泛化方法及系统。所述基于外部信号的水下LIBS光谱标准化泛化包括：通过激光诱导击穿过程中获得外部信号如等离子体图像、冲击波声信号的有效信息，利用主导因子模型与PLS回归模型结合建立标准化泛化模型对光谱进行标准化处理，实现对光谱数据的校正。本发明使用主导因子模型得到谱线强度相对偏差的残差，结合外部信号主成分建立PLS回归模型；结合主导因子模型与PLS回归模型建立标准化泛化模型；使用标准化泛化模型对水下LIBS光谱进行标准化；标准化后光谱稳定性得到提升、定量结果得到改善。

Description

基于外部信号的水下LIBS光谱标准化泛化方法及系统
技术领域
本发明属于光谱分析及物质成分分析技术领域，尤其涉及基于外部信号的水下LIBS光谱标准化泛化方法及系统。
背景技术
激光诱导击穿光谱技术(Laser Induced Breakdown Spectroscopy，LIBS)是一种利用脉冲激光聚焦到待测样品并诱导产生等离子体，并借助等离子体中元素的原子或离子特征发射光谱达到对样品定性分析和定量检测的原子发射光谱技术。与其他元素分析方法相比，LIBS技术作为一种新兴的、被公认为具有广阔前景的探测技术，因具有无需复杂的样品预处理、实时原位、多组分同时探测等诸多优势，现已被广泛应用于冶金工业、环境、生物、考古调查等诸多领域。近年来，LIBS在海底地质分析及环境监测方面也发挥了重要的作用。
然而，在LIBS技术用于水下探测时，由于水体具有耐压缩、高密度和高导热性的特性，在水下激光诱导产生的等离子体易受动态击穿效应影响，在激光聚焦方向上容易产生多个分立、不连续的等离子体，在造成水下多点击穿的同时产生冲击波、空化气泡，导致水下获得的光谱信号较弱，且存在较强的连续背景辐射、严重的谱线展宽、寿命短、稳定性差，这严重制约了水下LIBS探测的灵敏度。提高光谱信号的稳定性是提高LIBS定性定量分析准确度和灵敏度的必经之路。
目前，为保持LIBS技术快速、原位、在线分析的优势，越来越多的研究集中在通过数据处理的方法进行光谱校正。其中最常用的数据处理方法是对光谱进行标准化，使得标准化后的谱线强度更能准确地反映出样品中分析元素所包含的化学信息。根据不同LIBS实验条件所能提供的数据，可分为基于光谱信号的标准化和基于外部信号(非光谱信号)的标准化。基于光谱信号的标准化是利用LIBS光谱中直接提取的信息进行光谱标准化处理，其中，利用光谱背景以及全谱积分作为参考信号对光谱数据进行矫正，但只能修正由于烧蚀质量波动引起的基质效应的影响，很难修正其他因素引起基质效应的干扰；内标法是选用与待测元素谱线相关的内标谱线，以弥补由于激发态不同带来的波动变化，但在很多情况下无法合适的内标元素；利用谱线计算得到等离子体的物理参数(包括电子数密度、粒子数密度、温度等)也可以降低测量光谱数据的波动，但需要光谱中存在特定的多条谱线，而且对等离子体物理参数进行较为准确地计算存在一定的困难。
基于外部信号的标准化则是监测激光诱导击穿过程中获得的非光谱信号如等离子体图像、冲击波声信号，并作为参考信号对光谱进行校正，该方法虽然对采集的光谱数据无特定要求，但缺点是其应用效果很大程度上依赖于外部信号与LIBS光谱之间存在良好的相关性，对采集的条件比较严苛。因此如何将不同外部信号用于水下LIBS光谱标准化，建立一种适用于不同外部信号数据特点的标准化泛化模型，对提升水下LIBS光谱稳定性和定量分析性能有着重大意义。
通过上述分析，现有技术存在的问题及缺陷：
(1)利用光谱背景以及全谱积分进行光谱标准化，不适应用于修正所有基质效应的干扰。
(2)内标法在很多分析情境下无法找到合适的用于校正的内标谱线。
(3)利用等离子体物理参数进行光谱标准化，需要光谱中存在特定的多条谱线，而且对等离子体物理参数进行较为准确地计算存在一定的困难。
(4)基于外部信号光谱标准化，很大程度上依赖于外部信号与水下LIBS光谱之间存在良好的相关性。
解决以上问题及缺陷的难度和意义为：上述方法是提升LIBS光谱稳定性的常用标准化方法，这些问题说明上述方法都具有一定的使用条件限制，并不是在所有的情况下都能适用。本发明提出的方法是利用非光谱信号对光谱进行标准化，其中对采集的光谱数据无特定要求，而且适用于不同外部信号数据特点，充分利用了外部信号中提取的有效信息对光谱进行校正。
发明内容
为克服相关技术中存在的问题，本发明公开实施例提供了一种基于外部信号的水下LIBS光谱标准化泛化方法及系统。
所述技术方案如下：一种基于外部信号的水下LIBS光谱标准化泛化方法包括：基于采集与水下光谱同步的相关信号，建立标准化泛化模型，利用所述标准化泛化模型对水下光谱进行标准化；
所述相关信号包括独立应用的图像信号、声音信号，以及图像、声音联合应用的信号。
具体地，针对水下LIBS光谱稳定性差的问题，通过激光诱导击穿过程中获得外部信号如等离子体图像、冲击波声信号的有效信息，利用主导因子模型与PLS回归模型结合建立标准化泛化模型对光谱进行标准化处理，从而获得可用于定量分析的稳定且准确的谱线强度。基于外部信号的水下LIBS光谱标准化泛化方法包括：利用与水下光谱同步采集的相关信号通过建立的标准化泛化模型；对水下光谱进行标准化，所述相关信号包括独立应用的图像、声音，以及图像、声音联合应用的信号。
在一实施例中，本发明提供的基于外部信号的水下LIBS光谱标准化泛化方法包括以下步骤：
步骤1：获取一定实验条件下的水下LIBS光谱信号和同步外部信号；
步骤2：对获得的水下LIBS光谱信号提取分析元素的谱线强度并计算相对偏差；
步骤3：从获取的同步外部信号中提取外部信号特征参数及利用PCA算法提取外部信号主成分；
步骤4：对获得的谱线强度和外部信号特征参数之间的相关性进行分析；
步骤5：使用谱线强度相对偏差与相关性较好的外部信号特征参数，通过多元线性回归建立主导因子模型；
步骤6：使用主导因子模型得到谱线强度相对偏差的残差，结合外部信号主成分建立PLS回归模型；
步骤7：结合所述主导因子模型与所述PLS回归模型建立标准化泛化模型；
步骤8：使用所述标准化泛化模型对水下LIBS光谱进行标准化。
在一实施例中，所述步骤1获取一定实验条件下的水下LIBS光谱信号和同步外部信号，具体为：在同一实验条件下，使用水下LIBS光谱-等离子体图像-声波信号同步采集装置，采集水下LIBS光谱和同步等离子体图像、声波信号。
在一实施例中，所述步骤2光谱中提取分析元素的谱线强度并计算相对偏差具体为：(1)对获得的水下LIBS光谱进行降噪、基线校正和谱线拟合，提取分析元素的谱线强度；
(2)计算分析元素的谱线强度相对偏差，相对偏差计算公式为：
Figure BDA0003661597200000031
其中，RD为分析元素的谱线强度相对偏差，I为分析元素的谱线强度，
Figure BDA0003661597200000032
为分析元素的谱线强度平均值。
在一实施例中，所述步骤3具体为：包括等离子体图像和声波信号的两种数据处理，从而提取特征参数及利用PCA算法提取主成分：
(1)对于等离子体图像处理具体包括：灰度化、高斯滤波和背景去除，然后提取等离子体图像最大强度、总强度和面积；提取等离子体图像主成分具体为：将多幅等离子体图像像素的二维矩阵重新排列成一维矩阵，将多幅等离子体图像的一维矩阵排列得到一个二维合成矩阵MATim，利用PCA算法对合成矩阵进行降维，其中，根据主成分所能解释原数据方差的比例来确定最佳主成分；
(2)对于声波信号处理具体包括：提取第一声波波峰的强度、面积和能量；并提取声波信号主成分，声波能量计算公式：
Figure BDA0003661597200000041
其中，Et为声波能量，x(t)为声强与积分时间的函数关系，t1和t2为起始时间和终止时间。
提取声波信号主成分具体为：选取时间段的声波强度值得到一维矩阵，将多条声波信号的一维矩阵排列得到一个二维合成矩阵MATac，利用PCA算法对合成矩阵进行降维，其中，根据主成分所能解释原数据方差的比例来确定最佳主成分。
在一实施例中，所述步骤4具体为：利用皮尔逊相关系数作为相关性评价指标，度量谱线强度和外部信号特征参数之间的相关性，皮尔逊相关系数计算公式：
Figure BDA0003661597200000042
其中，r为皮尔逊相关性系数，Xi为分析元素的谱线强度，
Figure BDA0003661597200000043
为分析元素的谱线强度的平均值，Yi为外部信号的某一特征参数，
Figure BDA0003661597200000044
为外部信号的特征参数的平均值。
在一实施例中，所述步骤5具体为：以一个或多个外部信号的特征参数作为自变量，谱线强度相对偏差作为因变量，通过多元线性回归拟合得到主导因子模型，利用最小二乘法估计模型参数，并计算拟合得到预测谱线强度相对偏差，所述多元线性回归表达式如下：
Figure BDA0003661597200000045
其中，
Figure BDA0003661597200000046
为预测谱线强度相对偏差，P为外部信号特征参数，a为回归系数。
在一实施例中，所述步骤6具体为：
(1)计算主导因子模型得到的预测谱线强度标准偏差与真实谱线强度标准偏差的残差，残差计算公式如下：
Figure BDA0003661597200000051
其中，
Figure BDA0003661597200000052
为预测谱线强度标准偏差，RD为真实谱线强度标准偏差，E为谱线强度标准偏差的残差；
(2)将获得的外部信号主成分PC作为自变量，谱线强度相对偏差的残差E作为因变量建立PLS回归模型，得到回归系数MATR，并计算出回归预测得到的残差
Figure BDA0003661597200000053
在一实施例中，所述步骤7具体为：最终得到谱线强度相对偏差是主导因子模型预测的谱线强度相对偏差与PLS回归模型预测谱线强度相对偏差的残差之和，计算公式如下：
Figure BDA0003661597200000054
其中，
Figure BDA0003661597200000055
为最终谱线强度标准偏差，RD为预测谱线强度标准偏差，
Figure BDA0003661597200000056
为预测谱线强度标准偏差的残差。
在一实施例中，所述步骤8具体为：使用标准化泛化模型对水下LIBS光谱进行标准化，标准化后分析元素的谱线强度计算公式：
Figure BDA0003661597200000057
其中，I′为标准之后分析元素的谱线强度，
Figure BDA0003661597200000058
为最终标准化得到分析元素的谱线强度相对偏差，
Figure BDA0003661597200000059
为分析元素的谱线强度平均值。
本发明的另一目的在于提供一种基于外部信号的水下LIBS光谱标准化泛化系统包括：
水下LIBS光谱-等离子体图像-声波信号同步采集装置，用于获取一定实验条件下的水下LIBS光谱信号和同步外部信号；
谱线强度相对偏差计算模块，用于光谱中提取分析元素的谱线强度并计算相对偏差；
主成分提取模块，用于从外部信号中提取特征参数及利用PCA算法提取主成分；
相关性分析模块，用于谱线强度和外部信号特征参数之间的相关性分析；
主导因子模型建立模块，用于使用谱线强度相对偏差与相关性较好的外部信号特征参数，通过多元线性回归建立主导因子模型；
PLS回归模型建立模块，用于使用主导因子模型得到谱线强度相对偏差的残差，结合外部信号主成分建立PLS回归模型；
标准化泛化模型建立模块，用于结合主导因子模型与PLS回归模型建立标准化泛化模型；
水下LIBS光谱标准化模块，用于使用标准化泛化模型对水下LIBS光谱进行标准化。
结合上述的所有技术方案，本发明所具备的优点及积极效果为：
第一、针对上述现有技术存在的技术问题以及解决该问题的难度，紧密结合本发明的所要保护的技术方案以及研发过程中结果和数据等，详细、深刻地分析本发明技术方案如何解决的技术问题，解决问题之后带来的一些具备创造性的技术效果。具体描述如下：
本发明提出的方法，对采集的水下LIBS光谱数据无特定要求，对高维光谱数据也无需进行复杂的处理，通过采集同步外部信号，建立数学模型直接校正光谱，对于建模所用的外部信号也不需要严格限制，建模复杂度低。
本发明提出的方法，考虑了在数据采集时LIBS特征谱线和外部信号发生的同步波动，使所建立的数学模型在通过外部信号特征参数信息校正光谱信号的同时，兼顾了外部信号主成分信息对光谱信号的修正，解决只用外部信号特征参数拟合谱线强度不够准确的问题。
本发明提出的方法具有很好泛化能力，可以利用与光谱信号相关的外部信号中提取的有效信息进行光谱标准化处理，从而使得不同用于水下LIBS光谱标准化的同步信号可以用一个通用模型处理。本方法适应性广、校正效果好，在一定程度上消除了基质效应，并显著提升了水下LIBS光谱稳定性和定量分析的准确性，具有很好的应用前景。
第二，把技术方案看作一个整体或者从产品的角度，本发明所要保护的技术方案具备的技术效果和优点，具体描述如下：
本发明为水下LIBS技术的应用建立一套基于光谱数据处理方法，利用外部信号中提取的有效信息进行光谱标准化处理，借以实现提升水下LIBS光谱稳定性和定量准确性的水下LIBS光谱标准化泛化方法。
附图说明
此处的附图被并入说明书中并构成本说明书的一部分，示出了符合本公开的实施例，并与说明书一起用于解释本公开的原理。
图1是本发明实施例提供的基于外部信号的水下LIBS光谱标准化泛化方法流程图；
图2是本发明实施例提供的图2是本发明方法实施提供的水下LIBS光谱-等离子体图像-声波信号同步采集装置示意图；
图3是本发明方法中基于等离子体图像和声波信号联合的PLS建模流程图；
图4是溶液样品中Li、Mn和Sr三种分析元素的谱线强度随等离子体图像特征参数变化趋势图；图4(a)谱线强度随等离子体图像总强度的变化趋势图；图4(b)谱线强度随等离子体图像最大强度的变化趋势图；
图5是溶液样品中Li、Mn和Sr三种分析元素的谱线强度随声波信号特征参数变化趋势图；谱线强度随声波信号特征参数变化如图5所示。其中，图5(a)谱线强度随声波信号第一波峰强度的变化趋势图；图5(b)谱线强度随声波信号第一波峰面积的变化趋势图；图5(c)谱线强度随声波信号第一波峰能量的变化趋势图。
图6是本发明实施例提供的基于外部信号的水下LIBS光谱标准化泛化系统示意图；
图7是本发明实施例提供的声波信号的主成分提取模块运行结果图；图7(a)主成分提取模块中声波信号主成分可解释原数据方差结果图；图7(b)主成分提取模块中原始声波信号数据显示图；图7(c)主成分提取模块中生成声波信号数据显示图；
图8是本发明实施例提供的光谱信号与声波信号的相关性分析模块运行结果图；图8(a)相关性分析模块中光谱信号数据显示图；图8(b)相关性分析模块中声波信号数据显示图；图8(c)相关性分析模块中光谱信号稳定性分析结果图；图8(d)相关性分析模块中外部信号稳定性分析结果图；图8(e)相关性分析模块中相关性分析结果图；
图9是本发明实施例提供的基于声波信号的LIBS光谱标准化模块运行结果图；图9(a)LIBS光谱标准化模块中原始光谱数据显示图；图9(b)LIBS光谱标准化模块中原始光谱稳定性分析结果图；图9(c)LIBS光谱标准化模块中标准化后光谱稳定性分析结果图。
具体实施方式
为使本发明的上述目的、特征和优点能够更加明显易懂，下面结合附图对本发明的具体实施方式做详细的说明。在下面的描述中阐述了很多具体细节以便于充分理解本发明。但是本发明能够以很多不同于在此描述的其他方式来实施，本领域技术人员可以在不违背本发明内涵的情况下做类似改进，因此本发明不受下面公开的具体实施的限制。
一、解释说明实施例：
本发明实施例提供的基于外部信号的水下LIBS光谱标准化泛化方法包括：利用与水下光谱同步采集的相关信号通过建立的标准化泛化模型；对水下光谱进行标准化，所述相关信号包括独立应用的图像、声音，以及图像、声音联合应用的信号。或其他相关信号。
实施例1
如图1所示，本发明实施例提供的基于外部信号的水下LIBS光谱标准化泛化方法包括：获取水下LIBS光谱信号和外部信号，从外部信号中提取特征参数和主成分，结合相应分析元素的谱线强度，建立外部信号结合主导因子PLS的标准化泛化模型。具体步骤如下：
步骤1：获取一定实验条件下的水下LIBS光谱信号和同步等离子体图像、声波信号：
用图2所示的实验装置采集水下LIBS光谱信号、等离子体图像信号和声波信号。Nd：YAG纳秒脉冲激光器发出的波长为1064nm脉冲激光，激光束通过Glan棱镜(GP)与半波片(HWP)的组合系统以调节激光脉冲能量。每发激光束的一部分通过分束器(BS)反射至光电二极管(PD)以触发水听器(HP)采集声波信号。激光束经1064全反射镜(M)并经过扩展器(LBE)扩束后，通过由一个消色差双透镜和一个弯月牙透镜的组成透镜组(L1)聚焦到充满水的石英容器中，产生等离子体。等离子体辐射通过显微物镜(MO)聚焦，经由立方体分光镜(BSP)一部分光反射进入光纤(Fiber)，经过光纤耦合至光谱仪，完成光谱采集；一部分光透射经过中性密度滤光片(NF)进入ICCD相机，完成等离子体图像的采集。
步骤2：从采集的光谱中提取分析元素的谱线强度并计算相对偏差：
对光谱进行预处理，包括使用Savitzky-Golay卷积平滑，非对称再加权的惩罚最小二乘基线校正，然后进行洛伦兹拟合提取分析元素的谱线强度，谱线强度相对偏差由公式
Figure BDA0003661597200000081
计算，其中RD为分析元素的谱线强度相对偏差，I为分析元素的谱线强度，
Figure BDA0003661597200000082
为分析元素的谱线强度平均值。
步骤3：从等离子体图像、声波信号中提取特征参数，并利用PCA算法提取等离子体图像、声波信号的主成分，包括：
(1)对等离子体图像灰度化、高斯滤波和背景去除处理，然后提取图像最大强度、总强度和面积，并提取第一声波波峰的强度、面积和能量，能量由公式
Figure BDA0003661597200000083
计算，其中Et为声波能量，x(t)为声强与积分时间的函数关系，t1和t2为起始时间和终止时间。
(2)将多幅等离子体图像像素由二维矩阵重新排列成一维矩阵，将多幅图像的一维矩阵排列合成矩阵MATim，将多条声波信号中选取合适时间段的强度值排列得到合成矩阵MATac，用PCA算法将等离子体图像、声波信号降维至同一维度，得到等离子体图像主成分矩阵PCim、声波信号主成分矩阵PCac，根据主成分所能解释原数据方差的比例来确定最佳主成分。
步骤4：分析元素的谱线强度与等离子体图像、声波信号特征参数相关性分析，即利用皮尔逊相关系数作为相关性评价指标，皮尔逊相关系数由公式
Figure BDA0003661597200000091
计算，其中r为皮尔逊相关性系数，Xi为分析元素的谱线强度，
Figure BDA0003661597200000092
为分析元素的谱线强度的平均值，Yi为外部信号的某一特征参数，
Figure BDA0003661597200000094
为外部信号的特征参数的平均值。
表1计算了9组溶液样品等离子体图像最大强度、总强度、面积和声波信号第一波峰面积、强度、能量与3个分析元素的谱线强度之间的平均皮尔逊相关系数。
表1
Figure BDA0003661597200000093
步骤5：将谱线强度相对偏差与等离子体图像最大强度、总强度和声波信号第一波峰面积、强度、能量的函数关系作为主导因子模型：
等离子体图像最大强度、总强度和声波信号第一波峰面积、强度、能量与谱线强度相关性较好，可以作为因变量，将分析元素的谱线强度相对偏差为自变量建立五元一次线性回归模型，具体回归表达式如下：
Figure BDA0003661597200000101
其中，
Figure BDA0003661597200000102
为谱线强度相对偏差，PsumIntensity为等离子体图像总强度，PmaxIntensity为等离子体图像最大强度，Parea为声波信号第一波峰面积，Pintensity为声波信号第一波峰强度，Penergy为声波信号第一波峰能量，γ为五元一次回归系数。
步骤6：计算真实谱线强度相对偏差和主导因子模型预测得到的谱线强度相对偏差的残差部分，残差由公式
Figure BDA0003661597200000103
计算，其中
Figure BDA0003661597200000104
为预测谱线强度标准偏差，RD为真实谱线强度标准偏差，E为谱线强度标准偏差的残差，并建立残差与等离子体图像主成分和声波信号主成分之间的函数关系作为标准化的PLS回归部分。
PLS建模过程如图3所示，将经过预处理和PCA算法，将等离子体图像和声波信号降到同一维度，联立等离子体图像主成分矩阵PCim和声波信号主成分矩阵PCac，建立合成矩阵主成分PC作为自变量，谱线强度相对偏差的残差E作为因变量建立PLS回归模型，得到回归系数MATR，并计算出回归预测得到的残差
Figure BDA0003661597200000105
步骤7：结合主导因子部分与PLS回归部分建立基于图像和声波信号的标准化泛化模型，最终得到谱线强度相对偏差由公式
Figure BDA0003661597200000106
计算，其中
Figure BDA0003661597200000107
为最终谱线强度标准偏差，RD为预测谱线强度标准偏差，
Figure BDA0003661597200000108
为预测谱线强度标准偏差的残差。
步骤8：使用建立的标准化泛化模型对水下LIBS光谱进行校正与分析，标准化后分析元素的谱线强度由公式
Figure BDA0003661597200000109
计算，其中I′为标准之后分析元素的谱线强度，
Figure BDA00036615972000001010
为最终标准化得到分析元素的谱线强度相对偏差，
Figure BDA00036615972000001011
为分析元素的谱线强度平均值。
按照上述方法建立标准化泛化模型对9组溶液样品中Li、Mn和Sr三种分析元素对应3条谱线(Li I 670.791nm、Mn I 403.307nm、Sr I 460.733nm)进行了校正，得到的3条谱线强度随等离子体图像特征参数变化如图4所示，其中，图4(a)展示了不同谱线强度随等离子体图像总强度的变化趋势；图4(b)展示了不同谱线强度随等离子体图像最大强度的变化趋势。
得到的3条谱线强度随声波信号特征参数变化如图5所示。其中，图5(a)展示了不同谱线强度随声波信号第一波峰强度的变化趋势；图5(b)展示了不同谱线强度随声波信号第一波峰面积的变化趋势；图5(c)展示了不同谱线强度随声波信号第一波峰能量的变化趋势。
将3条元素原始的谱线强度进与标准化得到的谱线强度进行稳定性分析和传统浓度定标，相对标准偏差(RSD)为光谱稳定性，决定系数(R2)为定量效果，9组溶液样品中Li、Mn和Sr三种分析元素对应3条谱线强度的平均相对标准偏差(RSD)分别从10.650％、11.653％和13.219％降低到4.171％、3.797％和4.146％，使用标准化之后的谱线强度建立定标曲线的决定系数(R2)分别从0.939、0.933和0.922提高到0.999、0.999和0.998，都能说明本方法对水下LIBS光谱具有良好的校正效果，具体指标如表2：
表2
Figure BDA0003661597200000111
实施例2
基于本发明实施例1记载的外部信号的水下LIBS光谱标准化泛化方法，进一步地，在步骤5中，以一个或多个外部信号的特征参数作为自变量，谱线强度相对偏差作为因变量，通过多元线性回归拟合得到主导因子模型，利用最小二乘法估计模型参数，并计算拟合得到预测谱线强度相对偏差，所述多元线性回归表达式如下：
Figure BDA0003661597200000112
其中，
Figure BDA0003661597200000113
为预测谱线强度相对偏差，P为外部信号特征参数，a为回归系数。
实施例3
基于本发明实施例1记载的外部信号的水下LIBS光谱标准化泛化方法，如图6所示，本发明实施例提供一种基于外部信号的水下LIBS光谱标准化泛化系统包括：
水下LIBS光谱-等离子体图像-声波信号同步采集装置，用于获取一定实验条件下的水下LIBS光谱信号和同步外部信号；
谱线强度相对偏差计算模块，用于光谱中提取分析元素的谱线强度并计算相对偏差；
主成分提取模块，用于从外部信号中提取特征参数及利用PCA算法提取主成分；
相关性分析模块，用于谱线强度和外部信号特征参数之间的相关性分析；
主导因子模型建立模块，用于使用谱线强度相对偏差与相关性较好的外部信号特征参数，通过多元线性回归建立主导因子模型；
PLS回归模型建立模块，用于使用主导因子模型得到谱线强度相对偏差的残差，结合外部信号主成分建立PLS回归模型；
标准化泛化模型建立模块，用于结合主导因子模型与PLS回归模型建立标准化泛化模型；
水下LIBS光谱标准化模块，用于使用标准化泛化模型对水下LIBS光谱进行标准化。
实施例4
基于本发明实施例3记载的外部信号的水下LIBS光谱标准化泛化系统，进一步地，谱线强度相对偏差计算模块包括：
谱线强度提取模块，用于对获得的水下LIBS光谱进行降噪、基线校正和谱线拟合，提取分析元素的谱线强度；
谱线强度相对偏差计算模块，用于计算分析元素的谱线强度相对偏差。
实施例5
基于本发明实施例3记载的外部信号的水下LIBS光谱标准化泛化系统，进一步地，主成分提取模块包括等离子体图像处理模块和声波信号处理模块；
所述等离子体图像处理模块用于灰度化、高斯滤波和背景去除，然后提取等离子体图像最大强度、总强度和面积；提取等离子体图像主成分具体为：将多幅等离子体图像像素的二维矩阵重新排列成一维矩阵，将多幅等离子体图像的一维矩阵排列得到一个二维合成矩阵MATim，利用PCA算法对合成矩阵进行降维，其中，根据主成分所能解释原数据方差的比例来确定最佳主成分；
所述声波信号处理模块用于对于声波信号处理，提取第一声波波峰的强度、面积和能量；并提取声波信号主成分。
实施例6
基于本发明实施例3记载的外部信号的水下LIBS光谱标准化泛化系统，进一步地，PLS回归模型建立模块包括：
残差计算模块，用于计算主导因子模型得到的预测谱线强度标准偏差与真实谱线强度标准偏差的残差；
预测回归残差模块，用于将获得的外部信号主成分PC作为自变量，谱线强度相对偏差的残差E作为因变量建立PLS回归模型，得到回归系数MATR，并计算出回归预测得到的残差。
需要说明的是，上述装置/单元之间的信息交互、执行过程等内容，由于与本发明方法实施例基于同一构思，其具体功能及带来的技术效果，具体可参见方法实施例部分，此处不再赘述。
所属领域的技术人员可以清楚地了解到，为了描述的方便和简洁，仅以上述各功能单元、模块的划分进行举例说明，实际应用中，可以根据需要而将上述功能分配由不同的功能单元、模块完成，即将所述装置的内部结构划分成不同的功能单元或模块，以完成以上描述的全部或者部分功能。实施例中的各功能单元、模块可以集成在一个处理单元中，也可以是各个单元单独物理存在，也可以两个或两个以上单元集成在一个单元中，上述集成的单元既可以采用硬件的形式实现，也可以采用软件功能单元的形式实现。另外，各功能单元、模块的具体名称也只是为了便于相互区分，并不用于限制本发明的保护范围。上述系统中单元、模块的具体工作过程，可以参考前述方法实施例中的对应过程，在此不再赘述。
在上述实施例中，对各个实施例的描述都各有侧重，某个实施例中没有详述或记载的部分，可以参见其它实施例的相关描述。
二、应用实施例：
应用例1
本发明上述实施例提供的基于外部信号的水下LIBS光谱标准化泛化系统中，主成分提取模块从外部信号中利用PCA算法提取主成分的相应流程为：输入经过预处理的对部信号数据进行主成分分析，选择主成分所累积能解释的方差百分比来确定最佳主成分数。图7(声波信号的主成分提取模块运行结果图)展示了声波信号的主成分提取模块运行结果，当主成分数达到40时，主成分可解释原数据方差百分比超过99.9％，因此将声波主成分数选定为40，以充分地对声波信号信息进行提取，同时可以利用前40个主成分派生出新的声波数据。图7(a)主成分提取模块中声波信号主成分可解释原数据方差结果图；图7(b)主成分提取模块中原始声波信号数据显示图；图7(c)主成分提取模块中生成声波信号数据显示图。
本发明上述实施例提供的基于外部信号的水下LIBS光谱标准化泛化系统中，相关性分析模块在谱线强度和外部信号特征参数之间的相关性分析中相应流程为：输入经过预处理的LIBS光谱数据和对应外部信号数据，通过提取谱线强度和外部信号特征参数来计算皮尔逊相关系数。同时进行谱线强度和外部信号特征参数的稳定性分析，从趋势上辅助判断光谱和外部信号特征变量之间的相关性。图8(光谱信号与声波信号的相关性分析模块运行结果图)展示了谱线强度与声波信号波峰强度之间相关性分析模块运行结果，展示了输入的光谱和声波数据、光谱稳定性分析计算得到的Li元素670.791nm处谱线强度的RSD为20.701，计算得到的波峰强度的RSD为12.263，相关性分析计算得到的皮尔逊相关系数r为0.810。图8(a)相关性分析模块中光谱信号数据显示图；图8(b)相关性分析模块中声波信号数据显示图；图8(c)相关性分析模块中光谱信号稳定性分析结果图；图8(d)相关性分析模块中外部信号稳定性分析结果图；图8(e)相关性分析模块中相关性分析结果图。
本发明上述实施例提供的基于外部信号的水下LIBS光谱标准化泛化系统中，标准化泛化模型建立模块结合主导因子模型与PLS回归模型建立标准化泛化模型中相应流程为：输入经过预处理后的外部信号特征参数数据和主成分数据，输入经过预处理后的光谱数据和谱线强度相对偏差数据，依次建立主导因子模型和PLS回归模型，结合两个模型计算得到标准化后的谱线强度。图9(基于声波信号的LIBS光谱标准化模块运行结果图)展示了基于声波信号的LIBS光谱标准化模块运行结果，LIBS光谱标准化模块运行结果，利用声波信号进行光谱标准化的，以Li元素670.791nm处原子发射谱线作为标准化目标，结果显示原始谱线强度RSD为20.712％，标准化后的谱线强度降低到2.082％。其中，图9(a)LIBS光谱标准化模块中原始光谱数据显示图；图9(b)LIBS光谱标准化模块中原始光谱稳定性分析结果图；图9(c)LIBS光谱标准化模块中标准化后光谱稳定性分析结果图。
应用例2
根据本发明上述实施例，可在计算机设备上进行运行和应用，该计算机设备包括：至少一个处理器、存储器以及存储在所述存储器中并可在所述至少一个处理器上运行的计算机程序，所述处理器执行所述计算机程序时实现上述任意各个方法实施例中的步骤。
应用例3
根据本发明上述实施例，可在计算机可读存储介质进行运行与应用，所述计算机可读存储介质存储有计算机程序，所述计算机程序被处理器执行时可实现上述各个方法实施例中的步骤。
应用例4
根据本发明上述实施例，可在信息数据处理终端进行运行与应用，所述信息数据处理终端用于实现于电子装置上执行时，提供用户输入接口以实施如上述各方法实施例中的步骤，所述信息数据处理终端不限于手机、电脑、交换机。
应用例5
根据本发明上述实施例，可在一种服务器上进行应用，所述服务器用于实现于电子装置上执行时，提供用户输入接口以实施如上述各方法实施例中的步骤。
应用例6
根据本发明上述实施例，可运行与计算机程序产品，当计算机程序产品在电子设备上运行时，使得电子设备执行时可实现上述各个方法实施例中的步骤。
上述集成的单元如果以软件功能单元的形式实现并作为独立的产品销售或使用时，可以存储在一个计算机可读取存储介质中。基于这样的理解，本发明实现上述实施例方法中的全部或部分流程，可以通过计算机程序来指令相关的硬件来完成，所述的计算机程序可存储于一计算机可读存储介质中，该计算机程序在被处理器执行时，可实现上述各个方法实施例的步骤。其中，所述计算机程序包括计算机程序代码，所述计算机程序代码可以为源代码形式、对象代码形式、可执行文件或某些中间形式等。所述计算机可读介质至少可以包括：能够将计算机程序代码携带到拍照装置/终端设备的任何实体或装置、记录介质、计算机存储器、只读存储器(Read-Only Memory，ROM)、随机存取存储器(Random AccessMemory，RAM)、电载波信号、电信信号以及软件分发介质。例如U盘、移动硬盘、磁碟或者光盘等。
以上所述，仅为本发明较优的具体的实施方式，但本发明的保护范围并不局限于此，任何熟悉本技术领域的技术人员在本发明揭露的技术范围内，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，都应涵盖在本发明的保护范围之内。

Claims (3)

1.一种基于外部信号的水下LIBS光谱标准化泛化方法，其特征在于，所述基于外部信号的水下LIBS光谱标准化泛化方法是基于采集与水下光谱同步的图像信号、声音信号，以及图像、声音联合应用的信号，建立标准化泛化模型，利用所述标准化泛化模型对水下光谱进行标准化；具体包括以下步骤：
利用水下LIBS光谱-等离子体图像-声波信号同步采集装置获取水下LIBS光谱信号和同步外部信号；
对获得的水下LIBS光谱信号提取分析元素的谱线强度并计算相对偏差；
从获取的同步外部信号中提取外部信号特征参数及利用PCA算法提取外部信号主成分；
对获得的谱线强度和外部信号特征参数之间的相关性进行分析；
使用谱线强度相对偏差与相关性较好的外部信号特征参数，通过多元线性回归建立主导因子模型；
使用主导因子模型得到谱线强度相对偏差的残差，结合外部信号主成分建立PLS回归模型；
结合所述主导因子模型与所述PLS回归模型建立标准化泛化模型；
使用所述标准化泛化模型对水下LIBS光谱进行标准化；
所述对获得的水下LIBS光谱信号提取分析元素的谱线强度并计算相对偏差包括：
(1)对获得的水下LIBS光谱进行降噪、基线校正和谱线拟合，提取分析元素的谱线强度；
(2)计算分析元素的谱线强度相对偏差，相对偏差计算公式为：
Figure FDA0004190747350000011
其中，RD为分析元素的谱线强度相对偏差，I为分析元素的谱线强度，
Figure FDA0004190747350000012
为分析元素的谱线强度平均值；
所述从获取的同步外部信号中提取外部信号特征参数包括：
对获取的等离子体图像进行处理：灰度化、高斯滤波和背景去除，然后提取等离子体图像最大强度、总强度和面积；
对获取的声波信号进行处理：提取第一声波波峰的强度、面积和能量；并提取声波信号主成分，声波能量计算公式：
Figure FDA0004190747350000021
其中，Et为声波能量，x(t)为声强与积分时间的函数关系，t1和t2为起始时间和终止时间；
所述利用PCA算法提取外部信号主成分包括：
提取等离子体图像主成分：将多幅等离子体图像像素的二维矩阵重新排列成一维矩阵，将多幅等离子体图像的一维矩阵排列得到一个二维合成矩阵MATim，利用PCA算法对合成矩阵进行降维，其中，根据主成分所能解释原数据方差的比例确定最佳主成分；
提取声波信号主成分：选取时间段的声波强度值得到一维矩阵，将多条声波信号的一维矩阵排列得到一个二维合成矩阵MATac，利用PCA算法对合成矩阵进行降维；
所述对获得的谱线强度和外部信号特征参数之间的相关性进行分析包括：利用皮尔逊相关系数作为相关性评价指标，度量谱线强度和外部信号特征参数之间的相关性，皮尔逊相关系数计算公式：
Figure FDA0004190747350000022
其中，r为皮尔逊相关性系数，Xi为分析元素的谱线强度，
Figure FDA0004190747350000023
为分析元素的谱线强度的平均值，Yi为外部信号的某一特征参数，
Figure FDA0004190747350000024
为外部信号的特征参数的平均值；
所述使用谱线强度相对偏差与相关性较好的外部信号特征参数，通过多元线性回归建立主导因子模型包括：以一个或多个外部信号的特征参数作为自变量，谱线强度相对偏差作为因变量，通过多元线性回归拟合得到主导因子模型，利用最小二乘法估计模型参数，并计算拟合得到预测谱线强度相对偏差，所述多元线性回归表达式如下：
Figure FDA0004190747350000031
其中，
Figure FDA0004190747350000032
为预测谱线强度相对偏差，P为外部信号特征参数，a为回归系数；
所述使用主导因子模型得到谱线强度相对偏差的残差，结合外部信号主成分建立PLS回归模型包括：
(1)计算主导因子模型得到的预测谱线强度标准偏差与真实谱线强度标准偏差的残差，残差计算公式如下：
Figure FDA0004190747350000033
其中，
Figure FDA0004190747350000034
为预测谱线强度标准偏差，RD为真实谱线强度标准偏差，E为谱线强度标准偏差的残差；
(2)将获得的外部信号主成分PC作为自变量，谱线强度相对偏差的残差E作为因变量建立PLS回归模型，得到回归系数MATR，并计算出回归预测得到的残差
Figure FDA00041907473500000310
所述建立PLS回归模型包括：经过预处理和PCA算法，将等离子体图像和声波信号降到同一维度，联立等离子体图像主成分矩阵PCim和声波信号主成分矩阵PCac，建立合成矩阵主成分PC作为自变量，谱线强度相对偏差的残差E作为因变量建立PLS回归模型,得到回归系数MATR，并计算出回归预测得到的残差
Figure FDA0004190747350000039
所述结合所述主导因子模型与所述PLS回归模型建立标准化泛化模型包括：利用主导因子模型预测的谱线强度相对偏差与PLS回归模型预测谱线强度相对偏差的残差之和得到最终谱线强度相对偏差，计算公式如下：
Figure FDA0004190747350000035
其中，
Figure FDA0004190747350000036
为最终谱线强度标准偏差，RD为预测谱线强度标准偏差，
Figure FDA00041907473500000311
为预测谱线强度标准偏差的残差；
所述使用所述标准化泛化模型对水下LIBS光谱进行标准化包括：使用标准化泛化模型对水下LIBS光谱进行标准化，标准化后分析元素的谱线强度计算公式：
Figure FDA0004190747350000037
其中，I′为标准之后分析元素的谱线强度，
Figure FDA0004190747350000038
为最终标准化得到分析元素的谱线强度相对偏差，
Figure FDA0004190747350000041
为分析元素的谱线强度平均值。
2.一种实施权利要求1所述基于外部信号的水下LIBS光谱标准化泛化方法的基于外部信号的水下LIBS光谱标准化泛化系统，其特征在于，所述基于外部信号的水下LIBS光谱标准化泛化系统包括：
水下LIBS光谱-等离子体图像-声波信号同步采集装置，用于获取水下LIBS光谱信号和同步外部信号；
谱线强度相对偏差计算模块，用于光谱中提取分析元素的谱线强度并计算相对偏差；
主成分提取模块，用于从外部信号中提取特征参数及利用PCA算法提取主成分；
相关性分析模块，用于谱线强度和外部信号特征参数之间的相关性分析；
主导因子模型建立模块，用于使用谱线强度相对偏差与相关性较好的外部信号特征参数，通过多元线性回归建立主导因子模型；
PLS回归模型建立模块，用于使用主导因子模型得到谱线强度相对偏差的残差，结合外部信号主成分建立PLS回归模型；
标准化泛化模型建立模块，用于结合主导因子模型与PLS回归模型建立标准化泛化模型；
水下LIBS光谱标准化模块，用于使用标准化泛化模型对水下LIBS光谱进行标准化。
3.根据权利要求2所述的基于外部信号的水下LIBS光谱标准化泛化系统，其特征在于，所述水下LIBS光谱-等离子体图像-声波信号同步采集装置，设置有Nd:YAG纳秒脉冲激光器，用于发出波长为1064nm的脉冲激光，激光束通过Glan棱镜与半波片的组合系统以调节激光脉冲能量；
每发激光束的一部分通过分束器反射至光电二极管以触发水听器采集声波信号；激光束经全反射镜并经过扩展器扩束后，通过由一个消色差双透镜和一个弯月牙透镜的组成透镜组聚焦到充满水的石英容器中，产生等离子体；等离子体辐射通过显微物镜聚焦，经由立方体分光镜一部分光反射进入光纤，经过光纤耦合至光谱仪，完成光谱采集；
另一部分光透射经过中性密度滤光片进入ICCD相机，完成等离子体图像的采集。
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Assignor: OCEAN University OF CHINA

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Denomination of invention: Standardization and generalization method and system for underwater LIBS spectra based on external signals

Granted publication date: 20230606

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