CN114824496A - 层叠电极体、树脂固定层叠电极体以及全固体电池 - Google Patents

层叠电极体、树脂固定层叠电极体以及全固体电池 Download PDF

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Abstract

本发明涉及层叠电极体、树脂固定层叠电极体以及全固体电池。提供一种容易向侧面涂布树脂的层叠电极体。层叠电极体，其为层叠有多个电极体的全固体电池用的层叠电极体，所述电极体在第1集电体的两面分别依次配置有第1电极、固体电解质层、第2电极和第2集电体，其中，电极体具有包含第1电极的相位差部，相位差部相对于第2电极从侧面伸出，在相邻的电极体中，一个相位差部与另一个相位差部的相对于第2电极伸出的部分的伸出方向上的长度不同。

Description

层叠电极体、树脂固定层叠电极体以及全固体电池
技术领域
本申请涉及层叠电极体、树脂固定层叠电极体以及全固体电池。
背景技术
近年来，正在开发安全性比液态电池高的全固体电池。全固体电池通过将正极集电体、正极、固体电解质层、负极以及负极集电体层叠而制造。另外，已知在制造全固体电池时，用树脂固定这些层以提高电池的机械强度和耐透湿性的技术。
例如专利文献1公开了一种全固体电池的制造方法，其包括：第1工序，分别层叠多个集电体层、正极合剂层、固体电解质层以及负极合剂层，得到具备层叠方向两端面和侧面的层叠电池；第2工序，仅向层叠电池的侧面供给液态树脂；以及第3工序，使液态树脂固化，其中，在第1工序中，使集电体层、正极合剂层、固体电解质层以及负极合剂层中的至少1层相对于其他层伸出从而形成伸出层，在层叠电池的侧面使多个伸出层伸出；在第2工序中，仅向层叠电池的侧面供给液态树脂，从而使液态树脂进入一个伸出层与其他伸出层之间的间隙。另外，专利文献1中，作为使液态树脂进入上述间隙的技术，公开了在第1工序与第2工序之间设置减压工序、或在第2工序与第3工序之间设置加压工序的技术。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2017-220447号公报
专利文献2：日本特开2014-523102号公报
专利文献3：日本特开2000-124057号公报
发明内容
发明所要解决的课题
专利文献1的技术是将具有多个伸出层(相位差部)的层叠电池的侧面用树脂固定的技术，为了使树脂充分地进入伸出层之间的间隙，设置了加压工序或减压工序。从牢固地固定具有相位差部的层叠电池的观点出发，优选使树脂填充至相位差部之间的间隙中，但如果压力过低，则难以充分地使树脂填充至深处，另外如果压力过高，则树脂有可能泄漏到电极反应面。因此，在具有相位差部的层叠电极体的侧面涂布树脂时，如果进行加压工序或减压工序时，则存在树脂的成形难以控制的问题。
因此，鉴于上述实际情况，本公开的主要目的在于提供一种容易向侧面涂布树脂的层叠电极体。
用于解决课题的手段
作为用于解决上述课题的一个方法，本公开提供一种层叠电极体，其为层叠有多个电极体的全固体电池用层叠电极体，所述电极体在第一集电体的两面分别依次配置有第1电极、固体电解质层、第2电极和第2集电体，其中，电极体具有包含第1电极的相位差部，相位差部相对于第2电极从侧面伸出，在相邻的电极体中，一个相位差部与另一个相位差部的相对于第2电极伸出的部分的伸出方向上的长度不同。
在上述层叠电极体中，相位差部的相对于第2电极伸出的部分的伸出方向上的长度可以从层叠方向的一侧向另一侧阶段性地增加或减少，也可以从层叠电极体的中央向层叠方向的外侧阶段性地增加或减少。
本公开提供一种将上述层叠电极体的侧面用树脂固定而成的树脂固定层叠电极体。另外，本公开提供一种具有上述树脂固定层叠电极体的全固体电池。
发明效果
本公开的层叠电极体中，一个相位差部与另一个相位差部的相对于第2电极伸出的部分(伸出部分)的伸出方向上的长度不同。即，相邻的相位差部呈阶梯状。因此，容易向层叠电极体的侧面涂布树脂。例如，成为能够在不倾斜地施加压力的情况下向侧面涂布树脂的形状。另外，本公开的层叠电极体不需要如专利文献1那样进行加压或减压来涂布树脂，因此树脂向电极反应面的泄漏被抑制，另外，将树脂涂布于侧面时电极发生偏移的情况被抑制。进而，通过能够容易地在层叠电极体的侧面进行树脂涂布，从而树脂固定后的电极侧面的粉末脱落(粉落ち)引起的短路风险也得到抑制。
予以说明，本公开的层叠电极体中相邻的相位差部的伸出部分的长度不同，因此认为定位性差，但外形形状能够通过树脂涂布来控制。例如，通过以使外形形状成为四边形的方式，定位性提高。
另外，专利文献2、3中记载了改变电极体的大小、设置台阶的层叠电极体，但不是如专利文献1的层叠电池那样地具有相位差部，因此认为在专利文献2、3的电极体中不产生上述的课题。
附图说明
图1为层叠电极体100的立体图。
图2为层叠电极体100的截面图。
图3为层叠电极体100’的截面图。
图4为树脂固定层叠电极体200、200’的截面图。
图5为结束了裁切工序后的各电极体的示意图。
图6为示出树脂固定工序的情形的图。
附图标记说明
1 第1集电体
2 第1电极
3 固体电解质层
4 第2电极
5 第2集电体
6 相位差部
10 电极体
100、100’ 层叠电极体
110 树脂
200、200’ 树脂固定叠层电极体
具体实施方式
[层叠电极体]
参照作为一个实施方式的层叠电极体100对本公开的层叠电极体进行说明。图1中示出了层叠电极体100的立体图。另外，图2中示出了层叠电极体100的截面图。
如图2所示，层叠电极体100为层叠有多个在第1集电体1的两面分别依次配置有第1电极2、固体电解质层3、第2电极4和第2集电体5的电极体10的全固体电池用层叠电极体。图1、图2中示出了层叠有3个电极体10的层叠电极体100。不过，对于层叠电极体10的数量没有特别限定。
电极体10具有包含第1电极2的相位差部6。相位差部6是指具有相对于第2电极4的侧面伸出的部分的层的总称。在图2中，第1集电体1、2个第1电极2和2个固体电解质层3合起来的层(被从层叠方向一侧的固体电解质层3到另一侧的固体电解质层3夹着的层)的总称为相位差部6。
其中，层叠电极体100(电极体10)具有层叠方向两端面和侧面，“侧面”为由层叠电极体100(电极体10)的外边缘构成的面。设置相位差部6的侧面可以为任意的侧面。其中，为了与电极端子连接，有时集电体从侧面伸出。在这样的情况下，优选在与从集电体伸出的侧面不同的侧面设置相位差部6。这是因为，如后所述，设置有相位差部6的侧面用树脂固定。
在电极体10中，设置这样的相位差部6的理由是为了防止Li析出引起的短路。为了提高该效果的实效性，使第1电极2相对于第2电极4更向侧面侧伸出。更详细地，将第1电极2的面积设计为比第2电极的面积大，将第2电极4配置在相对于第1电极2的外边缘靠内部的位置。在图2中，第1集电体1和固体电解质层3包含于相位差部的理由是为了与第1电极2的形状进行匹配。
其中，在相位差部6中，将相对于第2电极4伸出的部分称为伸出部分。伸出部分的伸出方向上的长度X(参照图2)例如为0.1mm～10mm的范围。其中，在层叠电极体10中，最长的伸出部分的伸出方向上的长度优选为1mm～10mm的范围，更优选为2mm～5mm的范围。最短的伸出部分的伸出方向上的长度优选为0.1mm～2mm的范围，更优选为0.5～1mm。
接着，对各电极体10之间进行比较。在相邻的电极体10中，在一个相位差部6与另一个相位差部6之间存在间隙，并且一个相位差部6与另一个相位差部6的相对于第2电极伸出的部分(伸出部分)的伸出方向上的长度不同。在各电极体10中，优选第2电极4的大小相等。
各电极体10分别具有相位差部6，因此在它们的相位差部6之间存在间隙。另外，在层叠电极体100中，在相邻的电极体10之间，使相位差部6的伸出部分的长度不同。即，相邻的相位差部6呈阶梯状。
如此，相邻的相位差部6呈阶梯状，因此容易向层叠电极体100的侧面涂布树脂。例如，成为能够在不倾斜地施加压力的情况下向侧面涂布树脂的形状。另外，层叠电极体100不需要进行加压或减压来涂布树脂，因此树脂向电极反应面的泄漏被抑制，另外，将树脂涂布于侧面时电极发生偏移的情况被抑制。进而，通过能够容易地在层叠电极体的侧面涂布树脂，从而树脂固定后的电极侧面的粉末脱落引起的短路风险得到抑制。
相邻的相位差部6的伸出部分的伸出方向上的长度X之差例如为0.01mm～1mm的范围。优选为0.1mm～0.5mm的范围。相位差部6之间的间隙的大小由电极体10的构成决定。
以下，对电极层叠体100整体的形状进行说明。在图2中，示出了相位差部6的伸出部分的伸出方向上的长度从层叠方向的一侧向另一侧阶段性地增加或减少的电极层叠体100的例子。另外，图3示出了相位差部6的伸出部分的伸出方向上的长度从中央向层叠方向的外侧阶段性地增加或减少的层叠电极体100’的例子。不过，电极层叠体100的形状并不限定于这些例子，只要相邻的相位差部6的伸出部分的伸出方向上的长度不同即可。
予以说明，由于层叠电极体100的相邻的相位差部6的伸出部分的长度不同，因此认为在将电池容纳于规定的容器时定位性差，但外形形状能够通过后述的树脂涂布来控制。因此，能够改善层叠电极体100的定位性。例如，通过以使外形形状成为四边形的方式涂布树脂，定位性提高(参照图4)。
以下，对构成电极体10的各要素进行说明。
<第1集电体1、第2集电体5>
第1集电体1、第2集电体5中的一者为正极集电体，另一者为负极集电体。在此，在电极体10中，这些集电体可以是以1片形成1层，也可以是多片重叠而形成1层。另外，在一个电极体10与其他电极体10之间可共用1层集电体。
作为正极集电体，可以使用SUS、Ni、Cr、Al、Pt、Fe、Ti、Zn等金属箔。另外，可以在正极集电体的表面配置碳涂层。碳涂层的厚度例如为1μm～20μm的范围。碳涂层的材料由碳和粘合剂构成。
作为负极集电体，可以使用SUS、Cu、Ni、Fe、Ti、Co、Zn等金属箔。
<第1电极2、第2电极4>
第1电极2、第2电极4中的一者为正极，另一者为负极。具体地，在第1集电体1为负极集电体的情况下，第1电极2为负极，在第1集电体1为正极集电体的情况下，第1电极2为正极。同样地，在第2集电体5为负极集电体的情况下，第2电极4为负极，在第2集电体5为正极集电体的情况下，第2电极4为正极。从防止Li析出引起的短路的观点出发，优选第1电极2为负极，第2电极4为正极。
正极至少包含正极活性物质。作为正极活性物质，可以举出能够用于锂离子全固体电池的公知的正极活性物质。例如钴酸锂等。
正极可以含有固体电解质，作为固体电解质，可以使用公知的固体电解质。例如氧化物固体电解质和硫化物固体电解质。优选为硫化物固体电解质。作为硫化物固体电解质，可以举出Li2S-P2S5等。Li2S-P2S5中的Li2S与P2S5的比例例如为Li2S：P2S5＝50：50～100：0的范围。优选为50：50～90：10。正极可以含有粘合剂。作为粘合剂，可以使用公知的粘合剂。例如聚偏二氟乙烯(PVdF)等含氟树脂。正极可以含有导电材料。作为导电材料，可以使用公知的导电材料。例如乙炔黑、气相法碳纤维(VGCF)等。
对于正极的厚度没有特别限定，例如为0.1μm～1000μm的范围。正极中的各成分的含量可设为与以往相同。
负极至少包含负极活性物质。作为负极活性物质，可以举出能够用于锂离子全固体电池的公知的负极活性物质。例如石墨等公知的碳材料。
负极可以含有固体电解质。作为固体电解质，可以举出公知的固体电解质。例如上述的能够用于正极的固体电解质。负极可以含有粘合剂。作为粘合剂，可以举出公知的粘合剂。例如上述的能够用于正极的粘合剂。负极可以含有导电材料。作为导电材料，可以举出公知的导电材料。例如上述的能够用于正极的导电材料。
对于负极的厚度没有特别限定，例如为0.1μm～1000μm的范围。负极中的各成分的含量可设为与以往相同。
<固体电解质层3>
固体电解质层3包含固体电解质。作为固体电解质，可以举出能够用于锂离子全固体电池的公知的固体电解质。例如上述的能够用于正极的固体电解质。
固体电解质层3可以含有粘合剂。作为粘合剂，可以举出公知的粘合剂。例如上述的能够用于正极的粘合剂、和丁二烯橡胶等。
对于固体电解质层3的厚度没有特别限定，例如为0.1μm～1000μm的范围。优选为0.1μm～300μm的范围。固体电解质层3中的各成分的含量可设为与以往相同。
[树脂固定层叠电极体]
本公开的树脂固定层叠电极体是将上述的层叠电极体的侧面用树脂固定而成。图4示出了作为树脂固定层叠电极体的树脂固定层叠电极体200、200’。图4中的110表示树脂。这样地将层叠电极体的侧面用树脂固定的理由是为了抑制层叠偏移以及抑制电极端面的粉末脱落引起的异物短路。
用树脂固定的侧面可以为层叠电极体的任一侧面，优选至少包含具有相位差部的侧面。另外，可以用树脂将所有的侧面固定。予以说明，在相位差部之间的间隙中可以不填充树脂。这是因为仅将层叠电极体的侧面用树脂固定就足够了。
作为用于树脂固定层叠电极体的树脂，可以使用热固性树脂、光固性树脂的任一者。优选光固性树脂。
[全固体电池]
本公开的全固体电池具有上述的层叠电极体或树脂固定层叠电极体。优选本公开的全固体电池具有树脂固定层叠电极体。本公开的全固体电池可以具有用于容纳层叠电极体或树脂固定层叠电极体的容器、其他必要的端子等。
[层叠电极体、树脂固定层叠电极体以及全固体电池的制造方法]
对于本发明的层叠电极体、树脂固定层叠电极体以及全固体电池的制造方法进行说明。以下，作为它们的综合性的制造方法，对全固体电池的制造方法进行说明。全固体电池的制造方法包括准备工序、层叠工序、裁切工序、电极体层叠工序、树脂固定工序以及容纳工序。
<准备工序>
在准备工序中，分别准备正极、固体电解质层、负极。对于它们的制作方法没有特别限定，可以通过公知的方法进行。例如，制作正极时，将构成正极的材料与溶剂一起混合从而制成浆料。接着，将该浆料涂布于基材或正极集电体上并干燥，从而可得到正极。固体电解质层、负极也可以通过同样的方法制作。
<层叠工序>
层叠工序是将正极集电体、正极、固体电解质层、负极、负极集电体层叠的工序。在层叠工序中，例如在负极集电体的两面将负极、固体电解质层、正极和正极集电体分别依次层叠。这是在上述的电极体中将第1集电体作为负极集电体、将第1电极作为负极、将第2集电体作为正极集电体、将第2电极作为正极时的层叠顺序。其中，层叠顺序并不限定于此，也可以在正极集电体的两面将正极、固体电解质层、负极和负极集电体分别依次层叠。这是在上述的电极体中将第1集电体作为正极集电体、将第1电极作为正极、将第2集电体作为负极集电体、将第2电极作为负极时的层叠顺序。各要素的层叠可以通过公知的方法进行。
另外，在层叠工序中，为了在层叠各电极要素后提高各层的粘接性，可以对层叠体进行压制等。压制压力例如为600MPa左右。
<裁切工序>
裁切工序是对通过层叠工序而制作的层叠体的相位差部进行裁切的工序。这是为了使相邻的电极体的相位差部的伸出部分的伸出方向上的长度不同。例如，如图4所示，以使相位差部从层叠方向的一侧向另一侧呈阶梯状地方式对层叠体的相位差部进行裁切。其中，在层叠电极体中，对于具有最长的伸出部分的相位差部，在裁切工序中也可以不进行裁切。通过裁切工序制作构成层叠电极体的各电极体。裁切工序例如优选使用公知的激光裁切装置。这是因为，激光裁切能够抑制电极的裂纹、进行良好的裁切。
其中，在裁切工序中切断相位差部的理由是，若将其他部分裁切，则能量密度有可能降低。即，可以说通过在裁切工序中切断相位差部、使相邻的相位差部的伸出部分的伸出方向上的长度不同，能够抑制能量密度的降低。
<电极体层叠工序>
电极体层叠工序是将制作的各电极体进行层叠的工序。通过电极体层叠工序，制作层叠电极体。对于层叠各电极体的方法没有特别限定，例如可以如下进行。首先，将粘接剂涂布于配置在各电极体的层叠方向外侧的集电体(第2集电体)，将各电极体层叠。然后，为了提高粘接性，进行压制等。此时，可以对层叠电极体进行加热并压制。例如，压制压力为1MPa、温度为140℃左右。
其中，在层叠电极体时，检查各电极体是否发生位置偏移。检查方法为从层叠方向的上表面算出正极中心，以该中心为基准来检查位置偏移。检查方法例如能够通过公知的图像检查等来进行。
<树脂固定工序>
树脂固定工序是将制作的层叠电极体的侧面用树脂固定的工序。通过树脂固定工序，制作树脂固定层叠电极体。图6示出了树脂固定工序的情形。
首先，如图6A所示，将模具固定于电极层叠体以跟随电极层叠体的厚度变动。此时，在使电极间的间隙为最小且不对电极造成损伤的范围内进行加压。予以说明，在模具的强度比电极强度弱的情况下，模具不发生变形的压力成为上限。就模具的材料而言，只要是脱模性好的材质即可。例如为氟树脂等。接着，如图6B所示，在电极层叠体的侧面且由模具和电极层叠体围成的空间填充树脂。然后，如图6C所示，利用刮板等刮取从模具溢出的剩余部分的树脂，使树脂固化。在使用热固性树脂的情况下进行加热。在使用光固性树脂的情况下照射UV。最后，如图6D所示，移除模具。
<容纳工序>
容纳工序是将制作的层叠电极体或树脂固定层叠电极体容纳于规定的容器的工序。通过容纳工序能够制作全固体电池。予以说明，在容纳工序中，可以连接层叠电极体或树脂固定层叠电极体所需的端子等。
以上，对本公开的层叠电极体、树脂固定层叠电极体、全固体电池以及它们的制造方法进行了说明。根据本公开，能够提供容易向侧面涂布树脂的层叠电极体、以及使用了该层叠体的树脂固定层叠电极体以及全固体电池。

Claims (5)

1.层叠电极体，其为层叠有多个电极体的全固体电池用层叠电极体，所述电极体在第一集电体的两面分别依次配置有第1电极、固体电解质层、第2电极和第2集电体，其中，
所述电极体具有包含所述第1电极的相位差部，
所述相位差部相对于所述第2电极从侧面伸出，
在相邻的所述电极体中，一个所述相位差部与另一个所述相位差部的相对于所述第2电极伸出的部分的伸出方向上的长度不同。
2.根据权利要求1所述的层叠电极体，其中，所述相位差部的相对于所述第二电极伸出的部分的伸出方向上的长度从层叠方向的一侧向另一侧阶段性地增加或减少。
3.根据权利要求1所述的层叠电极体，其中，所述相位差部的相对于所述第二电极伸出的部分的伸出方向上的长度从所述层叠电极体的中央向层叠方向的外侧阶段性地增加或减少。
4.树脂固定层叠电极体，其将权利要求1～3中任一项所述的层叠电极体的侧面用树脂固定而成。
5.全固体电池，其具有权利要求4所述的树脂固定层叠电极体。
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