CN114882958B - 全面反映交联的酸酐固化环氧树脂分子动力学模拟方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开全面反映交联的酸酐固化环氧树脂分子动力学模拟方法，从酯化醚化的竞争性反应机制角度构建环氧树脂交联结构；包括以下步骤：(1)建立环氧树脂与固化剂单体分子模型并构建包含一定数量单体分子的无定形态结构；(2)标记关键反应基团中的C、O原子为反应原子；(3)基于“距离截断原则”设计交联脚本，包含起始反应半径Rmin、醚化加入半径Reth与终止反应半径Rmax；(4)基于环氧酸酐交联过程中醚化酯化竞争反应机制设计交联规则；(5)使用脚本对无定形态结构进行交联获得最终的交联结构。
Description
技术领域
本发明属于高压设备电工材料仿真设计技术领域，特别涉及全面反映交联的酸酐固化环氧树脂分子动力学模拟方法。
背景技术
高压交直流输电以其输送容量大，距离远，效率高的优点成为满足社会能源需求的可靠手段。电压等级的提高对电工材料的绝缘性能提出了更高的要求。酸酐固化环氧树脂自上世纪50年代初开始在电力绝缘领域得到应用，经过六十余年的发展，因其优异的耐热、机械与绝缘性能，在电气设备中应用广泛。GIS盆式绝缘子、高压换流变套管、高频变压器等电气设备中，环氧树脂作为承担主要绝缘功能的电工材料得到了大规模应用。提升电工环氧树脂材料的耐热、机械、绝缘等宏观性能，对保障电工设备的安全可靠稳定运行具有重要意义。
分子动力学模拟通过计算机的高运算性能分析分子运动的统计规律，获得分子的微观结构，揭示分子位置构象、运动状态与宏观性能指标的联系，在环氧树脂的研究领域应用广泛。准确合理的交联模拟方法可以获得更加科学实际的环氧树脂交联结构，为电工环氧树脂的材料配方设计，网络结构分析，宏观性能预测，固化工艺优化提供理论依据和方法指导。
环氧树脂的交联模型基本基于“距离判断准则”进行设计，即在设定的反应半径内搜索可反应的原子对，交联后进行分子动力学平衡以获得稳定构象，继而不断增大反应半径直至满足相关条件为止。现有的环氧树脂交联模型大多基于反应原子之间直接的化学键交联。然而，酸酐固化双酚A环氧树脂的过程涉及酯化醚化竞争多反应，直接的原子间反应缺乏一定的合理性。由于酸酐交联反应的机理没有在模拟中充分体现，很难反映真正的交联变化，从而限制了模型在环氧树脂研究领域的应用。
发明内容
本发明的目的在于克服现有技术的不足，提供全面反映交联的酸酐固化环氧树脂分子动力学模拟方法。
本发明提供全面反映交联的酸酐固化环氧树脂分子动力学模拟方法，在交联脚本中反映酯化醚化的竞争反应性来获得环氧树脂的微观交联结构。
本发明提出的技术方案是全面反映交联的酸酐固化环氧树脂分子动力学模拟方法，该方法包括如下步骤：
(1)建立环氧树脂与固化剂单体分子模型并构建包含一定数量单体分子的无定形态结构；
(2)标记关键反应基团中的C、O原子为反应原子；
(3)基于“距离截断原则”设计交联脚本，包含起始反应半径Rmin、醚化加入半径Reth与终止反应半径Rmax；
(4)基于环氧酸酐交联过程中醚化酯化竞争反应机制设计交联规则；
(5)使用脚本对无定形态结构进行交联获得最终的交联结构。
与现有技术相比，本发明的技术方案所带来的有益效果是：
本发明考虑了环氧树脂交联过程中酯化醚化的竞争性反应机制，通过分子动力学模拟手段，得到了更加科学合理的酸酐固化环氧树脂的微观交联结构，从环氧-酸酐反应机制出发设计了交联模型，实现聚合物高精度交联结构模拟的目的。
引入醚化加入半径Reth以反映环氧树脂交联过程中酯化与醚化的竞争性，使交联过程更接近实际的反应过程。
本发明对环氧树脂电工材料的固化工艺优化，网络结构设计具有重要的价值和意义。
附图说明
图1是本发明的环氧树脂交联脚本流程图；
图2是本发明的环氧树脂-酸酐反应交联机理；
图3是本发明的环氧树脂交联脚本反应原子标记与交联规则；
图4是通过本发明的交联脚本获得的环氧树脂交联结构。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施例，进一步说明本发明的全面反映交联的酸酐固化环氧树脂分子动力学模拟方法是如何实现的。
本发明的目的是从环氧-酸酐反应机制角度获得更加科学合理的环氧树脂微观交联结构。具体实施步骤如下：
1.建立环氧树脂与固化剂单体分子模型并构建包含一定数量单体分子的无定形态结构。构建环氧树脂与固化剂单体分子并进行几何优化，环氧树脂单体分子包括聚合度为0和1的单体结构；构建包含一定数量的环氧树脂与固化剂单体分子的无定形态结构。构建过程要遵循体系中环氧基与酸酐基1：1的构建原则。
2.标记关键反应基团中的C、O原子为反应原子。目前常用的交联脚本仅标记相关C、O原子为R1、R2。本发明为反应酯化醚化的竞争机制，将环氧树脂单体分子环氧基中的C原子标定为R1，羟基中的氧原子标定为R2，固化剂单体分子酸酐基中的C原子标定为R3，反应过程中生成的羧酸基中的氧原子标定为R4。
3.基于“距离截断原则”设计交联脚本，包含起始反应半径Rmin、醚化加入半径Reth与终止反应半径Rmax。交联脚本需要设置交联温度T，交联压强P，目标交联度TCD，起始反应半径Rmin、醚化加入半径Reth与终止反应半径Rmax进行初始化。导入步骤1建立的无定形态结构之后进行动力学一次平衡，之后开始交联。交联反应半径R开始设置为起始反应半径Rmin，搜索两反应原子间距小于反应半径R的原子对，按照交联规则进行反应，直到该反应半径下找不到新的反应原子对，增大反应半径进行下一次循环。反应半径达到目标交联度或终止反应半径Rmax时终止循环，统计相关信息，输出交联结构，脚本流程如图1所示。环氧树脂过程中主要的交联键C-O键键长约为结合相关研究和一次平衡后反应原子的平均间距，将起始反应半径Rmin与最大反应半径Rmax分别设置为3.5和每次循环反应半径增加既保证了脚本的运行效率，又使得交联过程比较平稳。目前常用的交联脚本仅设计起始反应半径与终止反应半径，本发明全面考虑了环氧酸酐交联过程的竞争机制，引入醚化加入半径Reth，通过比较确定Reth设置为比较符合反应实际。
4.基于环氧酸酐交联过程中醚化酯化竞争反应机制设计交联规则。环氧树脂的交联机理包含酸酐开环、酯化与醚化三部分，如图2所示。a)环氧树脂中的羟基与酸酐基发生反应，促使酸酐基开环，形成更易与环氧基开环的羧酸，二者通过酯键连接形成聚酯性结构；b)酸酐开环后形成的羧基与环氧基反应使其开环，进一步促进交联结构的形成，二者反应后形成新的羟基，又可以使酸酐基开环，这一反应称为酯化反应；c)体系中的羟基同样也可以使环氧基开环，形成醚键同时产生新的羟基，形成均聚效果促进交联结构的形成，这一反应称为醚化反应。这一反应的反应活性要略低于酯化反应。根据相关反应机理，交联规则设计如下：酸酐开环为标定为R2和R3的原子反应并在生成的新基团中标定R4；酯化为标定为R1和R4的原子反应并在生成的新基团中标定R2；醚化为标定为R1和R2的原子反应并在生成的新基团中标定R2，如图3所示。酸酐开环与酯化反应在交联全过程均发生反应，醚化反应因活性低于酯化，在交联半径达到醚化加入半径Reth后才加入反应体系，以体现反应的竞争性。
5.使用脚本对无定形态结构进行交联获得最终的交联结构。
以目标90％交联度为例，初始设置T＝298.15K，P＝0.1MPa，TCD＝90％， 无定形态构建设计12个DGEBA(n＝0)，8个DGEBA(n＝1)和40个MHHPA分子的构建方式，初始密度设置为0.6g/cm3。经过23次迭代交联循环，最终获得交联度为92.5％的环氧树脂交联结构，如图4所示。
Claims (5)
1.全面反映交联的酸酐固化环氧树脂分子动力学模拟方法，其特征在于，包括以下步骤：
(1)建立环氧树脂与固化剂单体分子模型并构建包含一定数量单体分子的无定形态结构；
(2)标记关键反应基团中的C、O原子为反应原子；
(3)基于“距离截断原则”设计交联脚本，包含起始反应半径Rmin、醚化加入半径Reth与终止反应半径Rmax；
(4)基于环氧酸酐交联过程中醚化酯化竞争反应机制设计交联规则；
(5)使用脚本对无定形态结构进行交联获得最终的交联结构；
所述步骤(3)中引入醚化加入半径Reth以反映环氧树脂交联过程中酯化与醚化的竞争性，使交联过程更接近实际的反应过程，具体如下：
首先，判断反应半径小于终止半径Rmax后，搜索酯化反应原子对，使反应原子对交联，进行分子动力学平衡；若搜索无酯化反应原子对，增大反应半径，直到搜索到酯化反应原子对；
然后，判断反应半径是否大于醚化半径Reth，当反应半径大于醚化半径，搜索醚化反应原子对，使反应原子对交联，进行分子动力学平衡，再判断是否达到目标交联度；如果未达到，需要增加反应半径，直到达到目标交联度。
2.根据权利要求1所述的全面反映交联的酸酐固化环氧树脂分子动力学模拟方法，其特征在于，所述步骤(1)中单体分子包括聚合度为0和1的单体结构。
3.根据权利要求1所述的全面反映交联的酸酐固化环氧树脂分子动力学模拟方法，其特征在于，过程要遵循体系中环氧基与酸酐基1：1的构建原则。
4.根据权利要求1所述的全面反映交联的酸酐固化环氧树脂分子动力学模拟方法，其特征在于，所述步骤(2)中将环氧树脂单体分子环氧基中的C原子标定为R1，羟基中的氧原子标定为R2，固化剂单体分子酸酐基中的C原子标定为R3，反应过程中生成的羧酸基中的O原子标定为R4。
5.根据权利要求4所述的全面反映交联的酸酐固化环氧树脂分子动力学模拟方法，其特征在于，所述步骤(4)中交联规则包含酸酐开环、酯化与醚化三部分；
1)酸酐开环为标定为R2和R3的原子反应并在生成的新基团中标定R4；
2)酯化为标定为R1和R4的原子反应并在生成的新基团中标定R2；
3)醚化为标定为R1和R2的原子反应并在生成的新基团中标定R2；
在交联半径达到醚化加入半径Reth后才加入反应体系。
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