CN114744116A - 一种基于数码可控打印ito纳米线的三端人工突触器件及其制备方法 - Google Patents

一种基于数码可控打印ito纳米线的三端人工突触器件及其制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明为一种基于数码可控打印ITO纳米线的三端人工突触器件及其制备方法。该器件的组成是在衬底上分布有纳米线阵列，阵列两端分别分布有源极和漏极，源极、漏极之间有离子胶为栅极；制备方法首先利用电流体打印机制备ITO纳米线，将其作为突触器件的沟道材料；然后在经过高温退火的ITO纳米线上蒸镀金属电极作为源极和漏极，最后利用离子胶作为栅极制得三端人工突触器件。本发明工艺简单、操作简便、成本低廉、节能环保、适宜大规模生产，为神经形态计算领域的材料选择和器件设计提供了有益的指导。

Description

一种基于数码可控打印ITO纳米线的三端人工突触器件及其 制备方法
技术领域
本发明属于微电子领域，具体来说是一种基于数码可控打印ITO纳米线的三端人工突触器件及其制备方法。
背景技术
20世纪50年代，John McCarthy提出了人工智能(AI)这一概念，随着“AlphaGo”的成功制造，AI技术更受关注。目前，AI的实现还是建立在冯-诺依曼架构之上，该架构运算与存储相分离，无法实现并行计算，且具有较高的功耗。随着大数据和人工智能时代的到来，迫切需要一种新的计算体系取代冯-诺依曼架构的计算体系。
在复杂的环境中，人类的大脑可以通过运算轻松识别各种物体，比目前的数字计算机具有更低的功耗、更高的运算效率和容错率，其完成认知任务所需的能量仅～20W，与家用电灯相当。人脑能够实现高效、并行运算主要得益于由～1015个神经突触连接～1011个神经元形成的神经网络。神经突触作为连接前、后神经元的纽带，其连接强度(即突触权重)可以通过多种离子(如Ca2+、Na+和K+等)的浓度变化实现精确调节，这种性质被称为突触可塑性。突触可塑性是大脑实现认知、学习等功能的重要基础，因此，发展具有神经突触功能的电子器件(人工突触器件)，对神经形态计算体系的硬件实现，进而取代冯-诺依曼架构的计算体系具有重要意义。
近些年来，科学家利用两端阻变器件(如忆阻器、相变存储器、原子开关等)，以及三端场效应晶体管(如离子/电子杂化突触晶体管、铁电突触晶体管等)来模拟神经突触，均一定程度上实现了生物神经突触的功能。与两端人工突触器件相比，三端器件能够同时实现信号的传输和调制，基于二维材料、氧化物半导体、有机半导体等的三端人工突触器件被广泛报道。文献“Chitosan-Based Polysaccharide-Gated Flexible Indium Tin OxideSynaptic Transistor with Learning Abilities”(见美国学术期刊《ACS AppliedMaterials&Interfaces》2018年，第10卷，第16881-16886页)，报道了一种利用溅射方法制备ITO基三端人工突触器件的方法，然而溅射法的成本较高、耗能较多、工艺繁琐、操作复杂。
发明内容
针对当前技术的不足，本发明提出了一种基于数码可控打印ITO纳米线的三端人工突触器件及其制备方法。该器件的组成是在衬底上分布有纳米线阵列，阵列两端分别分布有源极和漏极，源极、漏极之间有离子胶为栅极；制备方法首先利用电流体打印机制备ITO纳米线，将其作为突触器件的沟道材料；然后在经过高温退火的ITO纳米线上蒸镀金属电极作为源极和漏极，最后利用离子胶作为栅极制得三端人工突触器件。本发明工艺简单、操作简便、成本低廉、节能环保、适宜大规模生产，为神经形态计算领域的材料选择和器件设计提供了有益的指导。
本发明的技术方案如下：
一种基于数码可控打印ITO纳米线的三端人工突触器件，该器件的组成为：衬底表面分布有纳米线阵列，纳米线阵列两端表面各分布有一个金属电极，两个金属电极之间的纳米线阵列上，贴合有离子胶层；
所述的衬底为Si/SiO2、Al2O3或玻璃。
所述的纳米线阵列的材质为ITO，纳米导线的直径为100～6000nm，长度为0.01～20cm，纳米线之间的间距为10～2000μm。
所述金属电极中的金属为金、银、铝或钛/金；金属电极的厚度为60～200nm。
所述的离子胶为壳聚糖、PVA或PVDF-HFP/[EMIM][TFSI]，厚度为0.05～500μm。
所述的基于数码可控打印ITO纳米线的三端人工突触器件的制备方法，该方法包括如下步骤：
(1)将衬底依次用去离子水、异丙醇、丙酮和无水乙醇超声清洗，然后用氮气将其表面吹干；
(2)将聚乙烯吡咯烷酮、硝酸铟水合物及氯化亚锡二水合物加入到混合溶剂中，在20～70℃下磁力搅拌0.5～24小时，得到前驱体溶液；
其中，混合溶剂的组成为N，N-二甲基甲酰胺和无水乙醇，质量比N，N-二甲基甲酰胺：无水乙醇＝1～20：1；质量比聚乙烯吡咯烷酮：硝酸铟水合物＝1：1～4，氯化亚锡二水合物：硝酸铟水合物＝1：1～20；前驱体溶液中聚乙烯吡咯烷酮的质量浓度为5％～20％；
(3)利用电流体打印机，将步骤(2)中配置的前驱体溶液打印为ITO纳米线；
(4)将步骤(3)中打印的ITO纳米线在空气中进行高温退火，待温度降至室温后取出；
(5)利用掩模板，在步骤(4)中获得的ITO纳米线两端表面蒸镀金属电极，作为源极和漏极；
(6)利用离子胶作为栅极，贴在步骤(5)中得到的样品的源极和漏极之间的纳米线上，得到基于数码可控打印ITO纳米线的三端人工突触器件。
步骤(3)中利用电流体打印机进行打印时，在注射器针头上施加0.5～3kV的高电压，将注射器针头到基板的距离设置为0.5～8mm，注射器的出液流量设置为1～250nL/min，基板的移动速度设置为50～1000mm/s。
步骤(4)中将打印所得的纳米线在空气中300～700℃温度条件下高温退火30～240min，最终得到ITO纳米线。
本发明的实质性特点为：
当前技术中制备ITO基三端人工突触器件所采用的方法为溅射，该方法成本较高、耗能较多、工艺繁琐、操作复杂，与之相比，本发明方法制备的突触器件可以实现相同的功能，模拟兴奋性突触后电流(EPSC)、双脉冲易化(PPF)、脉冲电压依赖可塑性(SVDP)和脉冲数量依赖可塑性(SNDP)等多种突触可塑性，但本发明工艺简单、操作简便、成本低廉、节能环保、适宜大规模生产，在神经形态计算领域的材料选择和器件设计等方面具有重要的意义。
本发明的有益效果为：
本发明首次利用数码可控打印的ITO纳米线制备三端人工突触器件，利用电流体打印机直接在衬底上打印ITO纳米线作为导电沟道，所制备的突触器件能够实现对突触可塑性的模拟，如兴奋性突触后电流(EPSC)、双脉冲易化(PPF)、脉冲电压依赖可塑性(SVDP)、脉冲数量依赖可塑性(SNDP)、脉冲频率依赖可塑性(SFDP)等；本发明通过合理地控制前驱体浓度、溶质配比、打印参数和退火条件等参数，获得了化学性质稳定，具有良好光电特性的ITO纳米线，进而制备出ITO基三端人工突触器件，与采用溅射方法制备的ITO基三端人工突触器件相比，本发明方法制备的突触器件可以实现相同的功能，能够模拟EPSC、PPF、SVDP和SNDP等多种突触可塑性，但本发明工艺简单、操作简便、成本低廉、节能环保、适宜大规模生产，为神经形态计算领域的材料选择和器件设计提供了有益的指导。
附图说明
图1是本发明中三端人工突触器件的结构示意图；
图2是实施例1中ITO纳米线的光学显微镜图片；
图3是实施例1中ITO纳米线阵列的光学显微镜图片；
图4是实施例1中基于数码可控打印ITO纳米线的三端人工突触器件的兴奋性突触后电流(EPSC)；
图5是实施例1中基于数码可控打印ITO纳米线的三端人工突触器件的双脉冲易化(PPF)；
图6是实施例1中基于数码可控打印ITO纳米线的三端人工突触器件的脉冲电压依赖可塑性(SVDP)；
图7是实施例1中基于数码可控打印ITO纳米线的三端人工突触器件的脉冲数量依赖可塑性(SNDP)；
下面结合说明书附图和实施例对本发明进一步说明，但不仅限于此。
具体实施方式
本发明所述的基于数码可控打印ITO纳米线的三端人工突触器件，该器件的组成为：衬底表面分布有纳米线阵列，纳米线阵列两端表面各分布有一个金属电极，两个金属电极之间的纳米线阵列上，贴合有离子胶层。
实施例1
(1)将Si/SiO2衬底分别用去离子水、异丙醇、丙酮和无水乙醇超声清洗30分钟，然后用氮气将其表面吹干；
(2)将质量比N，N-二甲基甲酰胺：无水乙醇＝20：1的两种试剂相混合制备混合溶剂；将质量比聚乙烯吡咯烷酮：硝酸铟水合物＝1：1.2，氯化亚锡二水合物：硝酸铟水合物＝1：6.5的试剂溶于混合溶剂中，并利用磁力搅拌机在50℃温度条件下搅拌6小时，配置打印所需的前驱体溶液；前驱体溶液中聚乙烯吡咯烷酮的质量浓度为10.4％；
(3)利用电流体打印机，将步骤(2)中配置的前驱体溶液打印为ITO纳米线，其中，在注射器针头上施加0.65kV的高电压，将注射器针头到基板的距离设置为2.5mm，注射器的出液流量设置为50nL/min，基板的移动速度设置为250mm/s；
(4)步骤(3)中将打印所得的样品在空气中500℃温度条件下高温退火120min，最终得到ITO纳米线；
(5)利用掩模板，在步骤(4)中获得的ITO纳米线表面蒸镀间隔分布的两个80nm厚的金电极，作为源极和漏极；
(6)将由聚(偏二氟乙烯-co-六氟丙烯)、1-乙基-3-甲基咪唑啉双(三氟甲基磺酰基)亚胺盐与丙酮按照质量比1:4:7混合制备的聚(偏二氟乙烯-co-六氟丙烯)/1-乙基-3-甲基咪唑啉双(三氟甲基磺酰基)亚胺盐离子胶，即PVDF-HFP/[EMIM][TFSI]离子胶(厚度约为200μm)贴在步骤(5)器件中源极和漏极之间的ITO纳米线表面作为栅极，制得基于数码可控打印ITO纳米线的三端人工突触器件；
(7)利用半导体分析仪对步骤(6)中的三端人工突触器件进行电学性能测试，通过调节输入的脉冲电压，探究该器件对神经突触可塑性的模拟。
通过优化实验参数，成功制备了基于数码可控打印ITO纳米线的三端人工突触器件，图1是本发明中三端人工突触器件的结构示意图，包括衬底、ITO纳米线沟道、金属源极和漏极以及覆盖在ITO纳米线上的离子胶栅极，利用电流体打印机直接在Si/SiO2为衬底上打印ITO纳米线作为三端人工突触器件的导电沟道，以离子胶作为栅极，蒸镀金作为器件的源极和漏极。图2和图3分别展示了实施例1中ITO纳米线和纳米线阵列的光学显微镜图片，纳米线总长度约2cm，图中为其部分区域的放大，可以看出纳米线连续、笔直且整齐排列，间距约100μm，直径约1500nm。
图4-图7展示了利用吉时利4200A-SCS半导体分析仪测试的突触器件的性能，其中，图4是实施例1中基于数码可控打印ITO纳米线的三端人工突触器件在栅极电压为3V，漏极电压为0.005V时的兴奋性突触后电流(EPSC)，可以看出施加一定的脉冲前刺激，该器件可以测得EPSC。图5是实例1中基于数码可控打印ITO纳米线的三端人工突触器件在栅极电压为3V，漏极电压为0.005V时的双脉冲易化(PPF)，固定单个脉冲的持续时间为50ms，两次刺激的时间间隔为100ms，当施加第2个刺激时，后电流明显比第一个刺激产生的电流强。图6是实施例1中基于数码可控打印ITO纳米线的三端人工突触器件的脉冲电压依赖可塑性(SVDP)，固定单个脉冲的持续时间为50ms，逐渐增加脉冲的幅值(0.1、0.5、1、1.5、2、2.5和3V)，可以看到EPSC随着脉冲电压幅值的增加而逐渐增大。图7是实施例1中基于数码可控打印ITO纳米线的三端人工突触器件的脉冲数量依赖可塑性(SNDP)，固定单个脉冲的持续时间(50ms)、脉冲间隔时间(50ms)和脉冲幅值(3V)，改变每组的脉冲数量(由1逐渐增加到10个)，可以看到EPSC随着脉冲数量的增加而逐渐增大。以上数据均说明了本发明所制备的三端人工突触器件可以实现对生物神经突触功能的模拟，即与利用溅射法制备的ITO基三端人工突触器件相比，本发明方法制备的突触器件可以实现相同的功能，但本发明方法工艺简单、操作简便、成本低廉、节能环保、适宜大规模生产。
实施例2
(1)将Si/SiO2衬底分别用去离子水、异丙醇、丙酮和无水乙醇超声清洗30分钟，然后用氮气将其表面吹干；
(2)将质量比N，N-二甲基甲酰胺：无水乙醇＝10：1的两种试剂相混合制备混合溶剂；将质量比聚乙烯吡咯烷酮：硝酸铟水合物＝1：2，氯化亚锡二水合物：硝酸铟水合物＝1：10的试剂溶于混合溶剂中，并利用磁力搅拌机在40℃温度条件下搅拌12小时，配置打印所需的前驱体溶液；前驱体溶液中聚乙烯吡咯烷酮的质量浓度为11％；
(3)利用电流体打印机，将步骤(2)中配置的前驱体溶液打印为ITO纳米线，其中，在注射器针头上施加1.1kV的高电压，将注射器针头到基板的距离设置为2mm，注射器的出液流量设置为60nL/min，基板的移动速度设置为200mm/s；
(4)步骤(3)中将打印所得的样品在空气中550℃温度条件下高温退火60min，最终得到ITO纳米线；
(5)利用掩模板，在步骤(4)中获得的ITO纳米线表面蒸镀间隔分布的两个120nm厚的金电极，作为源极和漏极；
(6)将由聚(偏二氟乙烯-co-六氟丙烯)、1-乙基-3-甲基咪唑啉双(三氟甲基磺酰基)亚胺盐与丙酮按照质量比1:4:7混合制备的聚(偏二氟乙烯-co-六氟丙烯)/1-乙基-3-甲基咪唑啉双(三氟甲基磺酰基)亚胺盐离子胶，即PVDF-HFP/[EMIM][TFSI]离子胶(厚度约为200μm)贴在步骤(5)器件中源极和漏极之间的ITO纳米线表面作为栅极，制得基于数码可控打印ITO纳米线的三端人工突触器件；
(7)利用半导体分析仪对步骤(6)中的三端人工突触器件进行电学性能测试，通过调节输入的脉冲电压，探究该器件对神经突触可塑性的模拟。
实施例3
(1)将玻璃衬底分别用去离子水、异丙醇、丙酮和无水乙醇超声清洗30分钟，然后用氮气将其表面吹干；
(2)将质量比N，N-二甲基甲酰胺：无水乙醇＝6：1的两种试剂相混合制备混合溶剂；将质量比聚乙烯吡咯烷酮：硝酸铟水合物＝1：2，氯化亚锡二水合物：硝酸铟水合物＝1：20的试剂溶于混合溶剂中，并利用磁力搅拌机在25℃温度条件下搅拌12小时，配置打印所需的前驱体溶液；前驱体溶液中聚乙烯吡咯烷酮的质量浓度为9％；
(3)利用电流体打印机，将步骤(2)中配置的前驱体溶液打印为ITO纳米线，其中，在注射器针头上施加1.3kV的高电压，将注射器针头到基板的距离设置为4mm，注射器的出液流量设置为30nL/min，基板的移动速度设置为500mm/s；
(4)步骤(3)中将打印所得的样品在空气中400℃温度条件下高温退火180min，最终得到ITO纳米线；
(5)利用掩模板，在步骤(4)中获得的ITO纳米线表面蒸镀间隔分布的两个120nm厚的钛/金电极，作为源极和漏极；
(6)将制备好的壳聚糖离子胶(厚度约为15μm)贴在步骤(5)器件中源极和漏极之间的ITO纳米线表面作为栅极，制得基于数码可控打印ITO纳米线的三端人工突触器件；
(7)利用半导体分析仪对步骤(6)中的三端人工突触器件进行电学性能测试，通过调节输入的脉冲电压，探究该器件对神经突触可塑性的模拟。
本发明未尽事宜为公知技术。

Claims (5)

1.一种基于数码可控打印ITO纳米线的三端人工突触器件，其特征为该器件的组成为：衬底表面分布有纳米线阵列，纳米线阵列两端表面各分布有一个金属电极，两个金属电极之间的纳米线阵列上，贴合有离子胶层；
所述的纳米线阵列的材质为ITO，纳米导线的直径为100～6000nm，长度为0.01～20cm，纳米线之间的间距为10～2000μm。
2.如权利要求1所述的基于数码可控打印ITO纳米线的三端人工突触器件，其特征为所述的衬底为Si/SiO2、Al2O3或玻璃；
所述金属电极中的金属为金、银、铝或钛/金；金属电极的厚度为60～200nm；
所述的离子胶为壳聚糖、PVA或PVDF-HFP/[EMIM][TFSI]，厚度为0.05～500μm。
3.如权利要求1所述的基于数码可控打印ITO纳米线的三端人工突触器件的制备方法，该方法包括如下步骤：
(1)将衬底依次用去离子水、异丙醇、丙酮和无水乙醇超声清洗，然后用氮气将其表面吹干；
(2)将聚乙烯吡咯烷酮、硝酸铟水合物及氯化亚锡二水合物加入到混合溶剂中，在20～70℃下磁力搅拌0.5～24小时，得到前驱体溶液；
其中，混合溶剂的组成为N，N-二甲基甲酰胺和无水乙醇，质量比N，N-二甲基甲酰胺：无水乙醇＝1～20：1；质量比聚乙烯吡咯烷酮：硝酸铟水合物＝1：1～4，氯化亚锡二水合物：硝酸铟水合物＝1：1～20；前驱体溶液中聚乙烯吡咯烷酮的质量浓度为5％～20％；
(3)利用电流体打印机，将步骤(2)中配置的前驱体溶液打印为ITO纳米线；
(4)将步骤(3)中打印的ITO纳米线在空气中进行退火，待温度降至室温后取出，得到ITO纳米线；
(5)利用掩模板，在步骤(4)中获得的ITO纳米线两端表面蒸镀金属电极，作为源极和漏极；
(6)利用离子胶作为栅极，贴在步骤(5)中得到的样品的源极和漏极之间的纳米线上，得到基于数码可控打印ITO纳米线的三端人工突触器件。
4.如权利要求1所述的基于数码可控打印ITO纳米线的三端人工突触器件的制备方法，该方法步骤(3)中利用电流体打印机进行打印时，在注射器针头上施加0.5～3kV的高电压，将注射器针头到基板的距离设置为0.5～8mm，注射器的出液流量设置为1～250nL/min，基板的移动速度设置为50～1000mm/s。
5.如权利要求1所述的基于数码可控打印ITO纳米线的三端人工突触器件的制备方法，该方法步骤(4)中所述的退火，条件为：将打印所得的纳米线在空气中300～700℃温度条件下退火30～240min。
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