CN114744114A - 一种具有长时程突触可塑性的突触晶体管及其制备方法 - Google Patents

一种具有长时程突触可塑性的突触晶体管及其制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明为一种具有长时程突触可塑性的突触晶体管及其制备方法。该晶体管的结构为：衬底上为半导体层，半导体层的两端有电极，电极之间的半导体层上，覆盖有离子胶层；其中，电极为间隔的源极和漏极；所述半导体层为氧化铟锌纳米线阵列以及覆盖其上nafion‑石墨烯量子点共混层；制备中在nafion薄膜中加入石墨烯量子点，形成了石墨烯量子点和nafion的共混结构，大幅增大器件长时程可塑性。本发明为具有长时程突触可塑性的突触晶体管，丰富了具有仿生功能的突触晶体管功能层材料的选择。

Description

一种具有长时程突触可塑性的突触晶体管及其制备方法
技术领域
本发明属于电子材料及器件技术领域，具体涉及一种具有长时程突触可塑性的突触晶体管及其制备方法。该方法可用于调节突触晶体管的突触可塑性等。
背景技术
随着人类社会信息量的高速增长，模拟人类大脑结构、功能和计算原理的神经形态学工程飞速发展。突触是连接两个神经元细胞的重要结构，通过控制突触间离子浓度，实现了化学信号与电信号之间的转变，是实现人脑感知、识别、学习和决策的基本功能单元。因此，在构建大规模神经网络，开发出与人脑结构类似的认知型计算机时，必须实现突触仿生电子器件的功能模拟。
突触可塑性的调节是模拟生物突触功能的关键，突触可塑性主要包括短时程突触可塑性与长时程突触可塑性，被认为是学习记忆活动的细胞水平的生物学基础。其中，长时程突触可塑性对于大脑记忆功能及神经连接中起着至关重要的作用。因此，制备合适简便的器件结构，实现对突触长时程可塑性的模拟至关重要。突触晶体管是一种利用半导体材料制备的三端突触仿生器件。相对于传统的忆阻器、相变存储器、原子开关等两端型突触器件，突触晶体管具有功耗低、集成度高以及与生物神经架构相似的优点。但由于突触晶体管的器件结构及半导体层材料存在很多未知性，对于突触晶体管长时程可塑性的研究还处在基本水平。
发明内容
本发明的目的在于针对当前技术中存在的不足，提供一种具有长时程突触可塑性的突触晶体管及其制备方法。该晶体管通过nafion-石墨烯量子点薄膜的加入，可增强器件的长时程突触可塑性；制备方法中，在nafion薄膜中加入石墨烯量子点，形成了石墨烯量子点和nafion的共混结构，大幅增大器件长时程可塑性。本发明为具有长时程突触可塑性的突触晶体管，丰富了具有仿生功能的突触晶体管功能层材料的选择。
本发明所制备的在打印铟锌氧化物纳米线后，通过旋涂nafion-石墨烯量子点共混溶液，可增强器件的长时程突触可塑性。
本发明的技术方案为：
一种具有长时程突触可塑性的突触晶体管，该晶体管的结构为：衬底上为半导体层，半导体层的两端有电极，电极之间的半导体层上，覆盖有离子胶层；
其中，电极为间隔的源极和漏极；所述半导体层为氧化铟锌纳米线阵列以及覆盖其上nafion-石墨烯量子点共混层；
所述的金属为金或铝，厚度为50～200nm；
纳米线阵列中，纳米线的直径为50～5000nm；长度为0.5～5cm；阵列间距是50～500μm；
所述的离子胶薄膜得材质为[PVDF-HFP][EMIM]、PEO-Li或海藻酸钠；厚度为100-500μm；
所述的衬底为硅片或玻璃；
所述的nafion-石墨烯量子点共混层中，nafion和石墨烯量子点的质量比为20～80：1；厚度范围为20～500nm。
所述的具有长时程突触可塑性的突触晶体管的制备方法，包括以下步骤：
1)将衬底清洗；
2)将质量比为5-10:10-20:1的聚乙烯吡咯烷酮、二水合醋酸锌与硝酸铟水合物混合后溶于质量比为2-4:1的N,N-二甲基甲酰胺与三氯乙烯混合溶液中，常温搅拌0.5-24小时，配置成前驱体溶液；
其中，聚乙烯吡咯烷酮的质量浓度为10-20％；
3)在清洗后的衬底上，利用电流体喷印设备将步骤2)中配置的前驱体溶液打印出纳米线阵列，打印结束后，将纳米线阵列置于马弗炉中，煅烧后冷却至室温，获得IZO纳米线阵列；
4)将nafion溶液与石墨烯量子点溶液混合，制备为混合溶液；
其中，体积比为，nafion溶液：石墨烯量子点溶液＝1:1-1:2；石墨烯量子点溶剂为水，浓度为0.5-2mg/mL；nafion溶液的浓度为10-100mg/mL；
5)将步骤3)所得IZO纳米线阵列清洗后，取上一步得到混合溶液滴加到衬底上纳米线阵列区域并旋涂，获得nafion-石墨烯量子点共混/IZO薄膜；
6)利用掩模板，在步骤5)获得的薄膜表面蒸镀金属电极，制备为薄膜晶体管器件；
7)将离子胶薄膜贴附于步骤6)获得的薄膜晶体管器件上，制备为突触晶体管器件；
步骤1)中所述的清洗是将衬底放入丙酮中超声清洗，再将其放入异丙醇IPA中超声清洗，然后将IPA加热至沸腾，用IPA热蒸汽熏蒸衬底表面，然后用N2枪将其表面吹干；
步骤3)是利用电流体喷印设备将步骤2)中配置的前驱体溶液打印为纳米线阵列，注射器针头和接收面之间的电压为0.5～2.5kV、注射器针头距基板的距离为1-6mm，将注射器针头出液流量设置为1-50nL/min，将基板运动速度设置为300-1000mm/s；
步骤3)中所述的煅烧为300-500℃下煅烧30-120分钟；
步骤5)中是将步骤3)所得IZO纳米线阵列置于紫外臭氧清洗机中处理，然后滴加步骤4)中配置的混合溶液于所得的纳米线上，以3500-5000r·min-1的转速旋涂30-50s旋涂，获得nafion-石墨烯量子点共混/IZO薄膜；
步骤7)中离子胶膜的制备方法：将质量比为1:3-5:6的PVDF-HFP与EMIM-TFSI混合于丙酮中，配成两种物质总质量分数为10-20％的混合液，常温搅拌后冷凝，得到离子胶薄膜。
本发明制备得到的具有长时程突触可塑性的突触晶体管利用数码可控纳米线打印技术制备，步骤简便，降低了制造成本，简化了工艺流程，可大规模生产，通过nafion-石墨烯量子点共混修饰，大幅度增加了器件的长时程突触可塑性，并实现了兴奋性突触后电流、双脉冲易化、尖峰电压依赖可塑性、尖峰数量依赖可塑性和尖峰频率依赖可塑性。本发明通过合理控制nafion-石墨烯量子点共混溶液的浓度比例、旋涂工艺中的转速及时间等参数，有效地制备出具有长时程突触可塑性的突触晶体管，对神经形态工程学及类人型机器人的发展具有重要意义。
本发明的实质性特点为：
本发明在打印铟锌氧化物纳米线后，通过旋涂nafion-石墨烯量子点共混溶液，可增强器件的长时程突触可塑性。石墨烯量子点的加入相当于浮栅结构的引入，在给器件的栅极施加正电压后，离子胶内阳离子注入到半导体层，并被石墨烯量子点捕获。在撤掉正电压后，阳离子无法回到离子胶中，可小幅度提高器件的长时程突触可塑性。但是相比较单纯只加入石墨烯量子点，石墨烯量子点与nafion薄膜共混增加了石墨烯量子点与离子的接触面积，使更多阳离子可以被石墨烯量子点捕获，从而大幅增大器件长时程可塑性。
本发明利用高精度纳米线可实现器件的大规模制造，通过旋涂共混溶液可将器件性能大幅优化，得到具有长时程突触可塑性的突触晶体管。
发明的有益效果为：
1、本发明提供的具有长时程突触可塑性的突触晶体管的制备方法简单易行，成本低，可大规模生产；
2、石墨烯量子点与nafion薄膜共混增加了石墨烯量子点与离子胶中离子的接触面积，使更多阳离子可以被石墨烯量子点捕获，从而大幅增大器件长时程可塑性。本发明方法可以大幅增强突触晶体管的长时程突触可塑性，在人工智能学习、计算方面具有有益作用。
附图说明
图1为生物突触结构示意图。
图2为本发明具有长时程突触可塑性的突触晶体管的结构示意图。
图3为实施例1中得到的基于单一IZO纳米线突触晶体管的长时程突触可塑性。脉冲幅值4V，读取电压1V。
图4为实施例1中得到的基于nafion-石墨烯量子点共混/IZO纳米线突触晶体管的长时程突触可塑性。脉冲幅值4V，读取电压1V。
具体实施方式
下面结合实例对本发明进行阐述，但并不因此将本发明限制在实例范围之内。
实施例1：
1)将1.5×1.5cm2的硅片经丙酮溶液和异丙醇IPA溶液超声清洗15分钟，将异丙醇溶液加热至沸腾，用异丙醇热蒸汽熏蒸衬底表面，然后用N2将其表面吹干；
2)将质量比为10:20:1的聚乙烯吡咯烷酮、二水合醋酸锌与硝酸铟水合物混合后溶于质量比为2:1的N,N-二甲基甲酰胺与三氯乙烯混合溶液中，其中，聚乙烯吡咯烷酮的质量浓度为11.7％，常温搅拌1小时，配置成前驱体溶液；
3)利用电流体喷印设备将前驱体溶液打印为纳米线阵列，控制注射器针头和接收面之间的电压为1kV、注射器针头距基板的距离为5mm，将注射器针头出液流量设置为20nL/min，将基板运动速度设置为1000mm/s，打印结束后，将纳米线阵列置于马弗炉中，500℃煅烧60分钟后冷却至室温，获得IZO纳米线阵列，其中单根纳米线直径为250nm；
4)将体积比为1:1的nafion溶液与石墨烯量子点溶液混合，制备为混合溶液；其中，石墨烯量子点溶剂为水，浓度为1mg/mL；nafion溶液为是市售产品，浓度为50mg/mL；(即nafion与石墨烯量子点的质量比为50:1；)
5)将IZO纳米线阵列置于紫外臭氧清洗机中处理，用移液枪取50μL nafion溶液与石墨烯量子点混合溶液于所得的纳米线上，以3500r·min-1的转速旋涂30s旋涂，获得nafion-石墨烯量子点共混/IZO薄膜；厚度为200nm；
6)利用掩模板，在薄膜表面蒸镀厚度为80nm、间距为100微米的金电极，制备为薄膜晶体管器件；
7)将将质量比为1:4:7的PVDF-HFP、EMIM-TFSI、丙酮混合后置于磁力搅拌器上，在50℃、600r/min的条件下加热搅拌12h至澄清状态，常温搅拌后冷凝，制备为厚度为200μm的离子胶薄膜；
8)将离子胶薄膜贴附于两个金电极之间的半导体层的上方，制备为突触晶体管器件；
9)用半导体分析仪对突触晶体管器件进行电学性能测试，通过调节输入的脉冲信号，实现该人造突触对生物突触功能性行为的模拟。
图1为生物突触结构示意图，突触前膜受电信号刺激，突触小泡与突触前膜融合，放出储存在突触小泡内的神经递质。突触后膜受神经递质刺激，产生电信号，当刺激信号撤去，电信号短时间内不回到初始位置，就叫做长时程可塑性。图2为具有长时程突触可塑性的突触晶体管的结构示意图，其中金属探针作为栅极，模拟了突触前膜。离子胶层里面含有大量阴阳离子，模拟了储存在突触小泡内的神经递质。氧化铟锌纳米线和nafion/石墨烯量子点共混层作为半导体层，模拟了突触后膜。当赋予栅极电压刺激后，离子胶内阳离子注入到半导体层，并被石墨烯量子点捕获，这一过程为对神经递质从突出前膜释放到突触后膜过程的模拟。在撤掉电压后，离子无法回到离子胶中，突触晶体管的电流在短时间内无法恢复到基线水平，这一过程为长时程突触可塑性的模拟。图3和图4分别为实施例1中得到的基于单一IZO纳米线突触晶体管和基于nafion-石墨烯量子点共混/IZO纳米线突触晶体管的长时程突触可塑性。利用吉时利4200半导体分析仪进行电学测试，可以看出，在施加相同电压刺激(栅极电压4V，读取电压1V)的条件后，基于nafion-石墨烯量子点共混/IZO纳米线突触晶体管的电流在短时间内未见相对降低，具有优异的长时程突触可塑性。
实施例2：
1)将1.5×1.5cm2的硅片经丙酮溶液和异丙醇IPA溶液超声清洗15分钟，将异丙醇溶液加热至沸腾，用异丙醇热蒸汽熏蒸衬底表面，然后用N2将其表面吹干；
2)将质量比为10:15:1的聚乙烯吡咯烷酮、二水合醋酸锌与硝酸铟水合物混合后溶于质量比为2:1的N,N-二甲基甲酰胺与三氯乙烯混合溶液中，其中，聚乙烯吡咯烷酮的质量浓度为11.7％，常温搅拌1小时，配置成前驱体溶液；
3)利用电流体喷印设备将前驱体溶液打印为纳米线阵列，控制注射器针头和接收面之间的电压为1kV、注射器针头距基板的距离为5mm，将注射器针头出液流量设置为20nL/min，将基板运动速度设置为1000mm/s，打印结束后，将纳米线阵列置于马弗炉中，500℃煅烧60分钟后冷却至室温，获得IZO纳米线阵列，其中单根纳米线直径为300nm；
4)将体积比为1:1的nafion溶液与石墨烯量子点溶液混合，制备为混合溶液；其中，石墨烯量子点溶剂为水，浓度为1mg/mL；nafion溶液为是市售产品，浓度为50mg/mL；(即nafion与石墨烯量子点的质量比为50:1；)
5)将IZO纳米线阵列置于紫外臭氧清洗机中处理，用移液枪取50μLnafion溶液与石墨烯量子点混合溶液于所得的纳米线上，以4000r·min-1的转速旋涂30s旋涂，获得nafion-石墨烯量子点共混/IZO薄膜；厚度为150nm；
6)利用掩模板，在薄膜表面蒸镀厚度为80nm、间距为100微米的金电极，制备为薄膜晶体管器件；
7)将将质量比为1:4:7的PVDF-HFP、EMIM-TFSI、丙酮混合后置于磁力搅拌器上，在50℃、600r/min的条件下加热搅拌12h至澄清状态，常温搅拌后冷凝，制备为厚度为300μm的离子胶薄膜；
8)将离子胶薄膜贴附于薄膜晶体管器件上，制备为突触晶体管器件；
9)用半导体分析仪对突触晶体管器件进行电学性能测试，通过调节输入的脉冲信号，实现该人造突触对生物突触功能性行为的模拟。
本发明未尽事宜为公知技术。

Claims (9)

1.一种具有长时程突触可塑性的突触晶体管，其特征为该晶体管的结构为：衬底上为半导体层，半导体层的两端有电极，电极之间的半导体层上，覆盖有离子胶层；
其中，电极为间隔的源极和漏极；所述半导体层为氧化铟锌纳米线阵列以及覆盖其上nafion-石墨烯量子点共混层。
2.如权利要求1所述的具有长时程突触可塑性的突触晶体管，其特征为所述的金属为金或铝，厚度为50～200nm；
纳米线阵列中，纳米线的直径为50～5000nm；长度为0.5～5cm；阵列间距是50～500μm；
所述的离子胶薄膜得材质为[PVDF-HFP][EMIM]、PEO-Li或海藻酸钠；厚度为100-500μm。
所述的衬底为硅片或玻璃；
所述的nafion-石墨烯量子点共混层厚度范围为20～500nm。
3.如权利要求1所述的具有长时程突触可塑性的突触晶体管，其特征为所述的nafion-石墨烯量子点共混层中，nafion和石墨烯量子点的质量比为20～80：1。
4.如权利要求1所述的具有长时程突触可塑性的突触晶体管的制备方法，其特征为包括以下步骤：
1)将衬底清洗；
2)将质量比为5-10:10-20:1的聚乙烯吡咯烷酮、二水合醋酸锌与硝酸铟水合物混合后溶于质量比为2-4:1的N,N-二甲基甲酰胺与三氯乙烯混合溶液中，常温搅拌0.5-24小时，配置成前驱体溶液；其中，聚乙烯吡咯烷酮的质量浓度为10-20％；
3)在清洗后的衬底上，利用电流体喷印设备将步骤2)中配置的前驱体溶液打印出纳米线阵列，打印结束后，将纳米线阵列置于马弗炉中，煅烧后冷却至室温，获得IZO纳米线阵列；
4)将nafion溶液与石墨烯量子点溶液混合，制备为混合溶液；
其中，体积比为，nafion溶液：石墨烯量子点溶液＝1:1-1:2；石墨烯量子点溶剂为水，浓度为0.5-2mg/mL；nafion溶液的浓度为10-100mg/mL；
5)将步骤3)所得IZO纳米线阵列清洗后，取上一步得到混合溶液滴加到衬底上纳米线阵列区域并旋涂，获得nafion-石墨烯量子点共混/IZO薄膜；
6)利用掩模板，在步骤5)获得的薄膜表面蒸镀金属电极，制备为薄膜晶体管器件；
7)将离子胶薄膜贴附于步骤6)获得的薄膜晶体管器件上，制备为突触晶体管器件。
5.如权利要求4所述的具有长时程突触可塑性的突触晶体管的制备方法，其特征为步骤1)中所述的清洗是将衬底放入丙酮中超声清洗，再将其放入异丙醇IPA中超声清洗，然后将IPA加热至沸腾，用IPA热蒸汽熏蒸衬底表面，然后用N2枪将其表面吹干。
6.如权利要求4所述的具有长时程突触可塑性的突触晶体管的制备方法，其特征为步骤3)是利用电流体喷印设备将步骤2)中配置的前驱体溶液打印为纳米线阵列，注射器针头和接收面之间的电压为0.5～2.5kV、注射器针头距基板的距离为1-6mm，将注射器针头出液流量设置为1-50nL/min，将基板运动速度设置为300-1000mm/s。
7.如权利要求4所述的具有长时程突触可塑性的突触晶体管的制备方法，其特征为步骤3)中所述的煅烧为300-500℃下煅烧30-120分钟。
8.如权利要求4所述的具有长时程突触可塑性的突触晶体管的制备方法，其特征为步骤5)中是将步骤3)所得IZO纳米线阵列置于紫外臭氧清洗机中处理，然后滴加步骤4)中配置的混合溶液于所得的纳米线上，以3500-5000r·min-1的转速旋涂30-50s旋涂，获得nafion-石墨烯量子点共混/IZO薄膜。
9.如权利要求4所述的具有长时程突触可塑性的突触晶体管的制备方法，其特征为步骤7)中离子胶膜的制备方法：将质量比为1:3-5:6的PVDF-HFP与EMIM-TFSI混合于丙酮中，配成两种物质总质量分数为10-20％的混合液，常温搅拌后冷凝，得到离子胶薄膜。
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