CN114824101A - 一种基于星型分子的三元有机太阳能电池及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

一种基于星型分子的三元有机太阳能电池及其制备方法，所述有机太阳能电池由下至上分别为透明导电衬底、空穴传输层、三元有机活性层、电子传输层、金属电极。三元有机活性层包括聚合物给体PM6、非富勒烯受体小分子Y6和星型受体小分子TF1。本发明通过在PM6:Y6体系中引入星型分子TF1，其具有较高的LUMO能级，与PM6、Y6形成互补吸收，因此提高了器件的开路电压和短路电流。此外，星型分子的结构骨架具有较大的空间位阻，可以有效抑制成膜过程中分子的过度聚集，从而改善活性层形貌，最终提高了基于PM6:Y6体系的三元有机太阳能电池的能量转化效率和稳定性。

Description

一种基于星型分子的三元有机太阳能电池及其制备方法
技术领域
本发明属于有机太阳能电池及其器件制备技术领域，涉及一种三元有机太阳能电池及其制备方法。
背景技术
随着时代的不断变迁，人们越来越重视对清洁无污染的可再生资源的开发。有机太阳能电池作为具有质量轻、结构简单、半透明、可大面积制备等优点的可再生资源受到了人们的重点关注，具有广泛的应用前景。但相对于单晶硅和钙钛矿太阳能电池，有机太阳能电池的能量转化效率（PCE）仍然相对较低，稳定性依然有待提高。出现这些问题的主要原因有：活性层吸收光谱和太阳光谱不能完全匹配、给体和受体电子能级匹配性不好以及电荷载流子迁移率较低等。
三元策略是解决以上问题的一种常用策略。该策略即是向有机太阳能电池活性层中引入第三组分，此外，该策略在调控有机太阳能电池活性层形貌，改善器件性能方面显示出巨大的潜力，成为有机光伏领域研究的热点。近年来，已有相关文献报道添加剂以及第三组分在调控活性层形貌方面表现出独特优势，但仍然解决不了一些高效率体系中给受体的过度聚集等问题。
发明内容
针对目前需提高有机太阳能电池能量转化效率和稳定性的需求，本发明提供了一种第三组分为星型分子TF1的三元有机太阳能电池及其制备方法，以构建基于PM6:Y6体系的高效三元有机太阳能电池。
本发明选取星型分子TF1作为第三组分引入至PM6:Y6体系，其中PM6作为三元有机太阳能电池的电子给体材料，Y6和TF1作为三元有机太阳能电池的电子受体材料，其中受体材料Y6和TF1具有良好的相容性，因此可以形成合金受体，并且通过调节加入TF1的含量可使受体能级水平得到优化，从而提高了器件的开路电压（V oc）；TF1的吸收光谱与二元体系PM6:Y6的吸收光谱互补，扩宽了整个体系的光吸收范围，从而提高了器件的短路电流（J sc），最终提高了器件效率。此外，TF1的星型结构可以有效抑制在成膜过程中分子链的过度聚集，从而优化了活性层形貌，并可有效提高器件的稳定性。
本发明还提供了上述三元有机太阳能电池的制备方法。
本发明是通过以下技术方案实现的。
本发明所述的一种基于星型分子的三元有机太阳能电池，由下至上分别为透明导电衬底、空穴传输层、三元有机活性层、电子传输层、金属电极Al，所述三元有机活性层包括聚合物给体PM6、非富勒烯受体小分子Y6和星型小分子受体TF1。
所述的三元有机活性层中的聚合物给体PM6、非富勒烯受体小分子Y6和星型小分子受体TF1的分子结构式分别为：
Figure 903925DEST_PATH_IMAGE001
；
Figure 368405DEST_PATH_IMAGE002
；
Figure 427497DEST_PATH_IMAGE003
。
所述的三元有机活性层为本体异质结型（BHJ）PM6:Y6:TF1或准平面异质结型（PPHJ）PM6/Y6:TF1。
所述的活性层中PM6:Y6:TF1的质量比为1:1~1.15:0.2~0.05，优选1:1.1:0.1。
所述的三元太阳能电池正向器件的结构层次自下而上依次为ITO玻璃片，PEDOT:PSS空穴传输层，三元有机活性层、PDINO电子传输层，金属Al电极。
本发明所述的一种基于星型分子的三元有机太阳能电池的制备方法，包括以下步骤。
（1）ITO玻璃片依次用洗洁精去离子水、丙酮、异丙醇超声，等离子体清洗机处理。
（2）旋涂PEDOT:PSS，加热退火处理形成空穴传输层。
（3）按PM6:Y6:TF1的质量比为1:1~1.15:0.2~0.05的量，将PM6、Y6和TF1材料一起溶解于氯仿溶剂中，且在电池制备之前1 h加入体积比为0.5%的氯萘，在氮气氛围的手套箱中旋涂至空穴PEDOT:PSS传输层，形成本体异质结活性层；
或者，按PM6:Y6:TF1的质量比为1:1~1.15:0.2~0.05的量，将PM6材料溶解于氯苯溶剂中，Y6和TF1溶解于氯仿溶剂中，且在电池制备之前1 h分别再加入体积比为0.5%的氯萘，在氮气氛围的手套箱中依次旋涂至PEDOT:PSS传输层，然后进行热退火处理，形成准平面异质结活性层。
（4）将PDINO溶解于甲醇溶剂中，旋涂至活性层上，形成电子传输层。
（5）将金属Al电极蒸镀至PDINO电子传输层。
所述步骤（2）中旋转速度为3500~4500 rpm/min；退火温度为150~160℃，退火时间为20 min。
所述步骤（3）中本体异质结活性层材料浓度为15~17 mg/ml，准平面异质结活性层材料浓度都为9~11 mg/ml。
所述步骤（3）中本体异质结活性层PM6、Y6和TF1共混溶液的旋涂速度为2500~3500rpm/min，旋涂时间为1 min；准平面异质结活性层PM6溶液、Y6与TF1共混溶液的旋涂速度均为1500~2500 rpm/min；退火温度为100 ℃~120 ℃，退火时间为10 min。
所述步骤（4）中甲醇溶液浓度为1~2 mg/ml，旋涂速度为2500~3500 rpm/min，旋涂时间为1 min。
本发明针对上述问题提出通过向高效体系PM6:Y6中引入第三组分TF1的策略，凭借TF1的结构骨架来有效抑制Y6的过度聚集，从而使器件的能量转化效率和稳定性得到提高。与当前器件制备技术相比，本发明在基于二元PM6:Y6器件掺入星型分子TF1，有如下优点。
（1）TF1的吸收光谱与二元体系PM6:Y6的吸收光谱互补，因此星型分子TF1的掺入可以扩宽整个体系的光吸收范围，从而有利于提高器件的短路电流（J sc）。
（2）将TF1加入到Y6中，两者具有很好的相容性，可以形成合金受体，以此来调节Y6:TF1体系中Y6的能级，使受体LUMO能级得到提高，从而有利于提高器件的V oc。
（3）TF1的引入不仅改善了PM6:Y6:TF1薄膜的结晶度，还可有效抑制薄膜中Y6的过度聚集，从而形成了更合适的相分离尺寸，且优化了活性层形貌，使得体系具有更优的稳定性。
（4）在二元体系PM6:Y6和三元体系PM6:Y6:TF1能量损失相近的前提下，掺入TF1可以用更小的驱动力完成有效的电荷转移。
附图说明
图1为本发明太阳能电池的正向器件结构图，其中左图为给受体共混旋涂的本体异质结（BHJ），右图为给受体分别旋涂的准平面异质结（PPHJ）。1为透明导电衬底、2为空穴传输层、3为三元有机活性层、4为电子传输层、5为金属电极Al。
图2为本发明太阳能电池中PM6、Y6、TF1薄膜的归一化紫外可见光吸收光谱。其中横坐标为波长（Wavelength），单位为nm，纵坐标为吸收度（Abs）。
图3为本发明三元有机太阳能电池中基于PM6、TF1、Y6:TF1和Y6的能级图。纵坐标为能级（Energy level），单位为ev。
图4为本发明对比例2、实施例1和实施例2中太阳能电池中基于PM6:Y6，PM6:Y6:TF1和PM6/Y6:TF1的器件电流（J sc）-电压（V oc）曲线图。
图5为本发明实施实例1-5和对比例1-2制备的太阳能电池的能量转化效率（PCE）和开路电压（V oc）随TF1含量的变化曲线图。
具体实施方式
下面结合具体实施例和说明书附图对本发明进行进一步阐述，但实施例仅用于说明本发明而不用于限制本发明的范围。
所用实验材料与试剂丙酮、异丙醇、甲醇等溶剂均购自于国药集团化学试剂有限公司，PEDOT:PSS购自于BAYTRON，型号为PVP 4083。
取PDINO溶于甲醇中，常温下搅拌至澄清透明，以此配置成1mg/ml的PDINO甲醇溶液，备用。
按PM6:Y6:TF1质量（mg）比为1:1.1:0.1、1:1.05:0.15、1:1:0.2、1:0:1.2、1:1.2:0的量，分别称量给体PM6、主受体Y6、星型分子TF1，然后分别加入氯仿，45 ℃下搅拌至少5h，配制成总浓度为15~17 mg/mL的活性层溶液，备用，用于制备本体异质结器件。
按PM6/Y6:TF1质量（mg）比为 1/1.1:0.1的量，称量给体PM6、主受体Y6、星型分子TF1，将PM6溶于氯苯中，60 ℃下搅拌至少5 h，配制成浓度为10 mg/mL的活性层PM6给体溶液；将Y6:TF1（1.1:0.1）溶于氯仿中，45 ℃下搅拌至少5 h，配制成浓度为10 mg/mL的活性层Y6:TF1受体溶液，备用，用于制备准平面异质结结构的器件。
实施例1。
（1）将ITO玻璃片依次用洗洁精去离子水、丙酮、异丙醇各超声20 min，用氮气枪吹干，然后用等离子体清洗机清洗3 min。
（2）在清洗过的ITO玻璃片上旋涂PEDOT:PSS，旋转速度为4000 rpm/min，150 ℃退火20 min，形成空穴传输层，将其转移至氮气氛围的手套箱中。
（3）将按上述PM6:Y6:TF1质量（mg）比为1:1.1:0.1的量配制的活性层溶液，在电池制备之前1 h加入体积比为0.5%的氯萘，旋涂至空穴传输层，旋涂速度为2000 rpm/min，旋涂时间为1 min，得到的混合膜厚度约为100 nm，形成本体异质结薄膜，然后将器件在100℃的条件下退火10 min。
（4）在本体异质结活性层上旋涂上述PDINO甲醇溶液以此得到PDINO电子传输层薄膜，旋涂速度为3000 rpm/min，旋涂时间为1 min。
（5）将金属Al电极蒸镀到PDINO电子传输层。
实施例2。
（1）将ITO玻璃片依次用洗洁精去离子水、丙酮、异丙醇各超声20 min，用氮气枪吹干，然后用等离子体清洗机清洗3 min。
（2）在清洗过的ITO玻璃片上旋涂PEDOT:PSS，旋转速度为4000 rpm/min，150 ℃退火20 min，形成空穴传输层，将其转移至氮气氛围的手套箱中。
（3）将按上述PM6/Y6:TF1质量（mg）比为1/1.1:0.1的量配制的活性层PM6给体溶液，在电池制备之前1 h加入体积比为0.5%的氯萘，旋涂至空穴传输层，旋涂速度为2000rpm/min，旋涂时间为1 min，得到给体膜；再将按上述质量（mg）比配制的活性层Y6:TF1受体溶液，在电池制备之前1 h加入体积比为0.5%的氯萘，在PM6给体膜上旋涂该活性层Y6:TF1受体溶液，旋涂速度为2000 rpm/min，形成PM6/Y6:TF1结构的准平面异质结薄膜。然后在100 ℃的条件下退火10 min。
（4）在准平面异质结活性层上旋涂PDINO甲醇溶液以此得到电子传输层薄膜，旋涂速度为3000 rpm/min，旋涂时间为1 min。
（5）将金属Al电极蒸镀到PDINO电子传输层。
实施例3。
按实例1的方法制备对照器件，所不同的是本体异质结器件的活性层PM6:Y6:TF1的质量比（mg）为1:1.15:0.05。
实施例4。
按实例1的方法制备对照器件，所不同的是本体异质结器件的活性层PM6:Y6:TF1的质量比（mg）为1:1.05:0.15。
实施例5。
按实施例1的方法制备对照器件，所不同的是本体异质结器件的活性层PM6:Y6:TF1的质量（mg）比为1:1:0.2。
对比例1。
按实施例1的方法制备对照器件，所不同的是本体异质结器件的活性层PM6:Y6:TF1的质量（mg）比为1:0:1.2。
对比例2。
按实施例1的方法制备对照器件，所不同的是本体异质结器件的活性层PM6:Y6:TF1的质量（mg）比为1:1.2:0。
图2为三元有机太阳能电池活性层给体材料PM6、受体材料Y6及TF1薄膜的的吸收光谱图。TF1在650 nm至800 nm范围内有较强的吸收，与PM6和Y6的吸收光谱互补。
器件的光伏性能测试：
光源为AM 1.5G，太阳光强度为100 mW/cm2的模拟太阳光，光源的强度经过标准硅电池进行测试校正；测试仪器为Keithley 2400 Source Meter型测试仪。
通过测试得到对比例2、实施例1和实施例2中太阳能电池中基于PM6:Y6，PM6:Y6:TF1和PM6/Y6:TF1的器件电流（J sc）-电压（V oc）曲线，如图4所示。
通过测试得到实例1-5、对比例1-2制备器件的能量转化效率和开路电压TF1含量的变化曲线如图5，当给受体质量比为1:1.1:0.1时可获得最佳器件性能。
通过测试得到实施例1-5制备的器件及对比例1-2中对照器件的性能见下表：包括开路电压（V oc）、短路电流（J sc）、填充因子（FF）和能量转化效率（PCE），其中：
PCE=V oc*J sc*FF/Pin (Pin为入射光的光照强度)。
Figure 952019DEST_PATH_IMAGE004
。
根据上表，将第三组分TF1加入PM6:Y6二元体系中，随着TF1的含量增加，开路电压逐渐增加，最高可达0.884V，说明TF1的加入可以适当提高器件的开路电压；当PM6:Y6:TF1质量比为1:1.1:0.1时，开路电压、短路电流密度和填充因子均得到提高，能量转化效率最高达到16.67%，在准平面异质结体系中能量转化效率可达16.91%。当PM6:Y6:TF1质量比为1:1.05:0.15 时，虽然短路电流密度和填充因子降低，但仍高于二元体系，说明PM6:Y6:TF1三元体系的构建成功提高了器件性能。

Claims (10)

1.一种基于星型分子的三元有机太阳能电池，其特征是由下至上分别为透明导电衬底、空穴传输层、三元有机活性层、电子传输层、金属电极Al；所述三元有机活性层包括聚合物给体PM6、非富勒烯受体小分子Y6和星型小分子受体TF1；
所述的三元有机活性层中的聚合物给体PM6、非富勒烯受体小分子Y6和星型小分子受体TF1的分子结构式分别为：
Figure DEST_PATH_IMAGE001
；
Figure 10046DEST_PATH_IMAGE002
；
Figure DEST_PATH_IMAGE003
。
2.根据权利要求1所述的一种基于星型分子的三元有机太阳能电池，其特征是所述的三元太阳能电池正向器件的结构层次自下而上依次为ITO玻璃片，PEDOT:PSS空穴传输层，三元有机活性层、PDINO电子传输层，金属Al电极。
3.根据权利要求1或2所述的一种基于星型分子的三元有机太阳能电池，其特征是所述的三元有机活性层为本体异质结型PM6:Y6:TF1或准平面异质结型PM6/Y6:TF1。
4.根据权利要求1或2所述的一种基于星型分子的三元有机太阳能电池，其特征是所述的活性层中PM6:Y6:TF1的质量比为1:1~1.15:0.2~0.05。
5.根据权利要求4所述的一种基于星型分子的三元有机太阳能电池，其特征是所述的活性层中PM6:Y6:TF1的质量比为1:1.1:0.1。
6.权利要求1所述的一种基于星型分子的三元有机太阳能电池的制备方法，其特征是包括以下步骤：
（1）ITO玻璃片依次用洗洁精去离子水、丙酮、异丙醇超声，等离子体清洗机处理；
（2）旋涂PEDOT:PSS，加热退火处理形成空穴传输层；
（3）将PM6、Y6和TF1按PM6:Y6:TF1的质量比为1:1~1.15:0.2~0.05的量，一起溶解于氯仿溶剂中，且在电池制备之前1 h加入体积比为0.5%的氯萘，在氮气氛围的手套箱中，旋涂至空穴PEDOT:PSS传输层，形成本体异质结活性层；
或者，按PM6:Y6:TF1的质量比为1:1~1.15:0.2~0.05的量，将PM6溶解于氯苯溶剂中，Y6和TF1溶解于氯仿溶剂中，且在电池制备之前分别再加入体积比为0.5%的氯萘，在氮气氛围的手套箱中，依次旋涂至PEDOT:PSS传输层，然后进行热退火处理，形成准平面异质结活性层；
（4）将PDINO溶解于甲醇溶剂中，旋涂至活性层上，形成电子传输层；
（5）将金属Al电极蒸镀至PDINO电子传输层。
7.权利要求6所述的一种基于星型分子的三元有机太阳能电池的制备方法，其特征是步骤（2）所述的旋转速度为3500~4500 rpm/min；退火温度为150~160℃，退火时间为20min。
8.权利要求6所述的一种基于星型分子的三元有机太阳能电池的制备方法，其特征是步骤（3）所述的本体异质结活性层材料浓度为15~17 mg/ml，准平面异质结活性层材料浓度都为9~11 mg/ml。
9.权利要求6所述的一种基于星型分子的三元有机太阳能电池的制备方法，其特征是步骤（3）所述的本体异质结活性层的旋涂速度为2500~3500 rpm/min，旋涂时间为1 min；准平面异质结活性层PM6溶液、Y6与TF1共混溶液的旋涂速度均为1500~2500 rpm/min；退火温度为100 ℃~120 ℃，退火时间为10 min。
10.权利要求6所述的一种基于星型分子的三元有机太阳能电池的制备方法，其特征是步骤（4）所述的甲醇溶液浓度为1~2 mg/ml，旋涂速度为2500~3500 rpm/min，旋涂时间为1min。
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