CN1148823C - 使用液体燃料的燃料电池 - Google Patents

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Abstract

一种使用液体燃料的燃料电池，其含贵金属催化剂阳极、不含贵金属催化剂阴极和隔膜呈三明治结构，溶于水中的液体或固体燃料直接或循环加入电池的阳极区供电化学反应，产生电能，该电池价格低廉、制造方便、使用简单可广泛应用于小型电子器件的电源，如手提电脑、移动电话、传感器、遥控器、电动玩具等等；其阳极催化剂具有很高催化活性，且无毒性。

Description

使用液体燃料的燃料电池
                          技术领域
本发明涉及燃料电池，更详细地是一类由溶于水的燃料直接氧化的、能在室温下工作的液体燃料电池。
                          背景技术
燃料电池是一种通过电化学反应将化学能直接转变为低压直流电的装置。燃料电池具有能量效率高、没有或极少产生污染排放物等传统化石燃料不具备的优点。特别在化石燃料即将耗竭的严峻形势下，燃料电池作为没有污染的新能源越来越受到重视。
氢氧燃料电池是燃料电池的一类，在这一类电池中，氢是燃料，氧是氧化剂。氢氧燃料电池的唯一产物是氢氧直接反应产生的水，因此没有污染物排放，是最清洁的燃料电池。虽然氢本身的比能量非常高，但是它需要容器来存放。氢氧燃料电池中氢的储放是影响全电池比能量的重要方面。以普通钢瓶储存氢的量一般低于1％；镧系稀土储氢材料的储氢量仅为1-2％；最新发现的碳纳米管的理论储氢量可达10％，但目前最好的实验结果是4％。这些储氢容器和储氢材料的附加重量大大减小了电池的总比能量。特别对于小型的燃料电池，其相对的比能量牺牲更大。
燃料电池的另一类燃料是小有机分子，如甲烷、甲醇、葡萄糖等。这些料的比能量一般都比较大。甲醇的比能量为6232Wh/kg，葡萄糖完全氧化的比能量为3574Wh/kg。这些燃料通过间接(重整)和直接两种方式进行氧化反应。间接氧化需要催化剂首先将有机分子分解为氢，再进入电池在阳极上进行氧化反应。这一过程需要重整装置，因而增加了电池的复杂性。燃料直接氧化有许多优点：整个装置结构简单、加料方便、操作容易。但是，一般用于催化氧化有机分子的催化剂的活性远不如催化氢氧化的活性高。因此，直接氧化燃料电池在技术上有较大的难度。
用于直接氧化燃料电池的燃料还包括无机燃料，如，硼氢化钠、水合肼等。这些燃料在含铂催化剂上的活性很高。但是，最大的问题是这些燃料的自分解很激烈。因此，燃料的使用效率受到很大的影响。而且，在自放电的过程中产生大量热量，很易毁坏电池。这些燃料的实用化首先必须解决自分解的问题。
直接氧化燃料电池是燃料以蒸汽或液体状态直接在电极上反应。甲醇直接氧化燃料电池是目前研究较热门的电池，它不需要燃料预处理，与间接氧化燃料电池相比具有较大的重量和体积优势。较早的美国专利(US Pat.No.3,013908和3,113,049等)已经叙述了以硫酸为电解质的液体甲醇电池。美国专利4,262,063和4,629,664等公开的甲醇燃料电池采用了以固体质子交换膜为离子导电层。Surampudi等人(US.Pat.No.5,599,638)发明的燃料电池其中所用的燃料以水溶液的形式循环送到阳极区。这些直接氧化的燃料包括甲醇、甲酸、甲醛、二甲氧基烷等。因为同样采用了质子交换膜为离子导电层，这类电池的特点是燃料输送时不需硫酸作电解质。类似的发明(US.Pat.NO.5,904,740)以液体燃料和甲酸的混合物直接输送到电极反应，避免了硫酸的使用。
值得注意的问题是以上述有机物质作燃料、以质子交换膜为电解质时的电池工作温度一般在80-120℃，低于60℃时，电池的性能就大幅度下降。在室温下(20℃左右)工作比较困难。
普通燃料电池的另一问题是制造成本高，因为，电池中需要使用价格昂贵的离子交换膜和含贵金属催化剂。价格是影响燃料电池商品化应用的主要原因。
                          发明内容
本发明的目的是提供一种价格低廉、制造方便、使用简单的液体燃料电池。这类电池可广泛应用于小型电子器件的电源，如手提电脑、移动电话、传感器、遥控器、电动玩具等等；并且，由于其结构简单、原理清晰，可用于教学示范教具。
本发明的另一目的是提供一种在本发明的液体燃料电池中应用具有很高催化活性，且无毒性的阳极催化剂。
本发明的燃料电池是一类使用液体燃料的燃料电池，其含贵金属催化剂阳极、不含贵金属催化剂阴极和隔膜呈三明治结构，溶于水中的液体或固体燃料直接或循环加入电池的阳极区供电化学反应，产生电能，电池供电在中性至碱性水溶液中进行。
本发明的使用液体燃料的燃料电池的阳极催化剂直接覆盖在隔膜的一边，阴极催化剂和气体扩散电极直接覆盖在隔膜的一边。
本发明的使用液体燃料的燃料电池阳极催化剂，直接沉积在导电基底上，或先沉积在高比表面碳上，然后涂覆在导电基底上。
本发明的使用液体燃料的燃料电池的阴极催化剂为Ag/C、Mn/C、Mn/Co/C，可与聚四氟乙烯构成气体扩散电极；所用燃料可以是甲醇、葡萄糖、硼氢化钠、水合肼、果糖、蔗糖的其中一种或一种以上混合物；本发明的使用液体燃料的燃料电池所用的溶剂为水和/或低级醇，所述低级醇为甲醇、酒精、丙醇；电解质为氢氧化钠、氢氧化钾、碳酸钠、碳酸氢钠、磷酸钠、磷酸氢钠、高氯酸钠、氯化钠其中一种或一种以上混合物。
本发明的使用液体燃料的燃料电池的阴、阳极可以由液体电解质隔开，或由离子导电膜隔开，或由绝缘多孔薄膜隔开。
本发明的使用液体燃料的燃料电池的液体燃料储存在独立容器中，通过管道泵入电池中，或储存在独立容器中，以虹吸方式或蒸气状态导入薄层电池中，或储存在两电极之间的空间中。
本发明的使用液体燃料的燃料电池的阳极催化剂为Pt/Pb、Pt/Fe、Pt/Pb/Fe、Pt/Pb/Co、Pt/Fe/Co两元或三元合金。
本发明的使用液体燃料的燃料电池的阳极催化剂可以用电化学方法合成在导电基底上构成电极。
本发明的使用液体燃料的燃料电池的阳极催化剂可以用化学方法合成，然后涂覆在导电基底上构成电极。
本发明的使用液体燃料的燃料电池的阳极催化剂可以用化学方法制备在高比表面的碳粉表面，然后涂覆在导电基底上构成电极。
本发明的使用液体燃料的燃料电池特点在于紧凑的三明治电极结构极大地减小了溶液电阻降，从而提高电池的性能。本发明的电池的电极结构也可采用质子交换膜燃料电池的结构，但是本发明的燃料电池并不必须使用价格昂贵的固体电解质膜。在本发明的电池中，阴阳极之间以一多孔薄层隔膜将两电极分开。该薄层隔膜可以是离子导电的，也可以是离子不导电的，但是，必须形成离子导电通道。该薄层隔膜为聚乙烯、聚乙烯异相阴离子交换膜、聚氯乙烯、硅橡胶、聚四氟乙烯、沸石。隔膜的厚度为10μm-1cm，较好为50μm-5mm，最好为100μm-1mm。
阴阳电极催化剂可以直接涂覆在隔膜表面以减少内阻。在这种情况下，隔膜的孔洞必须比较小，以利于增加有效电极面积。阴阳电极催化剂可以预先分别固定在导电的基底上，然后，以三明治结构结合在一起。在这种情况下，隔膜的孔洞可以做得比较大，以利于液体的流动，减少传质的影响。
本发明提出的燃料电池使用多孔气体电极作阴极，以常温、常压、自然流动的空气(氧气)作氧化剂。阴极催化剂是常用的Pt/C，或使用Ag/C、Mn/C、Mn/Co/C材料，其中不含贵金属。
本发明提出的燃料电池在使用酸性水溶液电解质时，其中阴极区溶有铁盐，以改善阴极氧还原的性能。
本发明提出的燃料电池在室温下具有很好的电化学特性，开路电位(20℃)高达0.9-1伏。
由上可知，在本发明的使用液体燃料的燃料电池中，液体(甲醇、水合肼)或固体(葡萄糖、硼氢化钠)燃料溶于水中，然后直接或循环加入到电池的阳极区供电化学反应，产生电能。电池供电在中性至碱性的水溶液中进行，这类电池的两电极之间可以使用离子导电膜隔开，也可以使用廉价的多孔塑料薄膜，或什么都不用。阴极可以使用不含贵金属的催化剂，从而不但降低成本，而且阴极不受燃料的影响或毒化。
本发明公开的燃料电池使用水溶液电解质，溶液的pH值为中性至碱性。溶液呈碱性时，电池的性能较佳。中性电解质包括硫酸钠、氯化钠、高氯酸钠、磷酸盐、碳酸盐及由这些化学品构成的缓冲溶液。碱性电解质包括氢氧化钠、氢氧化钾及它们的混合物。
                          附图说明
图1是本发明液体燃料电池结构示意图；
图2是不同的阳极催化剂的循环伏安图；
图3是不同阳极催化剂的阳极恒电流极化曲线；
图4是不同阳极催化剂的阳极恒电流极化曲线；
图5是含不同催化剂的空气电极的阴极恒电流极化曲线；
图6是含不同催化剂的空气电极在另一条件下的阴极恒电流极化曲线；
下面结合实施例和附图进一步说明本发明。
                   具体实施方式
实施例1
图1显示了液体燃料电池的典型结构图，1是电池的外壳，其中2面呈空洞状，构成空气通道。空气电极(阴极)3紧贴2内面，四面密封，以防漏液，4是隔膜，5是阳极，三者呈三明治结构。阳极和阴极可预先覆盖在隔膜表面，在阴极一边加憎水气体扩散层，两边电极由集流器导电。加液口6又起了产物气体排放的功能。液体7的储存量根据要求设计而定。液体燃料储存容器可以单独安装以便于电池的串联或并联。燃料的浓度为0.01-10mol dm-3，较适宜的浓度为0.1-5mol dm-3，最适宜的浓度为0.5-2mol dm-3。
燃料电池的主要技术指标之一是电池在一定条件下的开路输出电压。开路输出电压是电池两电极分别在平衡条件下的电极电位差。此电位差不但取决于两电极本身的电极电位，还受溶液电阻、电极材料电阻、温度、压力的影响。表1列出了一些燃料电池对在标准状态下的理论输出电位，具体地是在25℃时标准状态下常见燃料电池反应的理论可逆电池电压(Eo)
                        表1
燃料 反应方程 反应电子数  Eo(V)
氢气 H2+1/2O2→H2O  2  1.23
甲烷 CH4+2O2→CO2+2H2O  8  1.06
丙烷 C3H8+5O2→3CO2+4H2O  20  1.09
甲醇 CH3OH+1/2O2→CO2+2H2O  6  1.21
甲酸 HCOOH+1/2O2→CO2+H2O  2  1.48
葡萄糖 C6O6H12+6O2→6CO2+12H2O  24  1.20
水合肼 N4H4+O2→N2+2H2O  4  1.56
氢氧燃料电池、甲醇直接氧化燃料电池和葡萄糖燃料电池的标准电池电压基本相同。但是，众所周知，由于材料内阻、溶液内阻、电极表面状态等因素的影响，实际电池的开路输出电压低于标准开路电池电压。有负载时由于电极极化、溶液电压降等因素，实际电压会更低。然而，本发明的电池在以葡萄糖为燃料时室温下(20℃)的开路电位可高达0.9-1伏。这样的开路电位超过在同样条件下氢氧燃料电池或甲醇直接氧化燃料电池的开路电位。
燃料电池的性能主要取决于电极催化剂。本发明的燃料电池采用了两元或多元催化剂，其中包括Pt/Pb、Pt/Fe、Pt/Pb/Fe、Pt/Pb/Co、Pt/Fe/Co合金。这些催化剂由电化学沉积或化学还原的方法制备。
下面以葡萄糖燃料电池为例说明本发明中催化剂的性能。图2中的循环伏安曲线比较了Pt/Fe/Pb(300)催化剂和Pt(200)催化剂对葡萄糖氧化的活性(0.5mol dm-3NaOH/0.5mol dm-3葡萄糖溶液)。Pt/Fe/Pb催化剂沉积在金表面的制备方法如下：电解液为5mmol dm-3铂氯酸/10mmol dm-3硝酸铁/10mmol dm-3硝酸铅的水溶液，在室温下(20℃)以-0.1V(相对于Ag/AgCl参比电极)沉积20分钟。Pt催化剂沉积在金表面的制备方法与Pt/Fe/Pb催化剂相同，只是电解液为6mmol dm-3铂氯酸。从300和200两条曲线可以看出，Pt/Fe/Pb催化剂对葡萄糖的氧化活性比Pt催化剂高。这可从两方面看到：一方面300曲线的电流幅度比200大；第二方面300曲线的氧化峰电位比200曲线的低(偏向负方向)，说明Pt/Fe/Pb催化剂能在较低的电位下氧化葡萄糖。作为比较100显示了催化剂在不含葡萄糖的本体碱溶液中的循环伏安曲线，没有出现特征的氧化还原峰。
小有机分子电化学氧化的一个致命问题是有机分子在氧化过程中产生一氧化碳中间物，一氧化碳分子很易并很强地吸附在铂催化剂表面而引起催化剂中毒。从机理上来说，这些多元合金具有双功能的作用，即除Pt以外的组份相对容易或能够在相对较低的电位下产生或吸附含氧基团。一旦一氧化碳吸附到铂催化剂表面，就会很快地与吸附在临近位置上的含氧基团作用生成二氧化碳逸出，从而清洁催化剂表面，保持催化剂的活性不被毒化。
本发明公开一组新的催化剂，特别适用于碱性溶液中的小有机分子氧化，尤其是葡萄糖氧化。这些催化剂与纯铂催化剂相比在相当的条件下表现了较好的抗毒化能力。图3给出了不同催化剂在0.5mol dm-3 NaOH/0.5mol dm-3葡萄糖溶液中的恒电流极化曲线(20℃)，氧化电流密度控制在10mA cm-2。16是铂催化剂的极化曲线，铂催化剂是在6mmol dm-3铂氯酸溶液中以-0.1V(相对于Ag/AgCl参比电极)沉积20分钟而成。从图上可看到，随着时间的增长电位逐步提高，到约-0.5V时，电位升高速度减慢。在约-0.25V时，电位突然跳跃到0.8V以上。根据葡萄糖电氧化的机理，葡萄糖在低电位氧化时，仅是部分氧化成葡萄糖酸，这是一个两电子反应，但是应该没有一氧化碳产生。随着电位的提高，葡萄糖分子逐渐被氧化成低碳化合物，同时有可能生成一氧化碳毒化物。当此类毒化物积累到一定程度时，催化剂完全失效，从而电位阶跃到析氧电位。在本实验条件下，这一过程仅仅持续了不到两分钟。17是Pt/Co催化剂在相同条件下的极化曲线。它的活性失效过程持续了约五分多钟。
本发明提出的新型催化剂是三元合金，以电化学方法制备。Pt/Pb/Co三元合金催化剂是在5mmol dm-3铂氯酸/20mmol dm-3硝酸铅/20mmol dm-3氯化钴溶液中以-0.1V(相对于Ag/AgCl参比电极)沉积20分钟而成。在相同的电流密度下，葡萄糖以很低的电位(～-0.75V)在Pt/Pb/Co三元合金催化剂表面氧化。经一小时的连续极化，电位稍有提高，表现了很好的稳定性。类似的三元合金催化剂Pt/Pb/Fe在5mmol dm-3铂氯酸/20mmol dm-3硝酸铅/20mmol dm-3硝酸铁溶液中电沉积而成。比较曲线可知，该催化剂(曲线19)对葡萄糖的氧化活性甚至比Pt/Pb/Co三元合金催化剂更好。
图3中的结果表明本发明提出的催化剂对小有机分子，特别是葡萄糖氧化具有较高的活性和抗毒化能力。与铂催化剂相比，由于本发明提出的催化剂引进了过渡金属，减少了贵金属的用量，从而降低了成本。
Pt/Pb/Fe三元合金催化剂的高活性和抗毒化能力进一步表现在图4中。图4比较了铂催化剂、Pt/Pb/Co三元合金催化剂和Pt/Pb/Fe三元合金催化剂在20mA cm-2电流密度下的恒电流极化行为。这些催化剂的制备方法与图3的叙述相同。从图可看到，铂催化剂在这样的条件下很快中毒而失效，Pt/Pb/Co三元合金催化剂在连续五分钟极化后，电位有一个100mV上升。而Pt/Pb/Fe三元合金催化剂表现得非常稳定。
燃料电池的性能很大程度上决定于阴极(空气电极)催化剂的性能。在一般的氢氧燃料电池中，阴极(空气电极)催化剂采用铂或铂与其他金属的合金。价格比较贵。本发明的电池所用的阴极(空气电极)催化剂不含贵金属，因此价格比较便宜。
对于液体燃料电池还需考虑的问题是燃料分子对阴极(空气电极)催化剂的影响。一般氢氧燃料电池，燃料以气体状态进入电池内部，而阴阳极由固体电解质隔膜分开。在正常情况下，氢气不会扩散到阴极，从而保证阴极的活性。对于液体燃料电池，燃料溶解在整个电解液中，可以透过隔膜到阴极。作为应用实例，下面公开了葡萄糖对阴极催化剂影响的结果。图5比较了Ag/C和Mn/C两种催化剂在含和不含葡萄糖的0.5mol dm-3NaOH溶液中的恒电流(1mA cm-2)氧还原曲线。66、76分别是Mn/C催化剂和Ag/C催化剂在不含葡萄糖溶液中的曲线，大约有50mV的差别。当溶液中含有0.5mol dm-3葡萄糖时，两种催化剂的氧还原电位都向低电位移动了50mV左右(曲线68和78)。相比之下，Mn/C催化剂比Ag/C催化剂的性能好。
当阴极极化电流达到5mA cm-2时，氧还原电位偏向更低的位置，见图6。曲线65，67是Mn/C催化剂在不含和含0.5mol dm-3葡萄糖的0.5mol dm-3NaOH溶液中的恒电流氧还原曲线；曲线75和77是Ag/C催化剂分别在不含和含0.5mol dm-3葡萄糖的0.5mol dm-3NaOH溶液中的恒电流氧还原曲线。与图五的曲线相比，不仅电位移向了更负的方向，而且，在含葡萄糖的溶液中的电位极化更厉害。差不多有150mV的位移。
以上结果说明Mn/C催化剂对氧在碱性溶液中还原的活性比Ag/C催化剂好。但是，对于耐葡萄糖影响的能力似乎差不多。Mn/Co/C催化剂的性能则更好。由于液体燃料分子能扩散到阴极表面并影响阴极的性能，所以在设计电池结构时需要考虑这一问题。
实施例2
以Pt/Pb/Co为阳极催化剂，Ag/C为阴极催化剂并构成气体扩散电极，中间不加隔膜构成电池。在电池中加入1mol dm-3NaOH/1mol dm-3葡萄糖溶液，该单电池在20℃时测得开路电压为0.86V。
实施例3
以Pt/Pb/Fe为阳极催化剂，Mn/C为阴极催化剂并构成气体扩散电极，此两电极与聚乙烯异相阴离子交换膜构成三明治结构。在阳极区加入0.5mol dm-3NaOH/0.5mol dm-3葡萄糖溶液，该单电池在20℃时测得开路电压为0.98V。
实施例4
以Pt/Pb/Fe为阳极催化剂，Mn/C为阴极催化剂并构成气体扩散电极，此两电极与聚氯乙烯网状隔膜构成三明治结构。其中加入25％NaOH/1mol dm-3NaBH4溶液。该单电池在室温时的开路电压为0.96V，以20mA cm-2放电时的工作电压为0.7V。

Claims (7)

1、一种使用液体燃料的燃料电池，其特征在于其含贵金属催化剂阳极、不含贵金属催化剂阴极和隔膜呈三明治结构，溶于水中的液体或固体燃料直接或循环加入电池的阳极区供电化学反应，产生电能，电池供电在中性至碱性水溶液中进行，阳极中的贵金属催化剂为Pt/Pb、Pt/Fe、Pt/Pb/Fe、Pt/Pb/Co、Pt/Fe/Co两元或三元合金。
2、根据权利要求1所述的使用液体燃料的燃料电池，其特征在于阳极催化剂直接覆盖在隔膜的一边，阴极催化剂和气体扩散电极直接覆盖在隔膜的另一边。
3、根据权利要求1或2所述的使用液体燃料的燃料电池，其特征在于阴极催化剂为Ag/C、Mn/C、Mn/Co/C，与聚四氟乙烯构成气体扩散电极；所用燃料是甲醇、葡萄糖、硼氢化钠、水合肼、果糖、蔗糖的其中一种或一种以上的混合物。
4、根据权利要求1或2所述的使用液体燃料的燃料电池，其特征在于阴、阳极由液体电解质隔开，或由绝缘多孔隔膜隔开。
5、根据权利要求3所述的使用液体燃料的燃料电池，其特征在于阴、阳极由液体电解质隔开，或由绝缘多孔隔膜隔开。
6、根据权利要求4所述的使用液体燃料的燃料电池，其特征在于液体燃料储存在独立容器中，通过管道泵入电池中，或储存于独立容器中，以虹吸方式或蒸汽状态导入薄层电池中，或储存在两电极之间的空间中。
7、根据权利要求5所述的使用液体燃料的燃料电池，其特征在于液体燃料储存在独立容器中，通过管道泵入电池中，或储存于独立容器中，以虹吸方式或蒸汽状态导入薄层电池中，或储存在两电极之间的空间中。
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